Name: Polyatomic 급진적인 양이온으로 강한 분야 단 열 이온화에 초고속 진동 일관성의 측정 (동영상) | JoVE Journal
Uploaded: 2018-08-06T15:00:00.000+00:00
Duration: 8 min 22 s
Description: 배우세요 초고속 진동 일관성을 측정하는 방법으로 다원자 급진적 양이온의 초고속 역학을 연구합니다. 펨토초 레이저를 활용하여 결합 해리 메커니즘을 이해하고 분자 역학 연구에 활용하세요.

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이 작품은 미국 육군 연구 사무실을 통해 계약 W911NF-18-1-0051에 의해 지원 되었다.

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</ol>

저자는 공개 없다.

이 프로토콜 초고속 진동 역학 지상 전자 상태에서 이온의 선택적 준비를 통해 polyatomic 급진적인 양이온을 해결 하기 위해 수 있습니다. 800를 사용 하 여 표준 필드 강력한 이온화 프로시저 동안 nm 첫 행 diatomics10,11,,1213 및 공동의 지상 전자 상태 급진적인 양이온에 진동 일관성을 준비할 수 2 14 , 15, 다중 이온의 인구 흥분 상태에서 800을 사용 하 여 polyatomic 이온 nm 크게 제한 확인 역학17,19. DMMP (<str...

