Name: 実験的プロトコル フェムト秒近赤外/紫外-自由電子レーザーによる XUV ポンプ ・ プローブ実験 (動画) | JoVE Journal
Uploaded: 2018-10-23T12:30:00.000+00:00
Duration: 9 min 49 s
Description: 学ぶフェムト秒XUVポンプ・プローブ実験法。自由電子レーザーと近赤外レーザーを組み合わせ、気相分子の超高速光化学反応における結合切断順序と原子・電子の再配列をリアルタイムで解析する手法です。

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エフゲニー ・ Savelyev セドリック Bomme ノラ Schirmel、Harald Redlin ステファン Düsterer Erland ミュラー Hauke Höppner スヴェン Toleikis Jost ミュラー、マリー クリスティン Czwalinna ロルフ ・ トルッシュ、トーマス Kierspel テレンス ・ マリンズ セバスチャン ボーイングトリッペル、ジョス ・ ビーゼは、著者に感謝します。ヨッヘン ・ Küpper、フェリックス ・ Brauβe、ファル Krecinic、アルノー ・ Rouzée、Piotr Rudawski、ジョンソン、カスラ Amini、アレクサンドラ ・ ラウアー、マイケル ・ バート、マーク Brouard、Lauge クリステンセン、Jan Thøgersen、ヘンリック ・ Stapelfeldt あたりノラ Berrah, マリア ・ ミュラー, Anatoli Ulmer, シモーネ ・ Techert、アルテム ルデンコ、ダニエラ Rupp、メラニー ・ シュネル、中に示すように、ここで説明した特定のデータを取得したし、分析と解釈に貢献したフラッシュの採択に参加しました。可能な実験をした、フラッシュ、科学的、技術的なチームの作業、また感謝します。D. r. 化学科学、地球科学と生命科学部門、基本的なエネルギー科学のオフィス、科学局、米国エネルギー省、グラント号からサポートを認めています。デ-FG02-86ER13491。フラッシュの実験は、ヘルムホルツの若い調査官プログラムを通じてヘルムホルツ Gemeinschaft に支えられました。我々 は、マックス ・ プランク協会開発と CFEL でマックス ・ プランク高度な研究グループ内でキャンプ エンド ステーションの初期運用資金、CAMP@FLASH のこの装置を提供することを認めます。BMBF 助成金 05K10KT2、05K13KT2、05K16KT3、FSP 302 から 05K10KTB によって資金が供給された部分的に CAMP@FLASH のインストール

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<li>Glownia, J. M., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Time-resolved+pump-probe+experiments+at+the+LCLS%5BTitle%5D)+AND+%22Opt.+Express%22%5BJournal%5D)">Time-resolved pump-probe experiments at the LCLS.</a> Opt. Express. 18, 17620-17630 (2010).</li>
<li>Schulz, S., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Femtosecond+all-optical+synchronization+of+an+X-ray+free-electron+laser%5BTitle%5D)+AND+%22Nat.+Commun%22%5BJournal%5D)">Femtosecond all-optical synchronization of an X-ray free-electron laser.</a> Nat. Commun. 6, 5938(2015).</li>
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</ol>

