Name: 실험 프로토콜에 대 한 펨 NIR/UV-자유 전자 레이저와 진공 극 자외선 펌프-프로브 실험 (동영상) | JoVE Journal
Uploaded: 2018-10-23T12:30:00.000+00:00
Duration: 9 min 49 s
Description: 배우세요 펨토초 광학 레이저와 자유 전자 레이저를 결합한 펌프-프로브 실험 방법으로 기상 분자의 초고속 광화학 반응을 연구합니다. 이 기술은 화학 결합 파괴 순서와 원자 재배열을 실시간으로 관찰할 수 있습니다.

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저자 감사 Evgeny Savelyev, 세 드 릭 Bomme, 노라 Schirmel, 하랄 드 Redlin, 스테판 Düsterer, Erland 뮐러, Hauke Höppner, 스벤 Toleikis, Jost 뮐러, 마리 크리스틴 Czwalinna, Rolf Treusch, 토마스 Kierspel, 테렌스 멀 린, 세 바스 챤 Trippel, 조 스 비제 Jochen Küpper, 펠릭스 Brauβe, Faruk Krecinic, Arnaud Rouzée, Johnsson, Kasra Amini, 알렉산드라 라우 어, 마이클 버트, 마크 Brouard, Lauge 크리스텐슨, 1 월 Thøgersen, 헨리 Stapelfeldt, Piotr Rudawski 노라 Berrah, 마리아 뮐러, Anatoli Ulmer, 시몬 Techert 아 Rudenko, 다니엘 렆, 그리고 멜 라 니 사, 플래시 beamtime는 특정 데이터를 표시 하 고 여기에 논의 인수 했다 고 누가 분석과 해석에 공헌에 참가. 만든 실험 가능, 플래시, 과학 및 기술 팀의 작품 또한 기꺼이 인정 했다. 박사는 화학 과학, Geosciences, 및 생물 과학, 기본적인 에너지 과학의 사무실, 과학, 미국 에너지 부, 부여 번호에서 지원 인정 드-FG02-86ER13491입니다. 플래시에서 실험 헬름홀츠 영 조사 프로그램을 통해 헬름홀츠 Gemeinschaft에 의해 또한 지원 되었다. 우리는 개발 및 최대 Planck 고급 연구 그룹 내의 CFEL에서 캠프 최종 스테이션의 초기 운영 자금 및이 장비를 제공 하는 CAMP@FLASH에 대 한 최대 플랑크 사회 인정 합니다. CAMP@FLASH의 설치 BMBF 보조금 05K10KT2, 05K13KT2, 05K16KT3 및 FSP 302에서 05K10KTB에 의해 부분적으로 투자 되었다

