Name: レーザー駆動の超高速分子回転のダイレクトイメージング (動画) | JoVE Journal
Uploaded: 2017-02-04T13:00:00.000+00:00
Duration: 10 min 52 s
Description: 学ぶレーザー駆動の超高速分子回転のダイレクトイメージング手法。クーロン爆発イメージング装置を用いて、量子力学と古典力学の関連性を解明し、分子回転ダイナミクスの高分解能リアルタイム可視化を実現します。

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この研究は、日本学術振興会(JSPS)および文部科学省(#26104539、#26620020、#26810011、#15H03766、#15KT0060、#16H00826、#16K13927)の科学研究費助成事業によって一部支援されました。コニカミノルタ科学技術振興財団、東京工業大学の「研究種を植える」プログラム、新学術研究センター(CNSI)のイメージングサイエンスプロジェクトによって支援されました。国立自然科学研究所(NINS)(#IS261006);理研-分子研共同プログラム「エクストリームフォトニクス」、光科学技術コンソーシアム(CPhoST)

<ol><li>Stapelfeldt, H., Constant, E., Sakai, H., Corkum, P. B. <a target="_blank" href="http://journals.aps.org/pra/abstract/10.1103/PhysRevA.58.426">Time-resolved Coulomb explosion imaging: A method to measure structure and dynamics of molecular nuclear wave packets.</a> Phys. Rev. A. 58, 426-433 (1998).</li>
<li>Hishikawa, A., Matsuda, A., Fushitani, M., Takahashi, E. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Visualizing+Recurrently+Migrating+Hydrogen+in+Acetylene+Dication+by+Intense+Ultrashort+Laser+Pulses%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+Lett%22%5BJournal%5D)">Visualizing Recurrently Migrating Hydrogen in Acetylene Dication by Intense Ultrashort Laser Pulses.</a> Phys. Rev. Lett. 99, 258302(2007).</li>
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<li>Stapelfeldt, H., Seideman, T. <a target="_blank" href="http://journals.aps.org/rmp/abstract/10.1103/RevModPhys.75.543">Colloquium: Aligning molecules with strong laser pulses.</a> Rev. Mod. Phys. 75, 543-557 (2003).</li>
<li>Ohshima, Y., Hasegawa, H. <a target="_blank" href="http://www.tandfonline.com/doi/abs/10.1080/0144235X.2010.511769">Coherent rotational excitation by intense nonresonant laser fields.</a> Int. Rev. Phys. Chem. 29, 619-663 (2010).</li>
<li>Kitano, K., Hasegawa, H., Ohshima, Y. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Ultrafast+Angular+Momentum+Orientation+by+Linearly+Polarized+Laser+Fields%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+Lett%22%5BJournal%5D)">Ultrafast Angular Momentum Orientation by Linearly Polarized Laser Fields.</a> Phys. Rev. Lett. 103, 223002(2009).</li>
<li>Fleischer, S., Khodorkovsky, Y., Prior, Y., Averbukh, I. S. <a target="_blank" href="https://arxiv.org/abs/1012.1253">Controlling the sense of molecular rotation.</a> New J. Phys. 11, 105039(2009).</li>
<li>Korobenko, A., Milner, A. A., Milner, V. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Direct+Observation%2C+Study%2C+and+Control+of+Molecular+Superrotors%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+Lett%22%5BJournal%5D)">Direct Observation, Study, and Control of Molecular Superrotors.</a> Phys. Rev. Lett. 112, 113004(2014).</li>