1960 년대에는 레이저의 발명, 선택적으로 분자에서 화학 결합을 끊기의 목표는 이후 화학자 및 물리학자의 오랜 꿈. 둘 다 조정 하는 기능 레이저 주파수와 강도 관련 된 진동 주파수1,2,3,4에서 선택적 에너지 흡 광도 통해 대상 채권의 직접 분열 수 있도록 믿어 . 그러나, 초기 실험 intramolecular 진동의 재분배는 분자 동안 흡수 에너지 자주 약한 본드4,5의 비 선택적 분열 결과 발견. 그것은 때까지 펨의 개발 펄스 레이저 및 펌프-프로브 기법6 후반에 일관 된 진동 상태, 또는 "웨이브 패킷" 조작 지시 하는 1980 년대 활성화 본드 분열 및 다른 성공적인 제어 목표6,,78. 펌프-프로브 측정, 어떤 점에서 "펌프" 펄스 준비 상태 또는 이후 시간 지연 "프로브" 맥 박에 의해 흥분 하는 이온, 분자9, 초고속 프로세스를 공부에 대 한 가장 널리 사용 되는 기술 중 하나를 유지합니다 10,11,12,13,14,15,,1617,18, 19,20.
초고속 분리 이온화 펌프에 의해 대상 분자의 비선택적 분열에서 발생 하는 대량 spectrometric 탐지를 결합 하는 펌프-프로브 여기를 사용 하 여 polyatomic 급진적인 양이온의 역학을 공부 하 고 중요 한 제한 800 nm21,,2223의 Ti:Sapphire 파장에서 펄스. 이 초과 nonadiabatic multiphoton 이온화에서 결과 분열과 여기 파장 근처-적외선으로 이동 하 여 완화 될 수 있습니다 (예., 1200-1500 nm)22,,2324, 25. 이 더 긴 파장에서의 단 전자 터널링 이온화 multiphoton 여기 상대적인 기여22,23처리 합니다. 단 터널링 작은 초과 에너지는 분자 및 양식을 주로 "차가운" 바닥 상태 분자 이온19,22,23를 부여. 우리의 이전 작품의 근 적외선 여기 사용 일관 된 진동 업무가, 또는 "웨이브 패킷" 800 nm 여기19,에 비해 polyatomic 급진적인 양이온에의 준비 향상을 보여주었다합니다 20. 이 작품에는 화학 전 대리인 simulant 디 메 틸 methylphosphonate (DMMP) 1500 nm와 800을 사용 하 여 펌프-프로브 측정 multiphoton 및 터널링 기부금에 의해 지배 하는 강력한 필드 이온화의 차이 보여주는 것입니다 nm 펌프 한 파장
우리의 펌프-프로브 실험에서 ultrashort 레이저 펄스의 쌍 이며 시간 지연, 재결합, 비행 시간 질량 분석기에 초점을 우리의 설치 그림 1에서 같이. 이러한 실험 필요 Ti:Sapphire 재생 증폭기 제작 > 2 엠 제이, 800 nm, 30 fs 펄스. 앰프 출력 90: 10 (%r: %T) 빔 스플리터, 어디 대부분의 에너지는 펌프 광 파라메트릭 증폭기 (OPA) 1200-1600 nm, 100-300 µJ, 20-30 fs 펄스의 생성에 대 한에 분할 됩니다. IR 펌프 광속의 직경은 22 m m와 5.5 m m 및 창포를 사용 하 여 코드 다운 조명을 800 nm 프로브 광속의 직경에 확장 됩니다. 이 collimations는 훨씬 작은 광속 허리 (9 µ m) 프로브 빔 (30 µ m), 보다 모든 이온 이온화 펌프 펄스 동안 시간 지연 조사 맥 박에 의해 흥분 되도록 펌프 빔 초점에 결과. 우리의 실험의 목표는 집중 된 광속의 가장자리 근처 낮은 농도 에서도 형성 될 수 있는 부모 분자 이온의 역학이이 구성을 사용 합니다. 우리는 더 높은 흥분 이온 종의 역학 관심의 경우, 다음 프로브 빔 직경 여야 한다 펌프의 그것 보다 더 작은 주의.
펌프와 프로브 펄스 collinearly 전파 하 고와 일리-맥 라 렌 시간의 비행 질량 분 서 계 (TOF-MS)26 (그림 2)의 추출 영역에 초점을 맞추고 있다. 분자 샘플 된 유리병에는 입구에 부착 하 고 진공 열. 이 설치 있어야 조사 분자를 0이 아닌 증기 압력; 낮은 증기 압력, 분자에 대 한 유리병이 열 될 수 있습니다. 실로 가스 샘플의 흐름 두 변수 누설 밸브에 의해 제어 됩니다. 샘플 추출 지역27에 대상 분자의 로컬 높은 농도 제공 1/16"스테인레스 스틸 튜브 약 1 cm 레이저 초점 (그림 2)에서 통해 챔버를 입력 합니다. 추출 접시는 동쪽으로 향하게 하는 0.5 m m 슬릿 레이저 전파 및 이온 경로에 직각. 펌프 빔의 레일리 범위 약 2 m m 이므로이 슬릿은 중앙 초점 볼륨 강도 높은 추출 접시28통과에서 생성 된 이온만을 허용 하는 필터를 제공 합니다. 이온 Z-갭 마이크로 채널 격판덮개 (MCP) 검출기29, 검색 하 고 일반적인 상업 Ti:Sapphire 레이저의 1 kHz 반복 속도로 1 g h z 디지털 오실로스코프 기록에 도달 1 m 필드 무료 드리프트 튜브를 입력 합니다.