<ol><li>Feldhaus, J., Arthur, J., Hastings, J. B. <a target="_blank" href="https://www.slac.stanford.edu/pubs/slacpubs/12250/slac-pub-12342.pdf">X-ray free-electron lasers.</a> J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 38, S799-S819 (2005).</li>
<li>Pellegrini, C. <a target="_blank" href="https://link.springer.com/article/10.1140/epjh/e2012-20064-5">The history of X-ray free electron lasers.</a> Eur. Phys. J. H. 37, 659-708 (2012).</li>
<li>Bostedt, C., et al. <a target="_blank" href="https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0168900208020172">Experiments at FLASH.</a> Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. A. 601, 108-122 (2009).</li>
<li>Fang, L., et al. <a target="_blank" href="http://iopscience.iop.org/article/10.1088/0953-4075/47/12/124006/meta">Probing ultrafast electronic and molecular dynamics with free-electron lasers.</a> J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 47, 124006(2014).</li>
<li>Rudenko, A., Rolles, D. <a target="_blank" href="http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0368204815001553">Time-resolved studies with FELs.</a> J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom. 204, 228-236 (2015).</li>
<li>Bostedt, C., et al. <a target="_blank" href="https://journals.aps.org/rmp/abstract/10.1103/RevModPhys.88.015007">Linac Coherent Light Source: The first five years.</a> Rev. Mod. Phys. 88, 015007(2016).</li>
<li>Wernet, P., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Orbital-specific+mapping+of+the+ligand+exchange+dynamics+of+Fe%28CO%295+in+solution%5BTitle%5D)+AND+%22Nature%22%5BJournal%5D)">Orbital-specific mapping of the ligand exchange dynamics of Fe(CO)5 in solution.</a> Nature. 520, 78-81 (2015).</li>
<li>McFarland, B. K. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Ultrafast+X-ray+Auger+probing+of+photoexcited+molecular+dynamics%5BTitle%5D)+AND+%22Nat.+Commun%22%5BJournal%5D)">Ultrafast X-ray Auger probing of photoexcited molecular dynamics.</a> Nat. Commun. 5, 4235(2014).</li>
<li>Erk, B., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Imaging+charge+transfer+in+iodomethane+upon+X-ray+photoabsorption%5BTitle%5D)+AND+%22Science%22%5BJournal%5D)">Imaging charge transfer in iodomethane upon X-ray photoabsorption.</a> Science. 345, 288-291 (2014).</li>
<li>Boll, R., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Charge+transfer+in+dissociating+iodomethane+and+fluoromethane+molecules+ionized+by+intense+femtosecond+X-ray+pulses%5BTitle%5D)+AND+%22Struc.+Dyn%22%5BJournal%5D)">Charge transfer in dissociating iodomethane and fluoromethane molecules ionized by intense femtosecond X-ray pulses.</a> Struc. Dyn. 3, 043207(2016).</li>
<li>Amini, K., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Photodissociation+of+aligned+CH3I+and+C6H3F2I+molecules+probed+with+time-resolved+coulomb+explosion+imaging+by+site-selective+XUV+ionization%5BTitle%5D)+AND+%22Struct.+Dyn%22%5BJournal%5D)">Photodissociation of aligned CH3I and C6H3F2I molecules probed with time-resolved coulomb explosion imaging by site-selective XUV ionization.</a> Struct. Dyn. 5, 014301(2018).</li>
<li>Savelyev, E., et al. <a target="_blank" href="http://iopscience.iop.org/article/10.1088/1367-2630/aa652d">Jitter-correction for IR/UV-XUV pump-probe experiments at the FLASH Free-Electron Laser.</a> New J. Phys. 19, 043009(2017).</li>
<li>Dell'Angela, M., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Real-Time+Observation+of+Surface+Bond+Breaking+with+an+X-ray+laser%5BTitle%5D)+AND+%22Science%22%5BJournal%5D)">Real-Time Observation of Surface Bond Breaking with an X-ray laser.</a> Science. 339, 1302-1305 (2013).</li>
<li>Öström, H., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Probing+the+transition+state+region+in+catalytic+CO+oxidation+on+Ru%5BTitle%5D)+AND+%22Science%22%5BJournal%5D)">Probing the transition state region in catalytic CO oxidation on Ru.</a> Science. 347, 978-982 (2015).</li>
<li>Ackermann, W., et al. <a target="_blank" href="https://www.nature.com/articles/nphoton.2007.76">Operation of a free-electron laser from the extreme ultraviolet to the water window.</a> Nat. Photonics. 1, 336-342 (2007).</li>
<li>Feldhaus, J. <a target="_blank" href="http://iopscience.iop.org/article/10.1088/0953-4075/43/19/194002/meta">FLASH-the first soft X-ray free electron laser (FEL) user facility.</a> J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 43, 194002(2010).</li>
<li>Emma, P., et al. <a target="_blank" href="https://www.nature.com/articles/nphoton.2010.176">First lasing and operation of an Angstrom-wavelength free-electron laser.</a> Nat. Photonics. 4, 641-647 (2010).</li>
<li>Krikunova, M., et al. <a target="_blank" href="http://iopscience.iop.org/article/10.1088/1367-2630/11/12/123019">Time-resolved ion spectrometry on xenon with the jitter-compensated soft X-ray pulses of a free-electron laser.</a> New J. Phys. 11, 123019(2009).</li>
