Methodenartikel

Het bestuderen van Soft-materie en Biological Systems over een breed Lengte-schaal van Nanometer en Micrometer Maten bij de Small-angle neutronendifractometer KWS-2

14K weergaven

⸱

DOI:

10.3791/54639

⸱

8 december 2016

 ,  ,  ,  ,  ,  ,  ,  ,  ,  ,  ,  ,  ,  , 
1Jülich Centre for Neutron Science Outstation at MLZ, Forschungszentrum Jülich GmbH, 2Department of Chemistry, Louisiana State University, 3Jülich Centre for Neutron Science JCNS-1 & Institute of Complex Systems ICS-1, Forschungszentrum Jülich GmbH, 4Central Institute of Engineering, Electronics and Analytics — Electronic Systems (ZEA-2), Forschungszentrum Jülich GmbH, 5Central Institute of Engineering, Electronics and Analytics — Engineering and Technology (ZEA-1), Forschungszentrum Jülich GmbH

In dit artikel

Samenvatting

Hier presenteren we een protocol om zachte materie en biofysische systemen te onderzoeken over een brede mesoscopische lengte-schaal, van nm tot µm, dat het gebruik van de KWS-2 SANS diffractometer bij hoge intensiteiten en een instelbare resolutie omvat.

Samenvatting

De KWS-2 SANS diffractometer is gewijd aan het onderzoek van de zachte materie en biofysische systemen die een breed lengte schaal van nm tot urn. Het instrument is geoptimaliseerd voor de verkenning van de brede momentum overdracht Q bereik tussen 1x10 -4 en 0,5 Å -1 door de combinatie van klassieke pinhole, gericht (met lenzen) en time-of-flight (met bijl) methoden, terwijl tegelijkertijd het verstrekken van hoge -neutron intensiteiten met een verstelbare resolutie. Vanwege zijn vermogen om de intensiteit en de oplossing binnen ruime grenzen tijdens het experiment te passen, gecombineerd met de mogelijkheid om specifieke monster omgevingen en hulpstukken rusten, de KWS-2 een grote veelzijdigheid bij het aanpakken van de brede waaier van structurele en morfologische studies het veld. Equilibrium structuren kunnen worden bestudeerd in statische metingen, terwijl de dynamische en kinetische processen in tijdschalen tussen minuten kan worden onderzocht om tientallen millisecingedrukt met tijdsopgeloste benaderingen. Typische systemen die worden onderzocht met de KWS-2 hoes het gebied van complexe, hiërarchische systemen die meerdere structurele niveaus (bijvoorbeeld, gels, netwerken of macro-aggregaten) om te klein en slecht-verstrooiing systemen (bijvoorbeeld enkele polymeren of eiwitten in exposeren oplossing). De recente verbetering van het detectiesysteem, waarbij de detectie van telsnelheden in het MHz-gebied maakt, opent nieuwe mogelijkheden om zelfs zeer kleine biologische morfologie bufferoplossing met zwakke verstrooiing signalen dichtbij de buffer verstrooiing niveau hoge Q bestuderen.

In dit artikel geven we een protocol om monsters met een karakteristieke grootte levels verspreid over een grote lengte schaal en het tentoonstellen van de sortering in de mesoschaal structuur met behulp van KWS-2 te onderzoeken. We presenteren in detail hoe de verschillende werkmodi die worden aangeboden door het instrument en het niveau van de prestaties die bereikt wordt gebruikt.

Inleiding

Zacht en biologische materialen tonen een rijke verscheidenheid aan morfologieën die worden gekenmerkt door functies zoals zelforganisatie en zelfassemblage van elementaire eenheden om grotere, complexe aggregaten. Ze tonen ook coöperatieve interactie met een groot aantal vrijheidsgraden; zwakke interactie tussen de structuureenheden, die tevens een grote gevoeligheid voor externe velden; en spatiotemporele correlaties die een breed scala kan omspannen, van nanometers tot millimeters en van nanoseconden tot dagen. Door het grote aanbod van relevante lengte- en tijdschema's, de experimentele karakterisering van de eigenschappen van deze materialen zijn zeer uitdagend. Verstrooiingstechnieken met neutronen spelen een belangrijke rol bij het onderzoek van de structuur, dynamiek en thermodynamische eigenschappen van dergelijke complexe systemen. Zoals unieke probes, neutronen hebben het voordeel dat verschillende interacties tussen 1H en 2H (deuterium, D) waterstofisotopen. De grote verschillenlingen in de samenhangende verstrooiingslengte dichtheid tussen waterstof en deuterium vormt de basis van het contrast variatie en contrast matching methoden. Aangezien de meeste van de zachte materie en biologische systemen bestaan ​​uit koolwaterstoffen, waterstof / deuterium (H / D) substitutie biedt de mogelijkheid een coherente verstrooiingslengte dichtheid van een verbinding variëren over een breed traject. Met deze techniek kan gekozen bestanddelen in een complex systeem worden gelabeld door uitwisseling van isotopen. Afhankelijk van de contrast-de gekwadrateerde verschil tussen de verstrooiingslengte dichtheid en die van de overige componenten geselecteerde componenten of gebied van een complexe zachte materie of biofysische morfologie zichtbaar of onzichtbaar in de verstrooiing experiment zonder chemische wijziging van het systeem. Bovendien worden neutronen sterk penetrerende en kan worden gebruikt als niet-destructief probes en monstes in speciale omgevingen waar de bijdrage van het extra materiaal geplaatst in de bundel reli kanbekwaam gemeten en gecorrigeerd voor.

