トリニタイトに似た合成核溶融ガラスの製造のためのプロトコルが提示されます。
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この記事について
サマリー
要約
現実的な代替核デブリは、核科学捜査コミュニティ内で爆発後の分析技術をテストし検証するために必要です。ここでは、高温炉を使用してバルク表面デブリを生成するための新しいプロセスについて概説します。本研究で開発された材料は、物理的にも化学的にもトリニタイト(最初の核実験で得られた溶融ガラス)と類似しています。この合成核溶融ガラスは、砂漠環境におけるあらゆる表面核爆発の震源地(爆心地)付近で生成されるガラス固化材料に類似していると想定されています。ここで概説したプロセスは、都市環境で形成される可能性のあるものを含む、他のタイプの核溶融ガラスの製造に適用できます。これは、この製造プロセスが適用される前駆体マトリックスを変更するだけで実現できます。この研究で生成された溶融ガラスを分析およびトリニタイトと比較した結果、同等の結晶形態、物理構造、空隙率、および化学組成が明らかになりました。
概要
テロリストやならず者国家による核兵器の潜在的な悪意ある使用に対する懸念は、帰属のための核鑑識分析の重要性を強調しています。1 アトリビューションのタイムラインを可能な限り短縮するためには、迅速なポストデトネーション分析技術が望ましい。このような技術の開発と検証には、試験のための現実的な核デブリサンプルが必要です。核実験はもはや米国では行われず、核実験時代の核表面の破片は容易に入手できないため(トリニタイト-トリニティサイトでの最初の核実験によって生成された溶融ガラスを除く)、したがって現実的な代理破片が必要です。
ここで説明する方法の主な目標は、トリニタイトに似た現実的な代替核デブリを生成することです。学術界で容易に入手できる合成核溶融ガラスサンプルは、既存の分析技術の試験や、デトネーション後の迅速な分析のためのサーモクロマトグラフィーなどの新しい方法の開発に使用できます。2 この目標を念頭に置いて、現在の研究では、トリニタイトを模倣しながらも、機密性の高い兵器設計情報を含まないサンプルの作成に焦点を当てています。これらのサンプル内の燃料とタンパーの成分は完全に汎用的であり、トリニタイトとの比較は化学的性質、形態、および物理的特性に基づいています。トリニタイトとこの研究で製造された合成核溶融ガラスとの類似性については、以前に議論しました。3
この記事の目的は、テネシー大学(UT)で使用されている生産プロセスの詳細を概説することです。この製造プロセスは、1)核溶融ガラスに組み込まれる材料の組成、および2)材料の溶融温度という2つの主要なパラメーターを念頭に置いて開発されました。ガラス形成ネットワーク4の融解温度を推定する方法が存在し、これらの技術は、トリニタイトマトリックスの最適な処理温度を決定するための追加の実験とともに、ここで採用されています。5
最近、代理残骸生成のための代替方法が発表されました。高出力レーザーの使用には、ターゲットマトリックス内で元素分画を引き起こすのに十分な高温を作り出すという利点があります。6 多孔質クロマトグラフィー基質は、縮合相法7を用いてフォールアウト粒子と同様の小さな粒子を生成するために使用されてきました。後者の方法は、粒子状の破片(核降下物)を生成するのに最も有用であり、天然金属で実証されています。ここで紹介する方法の利点は、1)シンプルさ、2)再現性、3)スケーラビリティ(サンプルサイズは小さなビーズから大きな溶融ガラスの塊までさまざま)です。また、この方法は、生産量とさまざまな爆発シナリオの両面で拡張可能であり、放射性物質を使用してすでに実証されています。サンプルは、オークリッジ国立研究所(ORNL)の高フラックス同位体反応器(HFIR)で正常に活性化されました。天然ウラン化合物は、溶融する前にマトリックスに添加され、中性子照射により核分裂生成物がその場で生成されました。
ガラス製造業界内の方法、および放射性廃棄物の固定化8の目的で採用された方法は、ここで提示された方法の開発において参照されました。メガネ内の放射線のユニークな効果は、固有の関心事であり9、この方法がさらに開発されるにつれて、重要な研究分野を構成するでしょう。
以下に説明する方法は、バルクメルトガラスサンプルが望ましい任意のアプリケーションに適しています。これらのサンプルは、核爆発の震源地付近で見つかった物質に最もよく似ています。さまざまなサイズのサンプルを作成できますが、微小粒子の破片をシミュレートするには、プラズマトーチまたはレーザーを使用する方法がより有用です。また、市販のHTFは、広範囲の元素分画を引き起こすほど高い温度に達していません。この方法は、物理的および形態学的特性が最も重要な場合に採用する必要があります。
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プロトコル
