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방법 논문

합성과 메조 포러스 실리카의 벽에 금 층상의 촉매 성능

9.9K 조회수

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DOI:

10.3791/52349

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2015년 7월 9일

 ,  , 

이 논문에서

요약

여기에서는 메조다공성 물질(GMS)의 벽에 삽입된 금을 합성하는 졸-겔 공정의 프로토콜을 제시하며, 이는 벽에 금이 삽입된 메조다공성 매트릭스를 가지고 있어 안정성과 재활용성이 뛰어난 것으로 확인되었습니다.

초록

유망한 촉매 활성 나노 반응기로, 메조 포러스 실리카 (GMS)에서 인터 금 나노 입자가 성공적으로 합성하고, 물질의 특성을 조사 하였다. 우리는 메조 포러스 실리카의 벽에 금 나노 입자를 층간 삽입하도록 한 냄비 졸 - 겔법을 사용했다. 합성을 시작하는, P123가 미셀을 형성하기 위해 주형으로 사용되었다. 이어서 TESPTS 금 나노 입자를 층간 삽입하는 표면 개질제로서 사용 하였다. 이 프로세스에 따라, TEOS 산성 환경에서 중합 공정을 시행 한 실리카 공급원으로서 첨가 하였다. 열수 처리 및 하소 후에, 최종 생성물을 획득 하였다. 몇 가지 기술은 금 인터 메조 포러스 실리카의 기공 형태와 구조를 특성화하기 위해 사용 하였다. 결과는 골드 인터 후 메조 포러스 실리카의 안정한 구조를 보였다. 반응 벤치 마크로서 벤질 알코올의 산화를 통해, GMS 물질은 높은 SELEC 나타났다tivity 및 재활용.

서론

촉매 분야에서 큰 잠재력을 가진 신흥 기술로, 나노 크기의 물질은 과거 수십 년간 집중적 인 연구의 관심을 받았다. 나노 촉매를보고 사이에, 금 (Au), AG, 팔라듐과 백금 등의 귀금속 촉매는 세계적으로 주목 1-3을 받고있다. 선택은 촉매 반응에 금과 백금, 팔라듐 헥크 반응에 촉매 및 물 분해를 일산화탄소 연구자의 산화를 포함한다. 촉매 유망한 잠재력에도 불구하고, 금 나노 인한 중독, 코크스, 열분해, 소결에서 불 활성화 그 적용이 제한된다. 이는 귀금속 대한 대표로서, 높은 선택성을 가지며, 적은 금속 침출 경향, 과잉 산화, 4자가 중독, 즉 금을보고되었다. 그러나, 금은 촉매 성능 강하게 입도에 의존한다. Haruta 등의 알은. 촉매 성능 및 이동의 관계를보고했습니다LD 클러스터 직경, 입자 직경 2.7 ~ 5 nm 인 금으로 촉매의 높은 활성을 입증.

귀금속의 입경은 제조 방법 6-9에 의해 제어 될 수있다; 그러나, 다양한 응용 프로그램으로 주요 방해가 집계 및 활동의 손실 남아있다. 소결의 문제점을 해결하기 위해, 통상적 인 방법은 지지체 물질 상에 나노 입자를 고정화하는 것이다. 다양한지지 물질은 다공성 실리카 1....

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프로토콜

GMS 1. 준비

  1. 수신 한 다음 프로세스에서 모든 화학 물질을 사용합니다.
  2. 염산 (HCL) 솔루션의 2 (M)의 75 mL로 준비합니다. 폴리 (에틸렌 글리콜)의 2.0 g을 달아 - 블록 - 폴리 (프로필렌 글리콜) - 블록 - 폴리 (에틸렌 글리콜) (P123, MW = 5800) 및 2 M HCl 용액의 제조 75 ㎖ 중에 옮긴다. P123이 완전히 용해 될 때까지 실온에서 350 R / 분의 속도로 용액을 자석 교반을 적용한다. 용액은 명백 할 것이다.
  3. 작은 유리 병 및 전송 비스의 180 μL에 테트라에 톡시 실란 4g (TEOS, MW = 208.33)을 달아 [3- (트리에 톡시 실릴) 프로필] -tetrasulfide (TESPTS, MW = 538.94) 유리 병에. 천천히 유리 병 두 화학 물질을 섞어 흔들어. 다른 바이알에 염화 금산의 38 mg의 (HAuCl 4, 99.90 %)의 무게 및 DI 물 1 ㎖에 녹여.
  4. 열전대에 의해 온도 제어 된 오일 조에서 35 ° C로 P123 용액의 온도를 증가시킨다.
  5. 추가 TEOS의 혼합물과 모든TESPTS는 P123 솔루션 단계 1.3에서 준비, 700 R / 분의 활발한 자기 교반에서 솔루션을 유지. 2 분 동안 교반 ....

