高イオン強度ソリューションで感知するためのカーボンナノチューブ高周波ナノエレクトロニクスバイオセンサーの作製

次の実験の全体的な目標は、高イオン強度溶液でのポイントオブケア生体分子検出のための新しいナノ電気センシングプラットフォームを実証することです。これは、単層カーボンナノチューブ電界効果トランジスタを高周波で動作させ、イオン性スクリーニング効果を軽減することによって達成されます。まず、ナノチューブトランジスタを受容体分子で作製し、機能化します。

第2のステップとして、デバイスはマイクロ流体流路でカプセル化されており、生体分子サンプル溶液を注入してリアルタイムセンシングを行うことができます。次に、単層カーボンナノチューブ燃料トランジスタを高周波ミキサーとして操作します。高い駆動周波数でのイオン性スクリーニング効果を克服するために、イオンと溶液はもはやナノチューブセンサーを効果的にスクリーニングできなくなり、表面結合した生体分子の振動双極子モーメントを検出できるようになります。

結果は、10メガヘルツの駆動周波数での混合電流の変化のモニタリングに基づいて、100ミリモルバックグラウンド溶液中の連鎖球菌アビッドおよびビオチン結合の検出を示しています。この手法は、直流検出などの既存の方法と比較した場合の主な利点として、高イオン強度溶液のデュア電流検出を根本的に妨げるデバイススクリーニング効果を克服できることです。従来の電荷検出ベースのセンサーとは対照的に、私たちの方法は、ナノチューブトランジスタの高周波応答を探索することにより、生体分子の双極子モーメントを検出します。

まず、フォトレジストコーティングされたシリコーンウェーハ上に触媒用の長方形のピットを備えたフォトマスクを配置し、300ミリジュール/センチメートルの2乗のUV I放射を0.3秒間露光します。開発したウェーハを電子ビーム蒸着チャンバーにロードし、チャンバー圧力10で0.5ナノメートルの鉄を負の6トーアに堆積させます。触媒コーティングされたシリコンウェーハをチャンバーから小さな色素に切断した後、それらを石英ボートに置き、ボートをCVD成長炉にロードしますアルゴンの1SLMの流れを維持しながら、チューブの中心で炉を摂氏800度まで上昇するように炉をプログラムします。

0.2 SLMの水素を5分間流して、触媒粒子を減らし、酸化鉄を鉄に変換します。次に、5.5 SCCMのエチレンを35分間導入して、S wtsを成長させます。プロセス全体を通じて0.2SLMの水素流量が維持されます。

少量のアルゴン流で室温まで冷却した後、染料を炉から取り出します。接点の金属蒸着領域を定義した後、染料を蒸着チャンバーに入れ、0.5ナノメートルのチタンと50ナノメートルの金をソースとして堆積させ、電子ビーム蒸着チャンバーに接触金属を負の6トーアに傾けます。終了したら、染料とアセトンを一晩浸して金属を持ち上げます。

次に、イソプロパノールを10分間浸し、窒素でブロードライします。次に、染料を蒸発チャンバーに戻し、500ナノメートルの電子ビーム蒸発二酸化ケイ素を10で蒸発させ、50ナノメートルのクロムと50ナノメートルの金を電子ビーム蒸発器の上部ゲート電極として堆積させます。フォトレジストを湿らせてパターニングした後、蒸発させた二酸化ケイ素を1〜20の緩衝フッ化水素酸溶液を用いて3分30秒間エッチングした。

次に、ジメチルホルムアミドに6ミリモルPBSEの溶液を調製し、PBSEリンカー分子溶液中のS-W-N-T-F-E-T-Dを室温で1時間インキュベートします。これに続いて、アミンの1ミリグラムあたり20ミリグラムの溶液を調製します。2つのビオチンを脱イオン水にペグします。

この溶液で染料を18時間インキュベートします。次に、脱イオン水で染料を十分にすすいでください。すすぎを8〜10回繰り返してから、ブロードライします。

新しいシリコンウェーハをペトリ皿に入れ、DGAs PDMS混合物をウェーハの5mm上になるまで皿に注ぎます。次に、ペトリ皿を摂氏70度のオーブンに1時間入れます。ペトリ皿をオーブンから取り出し、ウェーハを室温まで冷まします。

メスを使って長方形のPDMSを切り取り、ピンセットで引き出します。次に、長方形の染料を逆さまに置き、3ミリメートルの生検パンチを使用して平らな面に穴を開けます。色素を顕微鏡下に置いた後、PDMSチャンバーを作製したS-W-N-T-F-E-Tデバイスの活性領域の上に位置合わせして、PDMSチャンバーを色素の上に慎重に配置します。

