Een protocol voor de synthese en verwerking van polykristallijne SrTiO3 keramiek, niet-uniform gedoteerd met Pr, wordt gepresenteerd samen met de onderzoek naar hun thermo-elektrische eigenschappen.
Een abonnement op JoVE is vereist om deze inhoud te bekijken. Log in of start vandaag met uw gratis proefperiode.
Methodenartikel
Een protocol voor de synthese en verwerking van polykristallijne SrTiO3 keramiek, niet-uniform gedoteerd met Pr, wordt gepresenteerd samen met de onderzoek naar hun thermo-elektrische eigenschappen.
We demonstreren een nieuwe synthesestrategie voor de bereiding van Pr-gedopeerde SrTiO3 keramiek via een combinatie van vaste-staatreactie en spark plasma sinteringtechnieken. Polykristallijne keramiek met een unieke morfologie kan worden bereikt door de procesparameters te optimaliseren, met name de verwarmingssnelheid van spark plasma sintering. De fase en morfologie van de gesynthetiseerde keramiek werden in detail onderzocht met behulp van röntgendiffractie, scanning elektronenmicroscopie en energie-dispersieve röntgenspectroscopie. Het werd waargenomen dat de korrels van deze bulk Pr-gedopeerde SrTiO3 keramiek werden verbeterd met Pr-rijke korrelgrenzen. Elektronische en thermische transporteigenschappen werden ook onderzocht als functie van temperatuur en dopingconcentratie. Het werd vastgesteld dat een dergelijke microstructuur leidt tot verbeterde thermo-elektrische eigenschappen. Specifiek resulteerde dit in een aanzienlijke verbetering van de dragermobiliteit en de thermo-elektrische vermogensfactor. Tegelijkertijd leidde het ook tot een duidelijke vermindering van de thermische geleidbaarheid. Als gevolg hiervan werd een aanzienlijke verbetering (> 30%) in de thermo-elektrische figuur van verdienste bereikt voor het hele temperatuurbereik over alle eerder gerapporteerde maximale waarden voor SrTiO3-gebaseerde keramiek. Deze synthese toont de stappen voor de bereiding van bulk polykristallijne keramiek van niet-uniform Pr-gedopeerde SrTiO3.
Oxide thermo werden getoond aan veelbelovende kandidaten voor hoge-temperatuur thermo-toepassingen, van de stabiliteit en de kosten perspectieven op elektronische transport eigenschappen zijn. Bij de n-type oxide thermo heeft gedoteerde strontiumtitanaat (STO) veel aandacht getrokken vanwege zijn intrigerende elektronische eigenschappen. Een groot totaal thermisch geleidingsvermogen (κ ~ 12 W m -1 K -1 bij 300 K voor éénkristallen) 1 en een lage mobiliteit carrier (μ ~ 6 cm 2 V -1 s -1 bij 300 K voor éénkristallen) 1 nadelige invloed hebben op de thermo-elektrische prestaties die wordt beoordeeld door een dimensieloos getal van verdienste, ZT = α 2 σT / κ, waarbij α is de Seebeck-coëfficiënt, σ de elektrische geleidbaarheid, T de absolute temperatuur in Kelvin, en κ de totale thermische geleidbaarheid. We hierin de teller als de power factor te definiëren, PF = α 263, T. Om dit oxide thermo materiaal concurreren met andere hoge-temperatuur thermo (zoals SiGe legeringen), een meer uitgesproken toename van de arbeidsfactor en / of afname rooster warmtegeleidbaarheid vereist.