<li>Rosca-Pruna, F., Vrakking, M. J. J. <a target="_blank" href="http://aip.scitation.org/doi/abs/10.1063/1.1458537">Revival structures in picosecond laser-induced alignment of I2 molecules. I. Experimental results.</a> J. Chem. Phys. 116, 6567-6578 (2002).</li>
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<li>Mizuse, K., Kitano, K., Hasegawa, H., Ohshima, Y. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Quantum+unidirectional+rotation+directly+imaged+with+molecules%5BTitle%5D)+AND+%22Sci.+Adv%22%5BJournal%5D)">Quantum unidirectional rotation directly imaged with molecules.</a> Sci. Adv. 1, 1400185(2015).</li>
<li>Lin, K., et al. <a target="_blank" href="http://journals.aps.org/pra/abstract/10.1103/PhysRevA.92.013410">Visualizing molecular unidirectional rotation.</a> Phys. Rev. A. 92, 013410(2015).</li>
<li>Korobenko, A., Hepburn, J. W., Milner, V. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Observation+of+nondispersing+classical-like+molecular+rotation%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Chem.+Chem.+Phys%22%5BJournal%5D)">Observation of nondispersing classical-like molecular rotation.</a> Phys. Chem. Chem. Phys. 17, 951-956 (2015).</li>
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<li>Ullrich, J., et al. <a target="_blank" href="http://iopscience.iop.org/article/10.1088/0034-4885/66/9/203/meta">Recoil-ion and electron momentum spectroscopy: reaction-microscopes.</a> Rep. Prog. Phys. 66, 1463(2003).</li>
<li>Lee, S. K., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Coincidence+ion+imaging+with+a+fast+frame+camera%5BTitle%5D)+AND+%22Rev+Sci+Instrum%22%5BJournal%5D)">Coincidence ion imaging with a fast frame camera.</a> Rev Sci Instrum. 85, 123303(2014).</li>
<li>Lee, S. K., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Communication%3A+Time-+and+space-sliced+velocity+map+electron+imaging%5BTitle%5D)+AND+%22J.+Chem.+Phys%22%5BJournal%5D)">Communication: Time- and space-sliced velocity map electron imaging.</a> J. Chem. Phys. 141, 221101(2014).</li>
<li>John, J. J., et al. <a target="_blank" href="http://iopscience.iop.org/article/10.1088/1748-0221/7/08/C08001/meta">PImMS, a fast event-triggered monolithic pixel detector with storage of multiple timestamps.</a> Journal of Instrumentation. 7, 8001(2012).</li>
<li>Nomerotski, A., et al. <a target="_blank" href="http://iopscience.iop.org/article/10.1088/1748-0221/5/07/C07007">Pixel Imaging Mass Spectrometry with fast and intelligent Pixel detectors.</a> Journal of Instrumentation. 5, 07007(2010).</li>
<li>Luria, K., Christen, W., Even, U. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Generation+and+Propagation+of+Intense+Supersonic+Beams%5BTitle%5D)+AND+%22J.+Phys.+Chem.+A%22%5BJournal%5D)">Generation and Propagation of Intense Supersonic Beams.</a> J. Phys. Chem. A. 115, 7362-7367 (2011).</li>
