Methodenartikel

Ruimtelijke scheiding van moleculaire conformers en clusters

DOI:

10.3791/51137

⸱

9 januari 2014

 ,  ,  ,  ,  ,  , 
1Center for Free-Electron Laser Science, CFEL, DESY, 2Department of Physics, University of Hamburg, 3The Hamburg Center for Ultrafast Imaging, University of Hamburg

In dit artikel

Samenvatting

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

We presenteren een techniek die de ruimtelijke scheiding mogelijk maakt van verschillende conformers of clusters die aanwezig zijn in een moleculaire straal. Een elektrostatische deflector wordt gebruikt om soorten te scheiden door hun massa-dipoolmomentverhouding, wat leidt tot de productie van gasfase-ensembles van een enkele conformer of cluster stoichiometrie.

Samenvatting

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Gasfase moleculaire fysica en fysische chemie experimenten gebruiken vaak supersonische expansies door gepulseerde kleppen voor de productie van koude moleculaire stralen. Deze stralen bevatten echter vaak meerdere conformers en clusters, zelfs bij lage rotatietemperaturen. We presenteren een experimentele methodologie die de ruimtelijke scheiding van deze samenstellende delen van een moleculaire bundeluitbreiding mogelijk maakt. Met behulp van een elektrische deflector wordt de straal gescheiden door zijn massa-dipoolmomentverhouding, analoog aan een bender of een massaspectrometer van de elektrische sector die ruimtelijk geladen moleculen verspreidt op basis van hun massa-op-ladingverhouding. Deze deflector maakt gebruik van het Stark-effect in een inhomogene elektrische veld en maakt de scheiding van individuele soorten polaire neutrale moleculen en clusters mogelijk. Het maakt bovendien de selectie van het koudste deel van een moleculaire straal mogelijk, omdat laagenergetische roterende kwantumtoestanden over het algemeen de grootste afbuiging ervaren. Verschillende structurele isomeren (conformers) van een soort kunnen worden gescheiden vanwege de verschillende opstelling van functionele groepen, wat leidt tot verschillende dipoolmomenten. Deze worden door de elektrostatische deflector gebruikt voor de productie van een conformationeel zuiver monster uit een moleculaire straal. Op dezelfde manier kunnen specifieke cluster stoichiometrieën worden geselecteerd, omdat het massa- en dipoolmoment van een bepaalde cluster afhangt van de mate van oplosbaarheid rond het bovenliggende molecuul. Dit maakt experimenten met specifieke clustergroottes en structuren mogelijk, waardoor de systematische studie van oplosbaarheid van neutrale moleculen mogelijk wordt.

Inleiding

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Moderne gasfase moleculaire fysica en fysische chemie experimenten gebruiken vaak supersonische uitbreidingen van doelmoleculen om rotatie koude moleculaire monsters binnen een moleculaire straal te produceren. Echter, zelfs bij lage rotatietemperaturen van 1 K, die routinematig kunnen worden bereikt met behulp van supersonische uitzettingen, kunnen grote moleculen nog steeds in meerdere conformaties binnen de straalblijven 1. Evenzo resulteert de productie van moleculaire clusters in een straalbron niet in een enkele soort, maar eerder in de vorming van een "clustersoep", die veel verschillende cluster stoichiometrieën bevat, evenals resterende zuivere oudermoleculen. Dit maakt de studie van deze systemen met nieuwe technieken zoals beeldvorming van moleculaire orbitalen2,moleculaire frame foto-elektron hoekverdelingen3-5 of elektron6-10 en röntgendiffractie11-13 moeilijk, omdat deze zuivere, consistente en homogene monsters in de gasfase vereisen.

Hoewel er nu verschillende methoden beschikbaar zijn om verschillende conformers van geladen soorten in de gasfase te scheiden (bv. ionenmobiliteitsdriftbuizen14,15) en geladen clusters gemakkelijk kunnen worden gescheiden door hun massa-ladingverhouding, zijn deze technieken niet van toepassing op neutrale soorten. We hebben onlangs aangetoond dat deze problemen kunnen worden overwonnen met het gebruik van een elektrostatisch afbuigapparaat16,17, waardoor de scheiding van moleculaire conformers en clusters en de productie van rotatiekoude moleculaire stralen mogelijk is.