De meeste experimentele studies om de thermo eigenschappen van STO verbeteren, zijn voornamelijk gericht op de reductie van thermische geleidbaarheid met stam-veld en massa fluctuatie verstrooiing van fononen. Deze pogingen omvatten: (i) Enkel- of dubbel-dotering van het Sr 2+ en / of Ti 4+ plaatsen als belangrijkste inspanningen ten opzichte van deze richting, 2,3- (ii) Synthese van natuurlijke superrooster Ruddlesden-Popper structuren teneinde de thermische geleidbaarheid verder verminderen door isolerende lagen SrO, 4 en (iii) Samenstelling techniek door toevoeging van een tweede fase nanosized echter. 5, tot voor kort geen verhoging strategie is beschreven dat substantially verhoging van de thermo-elektrische factor in deze oxiden. De gemelde maximale power factor (PF) waarden in bulk single- en poly-kristallijne STO zijn beperkt tot een bovengrens van PF <1,0 W m -1 K -1.
Verschillende synthesemethoden en verwerkingstechnieken werden toegepast om de bovenstaande ideeën poging voeren. Het poeder syntheseroutes omvatten conventionele solid-state reactie, 6 sol-gel, hydrothermale 7, 8 en verbranding synthese, 9 terwijl conventionele sinteren, 6 heet persen 10 en recent ontstekingsplasma sintering 12 behoren tot de gemeenschappelijke technieken die worden gebruikt om de poeders verdichten in bulk keramiek. Voor eenzelfde doteerstof (bijvoorbeeld La) en doteringsconcentratie, de verkregen massieve keramische materialen vertonen een reeks elektronische en thermische transporteigenschappen. Dit is in grote door de sterk procesafhankelijke defectchemie van SrTiO 3 die resulteert in synthese-afhankelijke eigenschappen. Er is slechts een handvol van de verslagen het optimaliseren van de parameters synthese en verwerking thermo verkeerssector. Vermeldenswaardig is dat te wijten aan de zeer kleine phonon gemiddelde vrije pad in SrTiO 3 (l ph ~ 2 nm bij 300 K) waard, 11 nanostructurering is geen haalbare optie voor de verbetering van de TE prestaties van bulk STO keramiek voornamelijk door de vermindering van het rooster warmtegeleidingsvermogen.
Recent rapporteerden we meer dan 30% verbetering van de thermo kwaliteitsfactor in ongelijkmatig Pr gedoteerde SrTiO 3 keramiek afkomstig van een gelijktijdig verbeterde thermo vermogensfactor en verminderde thermische geleidbaarheid. 12-13 In deze gedetailleerde videoprotocol, presenteren wij en bespreken de stappen van onze synthese strategie voor de voorbereiding van deze Pr-gedoteerde STO keramiek tentoonstellen betere elektronische en thermo-elektrische eigenschappen.
Toegang beperkt. Log in of start een proefperiode om deze inhoud te bekijken.
1. Voorbereiding van de Pr-gedoteerde SrTiO 3 Powder
2. Voorbereiding van de Bulk Polykristallijn Pr-gedoteerde SrTiO 3 Ceramic
3. Karakterisering van elektronische en thermische Transport eigenschappen van Bulk Ceramics
waarbij ρ water is de dichtheid van het water bij de meettemperatuur (bijvoorbeeld gelijk aan 1 g cm -3 bij 300 K). 14
waarbij L de dikte van de schijf en t 1/2 is de halfwaardetijd van de maximale temperatuurstijging andere side van het monster.