Elastische verstrooiing experimenten leveren informatie over de structuur en de morfologie van een monster. De verstrooide intensiteit wordt gemeten in de reciproke ruimte als een functie van de impulsoverdracht Q, waarbij Q = 4π / λ sin Θ / 2, met λ - de golflengte neutron en Θ - de verstrooiing hoek; Dit wordt vervolgens vertaald naar de reële ruimte door middel van een inverse Fourier-transformatie. Zo, grote Q-waarden hebben betrekking op korte lengte schalen, met de inter-atomaire correlaties onderzocht door klassieke neutronendiffractie (ND). Bij kleine Q-waarden, kunnen grote lengteschalen worden verkend met kleine hoek neutronenverstrooiing (SANS). Meestal één of aaneenzetten synthetische of natuurlijke macromoleculen in oplossing, smelt, film of bulkmonsters kenmerken over een breed lengteschaal, van nanometer en micrometer afmetingen, door de toepassing van de klassieke pin-hole SANS en de uLTRA-SANS (op basis van focus of monokristallijne diffractometrie) technieken. Echter, de combinatie van verschillende methoden of voorzieningen voor het bereiken van een volledige structurele karakterisering is soms moeilijk vanwege problemen zoals de beschikbare hoeveelheid monster, de stabiliteit van de monsters gedurende langere tijdschalen, reproduceerbaarheid van effecten in speciale thermodynamische omstandigheden en de gezamenlijke analyse van experimentele gegevens verkregen in verschillende experimentele geometrieën. Bovendien is de studies die betrekking hebben op structuren en snelle structurele veranderingen die worden gekenmerkt door hoge ruimte of tijdsresolutie zeer uitdagend, die bijzonder experimentele opstellingen. Daarom is de ontwikkeling van de zeer veelzijdige SANS instrumenten, waarbij grenzen dan de typische configuratie kan worden geduwd op een gemakkelijke en praktische manier, is gunstig voor de vergadering alle speciale eisen van de gebruikersgemeenschap.

De SANS diffractometer KWS-2 (figuur 1), die door de J2; lich Centrum voor Neutron Science (JCNS) aan de Heinz Maier-Leibnitz Center (MLZ) in Garching, was oorspronkelijk een klassiek pinhole SANS instrument profiteren van een hoge neutronenflux (aanvullende figuur 1) door de FRM II neutronenbron geleverd 1 en de speciale geleidingssysteem 2-4. Na herhaalde upgrades, werd het instrument geoptimaliseerd voor de verkenning van een breed scala Q, tussen 1x10 -4 en 0,5 Å -1, het verstrekken van hoge neutron intensiteit en een verstelbare resolutie. Met de beschikbaarheid van specfieke omgevingen en hulpstukken (tabel 1), kan het apparaat worden uitgerust met zachte materie en biofysische systemen over een breed lengteschaal, vanaf nm tot bestuderen urn met statische metingen; kan het ook uitvoeren tijdsopgeloste onderzoek van de structuren en morfologie bij evenwicht of onder transformatie als gevolg van kinetische processen, verspreid over een breed tijdschaal tussen minuten en tientallenmilliseconden. Bij conventionele werkmodus (Figuur 2A), een Q bereik tussen 7x10 -4 -1 A en 0,5 A -1 worden bestreken met de variatie van de monster-tot-detector afstand en / of de golflengte. Daarom kan structurele niveaus en correlatie effecten op een lengte schaal van 10 Å tot 9000 Å in de reële ruimte (waar de dimensie wordt beschouwd als 2π / Q) worden geïnspecteerd. De keuze van de golflengte tussen 4,5 A en 20 A, met een mechanische monochromator (velocity selector) die een golflengte verspreiding zorgt Δλ / λ = 20%, de variatie van de collimatie voorwaarden (collimatie Lc en diafragma openingen, A C - de ingang opening, na de laatste neutron gids segment in balk, en A S - de meetopening, vlak voor de steekproef) en detectie-afstand L D worden automatisch uitgevoerd, via de computer controle.

Aanzienlijke upgrades van de intensiteit van het monster waren de resolutie instrument, de minimum momentum overdracht Q m, en de snelle detectie bij hoge aantal tarieven in de MHz onlangs uitgevoerd, met als doel om het instrument prestaties te verbeteren. Tijdens dit proces werd het toestel met extra functies.

