多粒子フォノン閉じ込めモデルとラマン分光法を用いて、ナノ結晶のサイズ分布の特性

Summary

私たちは、解析的に定義された多粒子フォノン閉じ込めモデルを用いたラマン分光法を用いて定量的に半導体ナノ結晶のサイズ分布を決定する方法を示します。得られた結果は、透過型電子顕微鏡とフォトルミネッセンス分光法のような他のサイズの分析技術とよく一致しています。

Abstract

ナノ結晶のサイズ分布の分析は、それらのサイズ依存特性の処理および最適化のための重要な要件です。サイズ分析のために使用される一般的な技術は、透過型電子顕微鏡（TEM）、X線回折（XRD）及びフォトルミネッセンススペクトル（PL）です。これらの技術は、しかしながら、同時に、高速の非破壊的で信頼性の高い方法で、ナノ結晶のサイズ分布の分析には適していません。この作品で私たちの目的は、サイズ依存フォノン閉じ込め効果の対象となる半導体ナノ結晶のサイズ分布を示すために、定量的に、ラマン分光法を用いて、非破壊高速かつ信頼性の高い方法で推定することが可能です。また、混合したサイズ分布を別々にプローブすることができ、それらのそれぞれの体積比は、この手法を用いて推定することができます。サイズ分布を分析するために、我々は、一粒子PCMおよびpの解析式を定式化しています分析ナノ結晶のサイズ分布を表す一般的な分布関数にそれをrojected。モデル実験として、我々は、マルチモーダルサイズ分布を有する自立シリコンナノ結晶シリコン（Si-NCS）のサイズ分布を分析しました。推定サイズ分布は、我々のモデルの信頼性を明らかにし、TEMおよびPL結果とよく一致しています。

Introduction

その電子的及び光学的特性は、単にそれぞれの励起子ボーア半径に比べて範囲で自分のサイズを変更することによって調整することができるように、半導体ナノ結晶が注目されている^。1これらのユニークなサイズ依存機能は、様々な技術的応用のために、これらのナノ結晶は、関連してください。例えば、キャリア増倍効果は、高エネルギー光子は、CdSeのはSi、およびGeのナノ結晶によって吸収されたときに、太陽電池用途におけるスペクトル変換の概念に使用することができる観察; ^{2 -}から⁴またはサイズ依存発光PBS-のNCとSi-NCSでは、ダイオード（LED）用途の発光に用いることができる。ナノ結晶サイズ分布に^5,6正確な知識および制御は、したがって、信頼性および基づいて、これらの技術のアプリケーションの性能に決定的な役割を果たしますナノ結晶に。

サイズdの一般的に使用される技術ナノ結晶のistributionおよび形態分析は、X線回折（XRD）、透過型電子顕微鏡（TEM）、フォトルミネッセンススペクトル（PL）、及びラマン分光法などを挙げることができます。 XRDは、分析材料の形態学的情報を明らかに結晶学の技術です。回折ピークの広がりから、ナノ結晶のサイズの推定は^{7しかしながら} 、明確なデータを得ることは通常、時間がかかり、可能です。また、XRDは、唯一のナノ結晶サイズ分布の平均値の計算を可能に....

Protocol

実験1.計画

1. 合成または対象^13（ 図1a）のナノ結晶を得ます。
2. 基板材料は、ナノ結晶（ 図1a）のラマンスペクトルのピークを重複していないことを確認することでバックグラウンド信号との混同を避けます。
3. ラマン分光法のセットアップのレーザーをオンにします。レーザー強度が安定するのに十分な時間（約15分）を待ちます。
4. ^12を分析するナノ材料のバルクの参照を測定する（ 図1b）、バルク材料のピーク位置から、ステップ2に記載した測定手順に従って、相対的なシフト^{12を推定します} 。
5. 測定されようとしてナノ結晶に異なるパワーを用いたラマン測定に必要なレーザパワーを推定します。十分な信号（のピーク強度の比を得るために、可能な限り低い消費電力で測定を開始バックグラウンドノイズ）は、少なくとも50であること、および必要な場合に限り、ナノ結晶のラマンピークの位置及び形状は同じ^{12,13のまま}として、レーザパワーを増大させるべきです。

興味のナノ結晶の2ラマン分光法

1. 測定室に基板上に堆積されたナノ結晶粉末試料をロードします。
   注：基板寸法は、それが試料ホルダーステージに収まるよう....

Results

サイズ分析ツールとしてラマン分光法を使用するため、測定されたラマンスペクトルの大きさに関する情報を抽出するためのモデルが必要である。2は、分析多粒子フォノン閉じ込めモデルをまとめた図 ¹²のすべてのサイズに依存するフォノン閉じ込め機能（ 図図2c）対数正規分布関数として選択される一般的な粒度分布関数（ 図2のB）に投影されます。半値（ 図2 E）、及び周波数シフト（ 図2 F）の値に振幅（ 図2 D）、全幅を考えると、このモデルは、正常サイズ分布を決定するために用いることができます。

図3は、マルチパートの使用を想定ICLEフォノン閉じ込めモデルは、Si-NCのサイズ分布を（詳細は続く）を決定します。 TEM画像に示すように、この分析に用いたSi-NCSでは、大小のSi-NCの二峰性のサイズ.......

Discussion

まず議論のポイントは、プロトコル内の重要なステップです。関心のある材料と重複ピークを持たないために、ステップ1.2で述べたように、基板材料の別のタイプを使用することが重要です。例えば、SiをNCのに関心がある場合、ラマン測定のためのシリコン基板を使用しないでください。 ^{1 -} 図1では 、例えば、SiをnCSがすなわち 、480から530センチ、おおよそ関心の範囲の周りに完全にフラットな信号を有し、プレキシガラス基板上に合成しました。それはまた、動作に応じて移動させることができるので、ステップ1.4で述べたように、ナノ結晶に関連するピークのシフトを推定するバルク基準信号を測定することに加えて、それは、また、バルク材料のピークの正確な位置を見つけることが重要ですラマン分光器の環境条件。 Si-NCの場合については、参照試料は、Tが知られている結晶シリコンウエハであり、O 521 cmでで横（TO）の光学モードを持っている^{- 。1 12}が、これは、周囲条件で好まれる動作レーザーの温度、及び強度の結果としてシフトすることができます。したがって、測定.......

Materials

List of materials used in this article

Name	Company	Catalog Number	Comments
ラマン分光	レニショー	In Via	514 nm Arイオンレーザー搭載
Wire 3.0	レニショー		ラマン分光記録ツール
Mathematica	Wolfram		フィッティング機能とサイズ決定用
基板			プレキシガラス(Si-NCとの信号の一致を避けるため)
Siウェーハ			Si-NCピーク位置
フォトルミネッセンス分光			334nmArレーザーへの参照。光学サイズ分布用。
透過型電子顕微鏡			ビーム強度 300kV。ナノ結晶のサイズと形態の決定に。