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결과

이 방법은 암 (HCC4017) 폐 세포 대 정상 (HBEC30KT)에서 헴 합성 수준을 비교하기 위해 사용되었다.이 정상 폐 세포 (HBEC30KT)보다 암세포 (HCC4017)에서 헴 합성의 더 높은 수준을 보여준다. 헴 합성의 레벨은 미토콘드리아 uncoupler 보닐 시안화 -3- chlorophenylhydrazone (CCCP)의 존재 하에서 정상 및 암 세포에서 측정 하였다. 세포는 헴 합성 수준을 측정하기 전에 24 시간 동안 10 μM의 CCCP 처리 하였다. 예상대로, 헴 합성의 레벨 (도 2)은 정상 및 암 세포 모두에서 CCCP의 존재 하에서 감소 하였다. 또, 헴 합성 숙시 닐 아세톤 (SA)에 의해 억제 될 수 있음을 이전에 5- 아미노 레 불린 산 탈수 헴 생체 내의 제 효소 (ALAD)의 강력하고 특이 억제제가 밝혀졌다. GMS 합성 물질은 투과 전자 현미경 (TEM), X 선 회절 (XRD) 및 질소를 나타.......

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토론

합성 프로토콜 내에서 계면 활성제의 농도, 용액의 pH, 반응 온도에 대한 관심은 GMS의 성공적인 형성에 중요하다. 중요한 단계는 1.2, 1.3, 1.4 및 1.6이다. 위에서 언급 한 매개 변수는 계면 활성제로부터 형성된 미셀의 중요한 포장 매개 변수 및 위상을 제어 할 수 있습니다. 미셀의 위상 및 형태는 GMS위한 골격의 역할을 실리카 매트릭스의 최종 상태를 판정한다. 또한 형성 공정에 중요한 서열 및 HAuCl 용액을 추가 시간이다. TEOS와 TESPTS 각각 실리카 원 및 표면 개질제로서 작용한다. 두 화학 물질을 추가하는 것은 처음 미셀 상 실리카의 적절한 중합을 보장하고 상기 금 나노 클러스터를 형성하기 위해 금 원자를 유인 실리카 벽으로 유황 결합을 포함한다. 적절한 순서 및시기는 금 입자 대신의 표면 상에 분산 된 실리카 매트릭스의 벽에 인터 보장한다.

이 방법 GMS의 합성 메조 포러스 실리카 지지체에 금 입자를 고정화 새로운 패러다임을 제공한다. GM.......

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공개 사항

저자는 공개할 것이 없습니다.

감사의 글

저자는 이 연구 프로젝트를 지원한 것에 대해 National Science Foundation의 보조금 CHE-1214068에 감사를 표합니다.

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재료

이 논문에 사용된 재료 목록
이름회사카탈로그 번호댓글
폴리(에틸렌 글리콜)-블록-폴리(프로필렌 글리콜)-블록-폴리(에틸렌 글리콜)Aldrich435465-250ML
테트라에톡시실란TCI201-083-8
비스[3-(트리에톡시실릴)프로필]-테트라설파이드GELESTSIB1825.0-100GM
클로로오우르산Aldrich520918-1G
벤질 알코올Sigma-Aldrich305197-1L
질소 물리 흡착MicromeriticsTristar II
X 선 회절PhilipsX'Pert Pro
투과 전자 현미경 PhilipsCM200
가스 크로마토 그래피ShimadzuGC-2010

참고문헌

  1. Liguras, D. K., Kondarides, D. I., Verykios, X. E. Production of hydrogen for fuel cells by steam reforming of ethanol over supported noble metal catalysts. Appl. Catal. B-Environ. 43 (4), 345-354 (2003).
  2. Gelin, P., Primet, M.

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재인쇄 및 허가

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