Er is een dubbel-disc chopper 5 met een variabele spleet openingen (aanvullende figuur 2) en time-of-flight (TOF) data-acquisitie-modus. De chopper kan worden bediend met een variërende frequentie f chopper tussen 10 Hz en 100 Hz en hoekige openingen van de twee chopper ramen tussen hoeken van 0 ° ≤ Δφ ≤ 90 ° door het veranderen van de positie van de twee schijven ten opzichte van elkaar. De verbetering van de golflengte resolutie Δλ / λ wordt bereikt door het verkorten van de openingstijd van het neutron gids τ w door decrversoepeling Δφ en / of het verhogen van f chopper. De resulterende pulsen die op de detector worden gesplitst in een geschikt aantal tijdkanalen die overeenkomen τ w breed en worden gekenmerkt door het gericht Δλ / λ.

Er zijn ook gericht vervaardigd van magnesium fluoriet MgF2 parabolische lenzen 6 met een diameter van 50 mm (figuur 1). 26 MgF2 lenzen zijn gegroepeerd in drie pakketten (4 + 6 + 16 lenzen) die onafhankelijk van de bundel kan worden verplaatst naar omstandigheden voor het scherpstellen met verschillende golflengtes λ = 7-20 Å bereiken. Om de transmissie te verhogen door vermindering van de verstrooiing op fononen in het lensmateriaal, worden de lenzen 70 K gehouden met een speciaal koelsysteem.

Er is een secundaire hoge resolutie positie-gevoelige scintillatiedetector met een 1 mm positie resolutie en een 0,45 mm pixel-formaat. de detectorwordt meestal geplaatst in de toren op de top van de vacuümtank op een vaste afstand D L = 17 m en verticaal worden bewogen in of buiten de balk (figuur 1). De hoofddetector geparkeerd in de eindstand van de tank 20 m, terwijl de bijkomende detector wordt bewogen in de bundel wanneer hoge-resolutie onderzoeken (lage Q) gebruikt lenzen worden uitgevoerd 4,7. De bijkomende detector is geplaatst in een brandpunt van het lenzenstelsel, terwijl een kleine inlaatopening bij L C = 20 m zou in dit geval, in het andere brandpunt.

Er is een nieuw centraal detectiesysteem bestaande uit een matrix van 144 3He tubes (met een algehele efficiëntie per buis van 85% bij λ = 5 A) en definieert een actieve detectiegebied gelijk aan 0,9 m 2 (figuur 1). Innovatieve snelle uitleeselektronica gemonteerd in een gesloten doos op de achterzijde van de 3He buisframe verbetertread-out kenmerken en vermindert achtergrondgeluiden. Het nieuwe systeem dat de oude scintillatiedetector (6 Li scintillator en een array van 8x8 fotomultiplicatoren, figuur 1) vervangen wordt gekenmerkt door een effectieve dead-tijdconstante van 25 ns en een totale telling zo hoog als 5 MHz bij 10% termijnen tijd voor platte profielen. Deze functies zijn het gevolg van het feit dat het systeem onafhankelijke kanalen parallel bedreven, wat een voordeel is boven systemen die dode tijd optreden nadat een gebeurtenis. De veel hogere telsnelheid verkort de meettijden en vergroot daarmee het aantal experimenten die worden uitgevoerd in dezelfde periode.

Met al deze innovaties, werd het instrument een zeer veelzijdig instrument dat een brede waaier van structurele studies kunnen aanpakken door het aanbieden van meerdere werkmodi (tabel 2) die kunnen worden geselecteerd en gebruikt in een directe en gebruiksvriendelijke manier. In de hoge-intensiteit modus (Figuur 2B), tot twaalf keer de intensiteit versterking vergelijking met de conventionele pinhole modus voor dezelfde resolutie kan worden bereikt met lenzen die de steekproefomvang toeneemt. In de instelbare resolutiemodus met bijl en TOF data acquisitie betere karakterisering van de verstrooiing functies in verschillende Q bereiken worden ingeschakeld door de mogelijkheid om de golflengte resolutie Δ λ / λ varieert tussen 2% en 20% 5. In het uitgebreide Q -gamma stand (figuur 2C), via lenzen en secundaire hoge resolutie detector, een Qm zo laag als 1 x 10 -4 A -1 kan worden bereikt, hetgeen, in combinatie met de pinhole mode, vergunningen de exploratie van maten over een ononderbroken lengte schaal van de nm naar het micron bereik. Het gebruik van een helikopter voor het verkleinen van Δ λ / λ levert nauwkeurige bundel kenmerken door het vermijden van de zwaartekracht en chromatische effecten when het gebruik van de lenzen. In de real-time-modus, door te profiteren van de hoge intensiteit en externe triggering van data-acquisitie door monster omgevingen, structurele veranderingen kunnen worden opgelost met de tijd resoluties tot 50 msec. Door het verbeteren van de golflengte resolutie omlaag naar Δ λ / λ = 5% met de helikopter, kan de tijd resoluties zo goed als 2 msec worden gerealiseerd.

