Een abonnement op JoVE is vereist om deze inhoud te bekijken. Log in of start vandaag met uw gratis proefperiode.

Methodenartikel

Productie van synthetische Nuclear Melt Glass

9.1K weergaven

DOI:

10.3791/53473

4 januari 2016

In dit artikel

Samenvatting

Er wordt een protocol gepresenteerd voor de productie van synthetisch kernsmeltglas, vergelijkbaar met trinitiet.

Samenvatting

Realistische surrogaat nucleaire debrijs is nodig binnen de nucleaire forensische gemeenschap om analysetechnieken na detonatie te testen en valideren. Hier schetsen we een nieuw proces voor het produceren van bulk oppervlaktedebris met behulp van een hoge temperatuur oven. Het materiaal dat in deze studie is ontwikkeld, is fysiek en chemisch vergelijkbaar met trinitiet (het smeltglas geproduceerd door de eerste nucleaire test). Dit synthetische nucleaire smeltglas wordt verondersteld vergelijkbaar te zijn met het gevitrificeerd materiaal dat geproduceerd wordt in de buurt van het epicentrum (grond nul) van elke oppervlaktenucleaire detonatie in een woestijnomgeving. Het hier geschetste proces kan worden toegepast om andere soorten nucleair smeltglas te produceren, inclusief dat welke waarschijnlijk in een stedelijke omgeving wordt gevormd. Dit kan worden bereikt door simpelweg de voorlopermatrix aan te passen waarop dit productieproces wordt toegepast. Het smeltglas geproduceerd in deze studie is geanalyseerd en vergeleken met trinitiet, waarbij een vergelijkbare kristallijne morfologie, fysieke structuur, holtefractie en chemische samenstelling is onthuld.

Inleiding

Zorgen over het potentiële kwaadaardige gebruik van kernwapens door terroristen of rogue staten hebben de belangrijkheid van nucleaire forensische analyse voor het doel van toewijzing benadrukt.1 Snelle analysetechnieken na detonatie zijn wenselijk om de toewijzingstijdlijn zoveel mogelijk te verkorten. De ontwikkeling en validatie van dergelijke technieken vereist realistische monsters van nucleaire puinhopen voor testen. Kernproeven vinden niet meer plaats in de Verenigde Staten en nucleair oppervlaktepuin uit het testtijdperk is niet gemakkelijk verkrijgbaar (met uitzondering van trinitiet - het smeltglas geproduceerd door de eerste kernproef op de Trinity-site) en daarom is realistisch surrogaatpuin nodig.

Het primaire doel van de hier beschreven methode is de productie van realistisch surrogaat nucleair puin, vergelijkbaar met trinitiet. Synthetische monsters van nucleair smeltglas die gemakkelijk beschikbaar zijn voor de academische gemeenschap kunnen worden gebruikt om bestaande analysetechnieken te testen en om nieuwe methoden zoals thermo-chromatografie voor snelle post-detonatie analyse te ontwikkelen.2 Met dit doel in gedachten is de huidige studie gericht op het produceren van monsters die trinitiet nabootsen, maar geen gevoelige wapenontwerpinformatie bevatten. De brandstof- en mantelcomponenten binnen deze monsters zijn volledig generiek en de vergelijking met trinitiet is gebaseerd op chemie, morfologie en fysieke kenmerken. De overeenkomsten tussen trinitiet en het synthetische nucleaire smeltglas geproduceerd in deze studie zijn eerder besproken.3

Het doel van dit artikel is om de details van het productieproces te omschrijven dat wordt gebruikt aan de Universiteit van Tennessee (UT). Dit productieproces werd ontwikkeld met twee sleutelparameters in gedachten: 1) de samenstelling van het materiaal dat in nucleair smeltglas wordt opgenomen, en 2) de smelttemperatuur van het materiaal. Er bestaan methoden voor het schatten van de smelttemperatuur van glasvormende netwerken4 en deze technieken zijn hier gebruikt, samen met aanvullende experimenten om de optimale verwerkingstemperatuur voor de trinitietmatrix te bepalen.5

