방법 논문

Suzuki Cross-Coupling 및 Alkene Boracarboxylation 반응을 통한 Borylated Ibuprofen 유도체의 합성

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DOI:

10.3791/64571

2022년 11월 30일

* These authors contributed equally

이 논문에서

요약

본 프로토콜은 이부프로펜의 독특한 보릴화 유도체를 생성하는 상세한 벤치탑 촉매 방법을 설명합니다.

초록

비스테로이드성 항염증제(NSAID)는 통증과 염증을 관리하고 치료하는 데 사용되는 가장 일반적인 약물 중 하나입니다. 2016 년에 새로운 종류의 붕소 기능화 된 NSAIDs (bora-NSAIDs)는 이산화탄소 (CO2 풍선)와 실온에서 디 보론 환원제를 사용하여 비닐 아렌의 구리 촉매 위치 선택적 보라 카르 복 실화를 통해 온화한 조건에서 합성되었습니다. 이 독창적인 방법은 주로 글로브박스 또는 진공 가스 매니폴드(Schlenk 라인)를 사용하여 엄격한 공기 및 습기가 없는 조건에서 수행되었으며, 이는 종종 미량의 불순물로 인해 재현할 수 없는 반응 결과를 초래했습니다. 본 프로토콜은 대표적인 보라-NSAID, 보라-이부프로펜을 합성하기 위한 보다 간단하고 편리한 벤치탑 방법을 기술한다. 1-브로모-4-i소부틸벤젠과 비닐보론산 피나콜 에스테르 사이의 스즈키-미야우라 교차 결합 반응은 4-이소부틸스티렌을 생성합니다. 스티렌은 이후 보라카르복실화되어 α-아릴-β-보릴-프로피온산인 보라-이부프로펜을 멀티그램 규모로 우수한 수율로 제공합니다. 이 절차를 통해 합성 실험실에서 구리 촉매 보라카르복실화의 광범위한 활용이 가능하여 보라-NSAID 및 기타 고유한 붕소 기능화 약물 유사 분자에 대한 추가 연구가 가능합니다.

서론

유기 보론 화합물은 50 년 이상 화학 합성에 전략적으로 사용되어 왔습니다 1,2,3,4,5,6. 하이드로보레이션-산화 7,8,9,10, 할로겐화 11,12, 아민화 13,14 및 스즈키-미야우라 교차 커플링15,16,17과 같은 반응은 화학 및 관련 분야에서 상당한 다학문적 혁신을 가져왔습니다.....

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프로토콜

1. 1-브로모-4-이소부틸벤젠과 비닐보론산 피나콜 에스테르의 스즈키 교차 결합을 통한 4-이소부틸스티렌의 합성

  1. 팔라듐(0) 테트라키스 트리 페닐 포스 핀 144 mg (5 mol %, 재료 표 참조), 무수 탄산 칼륨 (2 eq) 1.04 g 및 마그네틱 교반 막대 (0.5 in x 0.125 in)를 40 mL 섬광 바이알에 넣은 다음 압력 릴리프 캡으로 밀봉하십시오. 전기 테이프로 바이알 씰을 완전히 캡슐화합니다.
    1. 반응 혼합물을 아르곤으로 2분 동안 퍼지합니다. 2분 후, 1.07g의 1-브로모-4-이소부틸벤젠(1eq, 재료 표 참조)을 넣은 다음, 용매 정제 시스템(또는 스틸 포트)에서 얻은 무수 테트라히드로푸란(THF) 13mL를 연속 아르곤 흐름으로 넣은 다음 자기 교반을 시작합니다.
      알림: 아르곤 가스는 건조 질소 가스로 대체할 수 있습니다.
    2. 1.5 mL의 아르곤 살포 탈이온수를 용액에 첨가하고, 이어서 0.72 mL의 비닐보론산 피나콜 에스테르 (1.5 eq, 물질 표 참조)를 첨가한 다음, 반응 혼합물을 아르곤으로 추가로 5분 동안 퍼지한다.
    3. 아르곤 퍼지가 끝나면 교반 핫 플레이트에....

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결과

4-이소부틸스티렌을 1H 및 13CNMR 분광법으로 특성화하였다. 보라-이부프로펜을 1H, 13C11BNMR 분광법으로 특성화하여 생성물 구조를 확인하고 순도를 평가하였다. 이러한 화합물에 대한 주요 데이터는 이 섹션에 설명되어 있습니다.