<li>Johnsson, P., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Characterization+of+a+two-color+pump-probe+setup+at+FLASH+using+a+velocity+map+imaging+spectrometer%5BTitle%5D)+AND+%22Opt.+Lett%22%5BJournal%5D)">Characterization of a two-color pump-probe setup at FLASH using a velocity map imaging spectrometer.</a> Opt. Lett. 35, 4163-4165 (2010).</li>
<li>Glownia, J. M., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Time-resolved+pump-probe+experiments+at+the+LCLS%5BTitle%5D)+AND+%22Opt.+Express%22%5BJournal%5D)">Time-resolved pump-probe experiments at the LCLS.</a> Opt. Express. 18, 17620-17630 (2010).</li>
<li>Schulz, S., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Femtosecond+all-optical+synchronization+of+an+X-ray+free-electron+laser%5BTitle%5D)+AND+%22Nat.+Commun%22%5BJournal%5D)">Femtosecond all-optical synchronization of an X-ray free-electron laser.</a> Nat. Commun. 6, 5938(2015).</li>
<li>Strüder, L., et al. <a target="_blank" href="http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0168900209023900">Large-format, high-speed, X-ray pnCCDs combined with electron and ion imaging spectrometers in a multipurpose chamber for experiments at 4th generation light sources.</a> Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. A. 614, 483-496 (2010).</li>
<li>Löhl, F., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Electron+Bunch+Timing+with+Femtosecond+Precision+in+a+Superconducting+Free-Electron+Laser%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+Lett%22%5BJournal%5D)">Electron Bunch Timing with Femtosecond Precision in a Superconducting Free-Electron Laser.</a> Phys. Rev. Lett. 104, 144801(2010).</li>
<li>Czwalinna, M. K. <a target="_blank" href="http://scholar.google.com/scholar?hl=en&safe=off&q=%22%28+%29%22">Dissertation (PhD Thesis)</a>. , Universität Hamburg. (2012).</li>
<li>Schorb, S., et al. <a target="_blank" href="http://aip.scitation.org/doi/full/10.1063/1.3695163">X-ray-optical cross correlator for gas-phase experiments at the LCLS free-electron laser.</a> Appl. Phys. Lett. 100, 121107(2012).</li>
<li>Beye, M., et al. <a target="_blank" href="http://aip.scitation.org/doi/abs/10.1063/1.3695164">X-ray pulse preserving single-shot optical cross-correlation method for improved experimental temporal resolution.</a> Appl. Phys. Lett. 100, 121108(2012).</li>
<li>Bionta, M. R., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Spectral+encoding+method+for+measuring+the+relative+arrival+time+between+x+ray%2Foptical+pulses%5BTitle%5D)+AND+%22Rev.+Sci.+Instrum%22%5BJournal%5D)">Spectral encoding method for measuring the relative arrival time between x ray/optical pulses.</a> Rev. Sci. Instrum. 85, 083116(2014).</li>
<li>Redlin, H., et al. <a target="_blank" href="https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0168900210021935">The FLASH pump-probe laser system: Setup, characterization and optical beamlines.</a> Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. A. 635, S88-S93 (2011).</li>
<li>Rolles, D., et al. <a target="_blank" href="http://iopscience.iop.org/article/10.1088/0953-4075/47/12/124035/meta">Femtosecond x-ray photoelectron diffraction on gas-phase dibromobenzene molecules.</a> J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 47, 124035(2014).</li>
<li>Maltezopoulos, T., et al. <a target="_blank" href="http://iopscience.iop.org/article/10.1088/1367-2630/10/3/033026/meta">Single-shot timing measurement of extreme-ultraviolet free-electron laser pulses.</a> New J. Phys. 10, 033026(2008).</li>
<li>Meyer, M., et al. <a target="_blank" href="http://photon-science.desy.de/research/research_highlights/archive/two_color_photoionization_in_xuv_free_electron_and_visible_laser_fields/index_eng.html">Two-color photoionization in XUV free-electron and visible laser fields.</a> Phys. Rev. A. 74, 011401(2006).</li>
<li>Radcliffe, P., et al. <a target="_blank" href="https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0168900207019699">An experiment for two-color photoionization using high intensity extreme-UV free electron and near-IR laser pulses.</a> Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A. 583, 516-525 (2007).</li>
<li>Gagnon, E., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Soft+X-ray-driven+femtosecond+molecular+dynamics%5BTitle%5D)+AND+%22Science%22%5BJournal%5D)">Soft X-ray-driven femtosecond molecular dynamics.</a> Science. 317, 1374-1378 (2007).</li>
<li>Wernet, P., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Real-time+evolution+of+the+valence+electronic+structure+in+a+dissociating+molecule%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+Lett%22%5BJournal%5D)">Real-time evolution of the valence electronic structure in a dissociating molecule.</a> Phys. Rev. Lett. 103, 013001(2009).</li>
<li>Calegari, F., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Ultrafast+electron+dynamics+in+phenylalanine+initiated+by+attosecond+pulses%5BTitle%5D)+AND+%22Science%22%5BJournal%5D)">Ultrafast electron dynamics in phenylalanine initiated by attosecond pulses.</a> Science. 346, 336-339 (2014).</li>
</ol>