Alternatieve methoden voor de productie van surrogaatpuin zijn onlangs gepubliceerd. Het gebruik van hoogvermogende lasers heeft het voordeel dat het voldoende hoge temperaturen creëert om elementaire fractieringsprocessen binnen de doelmatrix te veroorzaken.6 Poreuze chromatografische substraten zijn gebruikt om kleine deeltjes te produceren die lijken op falloutdeeltjes met behulp van gecondenseerde fase methoden7. De laatste methode is het nuttigst voor het produceren van deeltjespuin (kernfallout) en is gedemonstreerd met natuurlijke metalen. De voordelen van de hier gepresenteerde methode zijn 1) eenvoud, 2) reproduceerbaarheid, en 3) schaalbaarheid (monstergrootten kunnen variëren van kleine korrels tot grote stukken smeltglas). Ook is deze methode uitbreidbaar zowel in termen van productieoutput als de verscheidenheid aan explosiescenarissen die worden behandeld, en het is al gedemonstreerd met behulp van radioactieve materialen. Een monster is met succes geactiveerd in de High Flux Isotope Reactor (HFIR) in het Oak Ridge National Laboratory (ORNL). Natuurlijke uraniumverbindingen werden aan de matrix toegevoegd vóór het smelten en splijtproducten werden geproduceerd in situ door neutronenbestraling.

Methoden binnen de glasfabricage-industrie en die worden gebruikt voor het immobiliseren van radioactief afval8 zijn geraadpleegd bij de ontwikkeling van de hier gepresenteerde methode. De unieke effecten van straling in glazen zijn inherent interessant9 en zullen een belangrijk onderzoeksgebied vormen naarmate deze methode verder wordt ontwikkeld.

De hieronder beschreven methode is geschikt voor elke toepassing waar een bulkmonster van smeltglas gewenst is. Deze monsters lijken het meest op het materiaal dat wordt aangetroffen nabij het epicentrum van een nucleaire explosie. Er kunnen monsters van verschillende groottes worden geproduceerd, maar methoden die plasmafakkels of lasers gebruiken, zullen nuttiger zijn voor het simuleren van fijn deeltjespuin. Ook bereiken commerciële HTF's niet genoeg hoge temperaturen om elementaire fractieringsprocessen te veroorzaken voor een breed scala aan elementen. Deze methode zou moeten worden toegepast wanneer fysieke en morfologische kenmerken van primair belang zijn.

Toegang beperkt. Log in of start een proefperiode om deze inhoud te bekijken.

Protocol

Opgelet: De hier geschetste werkwijze omvat het gebruik van radioactieve materialen (bijvoorbeeld uranium hexahydraat) en meerdere bijtende stoffen. Geschikte beschermende kleding en uitrusting moeten worden gebruikt (met inbegrip van een laboratoriumjas, handschoenen, oogbescherming, en een zuurkast) tijdens de voorbehandeling. Daarnaast dient het laboratorium gebieden die worden gebruikt voor dit werk regelmatig worden gecontroleerd op radioactieve besmetting.

Opmerking:. De chemische verbindingen nodig zijn in tabel 1 vermelde Deze formulering werd ontwikkeld door eerder onderzoek gerapporteerde samenstellingsgegevens voor trinitite 10 De massafracties hier gerapporteerd werden bepaald door het middelen van de massafracties voor verschillende trinitite monsters 10 De "ontbrekende" massa.. (de fracties om niet samen te vatten om de eenheid) bestaat om te zorgen voor een zekere flexibiliteit bij het toevoegen van brandstof, sabotage en andere bestanddelen. Onze onafhankelijke analyse van een aantal trinitite monsters suggereert dat kwarts is het enige minerale faseoverleven in trinitite. 5 Daarom, kwarts is het enige mineraal in onze Standaard Trinitite Formulering (STF). Hoewel overblijfsel korrels van andere mineralen gerapporteerd in trinitite, 11 betreft doorgaans uitzondering dan regel te zijn. In het algemeen kwarts enige mineraal in de smelt glas. 10,12 Ook kwartszand is een gemeenschappelijke component van asfalt en beton die belangrijk bij de vorming van stedelijke gesmolten glas nucleair zijn.

