フォトニックナノ構造のスペクトルと角度分解磁気光学特性

サマリー

フォトニックバンド構造により、限られた電磁モードがフォトニック結晶内でどのように伝播するかを理解できます。磁気元素を組み込んだフォトニック結晶では、このような閉じ込め光モードや共振光学モードには、光磁気活動の増強と改質が伴います。フーリエ空間顕微鏡により光磁気バンド構造を抽出する測定手順について説明する。

要約

フォトニック結晶は、様々な閉じ込められた電磁モードをサポートできる周期的なナノ構造です。このような閉じ込めモードは、通常、光物質の相互作用を強化する電界強度の局所的な強化を伴い、表面増強ラマン散乱(SERS)や表面プラズモン強化センシングなどのアプリケーションを可能にします。光磁気活性材料の存在下で、局所的な分野の増強は異常な磁気光学活性を生み出す。典型的には、所定のフォトニック結晶の閉じ込められたモードは、入射電磁放射の波長および入射角に強く依存する。したがって、スペクトルおよび角分解された測定は、それらを完全に識別し、結晶の磁気光学活性との関係を確立するために必要とされる。この記事では、フーリエ平面(背面焦点面)顕微鏡を使用して、磁気光学活性サンプルを特徴付ける方法について説明します。モデルシステムとして、ここでは光磁気活性Au/Co/Au多層から作られたプラズモニック格子を使用しています。実験では、現場の格子に磁場を印加し、その相互空間応答を測定し、波長や入射角の範囲にわたる格子の磁気光学応答を得た。この情報により、格子のプラズモニックバンド構造と角度と波長依存の磁気光学活性の完全な地図を構築することができます。これらの2つの画像は、プラズモン共鳴が格子の磁気光学応答に及ぼす影響を正確に特定することを可能にする。磁気光学効果の比較的小さい大きさは、取得した光信号を慎重に処理する必要があります。このために、取得した生データから磁気光学応答を得るための画像処理プロトコルがレイアウトされる。

概要

フォトニック結晶中の閉じ込められた電磁モードは、金属/誘電界の周りのプラズモン共鳴や、高屈折率誘電体ナノ^{構造体1、2、3}の三重共鳴など、さまざまな起源から生じることができ、具体的に定義された^{周波数4、5}で現るように設計することができる。彼らの存在は、フォトニックバンド^{ギャップ6、7、8、}強い光子局在^化9、スロー^ライト10およびディラック^コーン11などの多くの魅力的な現象を生み出す。フーリエ平面顕微鏡法および分光法は、光ナノ構造体の特性評価のための基本的なツールであり、それらに存在する閉じ込められたモードの多くの重要な特性を捕捉することを可能にします。フーリエ空間顕微鏡では、従来の実平面イメージングとは対照的に、その情報は角^座標12,13の関数として提示される。試料から発する光の角分解が顕微鏡目的の背焦点面から記録されるものとして、逆焦点面(BFP)撮像として別として知られている。角スペクトル、すなわち、試料の遠視野発光パターンは、そこから発する光の運動量(>k)に関連している。特に、その面内運動量(k_x,ky)^分布14を表す。

光磁気活性試料において、限られた光度励起の存在は、光磁気^{応答15、16、17、18、19}の相当な増強をもたらすことが示されている。磁気光学効果は、磁場の相互幾何学的形状と入射電磁放射に依存します。直線偏光とその命名法に対して最も一般的に遭遇する磁気光学幾何学を図1に示す。ここでは、TMOKEおよびLMOKEとして、それぞれ省略された横磁気および縦磁気光学カー効果の2つの光磁気効果を調べるために使用できるセットアップを示します。TMOKEは、LMOKEが反射光偏光軸の回転として現れる一方で、対向磁化状態の反射率が異なる強度効果である。効果は、光の発生率に対する磁化の向きによって区別され、LMOKEの場合、磁化はTMOKEに対しては逆である間、光の波ベクトルの平面成分に平行に向けられている。通常の入射光の場合、光の運動量の面内成分は両方とも null (k_x = k_y = 0) であり、その結果、両方の効果はゼロになります。両方の効果が存在する構成は容易に考えることができる。ただし、データ分析を簡略化するために、このデモでは、効果の 1 つだけ、つまり TMOKE が存在する状況に限定します。

