Name: 強いフィールド断熱イオンとラジカル陽イオン多原子の超高速振動コヒーレンスの測定 (動画) | JoVE Journal
Uploaded: 2018-08-06T15:00:00.000+00:00
Duration: 8 min 22 s
Description: 学ぶフェムト秒レーザーを用いた多原子ラジカルカチオンの超高速振動コヒーレンス測定法。基底電子状態でカチオンを調製し、結合解離メカニズムの理解を深める画期的なアプローチです。

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<li>Fuß, W., Schmid, W. E., Pushpa, K. K., Trushin, S. A., Yatsuhashi, T. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Ultrafast+relaxation+and+coherent+oscillations+in+aminobenzonitriles+in+the+gas+phase+probed+by+intense-field+ionization%5BTitle%5D)+AND+%22Physical+Chemistry+Chemical+Physics+%22%5BJournal%5D)">Ultrafast relaxation and coherent oscillations in aminobenzonitriles in the gas phase probed by intense-field ionization.</a> Physical Chemistry Chemical Physics . 9 (10), 1151-1169 (2007).</li>
</ol>

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このプロトコルでは、電子基底状態におけるイオンの選択的な調製をラジカル陽イオン多原子の超高速振動ダイナミクスを解決することが出来ます。中に標準的な強い電場電離法 800 nm は最初の行 diatomics10、11,12,13と CO の地上電子状態ラジカル陽イオンの振動コヒーレンスを準備することが214,15複数のイオンの人口 800 を用いた多原子イオンの励起 nm が解決可能なダイナミクス17,19を大幅に制限します。1500 nm を 800 と比較して (赤い曲線、図 6 b<...