著者は競争の興味を宣言しません。

専門知識の高レベルを必要と自由電子レーザーを用いたポンプ ・ プローブ実験の実験装置の複雑さのため、経験と科学と詳細な打ち合わせと準備チームは非常に注意が必要に動作、自由電子レーザー、レーザー光が、エンド ステーション前に、と実験中。実際の実験をする場合に、時空の重複とすぐすべての診断情報の監視およびタイミング システムの正確な定量としてこのプロトコルで記述されているが不可欠です。
ここで説明する方法のほとんどは、効果に強く依存する光子のエネルギーに依存しているためにのみ FEL の特定の光子のエネルギーの範囲のために適当に注意してください。たとえば、フォト ダイオードに指示された散乱光を用いた「ラフ」時間重複の定量は、光子エネルギーのためによく動作するように発見された 〜 250 eV まで。高い光子エネルギーで自由電子レーザー パルスによって生成される信号は、検出が困難であるほど小さくなります。その場合、ステップ 3.1 で説明されている手順を実行するより信頼性の高い信号を生成することができる非常に近い (ミリ未満) または自由電子レーザーのビームにもオープン エンドの SMA ケーブルが見つかりました) プロトコルの。同様に、「罰金」のタイミングを決定するための最高のターゲットに記載されている手順 3.2) は光子のエネルギーに大きく依存します。XUV 65.7 eV と ~ 57 eV の光子のエネルギー (に対応するキセノンと CH34dイオン化しきい値、それぞれ)、Xe と CH3上記軟 x 線領域の自由電子レーザー パルスのプロシージャの適切なターゲットにすることを見つけたステップ 3.2 で説明します。CH3最大 2 光子エネルギーのために働く私が見つかりましたを用いた keV (上にそれはまだテストされていない)、Xe を用いた中までテストされています 250 eV。50 eV 以下の光子エネルギー、H2のプロセスを軟化ボンドは使用19をすることができます。N2のようなプロセスは光子エネルギー 400 eV の上、適した20 です。代替アプローチは、固体試料25,26,30の反射率や光電子スペクトル31,32の側のバンドの形成の変更を含みます。
最高を達成するために時間分解能が手順 5 で説明したように FEL と光レーザー パルスの到着時間ジッタの補正データ分析でショット毎に実験データをソートする必要があります。ただし、ポンプ-プローブ データと、特に、達成可能な時空間解像度の品質は実験中の FEL のパフォーマンスと提供できる自由電子レーザー パルス光レーザー パルスのパルスの持続時間に強くによって異なりますその時。ここに示す模範的なデータ、UV パルスのパルスの持続時間が 150 fs (半値幅) と推定され、自由電子レーザーのパルス持続時間は 120 fs (半値幅) 推定されました。約 90 fs (rms) ジッター補正は約 27 fs (rms) を使用した手順を減らすことができる前に総到着時間ジッタは12の合計の時間分解能の向上をここで説明したが、実験のせい、自由電子レーザーと光学レーザーの比較的長いパルス持続時間かなり小さかった。しかし、大幅に削減する、その場合ジッタ補正方式の影響でより重要になります両方することができます。たとえば、新しい光学レーザー現在インストールされて (近赤外線) のパルスの持続時間を持っているフラッシュのモードもテストされている新しい FEL の操作は、いくつかのフェムトのパルスの持続時間と自由電子レーザー パルスを生成したりもしながら、15 fs 以下以下に。これらの開発はすぐにフェムトのわずか数十の全体的な時間分解能を持つ自由電子レーザーとパルス光レーザーを組み合わせたポンプ ・ プローブ実験を有効になります。
短く、強烈な紫外線と x 線パルス FELs プロデュースの可用性の向上は、近赤外/紫外 - 数を生み出している XUV ポンプ ・ プローブ実験などここで説明、高調波発生と同様のポンプ ・ プローブ実験を実行することも(HHG)33,34,35 をソースします。自由電子レーザーを用いた実験の主な制限は、根本的に限られた FEL 光レーザーと同期することによって精度が達成可能な時間分解能を相対的なポンプのタイミングとプローブのパルスを測定することができます。極端紫外・近赤外パルスがサブ サイクル精度で同期される本質的に、これは一般に、はるかに高い時間分解能を持つことができますしたがって、HHG ベース ポンプ ・ プローブ実験のため、これはケースではないです。自由電子レーザーを用いた実験の主な利点、他の一方がいくつか桁違いに高い光子フルエンス、例えば実験を可能にする、現在 HHG ソースができないターゲットを希釈で特に高い。軟 x 線領域での光子のエネルギー。予見可能な将来のため FELs HHG とポンプ ・ プローブ実験は、したがってまま補完し合い、両方が同じような調査に使用できる領域のいくつかの重複になります。同様に、これらの実験を実行する手順のいくつかはまた、ここで説明する方法のいくつかことができますしたがっても適用 HHG ベースのポンプ ・ プローブ実験のため。