Hier presenteren we in detail een protocol over hoe typische experimenten worden uitgevoerd op de KWS-2 in de verschillende werkmodi en hoe structurele informatie van de onderzochte monsters kunnen worden verkregen van de verzamelde gegevens door middel van data-reductie. In deze demonstratie, zullen we SANS gebruiken om verschillende formaten standaard deeltje oplossingen en een zeer geconcentreerde polymeer micellaire oplossing te karakteriseren om te laten zien hoe de grootte en de bestelling kan worden bestudeerd dan breed bereik op een flexibele en efficiënte manier met de KWS-2 tijdens een experimentele sessie. Polystyreen bolvormige deeltjes met diffehuur maten (radii van R = 150, 350, 500, 1000 en 4000) en een omvang polydispersiteit van σ R figure-introduction-1 8% gedispergeerd in een waterige oplossing (een mengsel van 90% D2O en 10% H2O) bij een volumefractie van 1%. Micellen gevormd door de C 28 H 57 -PEO5 diblokcopolymeren in D2O in een concentratie van 12% laten een geordende structuur.

Protocol

1. Het laden van de Sample Cells

  1. Dispergeren polystyreen bolvormige deeltjes met verschillende afmetingen (straal R = 150, 350, 500, 1000, en 4000 A) met een maat polydispersiteit van σ R figure-protocol-1 8% in een waterige oplossing (een mengsel van 90% D2O en 10% H2O) bij een volumefractie van 1%.
  2. Breng de zes oplossingen van polystyreen deeltjes in D2O / H2O, de oplossing van C 28 H 57 -PEO5 in D2O, en D2O / H2O en D2O oplosmiddelen kwarts cellen (Figuur 3 ) gebruikt Pasteur pipetten. Vul elke van de kwartscuvetten tot aan de nek. Sluit de kwarts cellen met hun stoppers.
    LET OP: De werking van het vullen van de kwarts cellen met monsters moeten in de steekproef voorbereiding lab van FRM II door te voldoen aan de daar omschreven bijzondere arbeidsvoorwaarden worden uitgevoerd.
  3. Installe gevulde quartz cellen in de Al-patronen van de monsterhouder (figuur 3). Plaats elk gevuld kwarts cel in een holte van de cartridge en controleer of kwarts giet men voldoende monster door te bepalen of het monster omvat volledig de vensteropening in de patroon die is voorzien neutronen. Plaats de correctie en de standaard monsters (de lege kwarts cel, de boor-carbide plaat, en de plexiglas plaat) in extra locaties op de cartridge en laat één plaats vrij voor de lege boom meting.
  4. Bedek de cartridge met de Cd-gecoate Al-afdekplaten (Figuur 3) met behulp van schroeven (M3x5). Bevestig de cartridge in de Al-gestel van de monsterhouder met de speciale schroeven Al (figuur 4).

2. Plaatsing van de monsterhouder / Monster Milieu op het monster Stage

  1. Bepaal de benodigde ruimte aan de monsterpositie van de monsterhouder door aanpassingde lengte van de collimatie neus (figuur 5). Selecteer de juiste configuratie voor de monsterhouder uit de opgeslagen configuraties in de collimatie neus controlesysteem.
  2. Installeer de juiste monsterhouder / sample omgeving op de monsterstellage in de vooraf bepaalde positie op de optische breadboard behulp inbusschroeven, M6x40 (figuur 6).
  3. Sluit de gemotoriseerde schuivende deur leiding (figuur 5) met de knoppen aan de buitenzijde, waarbij de knoppen geactiveerd tot de deur de eindstand, waarin een lichtsignaal wordt aangegeven bereikt.
    Voorzichtig: Zonder de deur volledig gesloten en de eindschakelaar geactiveerd, de bundel sluiter kan niet worden geopend, hetzij handmatig of via de meting besturingssoftware; de meetsoftware zal een extra controle voor dit probleem worden, voordat het starten van de meting.

3. Planning van de Experimenten

  1. Kies de adequaten experimentele configuratie en werkwijze voor het uitvoeren van het onderzoek in een Q-bereik dat geschikt is voor de lengte omvang van de structuren en de correlatie-effecten onthuld door het monster is. Controleer het dynamische bereik van het instrument 4 (Figuur 7 en Tabel 2).
  2. Kies de adequate experimentele configuratie en mode voor het inschakelen van de juiste intensiteit op het monster op basis van het geschatte niveau van de verstrooide intensiteit door het kennen van de geschatte grootte, concentratie en contrast factor die kenmerkend zijn voor de monsters worden onderzocht 8. Dit wordt gedaan om de meettijd optimaliseren voor gerichte gemeten statistiek en de monsterstabiliteit bij monsters overeenkomen met een korte tijd stabiliteit. Controleer de intensiteit kaart voor verschillende experimentele configuraties 4 (aanvullende figuur 1 en tabel 2).
  3. Kies de adequate experimentele configuratie en modevoor het verschaffen van een juiste resolutie op basis van een geschatte kennis van de mate van polydispersiteit in grootte en de concentratie van de verstrooiende objecten in het monster 8. Dit wordt gedaan om de resolutie van fijne verstrooiende eigenschappen die door het bestellen effecten in het monster optreden schakelen. Controleer of de mogelijkheid van het tunen van de golflengte resolutie 5 (tabel 2).