<li>Eppink, A. T. J. B., Parker, D. H. <a target="_blank" href="http://aip.scitation.org/doi/abs/10.1063/1.1148310">Velocity map imaging of ions and electrons using electrostatic lenses: Application in photoelectron and photofragment ion imaging of molecular oxygen.</a> Rev. Sci. Instrum. 68, 3477-3484 (1997).</li>
<li>Gebhardt, C. R., Rakitzis, T. P., Samartzis, P. C., Ladopoulos, V., Kitsopoulos, T. N. <a target="_blank" href="http://aip.scitation.org/doi/abs/10.1063/1.1403010">Slice imaging: A new approach to ion imaging and velocity mapping.</a> Rev. Sci. Instrum. 72, 3848(2001).</li>
<li>Stöhr, J. <a target="_blank" href="http://scholar.google.com/scholar?hl=en&safe=off&q=author%3aSt%C3%B6hr%2C+J+%22NEXAFS+Spectroscopy%22">NEXAFS Spectroscopy</a>. , Springer. 132(1992).</li>
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<li>Pitzer, M., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Direct+Determination+of+Absolute+Molecular+Stereochemistry+in+Gas+Phase+by+Coulomb+Explosion+Imaging%5BTitle%5D)+AND+%22Science%22%5BJournal%5D)">Direct Determination of Absolute Molecular Stereochemistry in Gas Phase by Coulomb Explosion Imaging.</a> Science. 341, 1096-1100 (2013).</li>
<li>Rakitzis, T. P., Samartzis, P. C., Kitsopoulos, T. N. <a target="_blank" href="http://aip.scitation.org/doi/10.1063/1.480396">Observing the symmetry breaking in the angular distributions of oriented photofragments using velocity mapping.</a> J. Chem. Phys. 111, 10415(1999).</li>
<li>Chang, B. -Y., Hoetzlein, R. C., Mueller, J. A., Geiser, J. D., Houston, P. L. <a target="_blank" href="http://aip.scitation.org/doi/10.1063/1.1148824">Improved two-dimensional product imaging: The real-time ion-counting method.</a> Rev. Sci. Instrum. 69, 1665(1998).</li>
<li>Wiley, W. C., McLaren, I. H. <a target="_blank" href="http://aip.scitation.org/doi/abs/10.1063/1.1715212">Time-of-Flight Mass Spectrometer with Improved Resolution.</a> Rev. Sci. Instrum. 26, 1150(1955).</li>
<li>Townsend, D., Minitti, M. P., Suits, A. G. <a target="_blank" href="http://aip.scitation.org/doi/10.1063/1.1544053">Direct current slice imaging.</a> Rev. Sci. Instrum. 74, 2530(2003).</li>
<li>Wu, G., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((A+new+crossed+molecular+beam+apparatus+using+time-sliced+ion+velocity+imaging+technique%5BTitle%5D)+AND+%22Rev.+Sci.+Instrum%22%5BJournal%5D)">A new crossed molecular beam apparatus using time-sliced ion velocity imaging technique.</a> Rev. Sci. Instrum. 79, 094104(2008).</li>
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<li>Herwig, P., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Imaging+the+Absolute+Configuration+of+a+Chiral+Epoxide+in+the+Gas+Phase%5BTitle%5D)+AND+%22Science%22%5BJournal%5D)">Imaging the Absolute Configuration of a Chiral Epoxide in the Gas Phase.</a> Science. 342, 1084-1086 (2013).</li>
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</ol>