短くて強烈な極端紫外 (紫外線)、x 線自由電子レーザー (FELs)1,2からパルスの可用性はフェムト秒ポンプ ・ プローブ実験サイト-利用するための新しい機会を開いたと要素の内殻光吸収プロセス3,4,5,6の特異性。そのような実験を使用することができます、例えば、分子動力学を調査し、電荷移動過程液体7と気相分子8,9,10,11,12, と超高速触媒反応のリアルタイム観測表面化学13,14 100 フェムトの以下の時間分解能を持つ。FEL と同期光フェムト秒レーザーを組み合わせることで、ポンプ ・ プローブ実験を実行する場合のすべての例の場合、上記光レーザーと自由電子レーザー パルス固有の到着時間ジッタが測定するにはショット毎ごとに、可能な限り最高の時間分解能を達成するためにデータ分析の修正。
大規模なコラボレーション内で自由電子レーザーを用いた光レーザーを組み合わせていくつかのポンプ ・ プローブ実験は最近実行9,10、11,12、両方をフラッシュ XUV FEL15 ,16とローレンスリバモア x 線自由電子レーザー17施設、実行して、これらの実験の分析のための実験プロトコルを開発したが、次のように表示されます。速度地図イオン イメージング11,12による気相分子の超高速光化学を研究するためにフラッシュの自由電子レーザーで実行される模範的な実験の方法が示されています。しかし、戦略のほとんどは、他のターゲットまたは他の実験技術を使用して同様のポンプ ・ プローブ実験にも適用、他自由電子レーザー施設に適応することができます。個々 のステップのいくつかをここで提示、またはそのバリエーションはすでに文学18,19,20で説明されている、このプロトコルは、キーの手順では、包括的な説明を提供します。いくつかの同期とタイミングの診断は、ポンプ ・ プローブ実験12の時間分解能と安定性がだいぶ改良され、最も最近の技術的な改善の活用を含む 21。
次のプロトコルを想定していますフラッシュ22イオンを時間フライト、イオン運動量イメージング、またはイメージ (VMI) イオン分光器; 速度地図搭載でキャンプの楽器などポンプ プローブ端駅、感情をあらわにまたは超音速ガスのジェット機;同期された近赤外線 (NIR) や紫外線 (UV) フェムト秒レーザー、そのパルス重ねることができます近く線上同一線上、または自由電子レーザーを用いた概略図 1のスケッチとして。取り外し可能なビーム表示画面など診断の適切なスイートのツールをさらに、(e.gCe:YAG 粉や薄い Ce:YAG 結晶でコーティングされたパドル) 相互作用領域、高速フォト ダイオードの自由電子レーザーとレーザー パルスに敏感、束。到着時間の監視 (BAM)23,24または「タイミング ツール」25,26,27が必要、すべてのポンプ ・ プローブのエンド ステーションに統合されて通常場合に自由電子レーザー施設によって提供されます。実験の前に要求されました。最後に、ショットによってジッター補正があると想定実験データ記録とショット毎にアクセスし、リンク束到着時間ジッタのショットによって測定するユニークな「束 ID」を使用して、または別の同等の手法。
フラッシュにポンプ ・ プローブ実験のために重要である特定のシステムがあります。
<ul><li>アクティブな全光フィードバックとポンプ プローブ レーザー マスター レーザー発振器にポンプ ・ プローブ レーザー発振器の出力が安定するバランスの光のクロス相関を含むマスター レーザー発振器の安定化システムと相関-クロス (「ドリフト相関」) 発振器21に関してレーザー増幅器の低速のドリフトを修正します。</li>
	<li>束到着時間モニター (タンヤオ) 電子束到着時間のマスターに対してアクセラレータで様々 なポジションでショットにバリエーションを測定するレーザー発振器23,24です。アクティブなフィードバックを使用することができます電子のタイミングを安定させるためにループ房マスター レーザー発振器は、到着時間の遅いドリフトを減らすに関して。また、BAM が位置して実験に閉鎖手順 5.1 実験的プロトコルの詳細は、データ分析でショットするジッタ補正 (BAM 4DBC3) を使用できます。</li>
	<li>ポンプ-プローブ レーザー ストリーク カメラ、測定するポンプ ・ プローブ間の相対的なタイミング レーザー出力とそれがビーム ダンプ28に導かれる前にアクセルの終わりにバンチによって生成された双極子放射。</li>
	<li>寄生光レーザーの遅い空間漂流を監視するためにレンズの焦点の背後にある最後の回転ミラーを介して漏れはレーザービームのパーツを使用して「仮想」レーザー フォーカス画像フォーカス カメラ。</li>
</ul>同様のシステムは他の自由電子レーザー施設で利用可能な信頼性の高いポンプ ・ プローブ実験を実行するために重要です。