4. Voorbereiding van de Measurement Software en uitvoeren van en visualiseren van het Experiment

  1. Start de meetsoftware door het intikken van de KWS2TC in een terminal venster bij de meting controle computer van de KWS-2 instrument om het hoofdmenu (aanvullende figuur 3) te activeren. Gebruik de linker reeks van functies aan de elementaire motor posities define (Configuration), monsters en setup omstandigheden (Definition) selecteren, om de meting te starten en het toezicht op alle motoren (Control), en het toezicht op de daadwerkelijkedetector (Live-Display).
  2. Selecteer de Configuratie functie in het hoofdmenu om het menu kws2-configuratie (aanvullende figuur 4) aan de gebruiker gegevens te definiëren en de elementaire motor posities en de set-punten voor de apparaten en velden op het monster te configureren te activeren.
    1. Selecteer de UserData functie (aanvullende figuur 4) en vul de velden Gebruikersnaam, E-mail, eerste deel van de bestandsnaam, en waardering commentaar in de User data menu (bekijken / bewerken). Verlaat het menu door te klikken op Opslaan.
      Let op: Gebruik geen speciale tekens, zoals @, $,%, enz., Voor de bestandsnaam voorvoegsel. Vermijd het gebruik van speciale tekens in de gehele experimentele procedure.
    2. Selecteer de Sample functie (aanvullende figuur 4) om de Sample configuratiemenu (aanvullende figuur 4) te activeren. Vul de velden Sample titel, Sample beam venster - Grootte, Sample dikte en Opmerkingen voor elke sample en positie gekozen uit de linker verticale lijst van het menu. Bewaar elk monster configuratie na het voltooien van de definitie. Verlaat het menu door te klikken op Sluiten.
    3. Bewaar alle configuraties onder de functie File op de bovenste set van functies in het menu Configuratie.
  3. Selecteer de Definition-functie in het hoofdmenu (aanvullende figuur 3) om het menu kws2 Definition (aanvullende figuur 5) activeren om de experimentele opstelling en het meetprogramma te definiëren.
    1. Selecteer de voorbeeld functie om het menu selecteren Monsters (aanvullend figuur 5) te activeren.
      1. Kies de twaalf monsters dat moet worden gemeten (zie figuur 3) in de lijst van bekende monsters in de linker verticale vlak en verplaatsen naar de geselecteerde Samples veld met de blauwe pijl. Bestel de lijst van de geselecteerde monsters met behulp van de blauwe verticale pijlen.
      2. Controleer het monster parameters en stel de naam, dikte, en commentaar, indien nodig. Verlaat het menu door te klikken op Opslaan of Sluiten.
    2. Selecteer de Detector functie om de definitie van Metingen menu (aanvullende figuur 6) te activeren.
      1. Kies de statische meting soort van Standard te selecteren in het meetgebied. In the End Voorwaarden gebied, selecteert u de juiste tijdseenheid voor het veld meten van de tijd.
      2. Selecteer in het Detector en Collimatie afstanden gebied, selecteert u de experimentele opstelling en werkmodus door het kiezen van de juiste waarden voor de golflengte (Selector veld), detectie-afstand (Detector Afstand veld), data-acquisitie-modus (TOF veld), gericht golflengte resolutie (DLambda / Lambda veld), meettijd (Time veld), lenzen configuratie (lenzen veld), en collimatie afstand (collimatie Afstand veld).
      3. Klik op de knop Nieuw na één configuratie volledig is gedefinieerd om het te repareren en op te slaan in de lower tafel. Definieer de volgende configuratie en bewaar het op een vergelijkbare manier tot de volledige set van configuraties (aanvullende figuur 6) is voltooid. Hit Opslaan of Sluiten in de definitie van Metingen menu wanneer de aanpassing van de experimentele opstelling en het werk wijzen is voltooid.
      4. De lijst sorteren van metingen volgens de drie lussen (sorteervoorwaarden) onderin het menu dat wordt gegenereerd door het programma (aanvullend Figuur 7). Verwijder de metingen die niet gewenst zijn door het markeren van de betreffende regel en klik op de knop "X" in het rood. Stel de meettijd voor elke meting zoals gewenst door eerst de totale meettijd gedefinieerd in het centrale gebied, in het rood, in het menu kws2 definitie, die altijd actief blijft op het scherm.
      5. Verlaat het menu met Opslaan of Sluiten en terug te keren naar het menu kws2 Definition (aanvullende figuur 5). Sluit de kws2 Definitionmenu en terug te keren naar het hoofdmenu (aanvullende figuur 3).
  4. Selecteer de functie Control in het hoofdmenu van de KWS2 meetsoftware (aanvullende figuur 3) om het menu Measurement controle (aanvullende figuur 8) te activeren.
    1. Meld u aan met de gebruikersnaam en het wachtwoord die door het instrument wetenschapper zal worden gecommuniceerd en de sessie te vergrendelen voor het genereren van het script, dat de commando's van de geüploade meetprogramma zal uitvoeren. Selecteer Loop Definition om de geüploade meetprogramma te controleren.
    2. Druk op de knop Start en beantwoord de vragen die door het programma over de actuele status van het monster positie deur en de balk-sluiter. Het meetprogramma wordt gestart. Selecteer Huidige waarden om de visualisatie van de lopende meting (de posities van de motoren en de status van instrument onderdelen mogelijk te maken, tellen tarief, en evolution van de integrale intensiteit in de tijd).
      Opmerking: de geïntegreerde intensiteit op de detector en de telsnelheden van de detector en beeldschermen worden weergegeven en kan worden gebruikt om het meetprogramma te wijzigen, afzonderlijk of het geheel van de reeks metingen.
  5. Laat de metingen kan worden uitgevoerd en rekening houdend met de meetprogramma.
    NB: De metingen kunnen worden onderbroken of gestopt door het activeren van de Stop functie en het kiezen van de gewenste optie (blijven, de stroommeting stoppen met of zonder het bestand opslaan of het gehele programma te stoppen) bij de integrale intensiteit verzameld een bepaald tijdstip wordt voldoende geacht of wanneer defecten worden vastgesteld in de metingen volgorde.
    1. Genereer het logboek van de meting sessie door te klikken op de knop Afdrukken onder de optie Loop Definities (aanvullende figuur 8) als de gedefinieerde meetprogramma is gestopt of compingleted.
  6. Selecteer live-weergave in het hoofdmenu van de KWS2 meetsoftware (aanvullende figuur 3) om de KWSlive_MainWindow interface (aanvullende figuur 9) te activeren.
    1. Bij het type scherm, kiest u GEDET of PSD om gegevens verzameld met de belangrijkste of de secundaire (hoge resolutie) detector respectievelijk visualiseren. Kies de visualisatie modus bij weergavemodus door op de driedimensionale (oppervlakte), de tweedimensionale (Contour) of de eendimensionale (Radial gemiddelde) modus. Voer het perceel opties (lineaire of logaritmische schaal) en de parameter waarden (golflengte en detectie afstand L D) op het gebied van de Radial menu gemiddelde opties om de presentatie van de gegevens als n-intensiteit (ongecorrigeerd) versus Q in te schakelen.
    2. Kies de gewenste TOF-kanaal om de verzamelde TOF modus (met de hoofd- of bijkomende detector) te visualiseren.