스펙트럼 데이터는 4-이소부틸스티렌(1)의 구조와 잘 일치합니다(그림 2). CDCl 3에서 얻은 1HNMR 스펙트럼(그림 3)은 단일 치환된 스티렌 유도체에 대해 관찰된 특징적인 AMX 분할 패턴을 보여줍니다. 이러한 공진은 5.17 (d, J = 10.9 Hz, 1H)에서 이중선으로, 5.69에서 이중항 (d, J = 17.6Hz, 1.......

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토론

상기 4-이소부틸스티렌(1)은 저렴하고 시판되는 1-브로모-4-이소부틸벤젠 및 비닐보론산 피나콜 에스테르로부터 스즈키 교차 결합 반응을 통해 효율적으로 얻어졌다. Wittig 접근법과 비교하여, 이 반응은 보다 환경 친화적인 방식과 더 나은 원자 경제성으로 원하는 스티렌을 생산할 수 있게 해줍니다. TLC를 통한 반응 모니터링은 1-브로모-4-이소부틸벤젠 기질의 완전한 전환을 보장하는 데 중요했는데, 이는 반응이 완전 전환으로 진행되지 않아 기질과 생성물의 플래시 크로마토그래피 분리가 어렵기 때문입니다.

기체CO2 분위기 하에서 피나콜라토 디붕소 환원제를 사용하여 상온에서 NHC-구리(I) 촉매로 4-이소부틸스티렌을 보라카르복실화하면 높은 수율로 보라-이부프로펜(2)이 생성되었습니다. 용액 내에 이산소가 잔류하지 않도록 하기 위해 스티렌.......

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공개 사항

저자는 경쟁하는 재정적 이익을 선언하지 않습니다.

감사의 글

이 연구에 대한 아낌없는 지원에 대해 National Science Foundation CAREER 및 MRI 프로그램 (CHE-1752986 및 CHE-1228336), West Virginia University Honors EXCEL 논문 프로그램 (ASS & ACR), West Virginia University Research Apprenticeship (RAP) 및 Summer Undergraduate Research Experience (SURE) 프로그램 (ACR), Brodie 가족 (Don and Linda Brodie Resource Fund for Innovation)에 감사드립니다.

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재료

이 논문에 사용된 재료 목록
이름회사카탈로그 번호댓글
125 mL 여과 플라스크ChemGlass
20 mL 바이알과 압력 해제 캡 ChemGlass
4-isobutylbromobenzene Matrix scientific8824
무수 칼륨 카보네이Beantown 화학물질124060
무수 황산나트륨 오크우드44702
비스(피나콜라토)디보론 붕소 분자 화학 물질고무
깔때기ChemGlass
이산화탄소 가스 (뼈 건조)MatesonTygon 튜빙은 실린더 레귤레이터를 반응 퍼지에 사용되는 바늘에 연결합니다
구리 (I) 염화물, 시약 등급, 97 %Aldrich212946
Dichloromthane - 고순도FisherD37-20
디 에틸 에테르-고순도FisherE138-20
Erlenmyer 플라스크, 125 mLChemGlassCG-8496-125
여과지Fisher
HeptaneFisherH360-4
염산FisherAC124635001
IKA 교반 핫 플레이트Fisher3810001 RCT Basic MAG
질소 충전 장갑 상자MBRAUN
팔라듐(0) 테트라키스트라이프헨닐포신 Ark Pharm
SilicaFlash P60 실리카 겔SiliCycleR12030B
중탄산 나트륨FisherS233-3
소듐 tert-부톡사이드 FisherA1994222
Tetrahydrofuran - 고순도FisherT425SK-4GlassContours 용매 정화 시스템에서 건조
트리페닐포스핀시그마T84409
진공/가스 매니폴드장갑상자 보라카르복시알tion 반응 설정에 사용
비닐보론산 피나콜 에스테르 옥스켐
트 어댑터가있는 Buchner

참고문헌

  1. Bose, S. K., et al. First-row d-block element-catalyzed carbon-boron bond formation and related processes. Chemical Reviews. 121 (21), 13238-13341 (2021).
  2. Hemming, D., Fritzemeier, R., Westcott, S. A., Santos, W. L., Steel, P. G. Copper-boryl mediated organic synthesi....

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재인쇄 및 허가

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태그

Bora NSAID4NMR

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