Het gebruik van elektrostatische afbuiging is een klassieke moleculaire straaltechniek, waarvan de oorsprong ver teruggaat18,19. De eerste ideeën van het gebruik van elektrostatische afbuiging voor de scheiding van kwantumtoestanden werden geïntroduceerd door Stern in 192620. Terwijl vroege experimenten werden uitgevoerd op kleine moleculen bij hoge temperaturen, demonstreren we de toepassing van deze techniek op grote polaire moleculen en clusters bij lage temperaturen16,21.

Polaire moleculen ervaren een kracht in een inhomogene elektrische veld (E) als gevolg van de ruimtelijke verschillen in potentiële energie. Deze kracht figure-introduction-1 is afhankelijk van het effectieve dipoolmoment, μeff, van het molecuul en kan worden geëvalueerd als

figure-introduction-2 (1)

Omdat verschillende moleculaire conformers meestal verschillende dipoolmomenten hebben en verschillende aantallen oplosmiddelmoleculen binnen een cluster leiden tot verschillende clustermassa's en dipoolmomenten, zullen deze soorten een andere versnelling ervaren in de aanwezigheid van een sterk inhomogene elektrisch veld. De resulterende Stark-effectkracht uit een inhomogene elektrische veld kan daarom worden gebruikt voor de scheiding van conformers en kwantumtoestanden22. Dit wordt aangegeven in figuur 1, die de berekende Stark-krommen weergeeft voor de J = 0,1,2 rotatietoestanden van respectievelijk het cis en transconforme 3-fluorofenol. Dit leidt tot grote verschillen in μeff, zoals blijkt uit de figuren 1c en 1d, en daarom wordt een andere versnelling ervaren door de twee conformers in inhomogene elektrische velden. Daarom kan een elektrostatische afbuiginrichting worden gebruikt als massa-dipoolmomentverhouding (m/μeff) separator, naar analogie met een massaspectrometer die fungeert als massa-op-ladingverhouding (m/z) filter23.

Bovendien maken deze technieken de scheiding van roterende kwantumtoestanden24,25mogelijk. Aangezien de grondrotatietoestanden (blauwe krommen in de figuren 1a en 1b) de grootste Stark-verschuiving vertonen, zullen deze het meest worden afgebogen en ruimtelijk worden gescheiden van moleculen in hogere J-toestanden 17. Het koudste deel van een moleculaire straal kan daarom worden geselecteerd, wat aanzienlijk helpt bij veel toepassingen, zoals uitlijning en oriëntatie van doelmoleculen17, 26-28.

In deze bijdrage laten we zien hoe een elektrostatisch deflectieapparaat kan worden gebruikt om verschillende soorten grote polaire moleculen en clusters ruimtelijk te scheiden. Voorbeeldgegevens worden gepresenteerd voor de productie van een zuivere bundel van een individuele conformer en van een solute-solvent cluster van goed gedefinieerde grootte en verhouding. In het bijzonder presenteren we gegevens over 3-fluoroffenol, waarbij een zuivere straal wordt geproduceerd die alleen de transconforme bevat, en op indool-waterclusters, waar de indool(H2O)1 cluster ruimtelijk kan worden gescheiden van water, indool, indool (H2O)2 , enz.

Toegang beperkt. Log in of start een proefperiode om deze inhoud te bekijken.