5. Data Analysis

  1. Start de data processing software door het intikken van het commando qtiKWS in een terminal venster van de data-analyse computer van de KWS-2 instrument. Kies de optie Nieuw script aan de rechterkant van de belangrijkste interface.
  2. Kies de optie DAN in het bovenste menu functies van het hoofdmenu (aanvullende figuur 10) teneinde de gegevensanalyse te activeren. Selecteer de KWS-2 instrument van opOptiesop rechterzijde om de gegevensanalyse modus meetresultaten en KWS-2 met de hoofddetector activeren. Definieer de map waar de gemeten data bestanden zich bevinden en waar de gecorrigeerde gegevens bestanden worden opgeslagen.
  3. Kies de optie Tools en de header (s) functie in het menu rechterzijde (aanvullende figuur 11) te activeren en het genereren van de info-tabel waarin de bestanden moeten worden verwerkt bevat. Definieer de naam van de tabel door te klikken op de links set van groene pijlenop het gebied Header (s). Laad de gemeten bestanden door te klikken op de juiste set van groene pijlen op het veld Header (s) en het selecteren van de gemeten files.
    NB: De info-tabel waarin de volledige informatie over elke meting bestand is opgeslagen in de verkenner-achtige menu in het onderste deel van het project. Alle resultaten die later zal worden gegenereerd in het project zal worden opgeslagen.
  4. Activeer de Mask functie in het menu rechterzijde (aanvullend figuur 12) en het genereren van het actieve masker dat het gebied van de detector die wordt overwogen voor gegevensverwerking definieert. Voer waarden in de Edge en Beam-Stop velden voor het definiëren van de linker en rechtsboven hoeken van de rechthoekige masker in het geval van de analyse van isotrope verstrooiing patronen.
  5. Activeer de gevoeligheid functie in het menu rechterzijde (aanvullende figuur 13) en het genereren van de detector gevoeligheid voor een bepaalde configuratie door te voeren in de gemarkeerde groene fiMBLs de run nummers voor de metingen van de standaard monster (plexiglas), lege balk (EB), en geblokkeerde bundel (B4C).
    1. Klik op de set van groene pijlen naast het geel veld (Transmission) voor het berekenen van de overdracht van de standaard monster. Genereren en de naam van de gevoeligheid matrix door Bereken selecteren als nieuw, en te visualiseren de gegenereerde matrix met behulp van de juiste plot functies in het onderste menu. Herhaal deze procedure in het geval van andere configuraties.
  6. Activeer de functie Data Processing in het menu rechterzijde (aanvullende figuur 14) en het genereren van de correctie en de ijking tafel en het script tafel om te corrigeren, kalibreren, en het uitvoeren van de radiale middeling van de gegevens.
    1. Bepaal het aantal condities gebruikt in het experiment met de horizontale schuifbalk bovenaan het menu rechterzijde (rode pijl). Vul de velden die zijn aangegeven met de gele potlood door het invoeren voor elke experimentele conditie van derun nummers voor de lege cel (EC), geblokkeerde bundel (B4C) en standaardmonsters-Plexiglas (Abs. Cal. FS), lege boom voor de standaard correctie (Abs. Cal. EB) en geblokkeerd balk standaard correctie (Abs. Cal. B4C).
    2. Voer de aanloop aantal metingen met sterke forward verstrooiing in het veld Center. Voer het run nummer van een lege balk in het veld EB en selecteer de corresponderende experimentele conditie voor de berekening van de toezending van monsters door het vakje naast de functie Tr (Ec-to-EB).
    3. Op elke knop die door een set van roterende groene pijlen op de verticale reeks opties (aanvullende figuur 14) om de benodigde informatie voor gegevensverwerking van de gedefinieerde bestanden te laden en de overdracht van de lege cel te berekenen. Klik op de kop van elke kolom gele teneinde de kolomnaam definiëren.