저자 아무 경쟁 관심사를 선언합니다.

실험 설정의 복잡, 자유 전자 레이저와 펌프-프로브 실험 전문의 높은 수준의 요구 및 경험 및 필요 아주 주의 준비 그리고 상세한 논의 과학 팀을 운영 합니다 자유 전자 레이저, 광학 레이저 고 끝-역, 전에, 실험 중. 실제 실험을 수행 하는 동안 공간 및 시간 중복 및 가까운 모든 진단의 모니터링과 시스템, 타이밍의 정확한 결정이이 프로토콜에서 설명 된 대로 필수적입니다.
이후 그들은 강하게 광자 에너지에 의존 하는 효과에 의존 여기에 설명 된 방법 중 대부분은 FEL의 특정 광자 에너지 범위에 대 한 적용만 note. 광자 에너지를 위해 잘 작동 하는 광다이오드에 감독 흩어져 빛을 사용 하 여 "거친" 일시적인 중복 결정 발견 예를 들어 최대 250 ~ eV. 더 높은 광 양자 에너지에 FEL 펄스에 의해 생성 된 신호는 그래서 작은 그것은 탐지 하기 어려운 된다. 그 경우에는 오픈 SMA 케이블을 주어질 수 있다 아주 가까이 (이 하 밀리미터) 또는 심지어 FEL 빔 3.1 단계에 설명 된 절차를 수행 하려면 보다 신뢰할 수 있는 신호를 생성 하 발견) 프로토콜의. 마찬가지로, "잘" 타이밍을 결정 하기 위한 최고의 대상 단계에서 설명한 3.2), 광자 에너지에 강하게 의존 이다. 진공 극 자외선 65.7 eV와 ~ 57 eV 광자 에너지 (해당 하는 크 세 논 채널34d 이온화 임계값, 각각), Xe와 채널3위 소프트 x 선 영역에 FEL 펄스에 대 한 나 절차에 대 한 적당 한 표적이 될 것을 발견 했다 3.2 단계에서 설명합니다. 채널32 광자 에너지에 대 한 작업을 발견 했다를 사용 하 여 메서드 케빈 (는 그것은 아직 테스트 되지), 동안 Xe를 사용 하 여 메서드를 테스트 되었습니다 250 eV. 광자 에너지 50 eV 아래, H2 에서 프로세스를 부드럽게 본드 사용된19일 수 있습니다. 400 eV 이상의 광자 에너지에서 N2 에서 비슷한 과정 적합 한20이기도합니다. 대체 방법을 고체 샘플25,,2630 의 반사도 또는 광전자 스펙트럼31,32쪽 밴드의 형성에는 변화를 포함 한다.
최고를 달성 하기 위하여 시간적 해상도, 그것은 단계 5에서에서 설명한 대로 데이터 분석은 FEL와 광학 레이저 펄스 사이의 도착 시간 지터에 대 한 보상을 쏜 총에 의해 기준 실험 데이터를 정렬 하는 데 필요한. 그러나, 그리고, 특히, 달성 시간적 해상도 펌프-프로브 데이터의 품질 강력 하 게 따라 실험 동안에 FEL의 성능에 광학 레이저 펄스 및 제공할 수 있는 펠 펄스 펄스 기간에 그 기간 동안. 여기에 표시 된 모범적인 데이터, UV 펄스 펄스 기간 150 fs (FWHM) 이기 위하여 견적 되었다 및 FEL 펄스 기간 120 fs (FWHM) 이기 위하여 견적 되었다. 비록 총 도착 시간 지터 약 90 fs (rms)의 지터 보정 약 27 fs (rms) 절차를 사용 하 여 감소 될 수 있었다 전에 여기에 설명 된12의 총 시간 해상도의 결과 개선 합니다 실험은 오히려 작은 FEL과 광학 레이저의 펄스 비교적 긴 기간 때문에. 그러나 둘 다 수,, 실질적으로 감소,이 경우 지터 수정 계획의 영향에 더 중요 한. 예를 들어 새로운 광학 레이저 현재 설치 되 고 것입니다 있는 펄스 기간 (근처-적외선) 플래시에 새로운 펠 작업 모드는 또한 테스트 되 고 또는 몇 femtoseconds의 펄스 기간 FEL 펄스를 생성할 수 있는 동안 15 fs 아래 아래. 곧 이러한 발전 펌프-프로브 실험 몇 수십 femtoseconds의 전반적인 시간적 해상도 펠 및 광학 레이저 펄스를 결합 하면 수 있습니다.
제작한 FELs 짧고 강렬한 진공 극 자외선 및 x 선 펄스의 증가 가용성 NIR/UV-수 양산 했다 하는 동안 진공 극 자외선 펌프-프로브 여기에 설명 된 것과 같은 실험, 비슷한 펌프-프로브 실험 높은 고조파 생성을 수행할 수 있습니다. (HHG)33,,3435소스입니다. FEL 기반 실험의 주요 한계는 일반적으로 달성 시간적 해상도 FEL과 광학 레이저 사이의 동기화 또는 정밀도 의해 기본적으로 제한 되는 상대는 펌프 사이 타이밍 및 프로브 펄스 측정 될 수 있다. HHG 기반 펌프-프로브 실험, 하위 주기 정밀 진공 극 자외선 및 적외선 펄스는 본질적으로 동기화 하 고 있을 수 있는 따라서, 일반적으로 훨씬 더 높은 시간 해상도 대 한이 경우 아니다. FEL 기반 실험의 주요 장점은 다른 한편으로는 몇 배나 더 높은 광자 fluence, 실험, 예수는., 희석 현재 HHG 소스, 실현 되지 않을 목표에서 특히 높은 부드러운 선 정권에서 광자 에너지입니다. 예측 가능한 미래에 대 한 펌프-프로브 실험 FELs와 HHG 따라서 보완, 둘 다 비슷한 수사를 위해 사용 될 수 있는 진공 극 자외선 영역에서 중복으로 유지 됩니다. 이러한 실험을 수행 하는 단계 중 일부는 또한 비슷한, 그리고 여기에 설명 된 방법 중 일부 적용할 수 있는 따라서 또한 펌프-프로브 HHG 기반 실험.

