このコンテンツを表示するには、JoVEへの購読が必要です。 または、無料トライアルをお申し込みください。

方法論記事

熱特性測定のための周波数領域熱反射法

2K 閲覧数

⸱

DOI：

10.3791/68908

⸱

2025年12月5日

 ,  ,  ,  ,  ,  ,  , 
1Department of Theoretical and Applied Mechanics, Northwestern University, 2Department of Mechanical Engineering, Northwestern University, 3Institute of Engineering Innovation, The University of Tokyo, 4Department of Physics, Wellsley College, 5Department of Chemical Engineering and Materials Science, Michigan State University, 6Department of Mechanical Engineering, The University of Tokyo, 7Department of Materials Science and Engineering, Northwestern University

この記事について

サマリー

本記事では、局所的な非破壊熱特性評価およびイメージングのための周波数領域熱反射(FDTR)技術を紹介します。

要約

周波数領域熱反射法(FDTR)は、ミクロスケールの空間分解能を持つ熱特性評価および画像化のための非破壊手法です。この技術は、試料内の温度変化を変調させるポンプレーザーと、試料の局所的な熱応答を監視するプローブレーザーに依存しています。試料の熱的性質は、試料の熱反射応答に熱モデルを適合させることで決定されます。本記事では、この技術を実装し、基板の局所熱伝導率を局所的に測定するための詳細なプロトコルを紹介します。レーザー光源パラメータ、FDTR測定における誤差源、測定不確実性の定量化が測定にどのように影響するかについて特に注目しています。最後に、表面活性化された単結晶シリコン基板間の単一の垂直界面付近で実施された熱伝導イメージング実験について論じます。界面での熱伝導率は、隣接する単結晶のバルク値に比べて3%抑制されます。FDTR技術による界面熱特性のプローブは、特に熱電材料において個々の粒界周辺の熱流の局所研究を促進し、熱電デバイスの性能最適化に調整できる可能性があります。

概要

熱計測および特性評価ツールは、例えば熱電発電機や冷凍用途で使用される先端材料の設計と最適化に不可欠です。これらの用途では、熱接合と冷接接合の間に大きな温度勾配を維持し、効率的な熱エネルギーから電気エネルギーへの変換のために、熱伝導率が低く電気伝導率の高い材料が一般的に好まれます。バルク結晶材料におけるこれらの異なる性質を把握することは困難です。しかし、点や界面欠陥(晶界など)を導入した微細構造工学は、高性能熱電材料の設計において有望な方向性です。粒界(GB)制御熱伝導率研究の大半は、粒径を重要な構造特性として主に焦点を当てており、GBの局所的な熱環境を探る空間分解能を欠いています。マイクロおよびナノスケールの熱計測は、個々のGB付近で熱がどのように流れるかの局所的な情報を提供できます。例えば、Iottaらによる最近のマイクロスケール熱画像測定では、多結晶スズテルリド(SnTe)およびシリコンの個々のGB付近で、バルク熱伝導率(κ)が局所的に抑制されることが明らかになりました。観測されたκ抑制は、誤向き角、GB面の粗さ、ナノットウィニング密度、多孔率など、異なるGB特性と相関していました。これらの測定は、微細構造とκの関係に関する局所的な情報を提供することで、バルクκの調整を容易にします。欠陥がκに与える局所的影響への関心が高まるにつれて、計算8および実験的9,10アプローチの両方がこれらの貢献に関する洞察を提供するため、ますます重要になるでしょう。

光学熱反射法11、12、13、14、15は、バルク固体、薄膜超格子、界面の非破壊熱計測に広く用いられています。これらの手法は超高速または強度変調レーザーを用いて試料を局所的に加熱し、高周波または時間分解能16で熱応答を探査するため、熱物理的特性の特性評価に理想的です。熱反射法には、時間領域熱反射(TDTR)13,16および周波数領域熱反射法(FDTR)17,18が含まれ、最も一般的な高分解能熱計測手法です。FDTRは集束強度変調ポンプレーザーを用いて、試料中に局所的な周期熱源を生成します。得られた試料温度変化は、ロックインアンプで記録される変調周波数依存の熱反射信号に変換されます。測定を容易にするために、プローブレーザー波長で熱反射係数19の薄いトランスデューサー層が試料上に堆積されます。一方、TDTR技術は超高速ポンプレーザーとプローブレーザーを利用し、トランスデューサー層の過渡的熱反射信号をポンプレーザーとプローブレーザー間で異なる時間遅延で監視し、ピコ秒の時間分解能で監視します。

熱反射法は、熱物理的特性の探査にマイクロスケールの横空間分解能を提供し、測定は材料の等方性と異方κの両方を特徴付けるよう設定可能です。最近、Soodら10はTDTR技術を用いて、ホウ素ドープされた多結晶ダイヤモンドにおける局所的なκの不均一性をマッピングし、電子後方散乱回折イメージングと相関させました。彼らの測定では、サンプル内の粒子が小さい領域のκはバルク値に比べて低いことが示されました。しかし、彼らの測定ではκ抑制が小さな粒径によるものか抵抗性GBによるものかは示されませんでした。この研究の後、Isottaらは、中温熱電材料であるSnTeの微小FDTRマップで観察される個々のGB周辺の局所κ抑制が、理論的に予測されていたGBのミスリエンテーション角6と直接相関していることを示しました。これはこれまで理論的に予測されていた20,21,22,23でしか予測されておらず、製造されたGBではほとんど測定されていませんでした 24.Soodらが用いるTDTR手法と比べて、FDTRはコストが低く、基板κや定圧熱容量(C)、フィルム-基板界面の熱伝導率など、複数の特性を広い周波数範囲25にまたがる単一の測定で測定できます。試料の熱的特性に対して最も感度の高い複数のポンプレーザー変調周波数で得られた二次元熱反射位相マップは、κ画像に変換されます。