    4. Klik op de knop Nieuw in het oog te genereren en de naam van de tabel van de gegevensbestanden die zal be verwerkt. Klik op Toevoegen om de gegevensbestanden die worden verwerkt laden. Klik op de knop Tr aangeduid met de set van roterende groene pijlen onder het Script-Hulpmiddelen voor tabellen gebied om de overdracht van elk monster te berekenen. Controleer de resultaten in de tabel gegenereerd (aanvullende figuur 14).
    5. Kies Project in de rechter benedenhoek van de interface (aanvullende figuur 14) om alle resultaten als tabellen of matrices in de huidige qtiKWS sessie (project) op te slaan. Klik I [x, y] om de correctie en kalibratie van tweedimensionale gegevens uit te voeren. Klik I (Q) om de correctie, kalibratie en radiale middeling van de gegevens uit te voeren. Zet de resultaten met behulp van de grafische functies onder de optie Graph (aanvullende figuur 15).
      LET OP: Alle resultaten zullen worden gegenereerd als externe bestanden die in de externe map die werd gedefinieerd in stap 5.2 wordt opgeslagen, wanneer, in the rechter benedenhoek van de interface, wordt File gekozen in plaats van Project.
  7. Koos voor Tools in het menu rechterzijde (aanvullende figuur 11) en activeer de TOF | RT optie (aanvullende figuur 16) om de gegevens die werden verzameld met de belangrijkste detector in de TOF werkmodus in afzonderlijke bestanden die overeenkomen met elke keer splitsen kanaal.
    1. Klik op de TOF :: Bereken Parameters functie en de belasting een bestand, waar inlichtingen over de TOF voorwaarden wordt gewonnen. Klik op de TOF | RT :: Sum vs Nummer :: Lees de functie en het dossier van de rente, gemeten in real-time of TOF modi te laden, om een ​​som-tof-file table zoals getoond aan de linkerkant van het genereren de werkende interface. Zet de integrale intensiteit als functie van de tijdkanalen (aanvullende figuur 16) vanaf de som-tof-bestand met de grafische opties onder de functie grafiek in het bovenste menu functies.
    2. Definieer de verwerking parameters op het gebied van de TOF functie. Klik op de TOF | RT :: Alle geselecteerde stappen :: Doorgaan knop om de gegevensbestanden die in afzonderlijke bestanden die overeenkomen met elk van de gedefinieerde tijdsloten zal gescheiden worden geladen.
      OPMERKING: Bestanden die data gemeten in elke tijdsleuf bevat worden gegenereerd en opgeslagen in het bestand locatie gemarkeerd in stap 5,2 en ontvangt de naam van het oorspronkelijke bestand TOF, gevolgd door het nummer van de tijdsleuf.
    3. Ga als in stap 5.6 om de gemeten gegevens met verbeterde resolutie analyseren overeenkomt met AX A gericht via de chopper.
  8. Selecteer de KWS2-HRD instrument van opties in het menu rechterzijde van de belangrijkste interface (aanvullende figuur 17) om de data-analyse modus voor data gemeten met de KWS-2 met behulp van de secundaire hoge resolutie detector te activeren. Activeer de Mask functie in het menu rechterzijde (aanvullende figuur 18A) en generate het actieve masker dat het actieve gebied van de detector bepaalt.
    1. Kies de optie DANP in het bovenste menu functies van de belangrijkste interface (aanvullende figuur 18B). Selecteer de optie ASCII.2D in het menu rechterzijde. Activeer de 2D Masking functie om een ​​speciale sector te bepalen over de detector die wordt genomen voor de gegevensanalyse.
    2. Introduceer de beam-stop-centrum in het gebied Center. Selecteer het masker matrix en de waarde 0 in Mask :: Voorwaarden voor het buitengebied van de speciaal masker verwaarlozen. Kies de hoekige sector en klik op de gekleurde knop aan de rechterkant van de sector velden. Ga verder met de data gemeten met de hoge resolutie detector, zoals in de stappen 5.5 en 5.6.
  9. Sla het qtiKWS project (behalve functies onder de optie File van het bovenste menu).