짧고 강렬한 극단적인 자외선 (진공 극 자외선) 및 x 선 자유 전자 레이저 (FELs)1,2 에서 펄스의 가용성 이용 사이트-펨 펌프-프로브 실험에 대 한 새로운 기회를 열었습니다, 안 포탄 사진-흡수 과정3,4,,56요소 특이성 이러한 실험을 사용할 수 있습니다, 예를 들면, 분자 역학 조사 및 청구 전송 액체7 및 가스 단계 분자8,9,,1011 에 처리 , 12, 그리고 촉매 반응 및 초고속 실시간 관측 표면 화학13,14 시간 해상도 100 femtoseconds의 또는 아래. 펌프-프로브 실험은 FEL과 동기화 된 광학 펨 레이저를 결합 하 여 수행 하는 경우는 모든 예의 경우 위에서 언급 한, 광학 레이저와 펠 펄스 사이의 본질적인 도착 시간 지터 측정 하는 쏜 총에 의해 기준 및 최상의 시간적 해상도 달성 하기 위하여 데이터 분석에 대 한 수정.
큰 공동 내의 자유 전자 레이저와 광학 레이저를 결합 하는 몇 가지 펌프-프로브 실험 최근 되었습니다 수행된9,,1011,12, 진공 극 자외선 플래시 FEL15에 ,16 , LCLS x 선 FEL17 시설 및 수행 하 고 이러한 실험 분석 실험 프로토콜 개발 되었습니다,이 다음에 표시 됩니다. 메서드는 속도 지도 이온 이미징11,12에 의하여 가스 단계 분자에 초고속 광화학을 공부 하기 위하여 플래시 자유 전자 레이저에서 수행 하는 모범적인 실험에 대 한 보여 줍니다. 그러나, 전략의 대부분 다른 대상이 나 다른 실험 기법을 사용 하 여 유사한 펌프-프로브 실험에 적용할 수 있으며 또한 다른 FEL 기능을 적용할 수 있습니다. 이 프로토콜의 주요 단계 포괄적인 설명을 제공 합니다 개별 단계 중 일부를 여기에 제시 된 또는 유사 콘텐츠를 갱신 이미 문학18,,1920에서 논의 되었습니다, 이용 하는 가장 최근의 기술 개선의 동기화 및 타이밍 진단, 개선 상당히 안정성 및 펌프-프로브 실험12에 대 한 임시 해결, 포함 21.
다음 프로토콜 가정 플래시22는 이온 시간의 비행, 이온 추진력 영상 또는 이미지 (VMI) 이온 분석기; 속도 지도 캠프 악기 같은 역-펌프-프로브 끝, 심정을 토로 또는 초음속 가스 제트기; 그리고는 동기화 된 근 적외선 (NIR) 또는 자외선 (UV) 펨 레이저의 펄스 수 수 겹쳐 collinearly 또는 가까운 collinearly 자유 전자 레이저 빔으로 그림1에서 개요로 스케치 하는으로. 또한, 진단의 적절 한 스위트 이동식 빔 보는 화면 같은 도구 (예. Ce:YAG 분말 또는 얇은 Ce:YAG 크리스탈 코팅 패드) 상호 작용 영역, 빠른 포토 다이오드 펠과 레이저 펄스, 민감한에 잔뜩 도착 시간 모니터 (BAM)23,24 또는 "타이밍 도구"25,,2627 필요, 모두는 보통 펌프-프로브 끝 역에 통합 또는 펠 시설에 의해 제공 하는 경우 실험 전에 요청. 마지막으로,-의해-쏜 총 지터 보정 실험 데이터는 기록 하 고-의해-쏜 총으로 액세스할 수 있는 연결 된 무리 도착 시간 지터의 쏜 총에 의해 측정 하는 독특한 "무리 ID"를 사용 하 여 또는 다른 가정 등가 체계.
플래시, 펌프-프로브 실험에 대 한 중요 한 특정 시스템입니다.
<ul><li>활성, 모든 광 피드백 및 펌프-프로브 레이저는 균형 잡힌된 광 크로스-상관 기 마스터 레이저 발진기 펌프-프로브 레이저 발진기 출력을 안정화 하는 포함 하는 마스터 레이저 발진기의 안정화 시스템 및 크로스-상관 기 "(드리프트 학자 라며) 발진기21에 관하여 레이저 증폭기의 느린 드리프트에 대 한 수정.</li>
	<li>마스터 기준 가속기에서 다양 한 위치에서 전자 무리 도착 시간에서 쏜 총에 변화를 측정 하는 무리 도착 시간 모니터 (BAMs) 레이저 발진기23,24. 액티브-피드백에 대 한 사용할 수 있습니다 전자의 타이밍을 안정 시키기 위해 루프 마스터 레이저 발진기, 도착 시간에 있는 느린 드리프트 감소에 관하여 움 큼. 또한, BAM 있는 실험에 폐쇄 (BAM 4DBC3) 쏜 총에 지터 수정 단계 5.1 실험 프로토콜의 세부 사항에 있는 데이터 분석에 사용할 수 있습니다.</li>
	<li>펌프-프로브 레이저 행진 카메라, 측정 하 펌프-프로브 사이의 상대적 타이밍 레이저 출력, 빔 덤프28로 안내 하기 전에 끝에 가속기의 전자 들에 의해 생성 된 쌍 극 자 방사선.</li>
	<li>Parasitically 광학 레이저의 느린 공간 드리프트를 모니터 하기 위해 이미지 초점 뒤에 마지막도 거울을 통해 누수 되는 레이저 광선의 일부를 사용 하 여 "가상" 레이저 초점 렌즈는 초점 카메라.</li>
</ul>비슷한 시스템 다른 펠 시설에서 사용할 수 있으며 신뢰할 수 있는 펌프-프로브 실험을 수행 하기 위한 중요 한.