熱反射位相は、トランスデューサー層の表面での周期的な温度振動と、吸収されたポンプレーザーによって生成される変調熱源との位相シフトを表します。標準的なFDTRアプローチでは、ポンプレーザーとプローブレーザーを試料表面の同じ点に集束し、その点の熱反射位相をロックインアンプで異なるポンプレーザー変調周波数で測定します。測定データに層状熱伝導モデルを適用し、試料の熱的特性(すなわちκ、C、およびトランスデューサー-試料界面の伝導率)を決定します14。標準FDTRアプローチの変形により、測定された熱反射位相の試料の異方性κに対する感度が向上します。これには、(i) 空間的にオフセットされたポンプおよびプローブレーザー26、(ii) 楕円形27またはライン28形状のポンプレーザー生成熱源の使用、(iii) 可変ポンプレーザースポットサイズ29を用いたFDTR測定が含まれます。バルク特性の熱的特性評価を超えて、FDTR技術は界面熱特性30,31,32,33,34,35の特性を特徴付けることが可能です。これは熱源の熱浸透深度(figure-introduction-1)がポンプレーザー変調周波数(f)に依存するためです。この界面は熱キャリア(すなわち電子やフォノン)の透過と反射により熱抵抗を引き起こします36。抵抗はFDTR実験で界面熱伝導率の観点から特徴付けられます。自己組織化単分子層33,35、金属-基板界面37,38、薄い界面層39の界面熱伝導率のFDTR測定が文献で報告されています。最後に、薄い磁気トランスデューサー膜を用いたFDTR測定が、二次元材料40の異方性κの特性評価を可能にすることが最近示されました。

本記事では、トランスデューサー表面に同軸に集束したポンプレーザーとプローブレーザーを用いたFDTR測定の手順を詳細に説明しています。バルクシリコン基板の局所κの代表的な測定値が提供され、測定の不確実性が定量化されます。最後に、表面活性結合(SAB)で結合された2つの(100枚の単結晶シリコン基板)間の単一の垂直界面近くの局所κのFDTRイメージングを示す簡単な例を示します。

アクセスが制限されています。このコンテンツを表示するにはログインするか、トライアルを開始してください。

プロトコル

1. FDTRシステムの設定

注:実験装置の回路図は 図1に示されており、関連する市販部品は 材料表に記載されています。以下の手順は、ポンプレーザーおよびプローブレーザーの設置、ならびに信号取得システムの説明をします。

  1. まず、基本波長1550 nmの低消費(1 mW)電気吸収強度変調ダイオードレーザー(EML)を設置します。EMLは、レーザーダイオードの電流・温度制御装置(LDC)と統合されたバタフライレーザーダイオードマウントに取り付けます。EMLとバタフライマウント間の熱接触を良好にするために、熱伝導性のあるペースト(例えば銀ペースト)を使用し、EML内の熱電冷却器(TEC)がダイオードレーザーの温度を効果的に維持できるようにします。LDCに適切なレーザーダイオード電流を設定し、EMLの出力を制御します。LDCのTECコントローラをオンにし、EML温度が適切な値に安定するまで最大10分間待ち、その後EMLへのLDCダイオード電流供給をオンにします。
    注意:これはポンプレーザーです。1550 nmの波長は金トランスデューサによって強く吸収されます。
  2. ダイオードレーザーの強度を変調するには、100 kHzから80 MHzの周波数の電圧バイアス正弦波(RF)信号でEMLを駆動します。RF信号発生器の出力電圧を分割し、信号の半分をロックイン増幅器の基準ポートに送ります。信号のもう半分をバイアスTeに送り、別のバイアス電圧を使い、バイアスTの出力ポートをEMLに接続します。
    注意:バイアスティーの使用はダイオードレーザーの仕様によって任意となる場合があります。このセットアップの主な目的は、EMLの出力強度を変調することです。
  3. EMLの出力を増幅するために、EMLからの光ファイバー出力を5Wのファイバー化エルビウムドープファイバー増幅器(EDFA)に送ります。EDFAの出力はFDTRセットアップ用のポンプレーザーです。EDFAからのポンプレーザー出力を制御し、試料表面で望ましい強度を実現します。
  4. 適切なレンズを使ってEDFAファイバーの出力光をコリムします。FDTRセットアップ内の様々な自由空間光学からのEDFAへの逆反射を防ぐため、コリメーターから透過した光をファラデー光学アイソレータに導きます。
  5. アイソレーターからの出力ビームを、ジンバル走査鏡、2つのリレーレンズ、顕微鏡対物レンズからなる4-f光学イメージングシステムを通じて試料表面に導きます。ポンプレーザーの波長は電磁スペクトルの赤外線領域にあり、レーザーは見えないため、蛍光カードを使ってポンプレーザーを4-fイメージングシステムに合わせ、プローブレーザーとマイクロベンチの光軸に沿って共に整列させます。
    注:4-fイメージングシステムは、走査鏡の中心から対物レンズの後部開口までイメージします。これにより、顕微鏡対物レンズを通過する集束ポンプレーザーを、入力ビームを微鏡の開口部に移動させることなく、対物レンズ背面の開口部への入射角度を変えることで走査が可能になります。
  6. 次に、プローブレーザー(周波数倍増のネオジムドーピングイットリウムアルミニウムガーネット(Nd-YAG)連続波ダイオードレーザーを受動冷却マウントに搭載します。最大プローブ出力と波長はそれぞれ50 mWと532 nmです。ポンプレーザーと同様に、プローブダイオードレーザーの出力をファラデー光学アイソレータに通します。また、アイソレータから出るレーザーのコリメートビームサイズを調整するために、2レンズシステムを使うこともおすすめします。
  7. プローブレーザーのビーム経路に半波長板を置き、その後偏光ビームスプリッター(PBS)を設置します。この構成は可変減衰器として機能し、ユーザーが試料に供給される光パワーを制御できるようにします。可変減衰器の出力を顕微鏡の対物鏡に到達する前に四分の一波長板を通して導きます。このクォーターウェーブプレートの速軸をプローブレーザーの偏光方向に対して45度回転させると、光学センサーを2回通過して光の偏光を実質的に90度回転させます。
    注意:これにより、試料表面からの反射されたプローブ光がダイオードレーザーに戻されず、高速光検出器に転送されることが保証されます。
  8. プローブレーザーをポンプレーザーと同軸で顕微鏡対物レンズの中心に照射します。ポンプレーザーとプローブレーザーをマイクロベンチセットアップの光軸に沿って整列させ、2つのビームが対物レンズを通過する際に同軸を維持します。
    注意:適切なアライメントは、ポンプレーザーとプローブレーザーがマイクロベンチの光軸に沿って、かつポンプレーザーとプローブレーザーの焦点面の共線を保つために非常に重要です。