Protocol

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

1. Beschrijving van de experimentele opstelling

Figuur 2 21toont een schema van de opstelling en deflector van de moleculaire gasfasestraal . Het bestaat uit

  1. Een gepulseerde Even-Lavieklep 29 met het moleculair monster. Andere gepulseerde moleculaire bundelkleppen kunnen even goed worden gebruikt zolang een koude moleculaire bundel (O(1 K)) wordt gevormd. De volgende parameters zijn specifiek voor de gebruikte Even-Lavie klep. In de hier gepresenteerde experimenten wordt de klep met een herhalingssnelheid van 20 Hz met hoge rugdrukken (helium bij ~ 50 bar) bediend en uitgebreid tot een vacuümkamer die wordt geëvacueerd tot <10-6 mbar.
  2. Een moleculaire balkafschuimer (diameter 2 mm) wordt 22 cm stroomafwaarts van de klep geplaatst, waardoor de moleculaire bundel botst en leidt tot differentiële pompomstandigheden tussen de gepulseerde klep en de rest van het vacuümsysteem.
  3. Direct na de skimmer komen de moleculen in het elektrostatische deflectieapparaat. Deze bestaat uit een staaf (straal 3,0 mm) en een trog (kromtestraal 3,2 mm), elk 24 cm lang. De verticale opening tussen de elektroden in het midden van het apparaat is 2,3 mm. Er wordt een potentiaalverschil tussen 0-26 kV toegepast tussen de staaf en de trog , waardoor een sterk inhomogene elektrisch veld ontstaat met een bijna constante veldgradiënt30, zoals aangegeven in de inzet van figuur 2.
  4. Direct nadat de deflectormoleculen via een tweede skimmer het interactiegebied binnenkomen, zorgt dit voor een verdere differentiële pompfase.
  5. De interactieregio (geëvacueerd naar druk <10-9 mbar) bevat een standaard Wiley-McLaren time-of-flight (TOF) setup. Moleculen worden geïoniseerd door gerichte laserpulsen in het midden van het extractiegebied, tussen de repeller- en extractorelektroden. Geproduceerde ionen worden versneld naar een meerkanaalsplaatdetector (MCP), waar een massaspectrum wordt geregistreerd.
  6. Laserpulsen zijn afgeleid van een Nd:YAG gepompte kleurstoflaser, die typische uitgangsgolflengten levert rond 283 nm (indoolexperimenten) of 272 nm (3-fluoroffenolexperimenten) en pulsenergieën van een paar mJ. De pulsduur ligt in de orde van grootte van 10 nsec en pulsen worden met een f = 750 mm lens scherpgesteld op een spotgrootte van ~100 μm in het interactiegebied.
  7. De timingsequentie wordt geregeld door een digitale vertragingsgenerator die de hoofdklok levert. Dit activeert de Nd:YAG-laser (flitslampen en Q-switch), de gepulseerde klep en de digitizerkaart die wordt gebruikt om massaspectra op te nemen.
  8. Massaspectra worden opgenomen op een digitizerkaart, geactiveerd op hetzelfde moment als de laser Q-switch. Moleculaire bundeldichtheden worden geëxtraheerd uit geschikte massapoorten in de geregistreerde tijd-van-vlucht spectra.