<table><tbody><tr><td>Xenon</td><td>Linde</td><td></td><td>minican</td></tr><tr><td>CH3I(메틸 요오드화물)</td><td>Sigma Aldrich</td><td>67692</td><td>또는 다른</td></tr><tr><td>FEL</td> 시설의 <td>CAMP@FLASH 또는 LAMP@LCLS</td><td></td><td>또는 유사한 엔드 스테이션</td></tr><tr><td></td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>AXUVHS11 바이어스 T</td><td>Tektronix</td><td>PSPL5575A</td><td></td></tr><tr><td>빠르다( &ge; 2 GHz) 오실로스코프</td><td>LeCroy WaveMaster</td><td>8600A</td><td></td></tr></tbody></table>

실험 프로토콜에 대 한 펨 nir/uv-자유 전자 레이저와 진공 극 자외선 펌프-프로브 실험

An Experimental Protocol for Femtosecond NIR/UV - XUV Pump-Probe Experiments with Free-Electron Lasers

이 프로토콜 수행 및 분석 결합 자유 전자 레이저와 광학 레이저 펨 펨 펌프-프로브 실험에서 주요 단계를 설명 합니다. 공간 및 시간 기간 동안에 필요한 도착 시간 지터 보정 등의 데이터 분석의 중요 한 측면 뿐만 아니라 실험, 광학 및 자유 전자 레이저 펄스 사이 오버랩을 설정 하는 방법을 포함 하는이 가장 가능한 시간적 해상도와 높은 품질 펌프-프로브 데이터 집합을 가져옵니다. 이러한 메서드는 속도 지도 이온 이미징에 의하여 가스 단계 분자에 초고속 광화학을 공부 하기 위하여 플래시 (자유 전자 레이저 함부르크) 자유 전자 레이저에서 수행 하는 모범적인 실험에 대 한 설명 했다. 그러나, 전략의 대부분 다른 대상이 나 다른 실험 기법을 사용 하 여 유사한 펌프-프로브 실험에 적용할 수 있습니다.