磁気フォトニック結晶から放出される光の角度分布を測定するために、いくつかの光学構成を使用できます。例えば、カリッシュ^ら20やボロフコヴァ^ら21では、このような設定が光磁気現象に対するプラズモンの影響を明らかにするために伝送幾何学に使用された。図として、Kurvits et al.²²では、無限補正された対物レンズを使用する顕微鏡用にいくつかの可能な構成が提示されています。図 2Aに示す構成では、サンプル内の特定の点から来る光が対物レンズによって同線図線ビームに向けられる無限補正レンズを使用します。図 2Aでは、サンプルの上端から現れた梁 (破線) と下 (実線) が模式的に示されています。次いで、収集レンズを使用してこれらのビームを再焦点化し、画像平面(IP)で画像を形成する。次に、ベルトランレンズとも呼ばれる第2のレンズをイメージプレーンの後に配置し、焦点面の入射光を赤、青、黒で図2Aに示す角度成分に分離します。この背面焦点面から、試料から放出される光の角度分布をカメラで測定することができる。実質的に、ベルトランレンズはそれに到着する光線にフーリエ変換を実行します。BFP での空間強度分布は、入射放射の角度分布に対応します。サンプルの完全な相互空間反射率マップは、サンプルの応答を収集するために使用されるのと同じ目的でサンプルを照らすことによって確立することができる。出入りビームはビームスプリッタを使用して分離される。完全なセットアップを図 3A に示します。スペクトルを得るためには、調整不可能な光源またはモノクロメータが必要です。その後、測定を異なる波長で繰り返すことができ、標準光源のスペクトルに起因して、結果を制御サンプルの反射率に正規化する必要があることを念頭に置いておきます。この目的のために、ミラーまたは意図的にパターン化されていないサンプルの一部を使用して、高い反射率を可能にすることができます。位置決めを支援するために、図2Bに示すように、サンプルの実空間イメージングを可能にする追加の光学系とセットアップを統合する方法を示します。

次に、フォトニック結晶の角分解磁気光学スペクトルを測定する方法の確立に進み、代表的な試料として、強磁性コバルトの存在が相当な磁気光学活性を生じるAu/Co/Auフィルムで覆われたDVDグレーティング^を用いる。DVDグレーティングの周期的な凝集は、によって与えられる明確な波長角度の組合せの表面プラズモンポラリトン(SPP)共鳴を可能にする

ここでnは周囲環境の屈折率、k0は自由空間における光の波ベクトル、θ0の入射角、d格子の周期性、mはSPPの順序を示す整数である。SPP波ベクトルは、ε1およびε2が金属層および周囲の誘電体環境の許可値であるところによって与えられる。金/コバルト多層フィルムの厚さのために、我々はSPが多層フィルムの上にのみ興奮していると仮定することができます。