figure-protocol-1
図1:FDTR実験装置の回路図。この図の拡大版はこちらをクリックしてご覧ください。

  1. プローブレーザーから光検出器に送られる熱反射信号を読み取り、光検出器の出力をロックイン増幅器に送ります。フォトディテクターおよびロックインアンプの周波数応答が、ポンプレーザー変調周波数での変調信号の測定を可能にすることを確認してください。
  2. サンプル地点でのポンプレーザー出力を記録してください。顕微鏡対物の下にパワーメーターを置き、プローブレーザーを遮断している間にポンプレーザーの出力レベルを読み取ります。
  3. 試料表面をイメージングするには、試料からの反射光をチューブレンズを通してCCDカメラに導き、試料表面の像を形成します。顕微鏡とチューブレンズの間に取り外し可能な二色性(冷たい)鏡を置き、試料表面からの反射光をCCDカメラに導きます。
    注意:測定を行う際はコールドミラーを取り外してください。CCDカメラで試料表面を観察する際のみ使用されます。以下のステップは信号解析プロセスの理解を必要とします。変調熱反射率の位相は、試料表面温度依存のプローブレーザー強度であり、FDTR測定における重要な重要な信号です。ロックインアンプは熱反射信号の振幅と位相を記録します。しかし、他の望ましくない信号源が熱反射位相と混ざっています。具体的には、試料の熱反射位相(φ φTR)、プローブレーザーが試料表面から光検出器まで移動する光経路距離(OPD)に関連する位相シフト(φOPD)、および検出電子機器から生じる追加の位相ノイズ寄与(φノイズ)の組み合わせです).検出位相へのOPDやノイズ寄与を排除するには、検出時にOPD とφノイズ の両方を含むがTRを含まない二次ビーム経路を基準として実装φ φ必要があります。このようにして、プローブ信号(φ試料)から参照位相を差し引くことで熱反射位相を抽出できます:φTR =試料φ - φ参照。この概念は 図2Aに示されており、φサンプル とφ参照の両方が、ロックインアンプにRF信号発生器から供給されるRF信号に対して測定されています。この位相減算ステップの実位相データを用いた例は 図2Bに示されています。基準ビーム経路を構築する際には、3つの重要なステップを取り入れなければなりません:(1) プローブレーザーが試料表面から光検出器まで移動した距離に光経路距離を一致させること、(2) 試料信号と同じ光検出器を使って参照ビームを検出すること、(3) ポンプレーザーを変調するのと同じRF信号で参照ビーム強度を変調すること。光検出器はポンプレーザーの波長に反応せず、反射されたポンプビームは可視光の光検出器に届かないことに注意します。したがって、試料表面からの反射されたポンプ光は熱反射相に影響を与えません。

figure-protocol-2
図2:プローブ信号位相から基準信号位相を差し引いて計算された熱反射位相。 これらの位相シフトは概念的に(A)で示され、実数点測定データの例は(B)に示されています。この図の拡大版はこちらをクリックしてご覧ください。

  1. ポンプビームの一部を分離して基準ビームを生成し、要件(3)を満たす。上記の注記をご参照ください。これは、ハーフウェーブプレートとPBSを可変減衰器として(ステップ1.6で説明した手順に従い)ビーム経路に設置し、PBSが反射する光を基準ビームとして使うことで実現します。
  2. ポンプレーザー(1550 nm)はプローブレーザー(532 nm)を検出する可視光検出器では検出できないため、次に基準ビームを周期的に極化したリチウムニオベート(PPLN)二次高調波発生(SHG)結晶に通し、775 nmのビームを生成します。これは要件(2)を満たします。
  3. PPLN結晶出力(775 nm波の発生点)から光検出器までの光路を、試料表面と光検出器間のプローブレーザーが通過する光経路距離と同じ長さにします。プローブビームの光路に光学遅延線を設置し、反射プローブ(532 nm)レーザーのOPDを基準(775 nm)レーザーに対して正確に制御します。シリコン基板上の金薄膜などの校正試料を使い、既知の特性を持ち、遅延線を熱モデル計算の対象周波数範囲で測定した熱反射位相に合わせます。
  4. PPLN結晶温度を最適化するために、結晶のPIDコントローラの設定を調整し、フォトディテクター信号振幅が最大化されるまで調整してください。

2. サンプルの準備

注:FDTR実験を成功させるためには、試料表面を鏡面のような仕上げに研磨し、拡散反射やレーザーの焦点の外れや反射されたプローブビームの鏡面変化を引き起こす高さの変化を減らす必要があります。この時点で金属トランスデューサー層を堆積し、特性評価を行う必要があります。