경우는 FEL과 광학 레이저 펄스 이온 분석기, 시간 중복, 즉상호 작용 지역에 공간적 중첩., T0는 FEL과 레이저 펄스 같은 시간에 정확히 도착 지연 값을 찾을 수 있습니다 FEL과 NIR 펄스 사이의 지연 변화 하 여 고는 Xe2 + Xe3 + 이온의 비율을 분석 하 여 섹션 3.2.1에서에서 위에서 설명한 대로 지연의 기능으로 얻을. NIR 펄스 도착 후 FEL 펄스 (67.5 eV 이상의 광자 에너지를가지고 하는),3 + 이온 항복 후 이온화의 인해 증가 하는 Xe 흥분 한다 Xe2 + 이온 도래 부패 하는 동안 생성 되는 Xe (4d) 안 포탄 이온화18, 그림 2와 같이 다음 과정. 플로팅 Xe2 + Xe3 + 비 이온 양보로 지연의 함수는 따라서 T0의 정확한 값을 추출 하는 장착 되어 수 있습니다 단계 함수를 생성.
다양 한 FEL과 레이저 펄스 사이의 지연 및 이온 비행 시간 추적 또는 나 같은 고도로 청구 요오드 이온의 이온 추진력 이미지를 분석 하 여 비슷한 단계 함수 얻어질 수 있다3 + 나 나4 +, CH3의 이온화에서 만든 나, 단계 3.2.2에서에서 위에서 설명한 대로). 이 경우에, 낮은 에너지 기여 시간의 비행 스펙트럼에서 고도로 청구 요오드 봉우리의 센터에서 추가 피크 또는 그림 3과 같이 해당 기세 이미지의 중심에 밝은 반점으로 나타납니다. 낮은 에너지 이온 생성은 채널3나 분자는 먼저 레이저 펄스에 의해 해리 및 이온 조각 FEL 펄스9,10후 이온화 다음. 이 방법을 사용할 수 있습니다 적외선 또는 자외선 펄스 펌프-프로브 실험을 위해 사용 하는 경우 FEL 광자 에너지는 채널3에서 요오드 4d 안 포탄 이온화 임계값은 57 eV 보다 높은 난.
에 펄스 레이저에 관하여 FEL 펄스의 상대 도착 시간에서 지터에 대 한 올바른 무리 도착 시간 모니터 (BAM), 그림 4, 그림에 의해 기록 된 총에 의해 총 데이터 사용할 수 있습니다에서 기록 된 펌프-프로브 데이터를 정렬 하는 사후 분석, 위의 섹션 5에에서 설명 된 대로입니다. 일반적으로 향상 됩니다 시간적 해상도 및 전반적인 품질의 펌프-프로브 데이터 Savelyev 외. 201712에서 좀 더 자세하게, 그리고 그림 4 에서 같이, 상당히.
<img alt="Figure 1" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/57055/57055fig1.jpg"> 그림 1: 실험적인 체제. 가스 단계 분자에 UV-펌프 진공 극 자외선 조사 실험에 대 한 실험적인 체제의 밑그림. UV (266 nm) 레이저 빔을 3 베타 바 륨 붕 산 염 (BBO) 크리스탈을 사용 하 여 800 nm 티타늄: 사파이어 (Ti:Sa) 광속의 고조파 및 프리즘 압축기를 사용 하 여 압축으로 생산 됩니다. 그것은 드릴된 미러를 사용 하 여 진공 극 자외선 FEL 빔과 겹쳐 collinearly 이며 양면 속도 지도 영상 분석기22,29의 센터에서 초음파 가스 빔 내부 초점. 이온 및 전자 기세 배포판 MCP/인광 체 스크린 어셈블리 뒤에 CCD 카메라를 사용 하 여 분석기의 반대 끝에 기록 됩니다. <a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/57055/57055fig1large.jpg" target="_blank">이 그림의 더 큰 버전을 보려면 여기를 클릭 하십시오.</a>
<img alt="Figure 2" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/57055/57055fig2.jpg"> 그림 2: 지연-의존 Xe 이온 수확량의. Xe 이온 비행 시간 스펙트럼 (분리 된 MCP 신호 고속 디지타이저에 의해 기록 된)는 NIR 83 eV 광자 에너지와 레이저 펄스 (정상, 검은 추적) 전에 도착 1 µs (하단, 빨간 추적) 후 FEL 펄스. 에는 Xe2 + Xe3 + 비율 변화는 명확 하 게 표시 됩니다. <a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/57055/57055fig2large.jpg" target="_blank">이 그림의 더 큰 버전을 보려면 여기를 클릭 하십시오.</a>
<img alt="Figure 3" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/57055/57055fig3.jpg"> 그림 3: 지연-의존 요오드 이온 수율 및 추진력의. (A) 나 줌에서4 + 채널3나 기록 (레드 라인) 전에 도착 UV 레이저 펄스와 727 eV 광자 에너지의 이온 비행 시간 스펙트럼에서 피크 (검은 선) 후 FEL 펄스. 파란과 녹색 선, 각각, FEL과 UV 레이저 펄스 혼자에 대 한 비행 시간 스펙트럼을 보여줍니다. 이 그림은 볼이 네 외. 201610에서 수정 되었습니다. (B) 이온 추진력 이미지의 채널3나 107 eV 광자 에너지에는 UV와 함께 기록에서3 + 이온 레이저 펄스 FEL 펄스 전에 도착. (C) 동일 (B), 하지만 UV 펄스 FEL 펄스 후 도착 합니다. (B) 와 (C) 색조 임의의 단위 이온 수익률을 보여줍니다. <a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/57055/57055fig3large.jpg" target="_blank">이 그림의 더 큰 버전을 보려면 여기를 클릭 하십시오.</a>
<img alt="Figure 4" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/57055/57055fig4.jpg"> 그림 4: 상대 도착 시간 지터는 FEL의 펄스 레이저 광 펄스에 관하여. (A) -의해-쏜 총 무리 모범적인 지연 검색 동안 기록 하는 모든 펠 샷 도착 시간 모니터 (BAM) 데이터. 참조 값 BAM0 말은 빵 값이이 스캔에 대 한 설정 되었습니다. (B) 이온의 항복 낮은 운동 에너지 나3 + 이온 쏜 총에 도착 지터의 교정 하기 전에 difluoroiodobenzene에 UV 진공 극 자외선 펌프-프로브 실험에서 생산. 빨간색 선은 최소 제곱 적합의 누적 분포 함수 (가우스 오차 함수) 실험 데이터를 보여 줍니다. 맞는 매개 변수 σ 펌프-프로브 실험의 총 시간 해상도의 척도 이다. (C) (B) 에서 동일 하지만 싱글-샷 이미지 BAM 데이터를 사용 하 여 새로운 지연 쓰레기통에 의존 합니다. 오차 막대 한 표준 편차를 나타냅니다. 그림 Savelyev 외. 201712에서 적응. <a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/57055/57055fig4large.jpg" target="_blank">이 그림의 더 큰 버전을 보려면 여기를 클릭 하십시오.</a>