1960 年代にレーザーの発明、分子の化学結合を選択的に破壊の目的以来の化学者および物理学者の長年の夢。両方を調整する能力レーザー周波数と強度は、関連付けられている振動数1,2,3,4 選択的エネルギー吸光度を通してターゲット結合の直接胸の谷間を有効にすると信じられていた.しかし、初期の実験は、分子内振動再配布分子全体で吸収されたエネルギーの多くの場合が最も弱い結合4、5の非選択的胸の谷間の結果を発見します。フェムト秒のパルス レーザー、後半ポンプ-プローブ法6コヒーレント振動状態、または「波パケット」の直接操作の 1980 年有効に成功した裂その他制御まではありませんでした。目標6,7,8。前記「ポンプ」パルス励起状態またはその後遅れ「プローブ」パルスによって励起イオンを準備、ポンプ ・ プローブ測定分子9、超高速のプロセスを研究するための最も広く使用されている技術の 1 つのまま 10、11,12,13,14,15,16,17,18、 19,20。
超高速解離イオン ポンプによって標的分子の非選択的断片化に起因して質量分析検出に結合されたポンプ-プローブ励起を用いた多原子のラジカル イオンのダイナミクスを研究する重要な制限チタンサファイアレーザー波長 800 nm21,22,23パルスします。この過剰な断片化に起因する非断熱の多光子イオン化と近赤外光に励起波長をシフトすることによって軽減することができます (例えば.、1200-1500 nm)22,23,24、 25。これらのより長い波長では、イオン化における多光子励起に対する断熱電子トンネリングの増加の貢献は22,23を処理します。断熱トンネリング分子と形態主に「冷たい」基底状態分子イオン19,22,23に少し余分なエネルギーを与えます。らは、近赤外励起の使用がコヒーレント振動励起または「波パケット」、と比較すると 800 nm 励起19、ラジカル陽イオン多原子準備大幅向上を示しています。 20。この作品は、化学兵器エージェント持ち帰りジメチル methylphosphonate (DMMP) 1500 nm と 800 を使用してのポンプ ・ プローブ測定と多光子・ トンネルへの取り組みによって支配される強い電界イオン化の違いを示す、nmポンプ波長です。
ポンプ ・ プローブ実験では、超短パルス レーザーのペアは遅れられたと飛行時間質量分析計に焦点を当てた私たちセットアップ図1 に示すように。これらの実験が必要チタンサファイアレーザー再生増幅器生産 > 2 mJ、800 nm、30 fs パルス。アンプ出力は、エネルギーのほとんどが発電用の 1200-1600 nm、100-300 μ J、20-30 fs パルス光パラメトリック増幅器 (OPA) をポンプに使用され、90: 10 (%r: %t) ビーム ・ スプリッターで分割されます。IR ポンプ光の直径は 22 mm と 5.5 mm とアイリスを使用してコアにダウン平行 800 nm プローブ ビームの直径に拡張されます。これらの collimations は大幅に小さいビーム腰に (9 μ m) プローブ ビーム (30 μ m) より確保電離ポンプ パルスの間に形成されるすべてのイオンが遅れプローブのパルスによって興奮しているポンプ集光で結果します。この構成を使用するは、我々 の実験の目標は集光ビームの端に近い低強度でも形成されることがあります親分子イオンのダイナミクスをプローブするので。我々 は詳細高励起イオンのダイナミクスが重要場合、プローブ径を行うことをポンプよりも注意してください。
ポンプ ・ プローブのパルス伝播線上とワイリー マクラーレン飛行時間質量分析計 (TOF-MS)26 (図 2) の抽出領域に焦点を当てています。バイアルは、分子サンプルを入口に接続し、真空に開いた。このセットアップする必要があります調査中分子以外の蒸気圧力;低蒸気圧で分子、バイアルを温められます。商工会議所への試料気体の流れは、2 つの変数のリーク バルブによって制御されます。サンプル抽出地域27ターゲット分子のローカル高濃度を提供するためにレーザーの焦点 (図 2) から 1/16"ステンレス チューブ約 1 cm を通ってチャンバを入力します。抽出プレートが指向 0.5 mm スリット レーザーの伝搬とイオンのパスに直交します。ポンプ光のレイリーの範囲は約 2 mm、このスリットは強度が高い抽出プレート28を通過する中央焦点ボリュームから生成したイオンのみを許可するフィルターとして機能します。イオンは、Z ギャップ マイクロ チャネル プレート (MCP) 検出器29、彼らが検出され、典型的な商業チタンサファイアレーザの 1 khz の繰り返しで 1 GHz デジタル ・ オシロ スコープで記録に到達する 1 m フィールド無料ドリフト チューブを入力します。