  1. 試料を徐々に小さくする懸濁液を使って研磨し、鏡のような仕上げを得ます。例えば、粒子サイズが5μmから250nmのダイヤモンド懸濁液を複数用います。コロイドシリカの懸流液で仕上げ、鏡のような仕上げになるまで研磨します。
    注:各研磨工程の具体的な時間や粒子サイズは試料によって異なります。
  2. 最後の洗浄工程として、表面をイオンミルで10分間処理します。
  3. 原子間力顕微鏡(AFM)を用いて表面の平方根粗さを測定します。RMSの粗さは20nm未満であるべきです。
  4. 研磨後、試料表面に金属トランスデューサー層を浸着します。532 nmプローブレーザーの場合、熱反射係数19の大きなため、トランスデューサー層として金薄膜を適用します。最も滑らかなトランスデューサー表面を得るために、電子ビーム(eビーム)蒸発器を用いて、40nmを超える層厚の均一な金層を試料にコーティングします。トランスデューサーの厚さを原子間力顕微鏡(AFM)で測定する際、サンプルを電子ビーム蒸発器に入れる前に、薄いガラスの切れ端を試料表面にテープで貼り、シャドウマスクとして使います。その後、金の沈殿を完成させます。
    注意:トランスデューサは金の光学的皮膚深度(532 nmの光では≈20 nm)よりも厚くなければなりませんが、理想的には光学皮膚深度の2倍以上が十分に強い反射信号を得られる必要があります。
  5. ピコ秒超音波法41 (図3A)、AFM、または十分な分解能を持つ他の技術を用いて金層の厚さを測定してください。AFMを使用する場合は、シャドウマスクによって生成される鋭い金色のエッジをAFMプローブでスキャンします。この段差が金の厚さです。
  6. 金の熱伝導率が不明な場合は、断熱基材(例えばガラス)に堆積した金膜に対してファン・デル・パウ測定42 を行ってください。あるいは、既知の熱伝導率を持つ標準基板上に堆積した金層のFDTR測定を行うことも可能です。
    注:金の熱伝導率はフィルム厚43の関数としてわずかに変動することが知られています。

3. 測定設定

  1. 532 nmダイオードレーザーの電源スイッチをオン位置に回して電源を作動させます。有効ライトが点灯し、レーザー結晶の温度が安定するまで待ち、レーザースイッチを回して532 nmレーザーの発光を開始します。入力プローブレーザー出力20〜30 mWで熱反射信号を検出するのに十分です。パワーメーターを使ってレーザー出力がその範囲内にあるか確認してから進めてください。
  2. ポンプレーザーダイオードコントローラをオンにし、ダイオードレーザーの仕様に応じて適切な抵抗値(例:10 kΩ)を設定して熱電冷却を有効にします。温度が安定したらレーザー電流をオンにします。
  3. EDFAをオンにして出力電力を希望の値(例:1W)に設定します。
    注意:この値は試料の熱拡散率と融点に基づいて選択されるべきです。試料に供給される電力は、ファイバーアンプで設定された電力よりも低いことを念頭に置いてください(試料地点での出力測定はステップ1.10を参照)。吸収される電力量は、ポンプの波長とトランスデューサーの吸収力に基づいて推定できます。
  4. 信号発生器でRF周波数、RF振幅、バイアス電圧を設定し、ポンプレーザーの強度を変調します。
  5. ロックインアンプとフォトディテクターをオンにしてください。基準ポートがRF信号発生器の出力に接続され、信号入力ポートが光検出器に接続されていることを確認してください。
  6. PPLNクリスタルの温度コントローラーをオンにし、PID制御を有効にしてください。
  7. 試料を、段高(Z位置)を調整できるマイクロメートルノブ付きの多軸精密ステージに取り付けます。サンプルを細い両面テープでステージに貼り付け、測定中にサンプルが滑らないようにします。
  8. レーザーをサンプル表面に集中させてください。まず、対物レンズの上にコールドミラーを取り付け、CCDカメラで試料表面を観察します(ステップ1.10参照)。ステージのZノブを調整し、ライブカメラ映像でサンプルの表面がピントを合わせるまで調整します。レーザースポットが最小サイズになるまでピントを合わせ続けます。完成したら、冷たい鏡を外します。
    注:このステップの目的は、試料表面を望ましい焦点面に位置させることです。例えば、プローブの焦点面は、試料表面上の最小スポットサイズにプローブレーザーを集束させることで求めます。
  9. 次に、ポンプレーザーとプローブレーザーが試料の同じ点に焦点を合わせていることを確認しましょう。必要なLabVIEW仮想機器(VI)を用いて、ジンバルステアリングミラーの傾き角度を調整し(ステップ1.5参照)、ポンプレーザーがプローブレーザーの光軸に沿って整列するまで調整します。レーザーが試料表面に一致するかどうかを知るために、最大の熱反射振幅を探してください。

4. スポットサイズ測定

注:熱的特性の熱反射率測定は、測定されたスポットサイズ17に対して非常に高い感度を示すことが知られています。以下はポンプレーザーまたはプローブレーザーのいずれかのスポットサイズ測定を行う手順です。両レーザーに適用される一般的な手順は4.1から4.6で示されており、さらに各ポンプおよびプローブレーザーに関する特別な配慮はステップ4.7から4.10で示されています。