-4
Gemiddeld Trinitite Gegevens Standard Trinitite Formulering (STF)
Samenstelling Massafractie Samenstelling Massafractie
SiO 2 6.42x10 -1 SiO 2 6.42x10 -1
Al 2 O 3 1.43x10 -1 Al 2 O 3 1.43x10 -1
CaO 9.64x10 -2 CaO 9.64x10 -2
FeO 1.97x10 -2 1.97x10 -2
MgO 1.15x10 -2 MgO 1.15x10 -2
Na 2 O 1.25x10 -2 Na 2 O 1.25x10 -2
K 2 O 5.13x10 -2 KOH 6.12x10 -2
MnO 5.05x10 -4 MnO
TiO 2 4.27x10 -3 TiO 2 4.27x10 -3
Totaal 9.81x10 -1 Totaal 9.91x10 -1
"> FeO 9px; "> 5.05x10

Tabel 1. Lijst van chemische verbindingen.

1. Voorbereiding van de STF

Opmerking: Apparatuur die nodig is voorzien van een microbalans, metaal spatels, een keramische mortier en stamper, een zuurkast, latex handschoenen, een laboratoriumjas en oogbescherming.

  1. Mengen van niet-radioactieve bestanddelen
    1. Verwerven ten minste 65 g kwartszand (SiO 2), 15 g Al 2 O 3 </ sub> poeder, 10 g CaO poeder 2 g FeO poeder 2 g MgO poeder 2 g Na 2 O poeder, 7 g KOH pellets, 1 g MnO poeder en 1 g TiO 2 poeder ( verbindingen in tabel 1 genoemd).
    2. Gebruik een microbalans en kleine spatel om de massafracties van elke verbinding zoals opgesomd in Tabel 1 nauwkeurig te meten. De beste resultaten bereiden 100 g van de niet-radioactieve precursor matrix tegelijk.
    3. Gebruik een vijzel en stamper om te verpulveren (met ~ 10-20 urn size granules) grondig mengen van de verbindingen, het vormen van een homogeen poedermengsel met 64,2 g SiO 2, 14,2 g Al 2 O 3, 9,64 g CaO, 1,97 g FeO, 1,15 g MgO, 1,25 g Na 2 O. 6,12 g KOH, 0,0505 g MnO en 0,427 g TiO 2.
    4. Schud het mengsel met behulp van een bal mixer, kort voor de volgende stap genomen.
  2. Het mengen van STF met Uranium nitraathexahydraat (UNH)
    1. Acqutoorn ten minste 1 g UNH.
    2. Binnen een zuurkast, verpulveren enkele UNH kristallen (met behulp van een mortier en een stamper) om een ​​fijn poeder van 1-2 um korrels vormen.
    3. Voeg 33,75 ug UNH per gram van de niet-radioactieve precursor matrix (deze verhouding geschikt is voor een eenvoudige wapen gesimuleerd met een opbrengst van 1 kiloton). 13
    4. Meng het poedermengsel, zoals de UNH, met een vijzel en stamper. Voltooien laatste mengen kort voor het smelten stap.

2. De productie van 1 gram Smelt Glas Sample

Opmerking: Benodigdheden omvat een HTF begroot op 1600 ° C of hoger, hoge zuiverheid grafiet smeltkroezen, lange roestvrijstalen smeltkroes tang, hittebestendige handschoenen en oogbescherming. Hittebestendige handschoenen en oogbescherming te worden gedragen bij het inbrengen of verwijderen van monsters uit de oven. Getinte veiligheidsbril (of zonnebril) zijn nuttig als ze verminderen de schittering van de oven.

  1. Productie van niet-radioactief sample
    1. Vul een dikke keramische schaal (bijvoorbeeld een mortier) met ~ 100 g zuiver kwartszand en handhaven op kamertemperatuur nabij de locatie van de oven waar de monsters worden gesmolten.
    2. Verwarm de HTF tot 1500 ° C.
    3. Meet zorgvuldig 1,00 g van de niet-radioactieve poedermengsel en plaats het poeder een hoge zuiverheid grafiet kroes.
    4. Plaats de kroes in het verwarmde HTF (met behulp van een lange paar stalen smeltkroes tang) en smelt gedurende 30 minuten het mengsel.
    5. Verwijder het monster (opnieuw met de tang) en giet het gesmolten monster in de mortel gevuld met zand.
    6. Laat het glas kraal afkoelen voor 1-2 minuten voordat u.
    7. Polijsten de kraal om de resterende zand te verwijderen (indien nodig).
  2. Productie van een radioactief monster
    1. Herhaal de stappen 2.1.1 en 2.1.2 hierboven.
    2. Zorgvuldig meet 1,00 gram van de radioactieve poedermengsel (inclusief UNH) en plaats de powd er in een hoge zuiverheid grafiet kroes met behulp van een afzonderlijke spatel en microbalans om kruisbesmetting te voorkomen.
    3. Herhaal de stappen 2.1.4 - 2.1.6 hierboven.
    4. Bewaak de omgeving van de oven (met een handbediende stralingsdetector en / of vegen assays) controleren radioactiviteitsniveau.