이 프로토콜 수행 및 펌프-프로브 실험-기체 분자에 초고속 광화학 반응을 공부 하기 위하여 펨 자유 전자 레이저와 광학 레이저를 결합 분석에 대 한 주요 단계를 설명 합니다.

실험 프로토콜에 대 한 펨 NIR/UV-자유 전자 레이저와 진공 극 자외선 펌프-프로브 실험

This protocol describes key steps in performing and analyzing femtosecond pump-probe experiments that combine a femtosecond optical laser with a ...

이 방법은 어떤 채권이 먼저 깨졌는지 또는 화학 반응 중에 원자와 전자가 재배열하는 방법과 같은 물리학 및 화학의 주요 질문에 답하는 데 도움이 될 수 있습니다. 이 기술의 주요 장점은 자유 전자 레이저 또는 FEL에서 극단적 인 자외선이 분자 내에서 특정 원자만 이온화하기 때문에 사이트 별 프로브역할을 할 수 있다는 것입니다. FEL과 광학 레이저 빔 사이의 공간 및 시간 적 중첩을 달성하는 법을 배우는 것은 매우 구체적인 진단이 사용되고 효과가 미묘할 수 있기 때문에 시각적 데모의 이점을 누릴 수 있습니다.이 절차를 시연하는 것은 DESY의 플래시 프리 전자 레이저의 물리학자 인 데미트리오스 롬포티스 (Demitrios Rompotis)가 될 것입니다. 먼저 이온 검출기, 전자 검출기 및 이온 분광계 전극의 고전압 전력이 꺼져 있는지 확인합니다. 계측기 소프트웨어를 사용하여 FEL 및 광학 레이저 셔터를 닫습니다.FEL 펄스 에너지와 광학 레이저 전력이 1% 미만으로 감소되도록 빔 라인에 설치된 필터및 감쇠기를 구성합니다. 그런 다음 상호 작용 영역에 Cerium YAG 빔 보기 화면을 삽입합니다. FEL 셔터를 열고 CCD 카메라를 통해 화면을 검사합니다.빔 스팟이 화면에서 감지되지 않으면 빔 강도를 약간 증가시면 약간 증가합니다. 빔 스팟이 배치되면 FEL 빔 위치를 카메라 데이터 수집 소프트웨어에 대한 관심 영역으로 표시합니다. 그런 다음 광학 레이저 셔터를 열고 FEL 셔터를 닫습니다.스티어링 미러를 조정하여 광학 레이저 빔을 표시된 FEL 빔 위치와 정렬합니다. 이 빔 차단 프로세스를 반복하여 공간 중복을 개선하고 겹침이 안정되어 있는지 확인합니다. 빔이 정렬되면 빔 보기 화면을 제거합니다.검출기와 분광계 전극 전력을 켭니다. 빠른 오실로스코프에 연결된 빠른 포토다이오드가 FEL 빔에 수직으로 설치되어 이동식 메쉬와 함께 소량의 산란된 광자를 다이오드로 전환합니다. FEL 펄스 에너지와 광학 레이저 전력을 1% 전송으로 줄입니다.그런 다음 FEL 및 광학 레이저 셔터를 닫습니다. 산란 메시를 빔에 삽입합니다. 메쉬 위치, FEL 펄스 에너지 및 광학 레이저 전력을 조정하여 각 개별 빔이 명확한 신호를 생성하고 두 신호 모두 높이가 동일합니다.그런 다음 광학 레이저 셔터를 닫습니다. 빠른 오실로스코프를 구성하여 사용 가능한 최고의 시간 베이스를 사용하고 추적에 대해 약 100개의 평균을 수집합니다. FEL 빔의 참조 추적을 단독으로 기록하고 저장합니다.그런 다음 FEL 셔터를 닫고 광학 레이저 셔터를 엽니다. 광학 레이저의 추적을 FEL 참조 추적과 비교합니다. 그런 다음 광학 레이저 펄스 도착 시간을 이동하여 광학 레이저 신호의 발병이 FEL 신호의 발병과 정확하게 일치하도록 합니다.빔 차단 및 신호 개시 비교를 반복하여 FEL 및 광학 레이저 펄스가 정확하게 정렬되어 있는지 확인합니다. FEL 및 광학 레이저 펄스가 T0의 초기 추정치로 겹치는 시기를 유의하십시오. 미세 조정 T0을 시작하려면, 제논 가스가 시스템에 도입 될 때 이온 및 전자 검출기를 손상시키지 않도록 충분한 정도로 FEL과 광학 레이저를 감쇠. 분광기가 비행 모드의 시간에 있는지 확인합니다.그런 다음 가스 제트를 통해 또는 바늘 밸브를 통해 대피 챔버에 크세논 가스를 허용하여 챔버에 크세논 가스를 소개합니다. 후자의 방법이 사용되는 경우, 음의 7과 1회 10 사이의 챔버 압력을 음6 밀리바에 달성한다. 비행 스펙트럼의 크세논 이온 시간을 기록합니다.그런 다음 FEL 셔터를 닫고 FEL 펄스 에너지를 조정하여 크세논 2 플러스 및 크세논 3 플러스는 비행 스펙트럼 및 높은 크세논 충전 상태의 시중에서 가장 강력한 크세논 충전 상태 중 하나이며 가능한 한 많이 억제됩니다. 그런 다음 FEL 셔터를 닫고 광학 레이저 셔터를 엽니다. 레이저 펄스가 주로 크세논 플러스를 생성할 수 있도록 광학 레이저 파워를 조정합니다.조정이 완료되면 FEL 셔터를 엽니다. 이전에 결정된 거친 T0 값을 기반으로 FEL 및 광학 레이저 펄스 타이밍을 설정하여 FEL 펄스 전에 광학 레이저 펄스가 약 200 picoseconds에 도달할 수 있도록 합니다. 비행 스펙트럼의 크세논 이온 시간을 획득하고 피크 영역에서 크세논 2 플러스 크세논 3 플러스의 비율을 결정합니다.그런 다음 광학 레이저 펄스가 FEL 펄스 후 약 200 picoseconds에 도착할 수 있도록 레이저를 구성합니다. 비행 스펙트럼의 또 다른 시간을 획득하고 세논 2 플러스 세이논 3 플러스의 비율을 결정합니다. 크세논 3플러스 신호가 이전 스펙트럼보다 이 스펙트럼에서 상당히 강한지 확인합니다.때로는 크세논 신호에서 레이저와 레이저 의 차이는 공간 중복이 부족하기 때문에 매우 작습니다. 이 경우 두 신호에서 큰 차이를 달성하기 위해 공간 중첩 절차를 반복해야 한다. 레이저 타이밍을 이전 두 값 사이의 중간으로 설정하고 비행 스펙트럼의 또 다른 시간을 획득합니다.제논 2 플러스 와 크세논 3 플러스의 비율을 비교하여 광학 레이저 펄스가 FEL 펄스 전후에 도착하는지 여부를 결정합니다. 광학 레이저 펄스가 FEL 펄스 앞에 도착하는 경우, 현재 값과 광 레이저 펄스가 FEL 펄스 후 200 picoseconds에 도착한 값 사이의 중간으로 타이밍을 설정합니다. 비행 스펙트럼의 또 다른 시간을 획득하고 세논 2 플러스 세논 3 플러스의 비율을 검사합니다.T0이 500 펨토초 보다 더 정밀하게 근사될 때까지 레이저 펄스 타이밍을 계속 조정합니다. 그런 다음 50 펨토초 이하의 단계에서 T0의 대략적인 위치 주위에 1 개의 피코초를 더하거나 뺀 영역에 걸쳐 지연 스캔을 설정합니다. 비행 스펙트럼의 시간을 획득하고 각 단계에 대한 세논 2 플러스 xenon 3 플러스의 비율을 결정합니다.지연 시간에 대하여 이러한 비율을 플롯하고, 단계 함수를 도출하고 단계 함수의 중심을 계산하여 T0의 정확한 시간적 위치를 얻습니다. 비행 분광법의 제논 이온 시간은 800 나노미터 에 가까운 IR 펄스가 적어도 67.5 전자 볼트의 광자 에너지와 FEL 펄스 전후에 크세논 가스 표적에 도착했는지 여부를 결정하는 데 사용할 수 있습니다. 신나게 메타스터블 크세논 2플러스의 이온화 후 FEL 펄스가 크세논 3플러스 수율을 증가시켜 온 후 거의 IR 펄스가 도착했을 때 발생하였다. 지연 시간의 함수로서 세논 2 플러스 xenon 3 플러스의 비율을 플로팅하면 T0이 결정될 수 있는 단계 함수를 제공했습니다.요오드 이온 모멘텀 이미지는 또한 적어도 57 전자 볼트의 광자 에너지로 T0을 결정하는 데 사용되었다. 낮은 에너지 기여는 FEL 펄스 전에 UV 펄스가 도착했을 때만 스파이크로 보였습니다. T0은 지연 시간의 함수로서 스파이크 이온 수율의 플롯으로부터 추출되었다.번치 도착 시간 모니터에 의해 기록 된 샷 별 데이터는 광학 레이저 펄스에 대하여 FEL 펄스의 상대적인 도착 시간에 지터를 보정하는 데 사용되었다. 이로 인해 특히 시간적 해상도에서 데이터 품질이 현저한 개선되었습니다. 일단 마스터되면, 광학 레이저 펄스와 FEL 사이의 시간적 및 공간 중첩을 확립하는 것은 약 2 ~ 3 시간 안에 수행 할 수 있으며 다음과 같은 펌프 프로브 측정은 일반적으로 며칠이 걸립니다.이 절차는 가스 상에서 원자 및 분자를 위해 개발되었지만 나노 입자 또는 액체 및 고체와 같은 다른 샘플에도 적용 될 수 있습니다. 고출력 펨토초 레이저로 작업하는 것은 매우 위험할 수 있다는 것을 잊지 마십시오. 특정 안전 교육은 필수입니다.고출력 레이저로 작업할 때는 항상 보호 용 레이저 안전 고글을 착용하십시오.

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