注意：ここで説明するプロセスは、放射性物質の使用（例えば、ウラン六水和物）と、いくつかの腐食性物質を含んでいます。適切な防護服や機器は、サンプル調製中（白衣、手袋、眼の保護、およびヒュームフードを含む）を使用する必要があります。また、この作業に使用実験室面積は放射能汚染のために定期的に監視する必要があります。
注：必要に応じて化学化合物を 、表1に記載されているこの製剤は、先に検討することによって開発されたトリニタイトための組成データを報告し、ここで報告された10質量分率は、いくつかの異なるトリニタイトサンプルの質量分率を平均することによって決定された10 "欠落"塊。 （画分が1に合計しないように）燃料、タンパーを追加する際にある程度の柔軟性を可能にするために存在し、他の成分。いくつかのトリニタイトサンプルの我々の独立した分析は、石英のみ鉱物相であることを示唆していますトリニタイトで生存する。5そこで、石英は、当社の標準トリニタイト製剤（STF）に含まれる唯一の鉱物です。他の鉱物の遺物粒がトリニタイトで報告されているが、11これらは例外ではなく、ルールになる傾向があります。一般的には、石英、溶融ガラスに見られる唯一の鉱物である。10,12また、石英砂は、都市核溶融ガラスの形成に重要となるアスファルトやコンクリートの一般的な構成要素です。
-4| 平均化トリニタイトデータ | 標準トリニタイト製剤（STF） | ||
| 化合物 | 質量分率 | 化合物 | 質量分率 |
| SiO 2 | 6.42x10 -1 | SiO 2 | 6.42x10 -1 |
| Al 2 O 3 | 1.43x10 -1 | Al 2 O 3 | 1.43x10 -1 |
| CaO | 9.64x10 -2 | CaO | 9.64x10 -2 |
| FeO | 1.97x10 -2 | 1.97x10 -2 | |
| MgOの | 1.15x10 -2 | MgOの | 1.15x10 -2 |
| Na 2 Oを | 1.25x10 -2 | Na 2 Oを | 1.25x10 -2 |
| K 2 O | 5.13x10 -2 | KOH | 6.12x10 -2 |
| MnO | 5.05x10 -4 | MnO | |
| TiO 2の | 4.27x10 -3 | TiO 2の | 4.27x10 -3 |
| トータル | 9.81x10 -1 | トータル | 9.91x10 -1 |
化合物の表1。リスト。
STFの調製
注意：必要な機器は、マイクロバランス、金属ヘラ、セラミック乳鉢と乳棒、化学ヒュームフード、ゴム手袋、白衣、および眼の保護が含まれています。
- 非放射性成分の混合
- 石英砂の少なくとも65グラム（SiO 2）ではAl 2 O 3を15gを取得</サブ>粉末、酸化カルシウム粉末10g、のFeO粉末2g、MgO粉末2gを、Na 2 Oを粉末2g、KOHペレット7gの、酸化マンガン粉末1g及びTiO 2粉末1g（ 表1に列挙した化合物）。
- 表1に記載されているように正確に、各化合物の質量分率を測定するために、微量天秤と小さなへらを使用してください。最良の結果を一度に非放射性前駆体マトリックスの100グラムを準備するために。
- （〜10〜20ミクロンのサイズの顆粒に）粉砕する乳鉢と乳棒を使用して、徹底的に化合物を混合し、SiO 2を64.2グラムを含む均質な粉末混合物を形成する、 の Al 2 O 3、CaOを、1.97グラムの9.64グラムの14.2グラムFeO、MgOを1.15グラム、のNa 2 Oを 1.25グラムのKOHの6.12グラム、のMnOの0.0505グラム、及びTiO 2の0.427グラム。
- 次のステップが取られる直前に、ボールミキサーを使用して、混合物を撹拌します。
- ウラン六水和物（UNH）とSTFの混合
- AcquUNHの少なくとも1gをIRE。
- ヒュームフードの内側には、1〜2μmで顆粒の微粉末を形成する（乳鉢と乳棒を使用して）いくつかのUNH結晶を粉砕。
- （この比率は1キロトンの収率で単純な武器をシミュレートするために適切である）非放射性前駆体マトリックスのグラム当たりUNHの33.75μgのを追加します。13
- 乳鉢と乳棒を用いて、UNH含む、粉末混合物を混ぜます。溶融工程の直前に最終混合を完了します。
1グラムメルトガラスサンプルの2生産
注意：必要な機器は、1,600℃以上、高純度黒鉛ルツボ、長いステンレス製るつぼトング、耐熱手袋、眼の保護定格HTFが含まれています。炉からサンプルを導入するか、削除する際に耐熱手袋と目の保護を着用してください。彼らは炉からのまぶしさを軽減としてティント安全ゴーグル（または太陽メガネ）が便利です。
- 非放射性サンプルの製造
- 純粋な石英砂の〜100gで（例えばモルタルなど）の厚さのセラミックの皿を記入し、試料が溶融される炉の場所の近くに、室温で維持します。
- 1,500℃に予熱HTF。