プロトコル

1. セットアップの取り付け

1. 光学
   メモ:図3Aに示すように、十分な振動絶縁を備えた光学テーブルにセットアップを構築します。球面やその他の収差を避けるには、ビームに対してすべての光学部品(レンズ、ピンホールなど)を中心にします。光学的配置は、示されたコンポーネント間の距離を示す図2に示されています。
   1. 白色光源からモノクロメータに光を導き、単色光線を得る。この作業で使用する設定の詳細については、材料表を参照してください。モノクロメータを、強度と可視性が良好な波長(例えば550nm)に設定します。スペクトルの可視部分からの波長は光学要素を配置しやすくする。
   2. カップリングレンズを使用して、光を繊維に結合し、繊維終端時の目的と照合します。使用する光源に応じて、この工程は省略してもよい。
   3. コリメートレンズから偏光子250mmを配置してビームを直線偏光し、偏光子から100mmのビームスプリッタを配置して、光を顕微鏡対物レンズに導きます。
      注:コリメートされたビームのために、上記のコンポーネントの指示された位置は測定設定の光学系に影響を与え、ガイダンスのためだけに与えられます。
   4. x-y-z 移動ステージと回転ステージを装備したサンプルホルダーにサンプルを配置し、Z 軸を中心に 360 度のサンプル回転を可能にします。
   5. 3方向の移動を可能にする移動段階に対物レンズを取り付けます。これらの中で最も重要なのは、サンプルに焦点を当てるために必要な Z 軸です。
      メモ:サンプル翻訳に必要な機器は、使用するサンプルによって異なります。大きく、均質なサンプルは手動で配置できますが、有用な領域が小さいサンプルは、特にピンホールを使用して画像領域を制限する場合に、より慎重な位置決めが必要になります(ステップ1.1.7.)。サンプルから出てくるビームの光学系を図2に概略的に示す。無限補正された対物レンズは、サンプルの各点から出現する波面を同線ビームに導きます。
   6. f = 200 mm (チューブレンズ) を持つコレクターレンズを配置し、目的から 330 mm を配置してビームを再焦点化し、画像平面で画像を形成します。サンプルから発せられる光の同一線上伝搬のために、コレクターレンズは対物レンズから任意の距離に置くことができる。
      注:前と同様に、対物レンズから出てくる光はコリメートされます。ただし、チューブレンズはビームスプリッタの後に配置する必要があります。
   7. コレクターレンズから 200 mm のイメージ プレーンにピンホールを配置して、イメージ領域をパターン領域に制限します。梁の中心にピンホールを配置します。ピンホールを使用する場合は、サンプルの実空間イメージを使用して配置します。パターン化された領域が光線によって照らされる領域よりも大きいサンプルの場合、これは必要ありません。
   8. f = 75 mm (ベルトランレンズ) の 2 番目のレンズを配置し、イメージ プレーンの後に 120 mm を配置して、イメージの角度コンポーネントのフーリエ変換を作成します。変換は第2のレンズの焦点で作成され、ベルトランレンズから75のmmを置かれる科学的なsCMOSカメラでイメージされる。
   9. LMOKE測定の場合のみ、ビームスプリッタとコレクタレンズの間の最初の偏光子に対して角度を持つ追加の偏光子を挿入します。
2. 磁石
   1. 磁石を電源に接続し、サンプルに磁場を加えられるように取り付けます。磁場を長方向、横方向、または極方向のいずれに適用するかを選択します(図1)。
3. サンプル調製
   1. 機械的に商業DVDディスクを解体します。その後、露出した格子面は、その回折性の妥当性のために容易に識別することができる。粘着テープを使用して、以前のコーティングを剥がします。表面をきれいにし、10分間エタノールに浸します。格子は磁気プラズモニックコーティングを受ける準備ができました。
      メモ:ブルーレイおよびCDとは異なる市販の光ディスクは、異なる調製プロトコルを必要とする場合があります。
   2. 電子線蒸発により露出格子に金属膜を堆積させる。低い粗さを確保するには、蒸発速度を5Å/sより小さく使用してください。
   3. 4 nm Cr接着層から始まり、交互の金とコバルト層を堆積し、酸化からの保護を確保するために金キャッピング層で仕上げます。
      注: Cr (4 nm)/Au (16 nm)/[Co (14 nm)/Au (16 nm)] × 4/Co (14 nm)/Au (7 nm) の層と厚さの数を使用しました。
   4. 光学または電子顕微鏡(図4A)を行い、試料表面条件を検証し、均質性および低欠陥の場合には測定を進める。