<table><tbody><tr><td><ストロング>質量分析計用部品</ストロング></td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>TOFレンズスタックおよびフライトチューブアッセンブリー</td><td>Jordan TOF Products, Inc.</td><td>C-677</td><td></td></tr><tr><td>18mm Zギャップ検出器アッセンブリー</td><td>ヨルダンTOFプロダクツ社</td><td>C-701Z</td><td></td></tr><tr><td>TOF高圧電源</td><td>Jordan TOF Products, Inc.</td><td>D-603</td><td></td></tr><tr><td>Vacuum system components</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>ロータリーベーンバッキングポンプ</td><td>Edwards Vacuum LLC</td><td>RV12</td><td></td></tr><tr><td>ターボ分子ポンプ (2)</td><td>Edwards Vacuum LLC</td><td>EXT255H</td><td></td></tr><tr><td>ターボ分子ポンプコントローラー (2)</td><td>Edwards Vacuum LLC</td><td>EXC300</td><td></td></tr><tr><td>圧力計</td><td>Edwards Vacuum LLC</td><td>AIGX-S-DN40CF</td><td></td></tr><tr><td>水冷用チラー</td><td>ネスラブ</td><td>CFT-25</td><td></td></tr><tr><td><強>フェムト秒レーザーシステム</強></td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>Ti:サファイア再生増幅器</td><td>Coherent, Inc.</td>単一の統合システム内の<td>Astrella</td><td>発振器と増幅</td></tr>器 <tr><td>光パラメトリックアンプ(OPA)</td><td>光変換</td><td>TOPAS Prime</td><td></td></tr><tr><td>Motion control</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>電動線形変換ステージ1」トラベル</td><td>Thorlabs</td><td>Z825B</td><td></td></tr><tr><td>コントローラ、線形翻訳ステージ</td><td>Thorlabs</td><td>KDC 101</td>用<td></td></tr><tr><td>USBコントローラーハブと電源</td><td>Thorlabs</td><td>KCH 601</td><td></td></tr><tr><td>手動線形変換ステージ1 "トラベル</td><td>Thorlabs</td><td>PT1</td><td></td></tr><tr><td>Detectors</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>焦電レーザーエネルギー</td><td>メーターCoherent、Inc.</td><td></td><td></td>1168337</tr><tr><td>サーマルレーザパワーメータ</td><td>Coherent, Inc.</td><td>5356E16R</td><td></td></tr><tr><td>Siバイアス検出器 200-1100 nm</td><td>Thorlabs</td><td>DET10A</td><td></td></tr><tr><td>コンパクトUSB CMOSカメラ</td><td>Thorlabs</td><td>DCC1545M</td><td></td></tr><tr><td>USB分光計</td><td>Ocean Optics</td><td>HR4000</td><td></td></tr><tr><td>1 GHzデジタルオシロスコープ&nbsp;</td><td>LeCroy</td><td>WaveRunner 610Zi</td><td></td></tr><tr><td>Optics</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>Type 1 BBOクリスタル</td><td>Crylight Photonics</td><td>BBO007</td><td>の開口部と厚さはカスタマイズすることができます</td></tr><tr><td>無彩色半波長板、1100-2000 nm</td><td>Thorlabs</td><td>AHWP05M-1600</td><td></td></tr><tr><td>Wollaston プリズム偏光子</td><td>Thorlabs</td><td>WPM10</td><td></td></tr><tr><td>中空再帰反射鏡</td><td>PLX, Inc.</td><td>OW-20-1C</td><td></td></tr><tr><td>可変減光フィルター</td><td>Thorlabs</td><td>NDC-100C-2</td><td></td></tr><tr><td>ロングパス ダイクロイック ミラー 2" 直径</td><td>Thorlabs</td><td>DMLP950L</td><td></td></tr><tr><td>Software</td><td></td><td></td><td></td></tr> <tr><td>Digital カメラ イメージ ソフトウェア</td><td>Thorlabs</td><td>ThorCam</td><td></td></tr><tr><td>Instrument 通信インターフェース</td><td>NationalInstruments</td><td>NI-MAX</td><td></td></tr><tr><td>計測プログラム用グラフィカル開発環境</td><td>National Instruments</td><td>LabVIEW</td><td></td></tr><tr><td>データ処理ソフトウェア</td><td>Mathworks</td><td>MATLAB</td><td></td></tr></tbody></table>

強いフィールド断熱イオンとラジカル陽イオン多原子の超高速振動コヒーレンスの測定

Measurement of Ultrafast Vibrational Coherences in Polyatomic Radical Cations with Strong-Field Adiabatic Ionization

多原子ラジカル陽イオンの振動コヒーレンスを準備し、その超高速ダイナミクスを探るのためのポンプ-プローブ法を提案します。一般的に使用される 800 から強い電界電離ポンプ パルスの波長をシフトすることによって nm 赤外 (1200-1600 nm) に、多光子吸収に対して断熱電子イオン化プロセスへの貢献の増加します。断熱イオン化電子除去を効果的にコヒーレント振動状態 (「波パケット」) 以降の励起に従うを準備する時にイオンの電子基底状態の優勢な人口で起因します。実験では、弱いフィールド 800 nm パルスでコヒーレントな振動ダイナミクスがプローブされ、解離製品の時間依存の利回りは飛行時間質量分析計で測定します。800 nm パルスと比較して 10 の要因によってイオン収率の分子ジメチル methylphosphonate 励起用 1500 nm パルスを使用するコヒーレント振動の振幅と強化方法を説明するために (DMMP) の測定を提案します。波長変換のための光パラメトリック増幅 (OPA) を組み込むことによって既存のポンプ ・ プローブのセットアップでは、このプロトコルを実装できます。