<table><tbody><tr><td>질량 분석기 구성 요소</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>TOF 렌즈 스택 및 비행 튜브 어셈블리</td><td>Jordan TOF Products, Inc.</td><td>C-677</td><td></td></tr><tr><td>18mm Z-갭 검출기 어셈블리</td><td>요르단 TOF 제품, Inc.</td><td>C-701Z</td><td></td></tr><tr><td>TOF 고전압 전원 공급 장치</td><td>요르단 TOF 제품, Inc.</td><td>D-603</td><td></td></tr><tr><td>Vacuum 시스템 구성 요소</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>로터리 베인 배압 펌프</td><td>Edwards Vacuum LLC</td><td>RV12</td><td></td></tr><tr><td>터보 분자 펌프 (2)</td><td>Edwards Vacuum LLC</td><td>EXT255H</td><td></td></tr><tr><td>터보 분자 펌프 컨트롤러 (2)</td><td>Edwards Vacuum LLC</td><td>EXC300</td><td></td></tr><tr><td>압력 게이지</td><td>Edwards Vacuum LLC</td><td>AIGX-S-DN40CF</td><td></td></tr><tr><td>수냉식 냉각기</td><td>Neslab</td><td>CFT-25</td><td></td></tr><tr><td>Femtosecond 레이저 시스템</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>Ti:Sapphire 재생 증폭기</td><td>Coherent, Inc.</td>단일 통합 시스템의 <td>Astrella</td><td>발진기 및 증폭기</td></tr><tr><td>OPA(Optical Parametric Amplifer)</td><td>광 변환</td><td>TOPAS Prime</td><td></td></tr><tr><td>모션 제어</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>전동 선형 변환 스테이지 1" 트래블 선형 변환 스테이지</td>용 <td>Thorlabs</td><td>Z825B</td><td></td></tr><tr><td>컨트롤러</td><td>Thorlabs</td><td>KDC 101</td><td></td></tr><tr><td>USB 컨트롤러 허브 및 전원 공급 장치</td><td>Thorlabs</td><td>KCH 601</td><td></td></tr><tr><td>수동 선형 변환 단계 1" 여행</td><td>Thorlabs</td><td>PT1</td><td></td></tr><tr><td>Detectors</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>Pyroelectric laser energy meter</td><td>Coherent, Inc.</td><td></td><td></td>1168337</tr><tr><td>열 레이저 파워 미터</td><td>Coherent, Inc.</td><td>5356E16R</td><td></td></tr><tr><td>Si-바이어스 검출기 200-1100nm</td><td>Thorlabs</td><td>DET10A</td><td></td></tr><tr><td>소형 USB CMOS 카메라</td><td>Thorlabs</td><td>DCC1545M</td><td></td></tr><tr><td>USB 분광계</td><td>Ocean Optics</td><td>HR4000</td><td></td></tr><tr><td>1GHz 디지털 오실로스코프&nbsp;</td><td>LeCroy</td><td>WaveRunner 610Zi</td><td></td></tr><tr><td>Optics</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>Type 1 BBO crystal</td><td>Crylight Photonics</td><td>BBO007</td><td>조리개 및 두께는 사용자 정의 가능</td></tr><tr><td>Achromatic 반파 플레이트, 1100-2000 nm</td><td>Thorlabs</td><td>AHWP05M-1600</td><td></td></tr><tr><td>Wollaston 프리즘 편광자</td><td>Thorlabs</td><td>WPM10</td><td></td></tr><tr><td>Hollow 역반사판</td><td>PLX, Inc.</td><td>OW-20-1C</td><td></td></tr><tr><td>가변 중성 밀도 필터</td><td>Thorlabs</td><td>NDC-100C-2</td><td></td></tr><tr><td>롱패스 이색성 거울 2" 직경</td><td>Thorlabs</td><td>DMLP950L</td><td></td></tr><tr><td>소프트웨어</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>디지털 카메라 이미지 소프트웨어</td><td>Thorlabs</td><td>ThorCam</td><td></td></tr><tr><td>Instrument 통신 인터페이스</td><td>National Instruments</td><td>NI-MAX</td><td></td></tr><tr><td>측정 프로그램을 위한 그래픽 개발 환경</td><td>National Instruments</td><td>LabVIEW</td><td></td></tr><tr><td>데이터 처리 소프트웨어</td><td>Mathworks</td><td>MATLAB</td><td></td></tr></tbody></table>

polyatomic 급진적인 양이온으로 강한 분야 단 열 이온화에 초고속 진동 일관성의 측정

Measurement of Ultrafast Vibrational Coherences in Polyatomic Radical Cations with Strong-Field Adiabatic Ionization