2. 測定手順

1. サンプルポジショニング
   注:例示的なサンプルとして、磁気プラズマAu/Co/Auフィルムで覆われたDVDグレーティングを測定します。格子の周期的な凝集のために、SCPは波面波長に基づいて発生の特定の角度で興奮させることができる。
   1. 銀色の塗料を小さな滴でサンプルホルダーに取り付けます。銀色の塗料を10分間乾かします。
   2. イメージ プレーンの後にフリップ ミラーを挿入して、サンプルの実際の領域イメージングを有効にします。イメージプレーンが焦点になるように f = 125 mm のレンズ L1 を挿入し、L1 から 135 mm の距離で f = 250 mm の L2 を配置します。
   3. 最後に、L2から210mmの充電結合装置(CCD)カメラを配置し、画像平面の拡大画像を撮影する。CCDカメラに焦点を合わせ、ピンホールがイメージプレーンに配置されるまでレンズL1とL2を移動します。
   4. CCDカメラでサンプルが良好な焦点になるまで、対物レンズをサンプルに向かって移動します。
2. 光反射率測定
   1. サンプルの実空間画像を使用して、サンプルの反射(パターン化されていない)部分の上に光スポットを配置します。フリップミラーを反転して、顕微鏡のBFPを見ます。
      注:ここでは、DVDグレーティングのために、我々はDVDディスクの端に連続金属フィルムを使用しています。
   2. 目的の偏光状態に対応する背面焦点面の領域を選択します。裏焦点面における偏光と位置の関係を図3Bに示す。TM偏光に対応する軸に沿った対目的背焦点面(図3Cの青い長方形)の長方形断面として対象領域(AOI)を選択します。
      注: この原稿で使用されるインストルメンテーション ソフトウェアでは、カーソル セレクタを使用して AOI を選択することで実現されます。次に、ソフトウェアは長方形の短い次元に沿って強度を平均化し、結果のスペクトルを 1D データ配列として扱い、各データ ポイントがサンプルの異なる放出角度に対応します。プラズモニック格子においては、TM偏光のみ、すなわち、格子溝に垂直な電界を有するEM放射が、プラズモン共鳴を励起することができる。したがって、格子の向きに応じて、BFPの垂直または水平スライスのいずれかを選択して正しい偏光状態を選択する必要がある。
   3. [正規化スペクトルの測定]をクリックして光源のスペクトルを測定します。各波長が 1D データ ポイントのセットを生成すると、光源の完全なスペクトルは 2D テンソルとして保存され、各データ ポイントは波長と角度の組み合わせを表します。
   4. 試料の実空間画像を再度使用して、目的のフォトニック結晶の上に光源を配置する。BFP に切り替える場合は、プラズモン モードが背面焦点面を横切る暗い線として表示されていることを確認します。入射光の波長が変更されると、線は移動します。
   5. 同じAOIおよび測定設定(すなわち、露光時間、平均数)を使用して、反射スペクトルを測定するをクリックしてフォトニック結晶の反射スペクトルを測定する。
   6. 光源強度のスペクトル変動を考慮して、得られたスペクトルを光源のスペクトルによって正規化する。これにより、0 から 1 までの数値の 2D 配列が生成され、1 は完全に反射し、0 は完全に吸収された条件に対応します。
3. 磁気光学測定
   1. 良好な磁気光学応答に対応することが知られている角度と波長を用いてヒステリシスループを測定することにより光磁気測定を開始し、通常、これらの条件はSPP励起に近い所見することができる。これを行うには、SPP 励起の近くに小さな AOI を選択し、単一のループを測定します。
      注:磁気光学活性を定量化するために必要なデータ解析は、サンプルが示す磁気の種類によって異なります。ここでは、強磁性応答を想定し、それに応じて結果を処理します。Dia-または常磁性応答は、本質的に適用磁界に対して線形であり、印加磁界単位当たりの光学特性の変化として定量化することができる。強磁性材料は、磁気光学応答を定義する際に追加の考慮を必要とする非線形誘電率を示します(図3Dを参照)。TMOKEは、印加磁界の関数として反射強度の変化として定義され、ここで、I(M)は磁化状態Mで試料が反射する強度である。
   2. 2.3.1で測定されたヒステリシスループを使用して、ループする磁場の範囲を選択します。強磁性サンプルの場合は、完全に飽和状態から反対の飽和状態にフィールドをループし、飽和場上で快適に範囲を拡張します。後で、飽和状態で測定されたポイントを使用して、線形寄与によって検証できるダイヤまたは常磁性寄与を分析および除去します。
   3. 最後に、定義された各磁場点でサンプルが反射する強度を測定し、必要に応じて複数のループを繰り返します。各波長と磁化ポイントは、配列の各点が特定の角度に対応する数値データの単一の1D配列(すなわち、測定された光強度)を生み出します。

