テラヘルツメタマテリアルにおける変位電流仲介共鳴のためのナノピラーベースのスプリットリング共振器の作製

本プロトコルでは、金電解メッキおよび原子層堆積法を用いて、ナノスケールのギャップを持つ新規なナノピラーベースのスプリットリング共振器メタマテリアルを作製します。作製された各スプリットリング共振器は、数千本の金ナノピラーで構成されており、ピラー間のナノギャップを流れる変位電流によって駆動され、テラヘルツ共鳴を励起します。変位電流の大きさは、ナノギャップのサイズに比例します。

ナノギャップのサイズは、原子層堆積プロセスのサイクル数を変更することで調整可能であり、これにより共振周波数と振幅が変化します。これにより、約450という向上した品質係数（Q値）を達成でき、これは薄膜スプリットリング共振器で達成可能な品質係数11の40倍に相当します。また、薄膜ベースの共振器よりも17倍大きい周波数シフトも観察されます。

シミュレーションおよび測定による透過スペクトルの両方において、ナノピラーベースのメタマテリアルが高感度センサーおよび周波数可変テラヘルツデバイスの理想的な候補であることが示されました。走査型電子顕微鏡による解析結果から、作製されたナノピラーベースのスプリットリング共振器、隣接する2つの金ナノピラー、およびそれらの間の10 nanometerの酸化アルミニウムギャップが確認できます。ナノピラーベースのスプリット共振器は、金ナノピラーと10 nanometerの酸化アルミニウムギャップで構成されています。

この構造は、変位電流を介して誘導性および容量性共振を励起します。これにより、より多くのエネルギーが供給され、これらのエネルギーが強化されることで、高いクオリティファクター（Q値）と大きな周波数シフトが実現します。高いQ値と大きな周波数シフトを持つため、ナノピラーベースのスプリット共振器は、バイオメディカルおよび化学センサー、周波数調整デバイスを含むさまざまな用途に適しています。

電子ビームリソグラフィーや自己組織化などの既存の手法に対する本手法の主な利点は、逐次的な電気メッキプロセスと原子層堆積法を組み合わせることで、従来の微細加工プロセスのみを用いて広範囲にナノスケール構造を実現できる点にあります。作製プロセスは、電子ビームリソグラフィーや自己組織化と比較して大幅に高速かつ簡便です。また、特徴サイズを精密に制御することで、高アスペクト比のナノ構造を容易に作製することが可能です。

まず、平坦な基板上に堆積および密着促進層とシード層を形成します。次に、フォトリソグラフィーと電気めっきを用いてナノピラーをパターニングします。その後、原子層堆積法を用いて、構造全体にナノスケールの誘電体層を均一にコーティングします。

次に、2層目の密着促進層とシード層を堆積させ、続いて電気めっきによる堆積を行います。最後に、フォトリソグラフィとイオンミリングを用いてナノピラーと誘電体ナノギャップを部分的にエッチングし、C字型スプリットリング共振器を作製します。その後、超音波洗浄機を用いてアセトンでフォトレジストを除去します。

4インチの高抵抗シリコンウェハを用いて基板作製を開始します。シリコンウェハをアセトン、イソプロピルアルコール、および脱イオン水で洗浄します。その後、窒素ガスでブロードライします。

電子ビーム蒸着装置を用いて、5 nmのクロム密着促進層と10 nmの銅シード層を堆積させます。ウェハを2 cm × 2.5 cmのサイズに切断します。その後、S1813フォトレジストを2,000 RPMで60秒間スピンコートし、2 µmの層を形成します。

基板を115 °Cで60秒間加熱します。次に、マスクアライナーを用い、約15 mW/cm²の紫外線で22秒間、ナノピラーマスクを用いてフォトレジストに露光します。このナノピラーマスクには、5 mm × 5 mmのナノピラーアレイが形成されています。

MF-319現像液を用いて、攪拌しながら90秒間フォトレジストを現像します。サンプルを脱イオン水で洗浄し、窒素ガスでブロードライします。電極接続のために、アセトンを使用して基材上のフォトレジスト上部を除去し、銅シード層を露出させます。

次に、試料を金電解メッキ液に浸し、約8分間で800 nanometerの金層を電解メッキします。アセトンを用いてフォトレジストを除去します。脱イオン水で洗浄し、窒素ガスでブロードライします。

サンプルをクロムエッチング液に10秒間浸し、続いて銅エッチング液に10秒間浸すことで、サンプル表面のクロム層と銅層を除去します。次に、原子層堆積法を用いて、サンプルに10 nanometerの酸化アルミニウム層を均一にコーティングします。電子ビーム蒸着装置を使用し、10 nanometerの酸化アルミニウム層の上に、2層目の5 nanometerのクロム密着促進層および2層目の10 nanometerの銅シード層を堆積させます。

サンプルを金電解メッキ液に16分間浸し、基板上に400 nanometerの金薄膜を電解メッキします。S1813 Photoresistを2,000 RPMで60秒間スピンコートし、2 micrometerの層を形成します。基板を115 degrees celsiusで60秒間ベイクします。

マスクアライナーを用い、約15 mW/cm²のUV光を22秒間照射し、C字型スプリットリング共振器マスクでフォトレジストに露光します。MF-319現像液で90秒間現像します。イオンミルシステムを用いて、フォトレジストパターン外の構造を約30分間エッチングします。

超音波洗浄槽内でアセトンを用いてフォトレジストを除去し、その後、サンプルをアセトン、イソプロピルアルコール、および脱イオン水で洗浄し、窒素ガスでブロードライします。あるいは、空気ナノギャップを形成させたい場合は、5%フッ化水素溶液にサンプルを5分間浸漬し、酸化アルミニウムを除去します。光学顕微鏡下でナノピラーベースのスプリットリング共振器を確認します。

光学イメージングにより、シリコン基板上の2つの5 mm × 5 mmのナノピラーベースのスプリットリング共振器アレイが示されています。拡大した光学顕微鏡画像には、C字型のナノピラーベースのスプリットリング共振器アレイが示されています。単一のスプリットリング共振器の拡大画像では、金ナノピラーと酸化アルミニウムナノギャップが観察できます。

走査電子顕微鏡による分析結果から、作製されたナノピラーベースのスプリットリング共振器、隣接する2つの金ナノピラー、およびそれらの間の酸化アルミニウムギャップが確認されました。酸化アルミニウムの原子層堆積プロセスのサイクル数を制御することで、5 nmの酸化アルミニウムギャップと10 nmの酸化アルミニウムギャップの両方を容易に作製することが可能です。これらの結果は、この作製プロセスによって、大面積の基板上に数千個のナノピラーベースのスプリットリング共振器を製造できることを示しています。

このプロセスでは、電子ビームリソグラフィーや自己組織化と比較して、ナノギャップのサイズを精密に制御することが可能であり、高アスペクト比のナノ構造を容易に作製できます。ナノピラーベースのスプリットリング共振器は、数千本の金ナノピラーとナノスケールのギャップで構成されています。ナノピラーベースのスプリットリング共振器の共振周波数と振幅は、ナノギャップのサイズを変更することで容易に調整できるため、バイオメディカルセンサーや周波数可変デバイスを含む様々な用途に適しています。

このビデオを視聴することで、2段階の金電気めっきと原子層堆積プロセスを用いて、金ナノピラー間に酸化アルミニウムのナノスケールギャップを形成し、金ナノピラーベースのスプリットリング共振器を作製する方法について十分に理解することができます。プロセスの動作原理を理解し、プロセスで使用する各材料に対して適切な材料と厚さを選択することが重要です。