  1. グラスに金の模様を塗った「ナイフズエッジ」サンプルを入手しましょう。
    注:標準サンプルは購入または、十分に鮮明な界面を確保するためにフォトビームまたは電子ビームリソグラフィ で 製造可能です。
  2. 試料を多軸移動段に取り付けます(ステップ3.7参照)。
  3. 試料をレーザースポットが望ましい金のエッジに近づけるように位置し、エッジは望ましいスキャン方向(xまたはyのいずれか)に垂直に整列します。サンプルを手動または別の大面積翻訳ステージで動かし、ステージのノブを使って位置を微調整します。これらのノブは大面積調整には使わないでください。走査測定中は平行移動段の軸を中心に置くことが重要です。
    注意:測定中にステージの位置が中心からずれている場合、複数の軸間の結合が生じ、試料の位置が歪み、試料が焦点面から外れてしまう可能性があります。
  4. プロトコルの測定設定セクション(ステップ3.1から3.10)で詳細に記載されたFDTRシステムの初期化、フォーカス、レーザーアライメント手順を完了します。
  5. トランスレーションステージコントローラーをオンにし、各モーションコントロールアクチュエーターをゼロにし、コントローラーの識別番号をLabVIEW VIに入力します。
  6. VIでは、主スキャン方向(「A」と表記)で希望する走査長と「B」方向に希望する走査回数を入力します。各方向のステップサイズを入力します。
    注:典型的なラインスキャンは、レーザースポットのサイズによっては20〜100μmの長さ、ステップサイズが0.2〜1μmになることがあります。
  7. ナイフの刃先インターフェースをスキャンし、反射光の強度信号を記録します。「SpotSizeFit.py」コードを使ってデータを処理し、レーザースポット半径を計算します。コードは 補助資料に記載されています。
    注意:反射光または透過光のいずれかを検出可能で、その構成に最も便利な方を選びます。
  8. ステップ4.3-4.7を繰り返し、前のスキャンに垂直な方向に鋭い金色のエッジをスキャンします。平均スポット半径と垂直スキャン方向間の標準偏差を計算します。
    注意:レーザースポットの離心率はほぼ1に近くなければなりません。また、各レーザーの波長とステップ1.1から1.15で説明した変調方式を考慮すると、各レーザーの測定に特有の追加の考慮事項があります。(1) ポンプレーザー(1550 nm)は赤外線(IR)検出器が必要で、可視光検出器では検出できません。(2) RF信号発生器はプローブレーザーを直接変調しないため、別の変調が必要であり、これは機械的チョッピングによって実現可能です。しかし、これには第三の考慮点が生じます。(3) 機械式チョッパーは無線周波数で動作しないため、チョップされたプローブ信号はRF変調信号と同じロックイン増幅器では捕捉できません。(例えば、SR844ロックインアンプは20 kHzで低周波カットオフを持っています。)これら3つの考慮事項は、以下のステップで扱われます。
  9. 赤外線フォトディテクターを設置し、試料から反射したポンプビームの一部をこの検出器に照射します。例えば、反射ビームの一部はステップ1.9に設置されたPBSから放射され、このビームを赤外線光検出器に向けることができます。
  10. プローブビーム経路に振動抑制フォームに取り付けた機械式チョッパーを設置します。
  11. ポンプスポットサイズ測定を始める前に、まずRF信号をSR844ロックインアンプの基準ポートに接続し、IRフォトディテクターをSR844ロックインアンプの入力ポートに接続します。
  12. プローブスポットサイズ測定を始める前に、まず機械式チョッパーのコントローラ出力をSR830ロックインアンプの基準ポートに接続し、可視光フォトディテクターをSR830ロックインアンプの入力ポートに接続します。
  13. 各スポットサイズ測定(ポンプまたはプローブ)を、指定されたロックインアンプに必要な「リード」VIを使って実行します。

5. 点の測定

注:点測定は試料表面の単一点における局所的な熱的性質を測定するために用いられます。通常、基板材料の熱伝導率と金トランスデューサーと基板間の界面熱伝導率が測定されます。これらの特性は、ポンプおよびプローブレーザーの有効スポットサイズにまたがる面積全体の平均測定値とみなされます(13,17)。

  1. 試料を多軸移動段に取り付けます(ステップ3.7参照)。
  2. CCDカメラで試料を確認し、プローブレーザーが汚れや不純物のないクリアな場所に反射するように位置を調整します。
  3. ポンプの出力レベルを選択し、ステップ3.1から3.10に記載されたフォーカスとアライメント手順を完了します。
  4. ポイント測定の周波数帯域を決定します。熱拡散モデルがこの周波数帯域で測定された特性に対して感度が高く適切であることを確認しましょう。
  5. 測定周波数帯域に応じて、ロックインアンプの適切な感度レベルを選択します。LabVIEW VIのポイント測定にロックイン感度レベル、周波数範囲、測定する周波数の総数をプログラムします。必要に応じて、異なる感度レベルの複数のステージをプログラムして信号対雑音比(SNR)を最大化します。
  6. 点測定を実行し、データを.txtファイルに保存します。ロックインアンプからの位相データを3回記録します。(1) プローブレーザー信号、(2) 基準レーザー信号、(3) ノイズです。測定されていないビームは常に遮断し、プローブビームと基準ビームの両方を遮断してノイズデータを記録してください。
  7. 計器や環境の騒音を考慮し、ステップ5.2から5.5を繰り返し、適合結果を平均化します。