3. Steekproef Activation

Opmerking: De vergelijkingen die volgen zijn afgeleid uitgaande van het gebruik van wapens waardering (verrijkt) uranium metal. De hoeveelheden UNH of uraniumoxide moet worden geschaald volgens de massafractie van elementair uranium en het niveau van 235 U verrijking.

  1. Activering van een Melt Glas Sample met Uranium Fue
    1. Bereken de massa fractie van uranium metalen die nodig zijn voor het monster met behulp van de onderstaande vergelijking 13 (waarbij m U vertegenwoordigt het uranium massafractie en Y het wapen opbrengst):
      473 / 53473eq1.jpg "/>
    2. Optioneel: Bereken de massa fractie van sabotage (bijv, natuurlijk uranium, lood, wolfraam) met behulp van de onderstaande vergelijking: 13
      figure-protocol-1
    3. Bereken het vereiste aantal splijtingen in het monster met de volgende formule 13 waarin M s staat voor de massa van het monster in gram en Nf vertegenwoordigt het aantal splijtingen geproduceerd in het monster tijdens bestraling:
      figure-protocol-2
    4. Bereken de benodigde bestraling tijd met behulp van de onderstaande vergelijking 13 waarbij m 235 vertegenwoordigt de 235 U massafractie (verrijking-niveau) en t IRR is de bestraling in seconden:
      figure-protocol-3
    5. Bestralen van het monstert IRR seconden bij een thermische neutronenflux van 4,0 x 10 14 n / cm 2 / sec. Bijvoorbeeld, een 60 sec bestraling Pneumatic Tube 1 (PT-1) en HFIR (met een thermisch resonantie verhouding van 35) circa 1,1 x 10 11 splitsingen produceren in een monster dat 870 ug UNH (equivalent aan 410 ug natuurlijk uranium, of 3,0 ug 235 U). Dit is bereikt voor een 0,433 g glazen kraal is ontworpen om een ​​smelt glas monster geproduceerd door een wapen met een 0,1 kiloton opbrengst te simuleren. Dit monster is grondig geanalyseerd door Cook et al. 14
    6. Volg de geldende veiligheidsvoorschriften protocollen voor de behandeling van de radioactieve monster na de bestraling.
  2. Activering van een Melt Glas Sample met Plutonium Fuel (Planning Factors)
    1. Bereken de massa fractie van plutonium metalen die nodig zijn voor het monster met behulp van de onderstaande vergelijking 13, waar ben Pu vertegents het plutonium massafractie en Y het wapen opbrengst:
      figure-protocol-4
    2. Herhaal stap 3.1.2 en 3.1.3 hierboven.
    3. Bepaal de bestralingstijd die nodig is om het gewenste aantal splijtingen in de smelt glas monster te verkrijgen. Dit zal afhangen van de samenstelling en kwaliteit van het plutonium en de neutronen energiespectrum.

Let op: Grote zorg moet worden genomen bij de behandeling van plutonium en aanvullende analyse nodig zullen zijn. Met ingang van dit schrijven, is alleen uranium is gebruikt in de synthetische smelt glas monsters geproduceerd aan de UT en bestraald bij HFIR.

Toegang beperkt. Log in of start een proefperiode om deze inhoud te bekijken.

Resultaten

De niet-radioactieve monsters die in deze studie vergeleken met trinitite en Figuren 1-3 tonen aan dat de fysische eigenschappen en morfologie inderdaad vergelijkbaar. Figuur 1 geeft foto's die de overeenkomsten in kleur en textuur die worden waargenomen bij macroscopisch zichtbaar. Figuur 2 toont Scanning Electron Microscope (SEM) Secondary Electron (SE) beelden, die vergelijkbare functies op micronniveau onthullen. SEM analyse werd uitgevoerd met ...

