経験電位分子動力学シミュレーションによるN719-クロモフォア/チタニア界面の振動スペクトル、室温イオン液体による溶媒和

このプロトコルは、原型色素増感太陽電池システムの構造的および振動特性の合理的な予測に対処するために、実証的な潜在的アプローチをどれだけうまく調整できるかを取り扱う。これは、さまざまなサンプリングアプローチの可能性を伴う計算コストのアプローチが驚異的に減少するため、重要です。分子動的シミュレーションを実行するには、シミュレーションソフトウェアファイルDL_POLY開き、ロペスの整った力場を使用します。

経験的電位を介して室温イオン液体構成を緩和する。その後、リラクゼーションプロセスでチタニアの移動性を含む松井・アカオギ力場を使用してアナターゼをモデル化します。共役勾配最小化相対終了勾配勾配 0.0001 でジオメトリ最適化を実行するには、NVT アンサンブルで 300 ケルビンで 1 つのフェムト秒の時間ストップを使用して、フィールド ファイルに 15 ピコ秒の最適化を指定します。

端末でDL_POLYを実行するには、DL_POLYを入力します。制御ファイルX.In、NVTに Nose-Hoover を指定し、1 つのフェムト秒ごとに位置速度軌道を印刷することを選択します。アナターゼ表面の場合、X軸21オングストロームと21オングストロームのy軸を持つ平行な表面を室温イオン液体に投影するxおよびyの実験室軸に沿って周期的であることを確認してください。

明示的な溶媒を使用した色素増感太陽電池システムが827原子で構成されていることを確認してください。液胞の場合、システム内に347個の原子が存在するはずです。Lennard-Jones パラメータのフィールド ファイルで、ローレンツ ベルテロット結合規則を適用し、Lennard-Jones の算術平均と、非接着相互作用タブの下のフィールド ファイルの下部にある経験力フィールドの経験的な力の深さについて、レナード・ジョーンズの幾何平均を入力します。

長距離静電を処理するには、10 オングストロームの非接着カットオフ長を使用して Ewald メソッドを適用し、コントロール ファイル内の Ewald メソッドの実際の空間減衰パラメータを非接着カットオフ長あたり約 3.14 に設定します。次に、Ewaldのベクトル数を選択して、コントロールファイル内で10倍から負の5分の1のEwald評価で相対許容差を確保します。出力のシステム圧力が数パーセント以内に収束して非接合カットオフ長を選択するまで、REVCONファイルを設定として変更して、一連の潜在的なエネルギー評価を実行します。

履歴ファイルから、Python ダイアトム速度を別々に使用します。各ステップで個々のx、yおよびzの速度を抽出するために、端子でpy。速度自動相関関数を計算するには、vacf151005 を使用します。

と入力し、classical_dye_autocore。ターミナルにshin。速度自動相関関数は、すべてのダイアトムについて計算されます。

分子動力学からスペクトルを計算するには、色素の原子速度自動相関関数の質量加重フーリエ変換を使用して、Python MWPSを使用します。と入力し、run_all_4。ターミナルでsh。

質量加重パワースペクトルが計算されます。インペリアル潜在的な基分子動的シミュレーションの室温イオン液体の部分変化セットを評価して相互に比較できるようにするには、文献電荷のテーブルを準備し、DL-POLYのフィールドファイル形式にこのテーブルを入力します。マルライク室温イオン液体電荷を計算するには、ab-initio分子動力学の軌道の4点にわたって平均を平均し、文献電荷の表を再正規化して準備し、DL-POLYのフィールドファイル形式にテーブルを入力します。

EHT解析を行うために、分子作動環境ソフトウェアパッケージに実装されたab-initio分子動力学の軌跡の平均は4点を超える。文献の料金のテーブルを再正規化して準備し、DL-POLY のフィールド ファイル形式にフィールドを入力します。ここで、分子動力学の15ピコ秒後の4つの異なる部分電荷セットの代表的な結合モチーフが示されている。

文献由来電荷が実証されるように、表面プロトンとの顕著な水素結合相互作用が観察され得る。しかし、3つのab-initio分子動力学導電荷セットは、表面プロトンとの強いクーロン相互作用を特徴としない。実際、文献由来のケースにおける部分的電荷の大きさは、ab-initio分子動力学から様々な方法でサンプリングされたものに比べて、より大きな大きさの部分的な室温イオン液体電荷に関連して、より少ない電荷シールドをもたらす。

興味深いことに、Mulliken由来電荷セットは、アナターゼ表面に結合酸素原子を有する顕著な水素結合を有する色素の一定の持続的なキンキングを示す。より良い品質の電荷は、AB-initio分子動力学から適合し、Grimme-D3分散を特徴とするPEVベースのボルン・オッペンハイマー分子動力学と一致する、より現実的なN719結合モチーフに導きます。質量重み付けされたab-initio分子動力学速度自己相関関数スペクトル解析結果は、300〜400センチメートル領域における分光ピークのクラスターを示す。

古典的なスペクトルに存在する主なピークは、文献由来の電荷の600センチメートルと800センチメートル、Mulliken料金の525センチメートルと800センチメートル、EHT料金の675、810、900センチメートル、ヒルシュフェルト料金の650、800、900センチメートルです。チタニアのジオメトリの初期構造を全方向で確認してください。力場を最適化するために、分子動力学の予測通りに振動スペクトルにおける経験電位を評価するために使用することができる。

ab-initio分子動力学は、効果的かつ有望な戦略です。分子動力学の使用は、シミュレーションにおいても重要であり、色素増感太陽電池のプロトタイプを可能にする可能性が高い