2. Productie en karakterisering van een conformer geselecteerde moleculaire straal

  1. Een koude moleculaire straal van de doelmoleculen wordt gecreëerd via supersonische expansie en gekarakteriseerd met behulp van ruimtelijke (x, y richtingen) en temporele (z richting) profilering.
  2. Laad het monsterreservoir van de gepulseerde klep met het chemische monster. Los vaste monsters op in een geschikt oplosmiddel en plaats een paar druppels op een klein stukje filterpapier dat in de monsterpatroon wordt gestoken. Plaats vloeistofmonsters direct op het filterpapier.
  3. Produceer de supersonische expansie met behulp van een hoogzuiver hogedruksteungas. Stel de temperatuur van het monsterreservoir in de klep zo in dat de partiële druk van het monster ongeveer 10 mbar bedraagt.
    Opmerking: Voor vloeistofmonsters is meestal geen verwarming nodig. De openingstijd van de klep is afhankelijk van het exacte model van de gebruikte gepulseerde klep, voor de hier gepresenteerde experimenten wordt de Even-Lavie-klep bediend met een elektrische pulsduur van 10 μsec.
  4. Karakteriseer de geproduceerde moleculaire straal met de elektrostatische deflector uitgeschakeld. Stel de ionisatielaser in op een bekende golflengte voor resonantieversterkte multifotonenionisatie (REMPI) van een bepaalde conformer van het monster. Registreer een tijdsprofiel van de moleculaire bundelpuls door de totale bovenliggende ionenopbrengst op de MCP-detector te controleren als functie van kleplaservertraging.
  5. Bevestig de kleplaservertraging op de maximale intensiteitspositie voor alle volgende metingen.
  6. Registreer een transversaal ruimtelijk profiel van de moleculaire straal door de totale bovenliggende ionenopbrengst te monitoren als functie van de y-positie van de laserfocus. Doe dit door de scherpstellens loodrecht op de laservoortplantingsrichting te bewegen, zodat de scherpstelling in de y-richting beweegt ten opzichte van de moleculaire bundel.
  7. Herhaal de temporele en ruimtelijke profilering voor alle conformers van belang in de balk.
    Opmerking: Deze hebben meestal verschillende REMPI-resonanties, zodat elke conformer afzonderlijk kan worden onderzocht. Bij afwezigheid van een afbuigingsveld zijn de temporele en ruimtelijke profielen echter identiek voor alle conformers.
  8. Karakterisering van de afgebogen balk. Schakel de hoogspanningstoevoer naar de deflector in en noteer ruimtelijke profielen voor alle isomeren. Deze moeten nu worden afgebogen volgens de massa-dipoolmomentverhouding.
    Opmerking: Voor soorten die grote doorbuigingen ondergaan, kan het nodig zijn de skimmer onmiddellijk na de deflector te verplaatsen om een goede overdracht van de afgebogen straal naar het detectiegebied te garanderen.
  9. Voer experimenten uit op het door de conformer of de grootte geselecteerde deel van de moleculaire straal door ervoor te zorgen dat de interactie(bv. een kruisende laserstraal) plaatsvindt in het deel van de moleculaire straal dat alleen de soorten van belang bevat.

Toegang beperkt. Log in of start een proefperiode om deze inhoud te bekijken.

Resultaten

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

De elektrostatische afbuigingstechniek is met succes toegepast op de scheiding van structurele isomeren16 en neutrale clusters21, evenals de productie van rotatie-kwantumtoestand geselecteerde moleculaire monsters31. We demonstreren dit met representatieve resultaten voor de scheiding van cis- en transconformen van 3-fluorofenol en de geselecteerde grootte in de clusters (H2O)n.

3-Fluoroffenolconformen werden in een mole...

Toegang beperkt. Log in of start een proefperiode om deze inhoud te bekijken.

Discussie

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

In dit manuscript wordt vertrouwdheid met ultrahoge vacuümcomponenten, gepulseerde moleculaire straalkleppen en laserbronnen verondersteld en moeten de bijbehorende veiligheidsprocedures altijd worden nageleefd. Bij het hanteren van de hoogspanningselektroden voor de deflector moet extra voorzichtig worden omgegaan. Hun oppervlakken moeten worden gepolijst volgens een hoge standaard en moeten absoluut schoon zijn om boogvorming in de vacuümkamer te voorkomen. Voor het eerste gebruik moeten de elektroden onder vacuüm worden geconditioneerd. D...

Toegang beperkt. Log in of start een proefperiode om deze inhoud te bekijken.

Openbaarmakingen

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

De auteurs hebben niets bekend te maken.

Dankbetuigingen

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Dit werk werd ondersteund door het excellentiecluster "The Hamburg Center for Ultrafast Imaging – Structure, Dynamics and Control of Matter at the Atomic Scale" van de Deutsche Forschungsgemeinschaft en door het Helmholtz Virtual Institute "Dynamic Pathways in Multidimensional Landscapes".

Toegang beperkt. Log in of start een proefperiode om deze inhoud te bekijken.