<table><tbody><tr><td>キセノン</td><td>リンデ</td><td></td><td>ミニカン</td></tr><tr><td>CH3I(ヨウ化メチル)</td><td>シグマアルドリッチ</td><td>67692</td><td>または他の適切なサンプル</td></tr><tr><td>FELポンププローブエンドステーション</td><td>CAMP@FLASHまたはLAMP@LCLS</td><td></td><td>または別のFEL施設の同様のエンドステーション</td></tr>高速<tr><td>XUVフォトダイオード</td><td>Opto Diode Corp.</td><td></td><td></td>AXUVHS11</tr><tr><td>バイアスT</td><td>Tektronix</td><td>PSPL5575A</td><td></td></tr><tr><td>高速(&ge;2 GHz) オシロスコープ</td><td>LeCroy WaveMaster</td><td>8600A</td><td></td></tr></tbody></table>

実験的プロトコル フェムト秒近赤外/紫外-自由電子レーザーによる xuv ポンプ ・ プローブ実験

An Experimental Protocol for Femtosecond NIR/UV - XUV Pump-Probe Experiments with Free-Electron Lasers

このプロトコルでは、実行して自由電子レーザーを用いたフェムト秒光レーザーを組み合わせたフェムト秒ポンプ ・ プローブ実験の分析の主要な手順について説明します。これは空間と時間に必要な到着時間ジッタの補正など、データ分析の重要な側面と同様に、実験では、光と自由電子レーザー パルス間で重複するメソッドが含まれます最高の可能な一時的な決断の高品質ポンプ-プローブ データのセットを取得します。これらのメソッドは、フラッシュ (自由電子レーザー ハンブルク) 自由電子レーザーで速度地図イオン イメージングによる気相分子の超高速光化学を研究するために実行される模範的な実験のために発揮されています。ただし、戦略のほとんどはまた他のターゲットまたは他の実験技術を使用して同様のポンプ ・ プローブ実験に適用されます。