우리는 polyatomic 급진적인 양이온에 진동 일관성을 준비 하 고 그들의 초고속 역학 조사에 대 한 펌프-프로브 방법 제시. 일반적으로 사용 되는 800에서 강력한 필드 이온화 펌프 펄스의 파장을 이동 하 여 nm 근처-적외선 (1200-1600 nm)으로, 단 전자 터널링 이온화 과정에의 기여 multiphoton 흡수 상대적인 증가. 단 열 이온화 주된 인구의 전자 제거, 효과적으로 준비 하는 일관 된 진동 상태 ("웨이브 패킷") 다음 여기에 순종에 따라 이온의 바닥 전자 상태에 결과. 우리의 실험에서 약한 필드 800 nm 펄스와 일관 된 진동 역학 조사 됩니다 하 고 분리 제품의 시간에 따른 수익률 시간의 비행 질량 분석기에 측정 합니다. 800 nm 펄스에 비해 10의 요인에 의해 분자 디 메 틸 methylphosphonate 어떻게 일관 된 진동의 진폭을 향상 1500 nm 펄스를 사용 하 여 여기에 대 한 설명 (DMMP)에 측정 이온 수익률에 선물이. 파장 변환에 대 한 광학 매개 변수 증폭기 (OPA)의 설립을 통해 기존 펌프-프로브 설정에서이 프로토콜을 구현할 수 있습니다.

분자 DMMP21 에 대 한 결과 표시 됩니다. 그림 3 0 1500 nm 펌프와 8 x 1013 되 고 800 nm 프로브 펄스의 최대 농도와 시간 지연 및 8 x 10에서 각각12 W c m-2를 찍은 DMMP 질량 스펙트럼을 보여준다. 참고로, 펌프 펄스만 찍은 질량 스펙트럼도 표시 됩니다. 스펙트럼은 평균된 10000 이상의 레이저 샷 (총 수집 시간 12 s). 이온 신호 증가 표시 *는 명백한 펌프 및 프로브 광속 사이 공간 중복 최적화 (녹색 스펙트럼). 잘못 중첩 및 펌프 전용 스펙트럼 사이 작은 인지할 수 있는 차이가 있다. 이 결과 설명 (단계 3.3) 펌프 및 프로브 광속의 최적의 공간 중복을 확인 하는 방법을 직접 신호를 이온을 사용 하 여.
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선물이 초고속 진동 일관성 polyatomic 급진적인 양이온을 분자 분리를 프로 빙에 대 한 프로토콜.

Polyatomic 급진적인 양이온으로 강한 분야 단 열 이온화에 초고속 진동 일관성의 측정

We present a pump-probe method for preparing vibrational coherences in polyatomic radical cations and probing their ultrafast dynamics. By shifting the ...