SU8モールドのシリコンウェーハをシャーレに置き、tri Chloro.3 3 3 triフルオロプロピル生理食塩水を2〜3滴加えます。ペトリ皿を真空から取り出した後、ペトリ皿を真空チャンバーに1時間置きます。

DGAのPDMS混合物をウェーハに注ぎ、70°Cのオーブンで1時間加熱します。終了したら、ペトリ皿をオーブンから取り出し、ウェーハを室温まで冷まします。長方形のPDMSスタンプをカットした後、逆さまに置き、0.75ミリメートルの生検パンチを使用して流路の両端に穴を開けます。

色素を顕微鏡下に置いた後、PDMSフローチャンバーを作製したS-W-N-T-F-E-Tデバイスの活性領域の上に位置合わせして、PDMSフローチャンバーを色素の上に置きます。次に、ポリエチレンチューブを各穴に押し込み、一方のチューブを流体源シリンジに接続し、もう一方のチューブをドレンシリンジに接続します。シリンジをシリンジポンプに取り付けて、チャネルを通る制御された流体の流れを維持します。

AM変調周波数出力を設定するには、ロッキンからの参照出力信号を接続します amplifier周波数発生器の外部変調信号ポートに。次に、AM変調されたRF出力とDC電圧をバイアスTに接続し、バイアスTの出力をSWNTソース接点に接続します。次に、ゲート接点をDACカードの電圧ポートに接続して、ナノチューブを流れるAC電流を読み取ります。

ドレイン接点をロックインアンプに接続します。ロックインアンプの振幅ポートと位相ポートをDAC入力ポートに接続します。電源のDC電圧を0ボルトに保持し、A信号周波数を200キロヘルツに保持します。

ゲート電圧をスイープし、ドレインからの電流を測定します。ピペットを使用して流体チャンバーに脱イオン水を満たします。AC電気測定を行います。

1ミリモルの塩化ナトリウム、10ミリモルの塩化ナトリウム、および100ミリモルの塩化ナトリウムで繰り返します。また、各ソリューションのデバイスの応答を測定します。マイクロ流体流路をデバイスに配置した後、一方のチューブをシリンジポンプに配置された空のシリンジに接続し、もう一方のチューブをシリンジバレルに接続して100ミリモルの塩化ナトリウム溶液で満たします。

シリンジポンプを引き出しモードに設定し、100ミリモルの塩化ナトリウム溶液をチューブに引き込みます。電流はコンピュータ上で監視できます。

次いで、溶液を100ミリモル塩化ナトリウム中の1ミリグラム/ミリリットルのストレプトアビジンに切り替え、ストレプトアビジンビオチン結合のリアルタイムの電流変化を監視するトップゲートが吊り下げられたS SW NTトランジスタの走査型電子顕微鏡像がここに示されている。電極は50ナノメートルのクロムと50ナノメートルの金と厚いクロム層で構成されており、吊り下げられた構造に強度が加わります。吊り下げ構造は、トップゲートとドレインの間に漏れ電流がないことによって確認されます。

サイドウォール機能化の成功を特徴付けるために、FETのDC伝達の変化は空気中で曲線を描きます。各機能化ステップをモニターしました。純粋なナノチューブFETの伝達曲線は、バイオテーションと連鎖球菌Aden結合(写真)の直後に右にシフトします。

これは、100ミリモルの塩化ナトリウムで一般的なデバイスの歩行電圧の関数として測定された混合電流検出信号です。グラフは、DC電流、混合電流、および理論上の混合電流の曲線を示しています。このデータは、ミキシング電流の結果が理論モデルとよく一致していることを示しています。

ここでは、静的測定とリアルタイム流量測定の代表的な結果を示します。混合電流対歩行電圧曲線は、100ミリモル塩化ナトリウム中のビオチン化およびストレプトアビジン結合SWNTを表しています。リアルタイムフロー実験では、ストレプトアビジンが結合すると混合電流が変化します。

シグナル変化は、異なる周波数の脱イオン水中のシリコンおよび酸化物化制御デバイスにおけるストレプトアビジン結合の前後でも測定されましたが、結合後の変化はなく、高周波数でのSWNT生体分子相互作用による検出メカニズムが生じることを示しています。この測定技術は、一般的にナノチューブナノワイヤーまたはグラフェンベースの電子バイオセンサーに適用でき、脱塩などの時間のかかる手順を必要とせずに、高イオン強度のバックグラウンド溶液で直接実行できます。