実験的プロトコル フェムト秒近赤外/紫外-自由電子レーザーによる XUV ポンプ ・ プローブ実験

この方法は、どの結合が最初に壊れているか、化学反応中に原子と電子がどのように再配置されるかなど、物理学や化学の重要な質問に答えるのに役立ちます。この技術の主な利点は、自由電子レーザーまたはFELからの極端な紫外線は、分子内の特定の原子のみをイオン化するため、部位特異的なプローブとして機能することができるということです。FELと光レーザービームの間の空間的および時間的な重複を達成することを学ぶことは、非常に特定の診断が使用され、効果が微妙であるため、視覚的なデモンストレーションの恩恵を受ける。

この手順を実証するのは、DESYのFLASH自由電子レーザーの物理学者、デミトリオス・ロンポティスです。まず、イオン検出器、電子検出器、イオン分光器電極の高電圧電力がオフになっていることを確認します。計測器ソフトウェアを使用して、FELと光レーザーシャッターを閉じます。

FELパルスエネルギーと光レーザーパワーが1%未満の伝送に減少するように、ビームラインに取り付けられているフィルタと減衰器を構成します。次に、相互作用領域にセリウムYAGビーム表示画面を挿入します。FELシャッターを開き、CCDカメラで画面を確認します。

ビームスポットが画面上で検出できない場合は、ビーム強度をわずかに増やします。ビームスポットが配置されたら、カメラデータ取得ソフトウェアの対象領域として FEL ビーム位置をマークします。次に、光レーザーシャッターを開き、FELシャッターを閉じます。

ステアリングミラーを調整して、光学レーザービームをマークされたFELビーム位置に合わせます。このビームブロッキングプロセスを繰り返して、空間的なオーバーラップを調整し、オーバーラップが安定していることを確認します。梁が整列されたら、梁表示画面を削除します。

検出器と分光計の電極電源をオンにします。高速オシロスコープに接続された高速フォトダイオードが、少量の散乱光子をダイオードに流用するために、移動可能なメッシュと一緒にFELビームに垂直に取り付けられていることを確認します。FELパルスエネルギーと光レーザーパワーを1%伝送に減らします。

その後、FELと光学レーザーシャッターを閉じます。散乱メッシュをビームに挿入します。メッシュ位置、FELパルスエネルギー、光レーザーパワーを調整して、個々のビームが明確な信号を生成し、両方の信号の高さが同じになるようにします。

次に、光学レーザーシャッターを閉じます。高速オシロスコープを、利用可能な最も優れた時間ベースを使用し、トレースの平均を約100個収集するように構成します。FELビームの参照トレースを記録して保存します。

その後、FELシャッターを閉じて、光学レーザーシャッターを開きます。光レーザーのトレースをFEL参照トレースと比較します。次に、光レーザー信号の開始がFEL信号の発症と正確に一致するように、光レーザーパルス到着時間をずらします。

ビームブロッキングと信号の開始の比較を繰り返して、FELと光レーザーパルスが正確に整列していることを確認します。FELと光レーザーパルスがT0の初期推定値として重なる時間に注意してください。T0の微調整を開始するには、キセノンガスがシステムに導入されたときに、FELと光学レーザーを十分な程度に減衰させて、イオンおよび電子検出器を損傷しないようにします。分光計が飛行モードの時間であることを確認します。

その後、ガスジェットを介して、またはニードルバルブを介して避難室にキセノンガスを許可することによって、チャンバーにキセノンガスを導入します。後者の方法を用いる場合、1回10から負7回、マイナス6ミリバールに1回10回の間のチャンバー圧力を達成する。飛行スペクトルのキセノンイオン時間を記録します。