著者らは開示するものは何もない。

現在の手順では、スリットベースの2D画像のセットアップを分子回転のリアルタイム動画をキャプチャすることを可能にしています。観察されたイオンは、スリットを通過するので、ステップ1.5は重要なステップの1つです。スリット刃のエッジがシャープである必要があります。このようなスリットさ0.3mmの凹みのような小さな欠陥がある場合には、傷をイオン像（ 図6）において観察されます。このような場合には、スリット刃は、2000グリットのウェットサンドペーパーで研磨する必要があります。 別に、図1に示される固有のカメラアングルから、この方法は、以前に回転波束イメージングのための唯一の解決策であった3Dイメージング検出器に対していくつかの利点を有します。 まず、本手順では、光ビームの位置合わせは、ステップ4.1から4.2のように、生イオン画像を監視することにより容易に行うことができます。 図7は、最適化されたポン...

分子の動的な性質をより深く理解し、より良い使用のために、明らかに関心の分子運動を可視化することが不可欠です。時間分解クーロン爆発イメージングは、この対物レンズ1、2、3を得るための強力なアプローチの一つです。このアプローチでは、目的の分子動力学は、ポンプ、超短レーザー場によって開始され、その後、時間遅延プローブパルスによってプローブされます。プローブを照射すると、分子は、多重クーロン反発力に起因するフラグメントイオンにイオン化し、分割されます。排出されたイオンの空間分布は、プローブ照射で分子構造および空間配向の尺度です。ポンプ - プローブ遅延時間をスキャン測定の順序は、分子ムービーの作成につながります。注目すべきは、その最も単純なケースのために - 二原子分子 - 放出されたイオンの角度分布直接分子軸の分布（ すなわち、二乗回転波動関数）を反映しています。 ポンプのプロセスに関しては、超短レーザー場を用いた分子運動のコヒーレント制御における最近の進歩は、高度に制御された回転波束4、5の創出につながっています。また、回転方向を積極的に偏光制御レーザフィールド6、 図7、 図8を用いて制御することができます。従って、クーロン爆発イメージング技術は、例えば、ポンププロセス9、10、11、12、13と組み合わされたときに波の性質を含む分子回転の詳細な画像は、可視化できることが期待されています。しかし、私たちはいくつかの時間は、後述するように、既存のイメージング法に関連した実験的な困難に直面します。本稿の目的は、これらの困難を克服し、分子の回転波束の高品質なムービーを作成するための新しい方法を提示することです。その物理的な意味合いとともに、本発明の方法で撮影された分子回転の最初の実験的な映画は、私たちの前の紙11に提示されました。開発の背景には、現在のイメージング技術の詳細な理論的側面、および他の既存の技術との比較は今後の論文に与えられます。ここでは、主に一般的なポンププローブ光の設定の組み合わせと新しいイメージング装置を含む、手順の実用的かつ技術的な側面に焦点を当てます。前の紙のように、ターゲット・システムは、一方向窒素分子11が回転しています。 の主な実験的な難しさ既存のイメージングセットアップは、 図1に概略的に示され、検出器の位置、またはカメラアングルに関係しています。回転軸は、レーザー電界誘起分子回転レーザ伝搬軸6、7、8と一致するので、回転軸に沿って検出器を設置することは実際的ではありません。レーザー照射を回避するように検出器が設置されている場合、カメラアングルは、回転側の観察に相当します。この場合には、投影された（2D）イオン画像14からの分子の元の向きを再構築することは不可能です。上部検出器とイオンIMPACへと到達時間3次元イメージング検出器14、15、16、17、18、19、Tの位置を測定することができ、クーロン爆発イメージング10,12を使用して、直接分子回転を観察するためのユニークな方法を提供します。しかし、レーザーショットごとに許容されるイオンの数は、高画質14と分子運動の長いムービーを作成することが困難であることを意味し、3次元検出器の低い（典型的には&lt;10イオン）です。検出器（典型的にはナノ秒）のデッドタイムは、画像の解像度と画像化効率に影響を与えます。また、&lt;〜1kHzでのレーザ繰り返し率でリアルタイムイオン画像を監視することにより、良好なポンプ・プローブビームの重なりを作るための簡単な作業ではありません。いくつかのグループが3D技術を用いて、回転波パケットを観察しているが、空間情報は、限られたおよび/または直接的であり、複雑な結節構造を含む波動性の詳細な視覚化、10、12を得られませんでした。 の本質新しいイメージング技術は、 図1の「新しいカメラアングル」の使用です。 2次元検出器は、回転軸方向から観察に至る、回転面に平行であるが、この構成では、検出器へのレーザビーム露光が回避されます。スリットが画像に貢献する回転面（レーザーパルスの偏光面）でのイオンのみを許可します。 3D検出器よりも高い計数率（典型的には約100イオン）を提供する2次元検出器を使用することができます。測定効率が高い一方で電子機器のセットアップは、3D検出の場合よりも簡単です。このようなアベル反転14と時間のかかる数学的再構成は、また、角度情報を抽出するために必要とされません。これらの特徴は、測定システムの容易な最適化、高品質ムービーの生成につながります。標準的な2D / 3D荷電粒子撮像装置は、容易に現在設定withoに修飾することができます高価な機器の使用をユタ。