- 慎重に非放射性粉末混合物の1.00グラムを測定し、高純度の黒鉛坩堝に粉末を配置します。
- 慎重に（鋼るつぼトングの長い対を用いて）加熱HTFでるつぼを配置し、30分間混合物を溶融します。
- （再びトングを使用して）サンプルを削除し、砂を充填したモルタルへの溶融サンプルを注ぎます。
- ガラスビーズを取り扱う前に1〜2分間冷却してください。
- （必要な場合）の残留砂を除去するために、ビーズを磨きます。
- 放射性試料の作製
- 繰り返しは、上記の2.1.1と2.1.2手順。
- 慎重に（UNH含む）放射性粉末混合物の1.00グラムを測定し、powdを配置相互汚染を避けるために、別個のへらと天秤を用いて高純度黒鉛坩堝におけるER。
- 上記2.1.6 - を繰り返し2.1.4手順。
- 放射能汚染をチェックする（手持ち放射線検出器および/またはスワイプアッセイを用いて）炉の周囲の領域を監視します。
3.サンプルのアクティベーション
注：下記の式は、兵器級（濃縮）ウラン金属の使用を想定して誘導しました。 UNHまたは酸化ウランの量は、元素のウランの質量分率と235 U濃縮のレベルに応じてスケーリングする必要があります。
- ウラン笛でメルトガラス試料の活性化
- （mは Uウラン質量分率を表し、Yは、武器の収率を示す）13以下の式を使用して、サンプルに必要なウラン金属の質量分率を計算します。
473 / 53473eq1.jpg "/> - オプション：以下の式を使用して、タンパ（例えば、天然ウラン、鉛、タングステン）の質量分率を計算します。13
- M sはグラムでのサンプルの質量を表し、N fは照射の間、サンプルにおいて生成さ核分裂の数を表し、以下の式13を用いて試料中の核分裂の目標数を計算します。
- M 235が 235 Uの質量分率（濃縮レベル）を表し、Tの IRRは、秒単位の照射時間である13以下の式を使用して、必要な照射時間を計算します。
- 以下のためのサンプルを照射4.0×10 14 N / cmで2 /秒の熱中性子束にIRR秒のt。例えば、（35の共振比が熱を持つ）HFIRで気送管1（PT-1）で60秒照射はUNHの870μgの410μgのに（等価を含む試料では約1.1×10 11核分裂が生成されます天然ウラン、または235 Uの3.0μgの）。これは、0.1キロトンの収率で武器によって生成溶融ガラスサンプルをシミュレートするように設計された1つ0.433グラムのガラスビーズのために達成されています。この試料を十分にクックらによって分析された。14
- 放射性試料照射後の処理に適用される安全なプロトコルに従ってください。
- （mは Uウラン質量分率を表し、Yは、武器の収率を示す）13以下の式を使用して、サンプルに必要なウラン金属の質量分率を計算します。
- プルトニウム燃料（計画要因）とメルトガラス試料の活性化
- 13 ここで、m プルトニウム represen以下の式を使用して、サンプルに必要なプルトニウム金属の質量分率を計算しますプルトニウム質量分率TS と Y は、武器の収量を表しています。
- 手順を繰り返し上記の3.1.2と3.1.3。
- 溶融ガラス試料中の核分裂の所望の数を得るために必要な照射時間を決定します。この時間は、組成やグレードプルトニウムだけでなく、中性子エネルギースペクトルに依存します。
- 13 ここで、m プルトニウム represen以下の式を使用して、サンプルに必要なプルトニウム金属の質量分率を計算しますプルトニウム質量分率TS と Y は、武器の収量を表しています。
注意：必要とされるプルトニウム、追加の分析を扱うときに細心の注意を払うべきです。この記事の執筆時点では、唯一のウランは、合成溶融ガラス試料UTで生産し、HFIRで照射に使用されています。
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結果
本研究で生産非放射性サンプルはトリニタイトに比べて1〜3は、物理的特性および形態が実際に類似していることを示しますされている。 図1は、巨視的レベルで観察された色と質感の類似性を明らかに写真を提供します。 図2は、ミクロンレベルでの類似の特徴を明らかに走査型電子顕微鏡（SEM）二次電子（SE）画像を示します。 SEM分析は、SEM及びSEMソフトウェアを用いて行きました。多数のボイドがトリニタイトと合成サンプルの両方で観察されています。欠陥や不均一性は、同様に、両方で類似している。 図3トリニタイトおよび合成の試料について粉末X線回折（P-XRD）スペクトルの比較を提供します。 P-XRD分析はトリニタイトと3D検出器をX線回折装置を用いて合成溶融ガラス試料について行きました。 X線源は40ミリアンペアと45キロボルトに設定されたCuアノードました。スリット1月4日°2θの窓は格子1月8日°2θの散乱防止回折と一緒に使用されました。全てのサンプルは、シリコン（001）無...