이 방법은 간섭성 진동 운동이 여기되는지 여부 및 간섭성 외출이 결합 결합을 유도하는 방법과 같은 다원자 라디칼 양이온의 초고속 역학에 대한 주요 질문에 답하는 데 도움이 될 수 있습니다. 이 기술의 주요 장점은 다원자 라디칼 양이온이 접지 전자 상태에서 준비될 수 있다는 것인데, 이는 일관된 진동 운동을 해결하는 능력을 크게 향상시킵니다. 일반적으로 이 방법을 처음 접하는 개인은 두 개의 빔이 필요할 때 정확히 병렬로 또는 초기에 전파되도록 하기 위해 동일한 경로 이름을 가진 두 개의 독립적인 빔 경로를 설정하는 데 어려움을 겪을 것입니다.먼저 펨토초 레이저를 켜고 안정화될 때까지 약 30분 동안 기다립니다. 레이저 출력 뒤에 90/10 빔 스플리터를 배치하여 펌프 및 프로브 빔 라인을 구성하는 데 사용될 두 개의 복제본을 생성합니다. 빔 스플리터 이전의 레이저 출력과 투과 빔의 출력을 확인하여 전력의 약 10%가 전송되는지 확인합니다.반사된 빔을 광학 파라메트릭 증폭기로 보냅니다. 그런 다음 설명서의 절차를 사용하여 출력 전력을 최적화합니다. 그런 다음 광학 파라메트릭 증폭기 소프트웨어를 설정하여 원하는 파장을 선택합니다.광학 파라메트릭 증폭기의 출력 빔을 반파 플레이트와 편광판을 통해 유도합니다. P polarized beam을 차단하고 S polarized beam을 concave 및 convex mirror로 향하게 하여 직경을 5배 확장합니다. 그런 다음 확장된 빔을 이색성 거울로 향하게 합니다.프로브 광학 경로를 준비하려면 90/10 빔 스플리터를 통과하는 빔을 볼록 및 오목 미러로 향하게 하여 직경을 2배 줄입니다. 다운 콜리메이트 빔을 전동식 선형 지연 스테이지에 장착된 속이 빈 역반사기로 향하게 합니다. retro reflector 앞에 있는 두 개의 평면 미러의 장착 손잡이를 조정하여 retroreflector 이후의 빔 위치가 stage가 전체 이동 범위를 따라 이동될 때 변경되지 않도록 합니다.다음으로, 지연 단계 뒤에 조정 가능한 중성 밀도 필터를 삽입하여 프로브 펄스의 전력을 감쇠하고, 중성 밀도 필터 뒤에 조리개를 삽입하여 빔 직경을 조정하고, 빔을 이색성 미러로 향하게 합니다. 이제 이색성 거울 뒤에 15mm 직경의 Beta-Barium Borate crystal을 삽입하여 두 빔의 파장을 두 배로 늘려 가시화합니다. 이색성 미러 이전의 미러 마운트를 사용하여 펌프 끝단 프로브 빔 정렬을 조정하여 빔이 TOFMS 챔버를 통해 초기에 전파되고 반대쪽에서 밖으로 전파되도록 합니다.그런 다음 펌프 엔드 프로브 빔 경로에서 TOFMS 챔버의 창 입구 몇 센티미터 앞에 빠른 포토 디오 검출기를 배치합니다. 검출기 케이블을 디지털 오실로스코프에 연결하고 펌프 엔드 프로브 펄스의 신호를 독립적으로 찾습니다. 오실로스코프의 펌프 엔드 프로브 신호가 일시적으로 겹치도록 프로브 라인에서 전동 지연 단계의 위치를 조정합니다.오실로스코프에서 한 신호가 다른 신호보다 일관되게 앞에 있는 경우 전동 지연 스테이지를 유지하는 마운트를 이동하여 필요에 따라 경로 길이를 줄이거나 늘립니다. 그런 다음 포토다이오드 검출기를 제거합니다. 원하는 샘플을 TOFMS 챔버에 연결하고 압력을 조정합니다.TOFMS 전원 공급 장치를 켜고 전압을 확인하십시오. 전동 지연 스테이지와 오실로스코프 모두와의 통신과 관련하여 데이터 수집 소프트웨어의 작동 가능성을 확인합니다. 펌프 엔드 프로브 빔의 차단을 해제하고 TOFMS 챔버에 정렬되었는지 확인합니다.neutral density filter를 조정하여 프로브 출력을 최대화합니다. 만족스러운 이온 신호를 얻을 수 있도록 웨이브 플레이트가 있는 펌프 출력을 충분히 높은 수준으로 설정하십시오. 다음으로, 모든 이온의 강도 급증이 관찰되거나 모 분자 이온의 상당한 고갈 및, 또는 단편 이온 수율의 증가가 관찰될 때까지 이색성 미러 마운트의 손잡이를 사용하여 프로브 빔의 공간 위치를 조정합니다.전동 지연 스테이지 위치를 조정하여 제로 시간 지연에 해당하는 총 이온 신호의 스파이크를 생성합니다. 원하는 이온 신호를 얻기 위해 펌프 끝단 프로브 펄스 에너지를 조정합니다. 데이터 수집 소프트웨어에서 스캔 길이와 단계 크기를 지정합니다.마지막으로, 데이터 수집 소프트웨어를 실행하여 각 펌프-프로브 지연에서 질량 스펙트럼을 수집합니다. 0 시간 지연에서 펌프 펄스만 사용하여 측정한 DMMP 질량 스펙트럼이 여기에 표시됩니다. 제대로 겹치지 않은 스펙트럼과 펌프만 있는 스펙트럼 사이에는 눈에 띄는 차이가 거의 없으며, 이는 이온 신호를 직접 사용하여 펌프 엔드 프로브 빔의 최적 공간 중첩을 결정하는 방법을 보여줍니다.가로 좌표축의 비행 시간과 세로좌표의 펌프-프로브 지연과 함께 하나의 펌프-프로브 스캔에서 얻은 질량 스펙트럼 데이터가 여기에 표시됩니다. 원시 데이터는 이러한 실험에서 펌프-프로브 지연으로 인한 이온 신호의 변화를 추가 데이터 조사 없이 시각화할 수 있는 방법을 보여줍니다. 펌프 엔드 프로브 빔의 최적화되고 불량한 공간 오버랩이 있는 하나의 펌프-프로브 스캔에서 시간 분해 DMMP 이온 신호가 여기에 표시됩니다.이러한 결과는 처리된 데이터에서 고품질의 과도 이온 신호를 획득하기 위해 펌프-프로브 공간 중첩을 최적화하는 것이 중요하다는 것을 보여줍니다. DMMP 이온 및 800나노미터 및 1500나노미터 펌프 파장을 사용하여 취한 단편 PO2C2H4 이온 과도 이온 신호가 여기에 표시됩니다. 800나노미터 및 1500나노미터 펌프로 촬영한 DMMP 이온 신호의 빠른 포레이 변환이 여기에 나와 있습니다.1500나노미터 펌프에서 볼 수 있는 750파의 피크는 사용된 스캔 설정에서 주파수 분해능을 보여줍니다. 이 절차를 시도하는 동안 실험 데이터를 기록하기 전에 펌프와 프로브 빔의 공간 전개를 다시 확인하는 것을 기억하는 것이 중요합니다. 이 절차에 따라 ab initio 또는 density function theory 계산을 수행하여 어떤 진동 모드가 일관되게 여기되는지 확인하고 프로브 펄스 추출에 의해 액세스되는 전자 에너지 수준을 식별할 수 있습니다.고출력 레이저로 작업하는 것은 매우 위험할 수 있으며 이 절차를 수행하는 동안 항상 적절한 보안경을 착용하는 것과 같은 예방 조치를 취해야 한다는 것을 잊지 마십시오.