<table><tbody><tr><td>CMOSカメラ</td><td>東芝 TELI</td><td>BU-238M-ES</td><td>ソニーIMX174センサー搭載</td></tr><tr><td>高電圧スイッチ</td><td>Behlke</td><td>HTS-41-03-GSM</td><td></td></tr><tr><td>高電圧スイッチ</td><td>Behlke</td><td>HTS-80-03</td><td></td></tr><tr><td>デジタル遅延発生器</td><td>スタンフォード研究システム</td><td>DG535</td><td></td></tr><tr><td>デジタル遅延発生器</td><td>スタンフォード研究システム</td><td>DG645</td><td></td></tr><tr><td>マイクロチャンネルプレート</td><td>Photonis</td><td>3075</td><td></td></tr><tr><td>パルスバルブ</td><td>LAMID LTD</td><td>Even-Lavie バルブ&nbsp;</td><td>高繰り返し、室温モデル</td></tr><tr><td>分子ビームスキマー</td><td>分子科学研究所</td><td>13C11</td><td>3 mm および 1.5 mm 中心穴、25 度全内角、~50 mm</td></tr><tr><td>光コンパレータ</td><td>ニコン</td><td>V-24B</td><td></td></tr><tr><td>DPSS レーザー</td><td>ライトハウス フォトニクス</td><td>スプラウト</td><td></td></tr><tr><td>フェムト秒 Ti:サファイア発振器</td><td>KMLabs</td><td>ハルシオン</td><td></td></tr><tr><td>フェムト秒 Ti:サファイア増幅器</td><td>Quantronix</td><td>Odin-II HE</td><td></td></tr><tr><td>電動リニアステージ</td><td>Sigma 工機</td><td>KST(GS)-100X</td><td></td></tr><tr><td>手動Xステージ</td><td>Sigma 工機</td><td>TSD-601S</td><td></td></tr><tr><td>高解像度ミラーマウント</td><td>Newport</td><td>Suprema SX100-F2KN-254</td><td></td></tr><tr><td>高解像度ミラーマウント</td><td>LIOP-TEC GmbH</td><td>SR100-100R-2-HS</td><td></td></tr><tr><td>偏光チェッカー</td><td>パラダイム株式会社デバイセズ</td><td>O-tool VIS</td><td></td></tr><tr><td>機器通信インタフェース</td><td>ナショナルインスツルメンツ</td><td>NI-MAX</td><td></td></tr><tr><td>計測プログラム用グラフィカル開発環境</td><td>ナショナルインスツルメンツ</td><td>LabVIEW 2014</td><td></td></tr><tr><td>レーザーライン誘電体ミラー</td><td>CVI/LEO</td><td>TLM2-400/800-45UNP</td><td></td></tr><tr><td>レーザーライン誘電体ミラー</td><td>アルテクナ</td><td>低GDD 超高速ミラー</td><td></td></tr><tr><td>レーザーライン誘電体ミラー</td><td>アルテクナ</td><td>低GDD 超高速ミラー</td><td></td></tr><tr><td>フェムト秒偏光子</td><td>高度な薄膜</td><td>PBS-GVD</td><td></td></tr></tbody></table>

レーザー駆動の超高速分子回転のダイレクトイメージング

Direct Imaging of Laser-driven Ultrafast Molecular Rotation

我々は、レーザー誘起、超高速分子の回転波束のダイナミクスを可視化するための方法を提示します。我々は、これまで、非実用的なカメラアングルを実現した新たな2次元クーロン爆発イメージングセットアップを開発しました。我々のイメージング技術では、二原子分子は、円偏光の強いレーザーパルスを照射します。排出された原子イオンは、レーザ伝搬に対して垂直に加速されます。レーザの偏光平面内にあるイオンは、機械的なスリットを使用することによって選択された偏光面と平行に設置高スループット、2次元検出器で画像化されます。円偏光（等方性）クーロン爆発パルスを用いているため、排出されたイオンの観察角度分布は、直接パルス照射時の二乗回転波動関数に相当します。分子回転のリアルタイム動画を作成するために、現在のイメージング技術は、フェムト秒ポンプ - プローブOと組み合わされポンプパルスが一方向分子アンサンブルを回転作成するpticalセットアップ。我々の検出システムの高い画像処理能力に、ポンププローブ実験条件は、容易にリアルタイムスナップショットを監視することによって最適化することができます。その結果、観察映画の品質は、動きの詳細な波動性を可視化するために十分に高いです。また、大規模な変更を必要とすることなく、分子システムのための新しいカメラアングルや視点を提供し、本技術は、既存の標準イオンイメージングセットアップで実現することができることに注意してください。

図4Aに示すN 2+イオンのプローブ専用のRAW画像は、1プローブレーザショットのために採取プローブ照射（クーロン爆発）、時に排出されます。明るいスポットは一つのイオンに対応します。 図4Bは、万二値化し、生のカメラ画像の積算画像を示しています。これらの画像は、私たちのイメージングセットアップが偏光面内のすべての方位角の分子を監視することができることを示しています。 図4Cは、 図4Bのそれに対応する正規化極座標プロットを示しています。回転制御（ポンプ）パルスが不在だったので、分布は（ 図4Cは 、円を示している）等方性です。 図4Bに、検出器の不均一性に起因する小さな欠陥は、楕円の下...

高解像度のクーロン爆発イメージングセットアップを使用して、分子回転波パケットのリアルタイムムービーを作成するためのプロトコルを提示します。

We present a method for visualizing laser-induced, ultrafast molecular rotational wave packet dynamics. We have developed a new 2-dimensional Coulomb ...