分子 DMMP21の結果が掲載されています。図 3は、それぞれ12 W cm-2、0 1500 nm ポンプと 8 x 1013をされている 800 nm プローブ パルスのピーク強度と遅延時間と 8 x 10 で撮影 DMMP 質量スペクトルを示しています。参考までに、またポンプ パルスのみで撮影した質量スペクトルが表示されます。スペクトルは、平均以上 10,000 レーザー ショット (総集録時間 12 秒) です。付いているイオン信号の増加 * ポンプ ・ プローブのビーム間の空間的重なりが最適化された (緑色のスペクトル) 場合に明らかです。不十分なオーバー ラップとポンプだけスペクトル間にほとんど知覚差がありません。これらの結果は、ポンプ ・ プローブ梁 (ステップ 3.3) の最適の空間的重なりを確認する方法を示して信号を直接使っているイオン。
<p class="jove_con...

分子解離は、多原子のラジカル陽イオンに超高速の振動コヒーレンスをプロービングのためのプロトコルを提案します。

We present a pump-probe method for preparing vibrational coherences in polyatomic radical cations and probing their ultrafast dynamics. By shifting the ...

この方法は、コヒーレントな振動運動が励起されるかどうか、コヒーレントなエキゾーテーションが結合結合をどのように駆動するかなど、多原子ラジカルカチオンの超高速ダイナミクスに関する重要な質問に答えるのに役立ちます。この技術の主な利点は、多原子ラジカルカチオンを基底電子状態で調製できるため、コヒーレントな振動運動を分解する能力が大幅に向上しることです。一般に、この方法に不慣れな個人は、2つのビームが正確に平行に、または必要に応じてコリネル伝搬することを保証するために、同じパス名で2つの独立したビームパスを設定するのに苦労するでしょう。まず、フェムト秒レーザーをONにし、安定するまで約30分待ちます。レーザー出力の後に90/10ビームスプリッターを配置して、ポンプとプローブのビームラインを構築するために使用される2つのレプリカを生成します。ビームスプリッターの前のレーザー出力と透過ビームの出力をチェックして、出力の約10%が透過していることを確認します。反射ビームを光パラメトリック増幅器に向けます。次に、マニュアルの手順を使用して出力電力を最適化します。次に、光パラメトリック増幅器ソフトウェアを設定して、目的の波長を選択します。光パラメトリック増幅器からの出力ビームを半波長板と偏光子に向けます。P偏光ビームをブロックし、S偏光ビームを凹面ミラーと凸面ミラーに向けると、その直径が5倍に拡大します。次に、拡大ビームをダイクロイックミラーに向けます。プローブの光路を準備するには、90/10ビームスプリッターを通過するビームを凸面ミラーと凹面ミラーに向け、その直径を2倍に縮小します。ダウンコリメートビームを電動リニア遅延ステージに取り付けられた中空再帰反射器に向けます。レトロリフレクターの前に2つのフラットミラーの取り付けノブを調整して、ステージが全移動範囲に沿って移動したときにレトロリフレクターの後のビーム位置が変わらないようにします。次に、遅延段の後に調整可能な減光フィルターを挿入してプローブパルスのパワーを減衰させ、減光フィルターの後にアイリスを挿入してビーム径を調整し、ビームをダイクロイックミラーに向けます。次に、ダイクロイックミラーの後に直径15ミリメートルのベータバリウムホウ酸結晶を挿入して、両方のビームの波長を2倍にし、それによってそれらを見えるようにします。ダイクロイックミラーの前のミラーマウントを使用して、ポンプエンドプローブのビーム位置を調整し、ビームがTOFMSチャンバー内を中心的に伝播し、反対側から出るようにします。これに続いて、ポンプエンドプローブビームの経路にあるTOFMSチャンバーへの窓の入り口の数センチ前に高速フォトdio検出器を配置します。