FEL と光レーザー パルスは、イオン分析計、時間の重複、すなわち相互作用領域の空間的オーバー ラップがある場合、 T0、自由電子レーザーとレーザー パルスが同時に、正確に到着遅延の値を見つけることができます。フェルと近赤外パルス間の遅延時間を変化させることにより Xe2 + Xe3 +イオンの比率を分析することによって生成、遅滞の関数としてセクション 3.2.1 で上記のようです。近赤外パルスは、後自由電子レーザー パルス (これ以上 67.5 eV の光子エネルギーを持っている必要があります) に到着したら、3 +イオン収量が増加の後の電離による Xe 励起、オージェ崩壊中に作成される準安定の Xe2 +イオンプロセス図 2に示すように、次の Xe (4d) 内殻イオン化18。Xe2 + Xe3 +の比率をプロット イオン収量遅延の関数はこのようにT0の正確な値を抽出する合うことができるステップ関数を得られるようにします。
自由電子レーザーとレーザーのパルス間隔を変化させることにより、イオン化飛行時間トレースまたはなど、高度に荷電ヨウ素イオンのイオン運動量画像を分析することによって、同様のステップ機能を取得ことができます3 +または私4 +、CH3 のイオン化の作成私は、3.2.2 の手順で前述)。この場合、低エネルギーの貢献は飛行時間スペクトルの高度に荷電ヨウ素ピークの中心でピーク、または図 3に示すように対応する勢いのイメージの中心に明るいスポットとして表示されます。ときに作成されて低エネルギー イオン CH3私分子はまずレーザー パルスによる解離し、イオン フラグメントは自由電子レーザー パルス9,10後イオン化し。このメソッド使用できます近赤外または紫外パルス ポンプ ・ プローブ実験に使用する場合自由電子レーザーの光子エネルギーは CH3ヨウ素 4d内殻イオン化しきい値である 57 eV よりも高い限り、私。
レーザー パルスに関して自由電子レーザー パルスの相対的な到着時間にジッタの正しい束到着時間の監視 (BAM)、図 4に示すによって記録されるショットによるデータ使用できます記録されたポンプ-プローブ データを並べ替えるには上記のセクション 5 で説明後の分析。これ通常時間分解能とポンプ プローブ データの全体的な品質はかなり改善、Savelyevら201712の詳細については、図 4に示すように。
<img alt="Figure 1" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/57055/57055fig1.jpg"> 図 1: 実験的セットアップします。気相分子の UV ポンプ XUV プローブ実験の実験のセットアップのスケッチ。紫外線 (266 nm) 第 3 ベータ バリウム ホウ酸塩 (BBO) 結晶を用いた 800 nm チタニウム: サファイア (Ti:Sa) はりの高調波とプリズム コンプレッサーを使用して圧縮されたレーザー光を生成します。線上ドリル ミラーを用いた極端紫外自由電子レーザー ビームによるオーバー ラップ、超音速ガス ビーム速度の両面地図イメージング分光器22,29の中央に内側に焦点を当てた。イオンと電子の運動量分布は、CCD カメラによる MCP/蛍光体スクリーン アセンブリを用いた分光器の両端に記録されます。<a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/57055/57055fig1large.jpg" target="_blank">この図の拡大版を表示するのにはここをクリックしてください</a>。
<img alt="Figure 2" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/57055/57055fig2.jpg"> 図 2: Xe イオン収量の遅延依存します。Xe イオン飛行時間スペクトル (高速デジタイザーが集録した分離 MCP 信号) (トップ、黒トレース) 前に 1 μ s 到着 83 eV の光子のエネルギーと、近赤外レーザーのパルス (下、赤いトレース) 後自由電子レーザー パルス。Xe2 + Xe3 +比の変化が明確に表示されます。<a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/57055/57055fig2large.jpg" target="_blank">この図の拡大版を表示するのにはここをクリックしてください</a>。
<img alt="Figure 3" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/57055/57055fig3.jpg"> 図 3: ヨウ素イオン収量および運動量の依存性の遅延。(A)上でズーム4 + CH3記録 (赤い線) 前に到着 UV レーザー パルスと 727 eV の光子エネルギーのイオン飛行時間スペクトルのピーク前後 (黒線) 自由電子レーザー パルス。青と緑のラインはそれぞれ、FEL と紫外レーザー パルス単独での飛行時間スペクトルを表示します。この図は、ボルら201610から変更されています。(B)イオン運動量画像私の3 +イオン チャンネル3記録 107 eV の光子のエネルギーと紫外線からレーザーの自由電子レーザー パルスの前に到着します。(C)同じ(B)が到着後自由電子レーザー パルス紫外線パルス。(B)および(C)のカラー スケールは、任意の単位でイオン収量を示しています。<a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/57055/57055fig3large.jpg" target="_blank">この図の拡大版を表示するのにはここをクリックしてください</a>。
<img alt="Figure 4" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/57055/57055fig4.jpg"> 図 4: FEL の相対的な到着時間ジッタ パルス光レーザー パルスに関して。(A)ショットによって模範的な遅延スキャン中に記録されたすべての自由電子レーザー ショット到着時間の監視 (BAM) データの束します。BAM0の基準値は、このスキャンの BAM の値の平均に設定されました。(B)イオン収量低運動エネルギーの私3 +イオン ショット-ショット到着ジッタの補正前に、difluoroiodobenzene の UV XUV ポンプ ・ プローブ実験で生産します。赤い線は、実験データに累積分布関数 (ガウスの誤差関数) の二乗を示しています。適合パラメーター σ は、ポンプ ・ プローブ実験の合計の時間分解能の指標です。(C) (B)のように、シングル ショットの画像と同じは BAM データを使用して新しい遅延ビンに依頼しました。誤差範囲は、1 つの標準偏差を表します。図 Savelyevら201712から適応。<a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/57055/57055fig4large.jpg" target="_blank">この図の拡大版を表示するのにはここをクリックしてください</a>。

このプロトコルでは、実行して気相分子の超高速の光化学反応を研究するために自由電子レーザーを用いたフェムト秒光レーザーを組み合わせたポンプ ・ プローブ実験の分析の主要な手順について説明します。

実験的プロトコル フェムト秒近赤外/紫外-自由電子レーザーによる XUV ポンプ ・ プローブ実験

This protocol describes key steps in performing and analyzing femtosecond pump-probe experiments that combine a femtosecond optical laser with a ...