全体として、この実験の目標は、超高速分子回転の高解像度でリアルタイムのスナップショットを撮ることです。この方法は、量子分子運動と古典力学の世界との関係など、量子力学と物理化学の分野における重要な質問に答えるのに役立ちます。この技術の主な利点は、これまで実現されていなかったカメラアングルからの分子の高解像度、高スループットのリアルタイムイメージングを実行できることです。この手法は、分子の回転ダイナミクスに関する洞察を提供します。また、配向性分子やフォトリソースの作用など、他のシステムにも適用できます。実験に必要な機器は、大きく分けて2つの要素で構成されています。1つ目は、真空チャンバー内に構築された2次元スライスイメージング装置です。この概略図は、チャンバー内に何があるかを示しています。レーザーの後、イオン化された二原子分子。イオン化生成物を導くイオン光学素子があります。レーザーの偏光面にはイオンを選択するためのスリットと、パルスリペラーとして機能する電極があります。これは、蛍光体スクリーンによって裏打ちされたマイクロチャネルプレートからなる並列検出器にイオンを導きます。2番目のコンポーネントは、ポンププローブの光学セットアップです。回路図に示されているように、このセットアップでは、チタンサファイアレーザー増幅器を使用して、3つの同一線上のフェプト秒パルスを生成します。最初のパルスは、中心波長が820ナノメートルの直線偏光で、分子の整列用です。方向制御用の2番目のパルス。これは、線形偏光が最初のパルスに対して45度傾いている点を除いて、最初のパルスの遅延レプリカです。3番目のパルスはクーロン爆発イメージングプローブです。それは407ナノメートルで、円偏光し、100フェムト秒持続します。これらの3つのパルスは、同じ経路に沿って真空チャンバーに入ります。重要なステップは、偏光チェッカーを使用してパルスの偏光状態を調整することです。このチェッカーは、偏光角度依存の透過強度によって偏光状態を可視化することができます。偏光チェッカーは、チャンバーに入る直前のビーム経路に取り付けます。イメージングプローブの偏光状態に注目します。目標は円偏光です。偏光を変更するには、パルスの経路にある波長板を使用します。回転光学マウントの波長板を調整します。チェッカーが偏光が円であることを示しているときに停止します。パルスワンでも同様の手順に従って、波形板を調整します。最終的には、その偏光角度は垂直である必要があります。2 番目のパルスの波長板を操作して、パルス 1 の角度に対して 45 度の角度で直線偏波を生成します。偏光チェッカーとダンプをビームパスから取り外し、他のセットアップ準備を完了します。パルスの時間オーバーラップは、大まかに最適化する必要があります。これを行うには、システム内のフォーカシングレンズの直前に4つの要素を取り付ける必要があります。パスの最初のものは、フォーカシングレンズとチャンバーウィンドウを組み合わせたのと同じ厚さの光学ウィンドウです。次は、ポンプとプローブが同時に相互作用する場合にのみ非線形応答を持つ非線形結晶です。パスに沿って3番目に分散プリズムがあります。最後に、非線形信号を登録するための白い紙があります。ポンプ1ビームとプローブパルスを使用して、ポンプ2ビームにビームダンプを配置します。電動ステージを使用して3次高調波信号を探索します。ステージコントローラーの移動ボタンを押して、3番目の信号をスキャンして検索します。ビームパス上の用紙は、高調波信号を白色、青色の蛍光で示します。次に、ポンプ2のブロックを解除し、ビームダンパーでポンプ1をブロックします。ポンプの2ラインの手動ステージを使用して、ビーム経路を調整します。マイクロメータベースのステージを、3番目の高調波放射が発生するまでスキャンします。時間ゼロまたは時間的重なりの決定は、紙に蛍光が見えるときに完了します。続行する前に、ビームラインに追加されたすべての要素を削除して、時間的なオーバーラップを見つけます。測定セットアップのユニークな側面は、カメラの配置です。この図で示唆されているように、検出器の表面はレーザー偏光面に対して垂直です。カメラ軸は検出器の表面に対して垂直であるため、レーザー伝搬の線に平行です。バキュームの前にある光学ポストにデジタルカメラを取り付けます view ポートの向きが正しいことを確認します。さらに、カメラの後ろに冷却ファンを取り付けます。不要な光を減らすには、ビューポートとレンズの間の領域にカーテンを掛けます。