その後、FELシャッターを閉じてFELパルスエネルギーを調整し、キセノン2プラスとキセノン3プラスが飛行スペクトルの時間に最も強いキセノン充電状態の一つになるように調整し、より高いキセノン帯電状態を可能な限り抑制します。その後、FELシャッターを閉じて、光学レーザーシャッターを開きます。光レーザーパワーを調整して、レーザーパルスが主にキセノンプラスを生成するように調整します。

調整が終了したら、FELシャッターを開きます。以前に決定されたラフT0値に基づいて、FELパルスの約200ピコ秒前に光レーザーパルスが到着するようにFELと光レーザーパルスタイミングを設定します。飛行スペクトルのキセノンイオン時間を取得し、ピーク領域からキセノン3プラスにキセノン2プラスの比率を決定します。

次に、光レーザーパルスがFELパルスの約200ピコ秒後に到着するようなレーザーを設定します。飛行スペクトルの別の時間を取得し、キセノン3プラスにキセノン2プラスの比率を決定します。キセノン3プラス信号が、このスペクトルでは以前のスペクトルよりも有意に強いことを確認します。

時には、キセノン信号の後期レーザーとレーザーの差は、空間的な重なりが不十分なため非常に小さいことがあります。このような場合、2つの信号に大きな差を生じるために空間的重なり合う手順を繰り返す必要があります。レーザーのタイミングを前の 2 つの値の中間に設定し、飛行スペクトルの別の時間を取得します。

キセノン2プラスとキセノン3プラスの比を比較して、光レーザーパルスがFELパルスの前または後に到着しているかどうかを判断します。光レーザーパルスがFELパルスの前に到着する場合は、現在の値と、FELパルスの200ピコ秒後に光レーザーパルスが到着した値の中間にタイミングを設定します。飛行スペクトルの別の時間を取得し、キセノン3プラスにキセノン2プラスの比率を調べます。

500フェムト秒より良い精度でT0が近似されるまで、レーザーパルスタイミングの調整を続けます。その後、50フェムト秒以下のステップでT0の近似位置の周りにプラスマイナス1ピコ秒の領域を介して遅延スキャンを設定します。飛行スペクトルの時間を取得し、各ステップのためのキセノン2プラスキセノン3プラスの比率を決定します。

遅延時間に対してこれらの比率をプロットし、ステップ関数を導き出し、T0の正確な時間位置を得るためにステップ関数の中心を計算する。キセノンイオン飛行分光時間を使用して、800ナノメートル近IRパルスが少なくとも67.5電子ボルトの光子エネルギーを有するFELパルスの前後にキセノンガスターゲットに到着したかどうかを判断することができます。励起されたメタスタブルキセノン2プラスの後イオン化は、キセノン3プラス収率を増加させるFELパルスの後に近いIRパルスが到着したときに発生した。キセノン2プラス対キセノン3プラスの比を遅延時間の関数としてプロットし、T0を決定できるステップ関数を提供した。

ヨウ素イオン運動量画像は、少なくとも57電子ボルトの光子エネルギーを有するT0を決定するためにも使用された。低エネルギー寄与は、FELパルスの前にUVパルスが到着した場合にのみスパイクとして見えました。T0は、遅延時間の関数としてスパイクイオン収率のプロットから抽出した。

バンチ到着時間モニターによって記録されたショットバイショットデータは、光レーザーパルスに関するFELパルスの相対的な到着時間のジッタを補正するために使用されました。これにより、データ品質の特に時間的な解像度が著しい改善が生じ、特に顕著な改善が得られた。いったんマスター化されると、光レーザーパルスとFELの間の時間的および空間的な重複を確立することは、約2〜3時間で行うことができるが、その後のポンププローブ測定は典型的には数日かかる。

この手順は、気相中の原子および分子のために開発されたが、ナノ粒子または液体および固体などの他のサンプルにも適用することができる。高出力フェムト秒レーザーでの作業は非常に危険な場合があることを忘れないでください。特定の安全訓練が必須です。

高出力レーザーを使用する場合は、常に保護レーザー安全ゴーグルを着用してください。