Materialen

Lijst van materialen gebruikt in dit artikel
NaamBedrijfCatalogusnummerOpmerkingen
Vacuum systemvarious, bijv. Pfeiffer Vacuum, Varian, Edwards, Leybold
Dye laser systemvarious, bijv. Coherent, Spectra Physics, Syrah, LIOP-TEC, Radiant Dyes…
Pulsed valveEven-Lavie
High voltage power supplybijv. FUGHCP 14-20000
DeflectorOp maat gemaakt
Time-of-flight spectrometerJordan TOFC-677
TOF power supplyJordan TOFD-603
Focusing lensThorlabsLA4745
Translation stagebijv. Vision Lasertechnik8MT167-25
Digitizerbijv. AgilentAcquiris DC440
Digital delay generatorStanford SystemsSRS DG645
Molecular beam skimmerBeam Dynamics Inc.http://www.beamdynamicsinc.com/

Referenties

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,
  1. Rizzo, T. R., Park, Y. D., Peteanu, L., Levy, D. H. Electronic spectrum of the amino acid tryptophan cooled in a supersonic molecular beam. J. Chem. Phys. 83, 4819-4820 (1985).
  2. Itatani, J., et al. Tomographic imaging of molecular orbitals. Nature. 432, 867-871 (2004).
  3. Kumarappan, V., et al. Multiphoton electron angular distributions from laser-aligned CS2 molecules. Phys. Rev. Lett. 100 (9), 093006-0910 (2008).
  4. Bisgaard, C. Z., et al. Time-resolved molecular frame dynamics of fixed-in-space CS2 molecules. Science. 323 (5920), 1464-1468 (2009).
  5. Holmegaard, L., et al. Photoelectron angular distributions from strong-field ionization of oriented molecules. Nat. Phys. 6, 428-4210 (2010).
  6. Ihee, H., et al. Direct imaging of transient molecular structures with ultrafast diffraction. Science. 291 (5503), 458-462 (2001).
  7. Chergui, M., Zewail, A. H. Electron and x-ray methods of ultrafast structural dynamics: Advances and applications. Chem. Phys. Chem. 10 (1), 28-43 (2009).
  8. Siwick, B. J., Dwyer, J. R., Jordan, R. E., Miller, R. J. D. An atomic-level view of melting using femtosecond electron diffraction. Science. 302 (5649), 1382-1385 (2003).
  9. Sciaini, G., Miller, R. J. D. Femtosecond electron diffraction: heralding the era of atomically resolved dynamics. Rep. Prog. Phys. 74 (9), 096101-0910 (2011).
  10. Hedberg, K., et al. Bond lengths in free molecules of buckminsterfullerene, C60, from gas-phase electron diffraction. Science. 254 (5030), 410-412 (1991).
  11. Filsinger, F., Meijer, G., Stapelfeldt, H., Chapman, H., Küpper, J. S. tate- and conformerselected beams of aligned and oriented molecules for ultrafast diffraction studies. Phys. Chem. Chem. Phys. 13 (6), 2076-2087 (2011).
  12. Seibert, M. M., et al. Single mimivirus particles intercepted and imaged with an x-ray laser. Nature. 470 (7332), (2011).
  13. Chapman, H. N., et al. Femtosecond x-ray protein nanocrystallography. Nature. 470 (7332), (2011).
  14. von Helden, G., Wyttenbach, T., Bowers, M. T. Conformation of macromolecules in the gasphase – use of matrix-assisted laser-desorption methods in ion chromatography. Science. 267, 1483-1485 (1995).
  15. Jarrold, M. Helices and sheets in vacuo. Phys. Chem. Chem. Phys. 9, 1659-1671 (2007).
  16. Filsinger, F., et al. Pure samples of individual conformers: the separation of stereo-isomers of complex molecules using electric fields. Angew. Chem. Int. Ed. 48, (2009).