この方法は、どの結合が最初に壊れているか、化学反応中に原子と電子がどのように再配置されるかなど、物理学や化学の重要な質問に答えるのに役立ちます。この技術の主な利点は、自由電子レーザーまたはFELからの極端な紫外線は、分子内の特定の原子のみをイオン化するため、部位特異的なプローブとして機能することができるということです。FELと光レーザービームの間の空間的および時間的な重複を達成することを学ぶことは、非常に特定の診断が使用され、効果が微妙であるため、視覚的なデモンストレーションの恩恵を受ける。この手順を実証するのは、DESYのFLASH自由電子レーザーの物理学者、デミトリオス・ロンポティスです。まず、イオン検出器、電子検出器、イオン分光器電極の高電圧電力がオフになっていることを確認します。計測器ソフトウェアを使用して、FELと光レーザーシャッターを閉じます。FELパルスエネルギーと光レーザーパワーが1%未満の伝送に減少するように、ビームラインに取り付けられているフィルタと減衰器を構成します。次に、相互作用領域にセリウムYAGビーム表示画面を挿入します。FELシャッターを開き、CCDカメラで画面を確認します。ビームスポットが画面上で検出できない場合は、ビーム強度をわずかに増やします。ビームスポットが配置されたら、カメラデータ取得ソフトウェアの対象領域として FEL ビーム位置をマークします。次に、光レーザーシャッターを開き、FELシャッターを閉じます。ステアリングミラーを調整して、光学レーザービームをマークされたFELビーム位置に合わせます。このビームブロッキングプロセスを繰り返して、空間的なオーバーラップを調整し、オーバーラップが安定していることを確認します。梁が整列されたら、梁表示画面を削除します。検出器と分光計の電極電源をオンにします。高速オシロスコープに接続された高速フォトダイオードが、少量の散乱光子をダイオードに流用するために、移動可能なメッシュと一緒にFELビームに垂直に取り付けられていることを確認します。FELパルスエネルギーと光レーザーパワーを1%伝送に減らします。その後、FELと光学レーザーシャッターを閉じます。散乱メッシュをビームに挿入します。メッシュ位置、FELパルスエネルギー、光レーザーパワーを調整して、個々のビームが明確な信号を生成し、両方の信号の高さが同じになるようにします。次に、光学レーザーシャッターを閉じます。高速オシロスコープを、利用可能な最も優れた時間ベースを使用し、トレースの平均を約100個収集するように構成します。FELビームの参照トレースを記録して保存します。その後、FELシャッターを閉じて、光学レーザーシャッターを開きます。光レーザーのトレースをFEL参照トレースと比較します。次に、光レーザー信号の開始がFEL信号の発症と正確に一致するように、光レーザーパルス到着時間をずらします。ビームブロッキングと信号の開始の比較を繰り返して、FELと光レーザーパルスが正確に整列していることを確認します。FELと光レーザーパルスがT0の初期推定値として重なる時間に注意してください。T0の微調整を開始するには、キセノンガスがシステムに導入されたときに、FELと光学レーザーを十分な程度に減衰させて、イオンおよび電子検出器を損傷しないようにします。分光計が飛行モードの時間であることを確認します。その後、ガスジェットを介して、またはニードルバルブを介して避難室にキセノンガスを許可することによって、チャンバーにキセノンガスを導入します。後者の方法を用いる場合、1回10から負7回、マイナス6ミリバールに1回10回の間のチャンバー圧力を達成する。飛行スペクトルのキセノンイオン時間を記録します。その後、FELシャッターを閉じてFELパルスエネルギーを調整し、キセノン2プラスとキセノン3プラスが飛行スペクトルの時間に最も強いキセノン充電状態の一つになるように調整し、より高いキセノン帯電状態を可能な限り抑制します。その後、FELシャッターを閉じて、光学レーザーシャッターを開きます。光レーザーパワーを調整して、レーザーパルスが主にキセノンプラスを生成するように調整します。調整が終了したら、FELシャッターを開きます。