6. 画像測定

注:熱特性画像とは、レーザーを試料表面にスキャンし、点の測定値を複数回収集して作成した、面積全体で測定された熱特性の二次元マップです。

  1. まず試料を多軸移動段に取り付け(ステップ3.7参照)、CCDカメラを監視してレーザースポットを測定領域に位置させます。そのエリアに汚れや粗さの不規則さがないか確認してください。
    注意:ステッピングモーター段の平行移動軸を極端に動かさないように、Z軸との結合を避けるため注意してください。ステップ4.3を参照してください。
  2. 測定領域を画像測定用のLabVIEW VIにプログラムします。CCDカメラのライブ映像を監視しながら、測定エリア(例:x方向とy方向の3ステップ)を素早くスキャンし、正確な測定範囲を記録します。
  3. ポンプの出力レベルを選択し、プロトコル3のステップ3.7-3.10に記載されたフォーカスおよびアライメント手順を完了します。
  4. サンプルをスキャンする周波数を少なくとも5つ選びましょう。この周波数帯域の測定特性に熱モデルが感度が高いことを確認してください。
  5. プローブレーザーを遮断し、参照レーザーのロックインアンプディスプレイから同位相(すなわち X) および直交( す なわちY)の読み取り値を記録します。次に、プローブと基準レーザーの両方を遮断して X と Y のノイズ測定値を記録します。完了したら、プローブレーザーのブロックを解除してください。
  6. LabVIEW VIで各スキャン方向(xおよびy)のステップ数(すなわち点測定数)を選択します。地図の測定を実行してください。
  7. 測定が終わったらステップ6.5を繰り返します。測定前後の基準信号とノイズ信号の両方の平均 X と Y を計算します。
    注:スキャン内の各測定位置で基準およびノイズ測定を収集することは可能ですが、これにより各画像測定にかかる時間が大幅に増加します。これらの量を空間スキャンの前後の2回の測定から平均することで、総測定時間を大幅に短縮します。プロトコルセクションで説明された手順に従うことで、ユーザーはFDTRシステムを構築し、熱特性評価用の試料を準備し、局所κの点および画像測定を行うことができます。以下のセクションでは、これらのプロトコルを用いた単結晶シリコン基板上の局所κ測定を実証し、FDTR実装における不確実性の原因や制約についてコメントします。

アクセスが制限されています。このコンテンツを表示するにはログインするか、トライアルを開始してください。

結果

ポイント測定

ここで示す点測定の目的は、試料上の金トランスデューサーフィルムの測定された熱反射位相に基づき、(100)個の単結晶シリコンの室温熱伝導率(κ)を求めることです。測定された位相データに2層熱伝導モデルを適用し、最適適合の基板κとトランスデューサ-シリコン界面の熱伝導率(G)を決定します。測定されたトランスデューサーの厚さ、熱伝導率、ポンプおよびプローブのレーザースポットサイズ、その他関連パラメータがモデルへの入力となります。

このモデルは軸対称のフーリエ熱伝導方程式13であり、以下の円筒座標で定式化されています。

アクセスが制限されています。このコンテンツを表示するにはログインするか、トライアルを開始してください。

ディスカッション

ここで紹介するFDTR技術は、単結晶シリコン基板の局所基板κを特性評価し、プラズマ焼結されたシリコン基板間の界面周りにκ分布をマッピングするために用いられます。測定の重要な側面の一つは、モデリングフィッティングを用いて基板およびトランスデューサ-基板界面の未知の熱的特性を決定することです。測定の精度は、ポンプレーザーのスポットサイズや変調周波数の適切な選択、トランスデューサーの厚さやκ、ポンプおよびプローブのレーザースポットサイズなどの重要なモデル入力の事前知識に依存します。100kHzから10MHzの小型(すなわちマイクロンサイズ)ポンプレーザースポットサイズおよび変調周波数の場合、20倍顕微鏡対物レンズでの測定では、フーリエ熱拡散理論の失敗により体積値の過小評価である見かけの基板κが得られました。この制約を克服するために、10.3μmの大きなスポットサイズを用いた点測定を行い、同じ試料のLFA測定に近いシリコンκを得ました。また、トランスデューサ-シリコン界面Gは文献測定値46に近いです。あるいは、最近Xiangらが開...

アクセスが制限されています。このコンテンツを表示するにはログインするか、トライアルを開始してください。

開示事項

著者たちは利益相反を一切明かしていません。

謝辞

一部の著者は、ノースウェスタン大学工学持続可能性とレジリエンスセンターから「持続可能なエネルギーソリューションのためのメタマテリアル工学へ:多結晶材料における粒界の局所的熱特性」というシード資金によるプロジェクトを通じて部分的に支援を受けました。

アクセスが制限されています。このコンテンツを表示するにはログインするか、トライアルを開始してください。

材料

この記事で使用された材料の一覧
名前会社カタログ番号コメント
3軸ナノマックスステージ、ステッパーモーター駆動ソーラブMAX383サンプル翻訳段階
532 nm 連続波レーザースペクトルフィジクスSPFL 532-20プローブレーザー
アクロマティック・ダブレット、f=150mm、2インチソーラブAC508-150-C-ML4-f光学イメージングシステムのリレーレンズは、ジンバルスキャナーの中心から顕微鏡対物レンズの後方開口までを撮像するために使用されました
ビームスプリッターキューブソーラブBS019光学系
ブロードバンドパワー/エネルギーメーターメレス・グリオ13PEM001レーザー出力の測定
クローズドループピコモーターコントローラ新しい焦点8743-CL試料表面上のポンプビームをスキャンするために
カラーCMOSカメラソーラブCS165CU1試料表面のイメージング
電流制限電源新しい焦点901高速光検出器に動力を供給するために
ファイバーアンプIPGフォトニクスLDR-3Uポンプレーザー
自由空間アイソレーター、1550nmソーラブIO-5-1550-HPポンプレーザーのファイバーアンプへの逆反射を防ぐため
自由空間アイソレータ、532nmソーラブIO-3-532-LPプローブレーザーのダイオードレーザーへの逆反射を防ぐため
関数 / 任意の波形発生器アジレント33220Aポンプレーザー強度の変調用
ジンバル光学マウントニューポート605-2試料表面上のポンプビームをスキャンするために
ゴールドミラーズ、1インチソーラブPF10-03-M01ポンプレーザー用の高反射率ミラー
ハーフウェーブプレート(1550年)ソーラブWPH05M-1550偏光光学
ハーフウェーブプレート(532nm)ソーラブ偏光光学
IR 1 GHz 低ノイズフォトレシーバー新しい焦点1611ポンプレーザーの変調強度の監視用
レーザーダイオードコントローラILX Lightwave LDC-3742Bシードポンプレーザー強度の制御
ロックインアンプスタンフォード研究<>システムSR844高周波測定の場合
ロックインアンプスタンフォード研究<>システムSR830低周波測定の場合
機械式チョッパーコントローラースタンフォード研究システムSR540プローブビーム強度の変調用
MgO:PPLNクリスタルコービション1550 nmのポンプレーザーを775 nmの基準光源に周波数を倍増させるための第二高調波生成結晶
偏光ビームスプリッターキューブソーラブPBS254偏光光学
RF信号発生器アジレントN9310Aポンプレーザー強度の変調用
ステッピングモーターコントローラソーラブBSC200サンプル翻訳段階のコントローラ
温度コントローラーコービションOC1MgO:PPLN結晶温度の制御用
可視光1GHz低ノイズフォトレシーバー新しい焦点1601熱反射率信号の監視のために