Toegang beperkt. Log in of start een proefperiode om deze inhoud te bekijken.

Discussie

Opmerking over stappen 1.2.2 en 1.2.3: Het exacte bedrag van UNH zal variëren afhankelijk van het scenario wordt gesimuleerd. De planning formules van Giminaro et al. Kan worden gebruikt om de juiste massa uranium kiezen voor een gegeven monster 13 zoals besproken in de paragraaf "Sample Activering" van dit document. Ook kan uraniumoxide (UO 2 of U 3 O 8) worden gebruikt in plaats van UNH, indien beschikbaar, en de massa fractie van 235 U in de ve...

Toegang beperkt. Log in of start een proefperiode om deze inhoud te bekijken.

Openbaarmakingen

Dit werk werd uitgevoerd onder subsidienummer DE-NA0001983 van het Stewardship Science Academic Alliances (SSAA) programma van de National Nuclear Security Administration (NNSA).

Dankbetuigingen

Delen van deze studie zijn eerder gepubliceerd in het Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry.3,13 Er is een octrooi aangevraagd voor deze methode.

Toegang beperkt. Log in of start een proefperiode om deze inhoud te bekijken.

Materialen

Lijst van materialen gebruikt in dit artikel
NaamBedrijfCatalogusnummerOpmerkingen
High Temperature Furnace (HTF)CarboliteHTF 181.800 °C HTF gebruikt om monsters te smelten
High Temperature Drop FurnaceCM Inc.1706 BL1.700 °C Drop Furnace gebruikt om monsters te smelten
Graphite CruciblesSCP Science040-060-04127 ml hoge zuiverheid grafiet smeltkroezen (10 stuks)
SmeltkroezentangGrainger5ZPV066 cm, roestvrijstalen tang voor het hanteren van smeltkroezen
Hittebestendige handschoenenGrainger8814-09Handschoenen gebruikt om handen te beschermen tegen hitte tijdens introductie/verwijdering van monsters
Mortel en stamperFisherbrandS337631300 ml, keramische mortel en stamper voor het vermalen en mengen
MicrobalansGrainger8NJG2220 g Cap, hoogprecisiebalans voor het meten van poedermassa
SpatelsFisherbrand14374Metalen spatels voor het meten van kleine hoeveelheden poeder
SiO2Sigma-Aldrich274739-5KGKwartszand  CAS Nummer: 14808-60-7
Al2O3Sigma-Aldrich11028-1KGAluminiumoxide Poeder  CAS Nummer: 1344-28-1
CaOSigma-Aldrich12047-2.5KGCalciumoxide Poeder  CAS Nummer: 1305-78-8
FeOSigma-Aldrich400866-25GIJzeroxide Poeder  CAS Nummer: 1345-25-1
MgOSigma-Aldrich342793-250GMagnesiumoxide Poeder  CAS Nummer: 1309-48-4
Na2OSigma-Aldrich36712-25GNatriumoxide Poeder  CAS Nummer: 1313-59-3
KOHSigma-Aldrich278904-250GKaliumhydroxide Pellets  CAS Nummer: 12030-88-5
MnOSigma-Aldrich377201-500GMangaanoxide Poeder  CAS Nummer: 1344-43-0
TiO2Sigma-Aldrich791326-5GTitaniumoxide Korrels  CAS Nummer: 12188-41-9