以前に決定されたラフT0値に基づいて、FELパルスの約200ピコ秒前に光レーザーパルスが到着するようにFELと光レーザーパルスタイミングを設定します。飛行スペクトルのキセノンイオン時間を取得し、ピーク領域からキセノン3プラスにキセノン2プラスの比率を決定します。次に、光レーザーパルスがFELパルスの約200ピコ秒後に到着するようなレーザーを設定します。飛行スペクトルの別の時間を取得し、キセノン3プラスにキセノン2プラスの比率を決定します。キセノン3プラス信号が、このスペクトルでは以前のスペクトルよりも有意に強いことを確認します。時には、キセノン信号の後期レーザーとレーザーの差は、空間的な重なりが不十分なため非常に小さいことがあります。このような場合、2つの信号に大きな差を生じるために空間的重なり合う手順を繰り返す必要があります。レーザーのタイミングを前の 2 つの値の中間に設定し、飛行スペクトルの別の時間を取得します。キセノン2プラスとキセノン3プラスの比を比較して、光レーザーパルスがFELパルスの前または後に到着しているかどうかを判断します。光レーザーパルスがFELパルスの前に到着する場合は、現在の値と、FELパルスの200ピコ秒後に光レーザーパルスが到着した値の中間にタイミングを設定します。飛行スペクトルの別の時間を取得し、キセノン3プラスにキセノン2プラスの比率を調べます。500フェムト秒より良い精度でT0が近似されるまで、レーザーパルスタイミングの調整を続けます。その後、50フェムト秒以下のステップでT0の近似位置の周りにプラスマイナス1ピコ秒の領域を介して遅延スキャンを設定します。飛行スペクトルの時間を取得し、各ステップのためのキセノン2プラスキセノン3プラスの比率を決定します。遅延時間に対してこれらの比率をプロットし、ステップ関数を導き出し、T0の正確な時間位置を得るためにステップ関数の中心を計算する。キセノンイオン飛行分光時間を使用して、800ナノメートル近IRパルスが少なくとも67.5電子ボルトの光子エネルギーを有するFELパルスの前後にキセノンガスターゲットに到着したかどうかを判断することができます。励起されたメタスタブルキセノン2プラスの後イオン化は、キセノン3プラス収率を増加させるFELパルスの後に近いIRパルスが到着したときに発生した。キセノン2プラス対キセノン3プラスの比を遅延時間の関数としてプロットし、T0を決定できるステップ関数を提供した。ヨウ素イオン運動量画像は、少なくとも57電子ボルトの光子エネルギーを有するT0を決定するためにも使用された。低エネルギー寄与は、FELパルスの前にUVパルスが到着した場合にのみスパイクとして見えました。T0は、遅延時間の関数としてスパイクイオン収率のプロットから抽出した。バンチ到着時間モニターによって記録されたショットバイショットデータは、光レーザーパルスに関するFELパルスの相対的な到着時間のジッタを補正するために使用されました。これにより、データ品質の特に時間的な解像度が著しい改善が生じ、特に顕著な改善が得られた。いったんマスター化されると、光レーザーパルスとFELの間の時間的および空間的な重複を確立することは、約2〜3時間で行うことができるが、その後のポンププローブ測定は典型的には数日かかる。この手順は、気相中の原子および分子のために開発されたが、ナノ粒子または液体および固体などの他のサンプルにも適用することができる。高出力フェムト秒レーザーでの作業は非常に危険な場合があることを忘れないでください。特定の安全訓練が必須です。高出力レーザーを使用する場合は、常に保護レーザー安全ゴーグルを着用してください。

an-experimental-protocol-for-femtosecond-niruv-xuv-pump-probe

Research

JoVE Journal

Chemistry

化学

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実験的プロトコルフェムト秒近赤外/紫外-自由電子レーザーによる XUV ポンプ・プローブ実験

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