参考文献

  1. Rahman, J. U., et al. Grain boundary engineering enhances the thermoelectric properties of YTe. Adv Energy Mater. 15, 2404243(2025).
  2. Villoro, R. B., et al. Grain boundary phases in NbFeSb half-Heusler alloys: a new avenue to tune transport properties of thermoelectric materials. Adv Energy Mater. 13, 2204321(2023).
  3. Meng, X. F., et al. Grain boundary engineering for achieving high thermoelectric performance in n-type skutterudites. Adv Energy Mater. 7, 1602582(2017).
  4. Villoro, R. B., et al. Fe segregation as a tool to enhance electrical conductivity of grain boundaries in Ti(Co,Fe)Sb half-Heusler thermoelectrics. Acta Mater. 249, 118816(2023).
  5. Biswas, K., et al. High-performance bulk thermoelectrics with all-scale hierarchical architectures. Nature. 489, 414-418 (2012).
  6. Isotta, E., et al. Microscale imaging of thermal conductivity suppression at grain boundaries. Adv Mater. 35, 2302777(2023).
  7. Isotta, E., et al. Heat transport at silicon grain boundaries. Adv Funct Mater. 34, 2405413(2024).
  8. Yeandel, S. R., Molinari, M., Parker, S. C. The impact of tilt grain boundaries on the thermal transport in perovskite SrTiO-layered nanostructures: a computational study. Nanoscale. 10, 15010-15022 (2018).
  9. Alikin, D., et al. Nanoscale imaging and measurements of grain boundary thermal resistance in ceramics with scanning thermal wave microscopy. ACS Appl Mater Inter. 16, 42917-42930 (2024).
  10. Sood, A., et al. Direct visualization of thermal conductivity suppression due to enhanced phonon scattering near individual grain boundaries. Nano Lett. 18, 3466-3472 (2018).
  11. Cahill, D. G., Goodson, K. E., Majumdar, A. Thermometry and thermal transport in micro/nanoscale solid-state devices and structures. J Heat Trans ASME. 124, 223-241 (2002).
  12. Olson, D. H., Braun, J. L., Hopkins, P. E. Spatially resolved thermoreflectance techniques for thermal conductivity measurements from the nanoscale to the mesoscale. J Appl Phys. 126, 150901(2019).
  13. Jiang, P. Q., Qian, X., Yang, R. Tutorial: time-domain thermoreflectance (TDTR) for thermal property characterization of bulk and thin-film materials. J Appl Phys. 124, 161103(2018).
  14. Sandell, S., et al. Thermoreflectance techniques and Raman thermometry for thermal property characterization of nanostructures. J Appl Phys. 128, 131101(2020).
  15. Chen, T., Jiang, P. Q. Decoupling thermal properties in multilayered systems for advanced thermoreflectance experiments. Phys Rev Appl. 23, 044004(2025).
  16. Giri, A., et al. Ultrafast and nanoscale energy transduction mechanisms and coupled thermal transport across interfaces. ACS Nano. 17, 14253-14282 (2023).
  17. Schmidt, A. J., Cheaito, R., Chiesa, M. A frequency-domain thermoreflectance method for the characterization of thermal properties. Rev Sci Instrum. 80, 094901(2009).
  18. Saurav, S., Mazumder, S. On the determination of thermal conductivity from frequency-domain thermoreflectance experiments. J Heat Trans ASME. 144, 013501(2022).
  19. Wilson, R. B., et al. Thermoreflectance of metal transducers for optical pump-probe studies of thermal properties. Opt Express. 20, 28829-28838 (2012).
  20. Dong, H. C., Wen, B., Melnik, R. Relative importance of grain boundaries and size effects in thermal conductivity of nanocrystalline materials. Sci Rep UK. 4, 7037(2014).
  21. Nan, C. W., Birringer, R. Determining the Kapitza resistance and the thermal conductivity of polycrystals: a simple model. Phys Rev B. 57, 8264-8268 (1998).
  22. Schelling, P. K., Phillpot, S. R., Keblinski, P. Kapitza conductance and phonon scattering at grain boundaries by simulation. J Appl Phys. 95, 6082-6091 (2004).
  23. Smith, D. S., et al. Grain boundary thermal resistance and finite grain size effects for heat conduction through porous polycrystalline alumina. Int J Heat Mass Tran. 121, 1273-1280 (2018).
  24. Xu, D., et al. Thermal boundary resistance correlated with strain energy in individual Si film-wafer twist boundaries. Mater Today Phys. 6, 53-59 (2018).
  25. Ziade, E. Wide-bandwidth frequency-domain thermoreflectance: volumetric heat capacity, anisotropic thermal conductivity, and thickness measurements. Rev Sci Instrum. 91, 124901(2020).
  26. Rodin, D., Yee, S. K. Simultaneous measurement of in-plane and through-plane thermal conductivity using beam-offset frequency-domain thermoreflectance. Rev Sci Instrum. 88, 014902(2017).
  27. Li, M., Kang, J. S., Hu, Y. J. Anisotropic thermal conductivity measurement using a new asymmetric-beam time-domain thermoreflectance (AB-TDTR) method. Rev Sci Instrum. 89, 084901(2018).