Opmerking: Het Parker model 15 veronderstelt ideale omstandigheden adiabatische monster en momentane hartslag verwarming, andere modellen zijn voorgesteld door de jaren, die goed zijn voor verschillende verliezen in de meting zoals de warmteverliezen eindige pulsduur, ongelijkmatige pulse verwarming en homogene structuren. We hebben de Cowan model 16 met puls correctie dat is een van de meest geavanceerde methoden gebruikt. Opgemerkt wordt dat, om de hoeveelheid thermische energie die van het vooroppervlak van het signaal waargenomen door de IR detector maximaliseren en maximaliseren de monsteroppervlakken sterk emitterende moeten zijn. Gewoonlijk vereist dit de toepassing van een dunne bekleding van grafiet aan de monsteroppervlakken. Een onzekerheid van 2% -5% van het meten van thermische diffusie bestaat, die door de bepaling van afmeting. 17
Opmerking: Vanwege de gevoeligheid van de methode die wordt gebruikt voor de analyse, voeren drie metingen om de warmtecapaciteit te bepalen inclusief (1) een nulmeting om de achtergrond af te trekken, (2) het meten van de soortelijke warmte van een standaardmateriaal (bijvoorbeeld saffier) met een bekende P C, en (3) Meting van de soortelijke warmte van het monster. Dat de steekproeven vlak en gepolijst teneinde een ideaal contact met de bodem van de kroes te meten (Pt / Rh pannen met Al 2 O 3 kroezen gebruikt in dit werk). Meer details over de exacte structuur van de DSC fase kan een vergelijking van de DSC technieken anderen en precieze instructies voor het meten van een monster in verschillende bronnen. 19
/52869/52869eq4.JPG "Width =" 200 "/>
Toegang beperkt. Log in of start een proefperiode om deze inhoud te bekijken.
X-ray diffractie patronen werden verzameld om zo bereide poeders en bijbehorende bulk keramiek als functie van Pr-gehalte (figuur 1) om het effect van Pr-doping bestuderen op SrTiO 3 rooster, oplosbaarheid van Pr in SrTiO 3 en de vorming van secundaire fase (s). De patronen bevestigen de vorming van SrTiO 3 fase in alle als bereide poeders waar de reflecties kunnen worden geïndexeerd aan een kubieke rooster met ruimte groep (Figuur 1A). De monotone ver...
Toegang beperkt. Log in of start een proefperiode om deze inhoud te bekijken.
In dit protocol hebben we de stappen van de synthese strategie gepresenteerd om succesvol te bereiden bulk polykristallijne-Pr gedoteerde SrTiO 3 keramiek tentoonstellen betere elektronische en thermo-elektrische eigenschappen. De belangrijkste stappen van het protocol omvatten (i) het vaste synthese van de gedoteerde SrTiO 3 poeder in lucht onder atmosferische druk en (ii) gebruik te maken van de mogelijkheden van ontstekingsplasma sintertechniek de zo bereide poeder verdichten in high- bulk densi...
Toegang beperkt. Log in of start een proefperiode om deze inhoud te bekijken.
De auteurs hebben niets te onthullen.
De auteurs willen de competitieve faculty-initiated collaboration (FIC)-subsidie van KAUST erkennen.
Toegang beperkt. Log in of start een proefperiode om deze inhoud te bekijken.
| Naam | Bedrijf | Catalogusnummer | Opmerkingen |
|---|---|---|---|
| SrCO3 Poeder, 99,9% | Sigma Aldrich | 472018 | |
| TiO2 Nanopoeder, 99,5% | Sigma Aldrich | 718467 | |
| Pr2O3 Gesinterde Klumpen, 99,9% | Alfa Aesar | 35663 | |
| Spark Plasma Sinteren | Dr. Sinter Lab | SPS-515S | |
| Resistiviteit/Seebeck Coëfficiënt Meetsysteem | Ulvac-Riko | ZEM-2 | |
| Laser Flash Thermische Diffusivteits Meetsysteem | Netzsch | LFA-457 Microflash | |
| Differentiële Scanning Calorimetrie (DSC) Systeem | Netzsch | 404C Pegasus | |
| Fysische Eigenschappen Meetsysteem (PPMS) | Quantum Design | ||
| Veld Emissieverschijnsel Scanning Elektronenmicroscoop (FE-SEM) | Hitachi | SU-6600 | |
| Energiedispersieve Röntgenspectroscopie (EDS) | Oxford Instruments | ||
| Röntgendiffractometer | Rigaku | Ultima IV | |
| Bench-top Spuiterlaagtoestel | Denton Vacuum | Desk II | |
| Diamant Wielzaag | South Bay Technology |
Toegang beperkt. Log in of start een proefperiode om deze inhoud te bekijken.