  17. Filsinger, F., et al. Quantum-state selection, alignment, and orientation of large molecules using static electric and laser fields. J. Chem. Phys. 131, 10-1063 (2009).
  18. Kallmann, H., Reiche, F. Über den Durchgang bewegter Moleküle durch inhomogene Kraftfelder. Z. Phys. 6, 352-375 (1921).
  19. Wrede, E. Über die Ablenkung von Molekularstrahlen elektrischer Dipolmoleküle im inhomogenen elektrischen Feld. Z. Phys. 44 (4-5), 4-5 (1927).
  20. Gerlach, W., Der Stern, O. experimentelle Nachweis der Richtungsquantelung im Magnetfeld. Z. Phys. 9, 349-352 (1922).
  21. Trippel, S., Chang, Y. -P., Stern, S., Mullins, T., Holmegaard, L., Küpper, J. Spatial separation of state- and size-selected neutral clusters. Phys. Rev. A. 86, 10-1103 (2012).
  22. Filsinger, F., Erlekam, U., von Helden, G., Küpper, J., Meijer, G. Selector for structural isomers of neutral molecules. Phys. Rev. Lett. 100, 10-1103 (2008).
  23. Filsinger, F., Putzke, S., Haak, H., Meijer, G., Küpper, J. Tuning the resolution of the m=_- selector. Phys. Rev. A. 82, 052513-0510 (2010).
  24. Putzke, S., Filsinger, F., Haak, H., Küpper, J., Meijer, G. Rotational-state-specific guiding of large molecules. Phys. Chem. Chem. Phys. 13, (2011).
  25. Nielsen, J. H., et al. Stark-selected beam of ground-state OCS molecules characterized by revivals of impulsive alignment. Phys. Chem. Chem. Phys. 13, 18971-18975 (2011).
  26. Stapelfeldt, H., Seideman, T. Colloquium: Aligning molecules with strong laser pulses. Rev. Mod. Phys. 75 (2), 543-557 (2003).
  27. Holmegaard, L., et al. Laser-induced alignment and orientation of quantum-state-selected large molecules. Phys. Rev. Lett. 102, 10-1103 (2009).
  28. Ghafur, O., Rouzee, A., Gijsbertsen, A., Siu, W. K., Stolte, S., Vrakking, M. J. J. Impulsive orientation and alignment of quantum-state-selected NO molecules. Nat. Phys. 5, 289-293 (2009).
  29. Hillenkamp, M., Keinan, S., Even, U. Condensation limited cooling in supersonic expansions. J. Chem. Phys. 118 (19), 8699-8705 (2003).
  30. Ramsey, N. F. Molecular Beams. The International Series of Monographs on Physics. , Oxford University Press. London, GB. (1956).
  31. Nielsen, J. H., Stapelfeldt, H., Küpper, J., Friedrich, B., Omiste, J. J., González-Férez, R. Making the best of mixed-field orientation of polar molecules: A recipe for achieving adiabatic dynamics in an electrostatic field combined with laser pulses. Phys. Rev. Lett. 108 (19), 10-1103 (2012).
  32. Fujimaki, E., Fujii, A., Ebata, T., Mikami, N. Autoionization-detected infrared spectroscopy of intramolecular hydrogen bonds in aromatic cations. I. principle and application to fluorophenol and methoxyphenol. J. Chem. Phys. 110, 4238-4247 (1999).
  33. Kang, C., Korter, T. M., Pratt, D. W. Experimental measurement of the induced dipole moment of an isolated molecule in its ground and electronically excited states: Indole and indole–H2O. J. Chem. Phys. 122 (17), 174301-17 (2005).
  34. Korter, T. M., Pratt, D. W., Küpper, J. Indole-H2O in the gas phase. structures, barriers to internal motion, and S1 S0 transition moment orientation. solvent reorganization in the electronically excited state. J. Phys. Chem. A. 102 (37), 7211-7216 (1998).