カメラをコンピューターに接続した状態で、制御ソフトウェアを起動し、カメラのゲインを最大化します。分子のイオン化から生じる画像のキャプチャを開始します。カメラが適切に配置されている場合、カメラの画像は検出器の表面全体を覆う必要があります。キャプチャした画像を監視し続けて、カメラのフォーカスを調整します。イオンによるスポットのサイズは、できるだけ鋭く、できるだけ小さくする必要があります。測定では、まずシグナルを見つけ、イオンイメージング設定を最適化します。これを行うには、ポンプパルスビームをブロックしてプローブパルスのみを使用します。パルスは平凸レンズを通って移動し、分子ビームに焦点を合わせます。パルス発生器は、イオン光学系の高電圧スイッチの時間を設定します。窒素分子イオンの推定到着時間に設定します。レンズの位置とガスパルス時間を調整しながらイオン像をモニターし、最大かつ最も明るい画像を実現します。次に、パルス発生器を使用して、高電圧スイッチの時間を変更します。クーロン爆発二重イオン化窒素チャネルの時間を使用してください。コンピューターで、カメラのフレームレートを下げ、露出時間を増やします。さらに、観測されたイオン分布が歪みのない楕円になるように、イオン光学バイアスを調整します。ポンププローブの空間的なオーバーラップを見つけます。ポンプ1のブロックを解除しますが、ポンプ2はブロックしたままにします。望遠鏡を使用して、ポンプパルスビーム廃棄物を高解像度ミラーマウントに配置し、ビーム位置を変更します。望遠鏡を調整するときは、ポンプパルスによるスポットを監視します。最小のスポットサイズが見られる場合、ビームの無駄は分子ビームにあります。プローブパルスがポンプパルスによって照射された分子を画像化するようにして、続けます。これには、遅延ステージをゼロ位置から移動させる必要があります。窒素の場合は、電動ステージを約600マイクロメートル前方に移動します。この例のように、以前に等方性だったイメージは、ポンプ 1 の偏光方向に沿って強く異方性になるはずです。この時点で、ポンプ 1 をブロックし、ポンプ 2 のブロックを解除します。高解像度ミラーマウント2を使用して、ポンププローブのオーバーラップを見つけます。ポンプ1の光路は変わらずにミラーを調整してください。位置合わせは、ポンプ 1 の偏光に対するポンプ 2 の偏光方向の斜め角度に沿っている必要があります。一方向の回転ダイナミクスを観察するには、両方のポンプビームのブロックを解除します。手動遅延ステージを使用して、ポンプビーム間の遅延を設定します。分子状窒素の場合は、ステージを4ピコ秒に調整します。プローブビームに電動ステージを設置して、プローブの遅延をスキャンします。プローブ遅延がスキャンされるときに、カメラ画像で一方向の回転が認識されるかどうかを確認します。一方向の分子回転の動画の場合は、カメラのフレームレートと露光時間を変更します。コンピュータ制御を使用してデータを収集し、プローブ時間の値をステップスルーします。これは、プローブを1ショット照射した後に放出された二重イオン化された窒素のプローブのみの生画像です。各輝点はイオンに対応します。この画像は、10, 000のそのような二値化された画像を合計すると生成されます。実際の空間サイズは 80 mm x 50 mm です。信号強度を示すために偽色が使用されることに注意してください。最終的に、データを使用して、半径値が角度依存の確率に比例する正規化された極座標プロットを生成できます。一方向の分子回転の明確な証拠は、2つのポンプパルスを照射した後に撮影されたこの一連の選択されたスナップショットに示されています。3つのシリーズがあります。1つは、楕円形状を円に変換したイオン像です。2 番目のグラフには、対応する極座標プロットがあります。最後に、さまざまな向きの角度でダンベルの重なり合った画像を使用して構築されたモデルで作成されたシリーズがあり、観測された角度確率で重み付けされています。デビュー後、この技術は、分子科学の分野の研究者が分子回転の量子的性質を探求する道を開きました。このビデオを見れば、フェイザーガンのレーザーパルスを使用して超高速の分子回転を制御し、可視化する方法を十分に理解できるはずです。

direct-imaging-of-laser-driven-ultrafast-molecular-rotation

Research

JoVE Journal

Chemistry

化学

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