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ディスカッション
ステップ1.2.2と1.2.3に関する注意：UNHの正確な量は、シミュレートされるシナリオによって異なります。 Giminaro らによって開発された計画の式は、このペーパーの「サンプル活性化」の項で説明したように、与えられたサンプル13のためのウランの適切な量を選択するために使用することができます。また、酸化ウラン（UO 2またはU 3 O 8）が利用可能な場合、UNHの代わりに使用し、（UNHまたは酸化ウランがいるかどうか）を考慮しなければならない化合物中の235 Uの質量分率することができます。ここで説明する実験にUNHは、前駆体マトリックス中に均一に混合しました。これは、溶融プロセスは、ウランとガラス中の他の元素の分布に影響を与えることが予想されます。定性的には、ガラスが不均一であるように思われます。しかし、フィッショントラックマッピング照射後は、完全にガラス内のウランと核分裂生成物の分布を分析するために実施しませんでした。この私今後の研究のためのsaの潜在的なトピック。
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開示事項
この研究は、国家核安全保障局(NNSA)のスチュワードシップ・サイエンス・アカデミック・アライアンス(SSAA)プログラムからの助成金番号DE-NA0001983の下で実施されました。
謝辞
この研究の一部は、以前にJournal of Radioanalytical and Nuclear Chemistryに掲載されました。3,13 この方法は特許出願中です。
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材料
| 名前 | 会社 | カタログ番号 | コメント |
|---|---|---|---|
| 高温炉(HTF) | カーボライト | HTF 18 | 1,800 °C HTFは、高温 |
| 落下炉 | CM社を溶 | 1706 BL | 1,700 °サンプルを溶かすために使用されるCドロップ炉 |
| グラファイトるつぼ | SCP科学 | 040-060-041 | 27 ml 高純度グラファイトるつぼ (10パック) |
| るつぼトング | グレインジャー | 5ZPV0 | 26 インチ、るつぼを取り扱うためのステンレス製トング |
| 耐熱手袋 | グレインジャー | 8814-09 | サンプルの導入/除去中に熱から手を保護するために使用される手袋 |
| タル &乳棒 | フィッシャーブランド | S337631 | 300 ml、粉末化および混合用のセラミック乳鉢と乳棒 |
| マイクロバランス | グレインジャー | 8NJG2 | 220 g キャップ、粉末質量測定用高精度スケール |
| へら | フィッシャーブランド | 14374 | 少量の粉末を測定するための金属ヘラ |
| SiO2 | Sigma-Aldrich | 274739-5KG | 石英砂 CAS番号:14808-60-7 |
| Al2O3 | Sigma-Aldrich | 11028-1KG | 酸化アルミニウム粉末 CAS番号:1344-28-1 |
| CaO | Sigma-Aldrich | 12047-2.5KG | 酸化カルシウム粉末 CAS番号:1305-78-8 |
| FeO | Sigma-Aldrich | 400866-25G | 酸化鉄粉末 CAS番号:1345-25-1 |
| MgO | Sigma-Aldrich | 342793-250G | 酸化マグネシウム粉末 CAS番号:1309-48-4 |
| Na2O | Sigma-Aldrich | 36712-25G | 酸化ナトリウム粉末 CAS番号:1313-59-3 |
| KOH | Sigma-Aldrich | 278904-250G | 水酸化カリウムペレット CAS番号:12030-88-5 |
| MnO | Sigma-Aldrich | 377201-500G | 酸化マンガン粉末 CAS番号:1344-43-0 |
| TiO2 | Sigma-Aldrich | 791326-5G | 酸化チタンビーズ CAS番号:12188-41-9 |
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