検出器ケーブルをデジタルオシロスコープに接続し、ポンプエンドプローブパルスの信号を個別に特定します。プローブ・ライン上の電動遅延ステージの位置を調整して、オシロスコープのポンプ・エンド・プローブ信号が時間的に重なるようにします。オシロスコープで一方の信号が常にもう一方の信号の前にある場合は、電動遅延ステージを保持しているマウントを動かして、必要に応じてパス長を短くしたり長くしたりします。次に、フォトダイオード検出器を取り外します。目的のサンプルをTOFMSチャンバーに接続し、圧力を調整します。TOFMSの電源をONにし、電圧を確認してください。データ集録ソフトウェアの電動遅延段とオシロスコープの双方との通信に対する操作性を確認してください。ポンプエンドプローブビームのブロックを解除し、それらがTOFMSチャンバーに位置合わせされていることを確認します。NDフィルターを調整して、プローブ出力を最大化します。波長板によるポンプ出力を十分に高いレベルに設定して、満足のいくイオン信号を得てください。次に、ダイクロイックミラーマウントのノブでプローブビームの空間位置を調整し、全イオンの強度の急上昇が観察されるか、親分子イオンの大幅な枯渇およびフラグメントイオン収率の増加が観察されるまで行います。電動遅延ステージの位置を調整して、総イオン信号のスパイクを生成し、これはゼロ時間遅延に対応します。ポンプエンドプローブのパルスエネルギーを調整して、目的のイオン信号を取得します。データ集録ソフトウェアで、スキャンの長さとステップサイズを指定します。最後に、データ集録ソフトウェアを実行して、各ポンプ-プローブ遅延で質量スペクトルを集録します。ここでは、遅延時間ゼロでポンプパルスのみで取得したDMMPマススペクトルを示します。オーバーラップが不十分なスペクトルとポンプのみのスペクトルとの間には知覚できるほどの違いはほとんどなく、これはイオン信号を直接使用してポンプエンドプローブビームの最適な空間オーバーラップを決定する方法を示しています。ここには、1回のポンププローブスキャンから得られた質量スペクトルデータ、横軸の飛行時間、縦軸のポンププローブ遅延が表示されます。生データは、これらの実験におけるポンププローブ遅延によるイオンシグナルの変化を、追加のデータワークアップなしで視覚化できる方法を示しています。ここには、ポンプエンドプローブビームの最適化された空間オーバーラップと不十分な空間オーバーラップを使用した1回のポンププローブスキャンからの時間分解DMMPイオン信号が示されています。これらの結果は、処理されたデータで高品質の過渡イオンシグナルを取得するために、ポンプとプローブの空間オーバーラップを最適化することの重要性を示しています。DMMPイオンと、800ナノメートルと1500ナノメートルのポンプ波長を使用して取得したフラグメントPO2C2H4イオン過渡イオン信号を示しています。ここでは、800ナノメートルポンプと1500ナノメートルポンプで取得したDMMPイオン信号の高速変換を示しています。1500ナノメートルポンプで見える750波数のピークは、使用されたスキャン設定での周波数分解能を示しています。この手順を試行する際は、実験データを記録する前に、ポンプとプローブビームの空間現像を再確認することを忘れないようにすることが重要です。この手順に続いて、どの振動モードがコヒーレントに励起されるかを決定し、プローブパルスエキサイテーションによってアクセスされる電子エネルギーレベルを特定するために、ab initioまたは密度汎関数理論の計算を実行できます。高出力レーザーでの作業は非常に危険である可能性があるため、この手順を実行するときは、適切な安全ゴーグルを着用するなどの予防措置を常に講じる必要があることを忘れないでください。

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強いフィールド断熱イオンとラジカル陽イオン多原子の超高速振動コヒーレンスの測定

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