  28. Perez, L. A., et al. Anisotropic thermoreflectance thermometry: a contactless frequency-domain thermoreflectance approach to study anisotropic thermal transport. Rev Sci Instrum. 93, 034902(2022).
  29. Jiang, P. Q., Qian, X., Yang, R. G. Time-domain thermoreflectance (TDTR) measurements of anisotropic thermal conductivity using a variable spot-size approach. Rev Sci Instrum. 88, 074901(2017).
  30. Liu, J., et al. Ultralow thermal conductivity of atomic/molecular layer-deposited hybrid organic-inorganic zincone thin films. Nano Lett. 13, 5594-5599 (2013).
  31. Ota, A., et al. Enhancing thermal boundary conductance of graphite-metal interface by triazine-based molecular bonding. ACS Appl Mater Inter. 11, 37295-37301 (2019).
  32. Giri, A., et al. Heat-transport mechanisms in molecular building blocks of inorganic/organic hybrid superlattices. Phys Rev B. 93, 115310(2016).
  33. Losego, M. D., et al. Effects of chemical bonding on heat transport across interfaces. Nat Mater. 11, 502-506 (2012).
  34. Majumdar, S., et al. Vibrational mismatch of metal leads controls thermal conductance of self-assembled monolayer junctions. Nano Lett. 15, 2985-2991 (2015).
  35. Lu, B., et al. Cross-plane thermal conductance of phosphonate-based self-assembled monolayers and self-assembled nanodielectrics. ACS Appl Mater Inter. 12, 34901-34909 (2020).
  36. Chen, J., et al. Interfacial thermal resistance: past, present, and future. Rev Mod Phys. 94, 025002(2022).
  37. Yuan, C., et al. A review of thermoreflectance techniques for characterizing wide bandgap semiconductors' thermal properties and devices' temperatures. J Appl Phys. 132, 220701(2022).
  38. Monachon, C., et al. Thermal boundary conductance: a materials science perspective. Annu Rev Mater Res. 46, 433-463 (2016).
  39. Scott, E. A., et al. Thermal conductivity and thermal boundary resistance of atomic layer deposited high-dielectric aluminum oxide, hafnium oxide, and titanium oxide thin films on silicon. APL Mater. 6, 058302(2018).
  40. Rahman, M., et al. Simultaneous measurement of anisotropic thermal conductivity and thermal boundary conductance of two-dimensional materials. J Appl Phys. 126, 205103(2019).
  41. Maris, H. Picosecond ultrasonics. Sci Am. 278, 86-89 (1998).
  42. Hemenger, P. M. Measurement of high-resistivity semiconductors using Vanderpauw method. Rev Sci Instrum. 44, 698-700 (1973).
  43. Schmidt, A. J., et al. Characterization of thin metal films via frequency-domain thermoreflectance. J Appl Phys. 107, 024908(2010).
  44. Schmidt, A. J., et al. A frequency-domain thermoreflectance method for the characterization of thermal properties. Rev Sci Instrum. 80, 094901(2009).
  45. Tang, L., Dames, C. Anisotropic thermal conductivity tensor measurements using beam-offset frequency-domain thermoreflectance (BO-FDTR) for materials lacking in-plane symmetry. Int J Heat Mass Tran. 164, 120600(2021).
  46. Stevens, R. J., Smith, A. N., Norris, P. M. Measurement of thermal boundary conductance of a series of metal-dielectric interfaces by the transient thermoreflectance technique. J Heat Trans ASME. 127, 315-322 (2005).
  47. Yang, J., Ziade, E., Schmidt, A. J. Uncertainty analysis of thermoreflectance measurements. Rev Sci Instrum. 87, 014901(2016).
  48. Wilson, R. B., Cahill, D. G. Anisotropic failure of Fourier theory in time-domain thermoreflectance experiments. Nat Commun. 5, 5075(2014).
  49. Isotta, E., et al. A thermal boundary resistance model via mean free path suppression functions and a Gibbs excess approach. Int J Heat Mass Tran. 252, 127417(2025).
  50. Sakata, M., et al. Thermal conductance of silicon interfaces directly bonded by room-temperature surface activation. Appl Phys Lett. 23, 106(2015).
  51. Xiang, Z. Y., Jiang, P. Q., Yang, R. G. Time-domain thermoreflectance (TDTR) data analysis using phonon hydrodynamic model. J Appl Phys. 132, 205104(2022).
  52. Beardo, A., et al. Phonon hydrodynamics in frequency-domain thermoreflectance experiments. Phys Rev B. 101, 075303(2020).
  53. Goodson, K. E., Asheghi, M. Near-field optical thermometry. Microscale Therm Eng. 1, 225-235 (1997).
  54. Qian, X., et al. Accurate measurement of in-plane thermal conductivity of layered materials without metal film transducer using frequency-domain thermoreflectance. Rev Sci Instrum. 91, 064903(2020).
  55. Feser, J. P., Liu, J., Cahill, D. G. Pump-probe measurements of the thermal conductivity tensor for materials lacking in-plane symmetry. Rev Sci Instrum. 85, 104903(2014).

アクセスが制限されています。このコンテンツを表示するにはログインするか、トライアルを開始してください。

再版と許可

タグ

熱特性測定のための周波数領域熱反射法
お問い合わせ
図書館への推薦

プライバシー

利用規約

ポリシー

著作権 © 2026 MyJoVE Corporation. 無断転載を禁じます。