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Research

연구

JoVE Journal

Chemistry

화학

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염료 감작 태양 전지는 RTILs에 의해 용해되었다; 최적화된 경험적 전위를 사용하여 분자 역학 시뮬레이션을 사용하여 진동 특성을 계산했습니다. 얻어진 진동 스펙트럼은 실험 및 ab initio 분자 역학과 비교하였다; 다양한 경험적 전위 스펙트럼은 이온 성 액체의 부분 전하 파라미터화가 진동 스펙트럼 예측에 미치는 영향을 보여줍니다.

실온 이온 액체에 의해 용해된 경험적 전위 분자 역학 시뮬레이션의 N719-크로모포어/티타니아 인터페이스의 진동 스펙트럼

이 프로토콜은 일시적인 흡수 스펙트럼을 처리, 피팅 및 해석하기 위한 초보자의 입문용 통로입니다. 이 프로토콜의 초점은 데이터 세트를 준비하고 단일 파장 역학 및 글로벌 수명 분석을 모두 사용하여 피팅하는 것입니다. 과도 흡수 데이터 및 피팅과 관련된 과제에 대해 논의합니다.

An Introduction to Processing, Fitting, and Interpreting Transient Absorption Data(과도 흡수 데이터 처리, 피팅 및 해석 소개)

배우세요 초고속 진동 일관성을 측정하는 방법으로 다원자 급진적 양이온의 초고속 역학을 연구합니다. 펨토초 레이저를 활용하여 결합 해리 메커니즘을 이해하고 분자 역학 연구에 활용하세요.

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