3. データ分析

1. ステップ2.3.1で測定したサンプルのヒステリシスループを使用して、ステップ2.3.3で測定した各フレームを割り当てます。飽和状態または中間状態のいずれかに(図3C)。
2. 中間フレームを破棄し、測定された強度から磁気光学活性を計算し、角度と波長のデータポイントごとに個別に操作を行います。
   注:TMOKEは相対的な強度変化として表現されるため、結果をランプスペクトルに正規化する必要はありません。
3. サンプルが飽和磁気状態間の信頼性の高い比較のために減算する必要がある大きな常磁性(またはそれ以上まれに、磁気)活性を提示する場合は、パラまたは磁気活動から生じる線形寄与を差し引く。彩度で測定されたポイントの線(再び、角度と波長点ごとに別々に)、線形寄与度を削除します。

結果

図4Aは、実験で実証サンプルを用いたAu/Co/Au多層で覆われた市販のDVDグレーティングの走査型電子顕微鏡(SEM)を示す。その光学および磁気光学スペクトルをそれぞれ図4B,Cに示す。サンプル製造の詳細は、他の場所²³.図4の黒線は、式1から算出されたプラズモン分散関係を示す。Au/Co/Au多層の誘電率は、シチェレロらの補足データファイル1から採取され、分光楕円体を用いて同様の多層を測定した。格子の周期性は740nmであると仮定する。計算された分散線は、インシデント放射がSSP に変換され、オーミック ダンピングによって散逸した結果として生じる図 4A の反射率の顕著...

ディスカッション

光学結晶の角分解磁気スペクトルを得るための測定設定とプロトコルを導入しました。特に、強磁性材料の場合には、材料の非線形透過性を考慮して追加のデータ分析が必要とする、レイアウトされている。角分解磁気光学分光法は、非角分解された方法に対して、限られたモードが光学スペクトルと光磁気スペクトルの両方で明確に定義されたバンドとして見えるようにより容易に識別できるという追加の利点を提示する。ここで示すアプローチは、様々な種類のフォトニック結晶に容易に適応することができ、表面プラズモン共鳴に限定されません。

この技術に対する最も一般的な変更は、強度効果ではなく偏光回転として現れる縦方向および/または極性カー効果を測定するための適応であろう。偏光回転を測定するには、ビームスプリッタとコレクタレンズの間に追加の偏光子を配置して、偏光回転に比例してカメラで検出される強度を作る必要があります。この偏光子は、磁気光学^信号27を最大化するために、試料上に入射する光の偏光と共に45°の角度に配置されるべきである。

材料

この記事で使用された材料の一覧

名前	会社	カタログ番号	コメント
ビームスプリッター	Thorlabs	BSW27
Bertrandレンズ	Thorlabs	LA1608	f = 75 mm
CCDカメラ	Thorlabs	1500M-GE-TE	実空間イメージング用カメラ
収集レンズ	Thorlabs	ITL200	f = 200 mm
コリメーティングレンズ	ツァイス	420640-9800	倍率 10x NA 0.3
フリップミラー	Thorlabs	CCM1-P01/M
フリップミラーマウント	Thorlabs	FM90/M
L1レンズ	Thorlabs	LA1986	f = 125 mm
L2レンズ	Thorlabs	LA1461	f = 250 mm
対物レンズ	ニコン	MUE10500	倍率 50x NA 0.8
ピンホール	Thorlabs	ID8/M
偏光子	Thorlabs	GTH10M	LMOKE測定には、2つの偏光子が必要です
sCMOSカメラ	Andor	ZYLA-4.2P-USB3