Referenties

  1. Carnesdale, A. Nuclear Forensics: A Capability at Risk (Abbreviated Version). , Committee on Nuclear Forensics, National Research Council of the National Academies. Washington, D.C. (2010).
  2. Garrison, J. R., Hanson, D. E., Hall, H. L. Monte Carlo analysis of thermochromatography as a fast separation method for nuclear forensics. J Radioanal Nucl Chem. 291 (3), 885-894 (2011).
  3. Molgaard, J. J., et al. Development of synthetic nuclear melt glass for forensic analysis. J Radioanal Nucl Chem. 304 (3), 1293-1301 (2015).
  4. Fluegel, A. Modeling of Glass Liquidus Temperatures using Disconnected Peak Functions. ACerS 2007 Glas Opt Mater Div Meet, , (2007).
  5. Oldham, C. J., Molgaard, J. J., Auxier, J. D., Hall, H. L. Comparison of Nuclear Debris Surrogates Using Powder X-Ray Diffraction. Southeastern Undergraduate Research Conference, , (2014).
  6. Liezers, M., Fahey, A. J., Carman, A. J., Eiden, G. C. The formation of trinitite-like surrogate nuclear explosion debris ( SNED ) and extreme thermal fractionation of SRM-612 glass induced by high power CW CO 2 laser irradiation. J Radional Nucl Chem. 304 (2), 705-715 (2015).
  7. Harvey, S. D., et al. Porous chromatographic materials as substrates for preparing synthetic nuclear explosion debris particles. J Radioanal Nucl Chem. 298 (3), 1885-1898 (2013).
  8. Hanni, J. B., et al. Liquidus temperature measurements for modeling oxide glass systems relevant to nuclear waste vitrification. J Mater Res. 20 (12), 3346-3357 (2005).
  9. Weber, W. J., et al. Radiation Effects in Glasses Used for Immobilization of High-Level Waste and Plutonium Disposition. J Mater Res. 12 (8), 1946-1978 (1997).
  10. Eby, N., Hermes, R., Charnley, N., Smoliga, J. A. Trinitite-the atomic rock. Geol Today. 26 (5), 180-185 (2010).
  11. Bellucci, J. J., Simonetti, A. Nuclear forensics: searching for nuclear device debris in trinitite-hosted inclusions. J Radioanal Nucl Chem. 293 (1), 313-319 (2012).
  12. Ross, C. S. Optical Properties of Glass from Alamogordo, New Mexico. , (1948).
  13. Giminaro, A. V., et al. Compositional planning for development of synthetic urban nuclear melt glass. J Radional Nucl Chem. , (2015).
  14. Cook, M. T., Auxier, J. D., Giminaro, A. V., Molgaard, J. J., Knowles, J. R., Hall, H. L. A comparison of gamma spectra from trinitite versus irradiated synthetic nuclear melt glass. J Radioanal Nucl Chem. , (2015).
  15. Fahey, J., Zeissler, C. J., Newbury, D. E., Davis, J., Lindstrom, R. M. Postdetonation nuclear debris for attribution. Proc Natl Acad Sci U S A. 107 (47), 20207-20212 (2010).
  16. Bellucci, J. J., Simonetti, A., Koeman, E. C., Wallace, C., Burns, P. C. A detailed geochemical investigation of post-nuclear detonation trinitite glass at high spatial resolution: Delineating anthropogenic vs. natural components. Chem Geol. 365, 69-86 (2014).
  17. Donohue, P. H., Simonetti, A., Koeman, E. C., Mana, S., Peter, C. Nuclear Forensic Applications Involving High Spatial Resolution Analysis of Trinitite Cross-Sections. J Radioanal Nucl Chem. , (2015).
  18. Eaton, G. F., Smith, D. K. Aged nuclear explosive melt glass: Radiography and scanning electron microscope analyses documenting radionuclide distribution and glass alteration. J Radioanal Nucl Chem. 248 (3), 543-547 (2001).
  19. Kersting, A. B., Smith, D. K. Observations of Nuclear Explosive Melt Glass Textures and Surface Areas. , Lawrence Livermore National Laboratory. (2006).
  20. IAEA Safeguards Glossary. , 2001st ed, IAEA. Vienna, Austria. (2001).
  21. Glasstone, S., Dolan, P. Effects of Nuclear Weapons. , 3rd ed, United States DOD/DOE. (1977).
  22. Carney, K. P., Finck, M. R., McGrath, C. A., Martin, L. R., Lewis, R. R. The development of radioactive glass surrogates for fallout debris. J Radioanal Nucl Chem. 299 (1), 363-372 (2013).
  23. Molgaard, J. J., Auxier, J. D., Hall, H. L. A Comparison of Activation Products in Different Types of Urban Nuclear Melt Glass. American Nuclear Society Annual Meeting, , American Nuclear Society. (2015).

Toegang beperkt. Log in of start een proefperiode om deze inhoud te bekijken.

Herprints en machtigingen

Tags

Hoge temperatuurovenkwartszandprecursorsmelten in grafietkroesscanningelektronmicroscopiepoeder r ntgendiffractievergelijkende trinitietanalysenormen voor nucleaire forensicamorfologie van de holtefractieradioactief poedermengsel