  35. Küpper, J., Pratt, D. W., Meerts, L., Brand, C., Tatchen, J., Schmitt, M. Vibronic coupling in indole: II. experimental investigation of the 1La–1Lb interaction using rotationally resolved electronic spectroscopy. Phys. Chem. Chem. Phys. 12, 4980-4988 (2010).
  36. Suenram, R. D., Lovas, F. J. Millimeter wave spectrum of glycine - a new conformer. J. Am. Chem. Soc. 102, 7180-7184 (1980).
  37. Nir, E., Kleinermanns, K., de Vries, M. S. Pairing of isolated nucleic-acid bases in the absence of the DNA backbone. Nature. 408, 949-951 (2000).
  38. Bethlem, H. L., van Roij, A. J. A., Jongma, R. T., Meijer, G. Alternate gradient focusing and deceleration of a molecular beam. Phys. Rev. Lett. 88 (13), 10-1103 (2002).
  39. Wohlfart, K., Grätz, F., Filsinger, F., Haak, H., Meijer, G., Küpper, J. Alternating-gradient focusing and deceleration of large molecules. Phys. Rev. A. 77, 10-1103 (2008).
  40. Putzke, S., Filsinger, F., Küpper, J., Meijer, G. Alternating-gradient focusing of the benzonitrile-argon van der waals complex. J. Chem. Phys. 137 (10), 10-1063 (2012).
  41. Knight, W. D., Clemenger, K., de Heer, W. A., Saunders, W. A. Polarizability of alkali clusters. Phys. Rev. B. 31 (4), 2539-2540 (1985).
  42. Tarnovsky, V., Bunimovicz, M., Vuškovic, L., Stumpf, B., Bederson, B. Measurements of the DC electric-dipole polarizabilities of the alkali dimer molecules, homonuclear and heteronuclear. J. Chem. Phys. 98 (5), 3894-3904 (1993).
  43. Schäfer, R., Schlecht, S., Woenckhaus, J., Becker, J. Polarizabilities of Isolated Semiconductor Clusters. Phys. Rev. Lett. 76 (3), 471-474 (1996).
  44. Antoine, R., et al. Electric dipole moments and conformations of isolated peptides. Eur. Phys. J. D. 20, 583-587 (2002).
  45. Cosby, P. C., Smith, G. P., Moseley, J. T. Photodissociation and photodetachment of molecular negative ions. IV. Hydrates of O. J. Chem. Phys. 69, 2779-2781 (1978).
  46. Hunton, D. E., Hofmann, M., Lindeman, T. G., Albertoni, C. R., Castleman Jr,, W, A. Photodissociation spectroscopy and dynamics of negative ion clusters. II. CO. (H2O)1;2;3. J. Chem. Phys. 82, 2884-2895 (1985).
  47. Castleman, A. W., Bowen J, K. H., J, Clusters: Structure, energetics, and dynamics of intermediate states of matter. J. Phys. Chem. 100, 12911-12944 (1996).
  48. Verlet, J. R. R. Femtosecond spectroscopy of cluster anions: insights into condensed-phase phenomena from the gas-phase. Chem. Soc. Rev. 37, 505-517 (2008).
  49. Nevo, I., et al. Laser-induced 3D alignment and orientation of quantum state-selected molecules. Phys. Chem. Chem. Phys. 11, 9912-9918 (2009).
  50. Reckenthaeler, P., Centurion, M., Fuss, W., Trushin, S. A., Krausz, F., Fill, E. E. Time-resolved electron diffraction from selectively aligned molecules. Phys. Rev. Lett. 102 (21), 213001-2110 (2009).

Toegang beperkt. Log in of start een proefperiode om deze inhoud te bekijken.

Herprints en machtigingen

Toestemming aanvragen om de tekst of afbeeldingen van dit JoVE-artikel te hergebruiken

Toestemming aanvragen

Trefwoorden

Moleculaire bundelscheidingelektrostatische afbuigerStark effectisolatie van conformerenclusterselectieresonantie versterkte multifoton ionisatietijd van vlucht massaspectrometriegepulseerde klepexpansieruimtelijke profileringdipoolmomentafbuiging

Gerelateerde artikelen