Resultaten

Representatieve resultaten van een succesvolle experiment dat met de KWS-2 in verschillende werkmodi van de structuur en morfologie van twee representatieve typen zachte materiesystemen is uitgevoerd worden gegeven in Figuren 8-11. Deze resultaten zijn van het onderzoek van een reeks polystyreen standaardformaat deeltjes in D2O / H2O oplossingen, met een D 2 O-gehalte van 90%, en de volledig geprotoneerde diblokcopolymeer C 28 H 57 -PEO5 in D 2 O een hoog polymeer volumefractie (12%). Het polystyreen standaardformaat deeltjes met een straal R = 150, 350, 500 en 1000 A werden gebruikt voor de conventionele pinhole testmodus met verschillende combinaties van detectie afstanden L en D golflengtes λ. Grotere deeltjes (R = 4.000 A) werden gebruikt om te testen en dragen de uitgebreide Q -range mode. Het diblokcopolymeer dat een geordende micel oplevertLAR structuur bij hoge concentraties van D 2 O werd gebruikt om te testen en dragen de instelbare resolutie modus.

Figuur 8 toont de resultaten van de tweedimensionale patronen verstrooiing gemeten pinhole modus met de hoofddetector (de oude scintillatiedetector) en in het verlengde Q -gamma modus met de focusseerlenzen en hoge-resolutie bijkomende detector. Figuur 8A geeft de verstrooiing patroon van polystyreendeeltjes met R = 500 Å, gemeten bij L D = 8 m met λ = 5 Â. Figuur 8B toont de verstrooiing patroon van polystyreendeeltjes met R = 1000 A, verzameld op L D = 20 m met λ = 20 Â. Voor de functies met λ = 5 A metingen werd de directe bundel verzamelde de centrale ligger-stop geplaatst voor de detector, en de doorgaande bundel kan worden bewaakt met eell 3 Hij teller die is geïnstalleerd in het midden van de bundel-stop. Dit is de zogenaamde Monitor 3 (aanvullende figuur 8). Het instrument heeft twee extra 3He tellers, die voor de snelheid selector (monitor 1) naar de polychromatische bundelmonitor geïnstalleerd, en achter de snelheid selector (Monitor 2) aan de monochromatische bundel controleren. Vanwege technische beperkingen, de afmetingen met λ = 20 A werden uitgevoerd met de directe bundel op de detector, die het typische opstelling gebruikt met de oude KWS 2-detector was. De zwakkere, directe bundel intensiteit bij lange golflengten, die beneden door de zwaartekracht druppels kan worden gedetecteerd zonder schade aan de detector. De signalen in dit geval werd gevolgd met Monitor 3 op korte detectie afstand L D = 2 m. In dit geval, de zwaartekracht-effecten zijn zwak en de directe bundel valt op de balkvormige stop (zoals in de figuur 8A). De verzamelde gegevens twee-dimentionaal op de detector voor een pixelgrootte van 5,25 mm x 5,25 mm werden verder gecorrigeerd voor de detector gevoeligheid, en de bijdragen van de lege cel, instrument achtergrond, en oplosmiddel waren absoluut gekalibreerd met behulp van de verstrooiing van het plexiglas secundaire standaard 4. Tenslotte werden de verstrooiing patronen die isotroop zijn verdeeld over de positie Q → 0 radiaalgemiddelde, waarbij de dΣ / dΩ per polystyreen deeltjes maten.

Het tweedimensionale patroon verstrooiing van de grote polystyreendeeltjes (R = 4000 A) wordt getoond in figuur 8C, zoals gemeten met de hoge resolutie detector een pixelgrootte van 0,5 mm x 0,5 mm. De kleine directe bundel wordt gefocusseerd door het lenzenstelsel op de detectie plan en wordt opgevangen door een kleine straal-stop (4 mm x 4 mm) op de detector gezicht geïnstalleerd. De schaduw van de kwadratische straal-stop kan worden waargenomen bij Figuur 8C in de linker kant van de actieve detector gebied. De zwaartekracht te induceren een brede verticale verdeling van neutronen met verschillende golflengten op de detector. Bovendien, omdat de lenzen perfecte scherpe alleen de neutronen gekenmerkt door de centrale golflengte λ van de driehoekige verdeling worden geleverd door de snelheid selector 2,5; de neutronen van verschillende golflengtes rond de centrale een aankomen op de detector lichtjes uit nadruk. Deze twee effecten op de zwakke directe bundel sporen die kunnen worden waargenomen net boven en onder de balk-stop. In de statische uitgebreide Q -range modus met behulp van lenzen en de hoge-resolutie-detector, worden de gegevens continu verzameld. Om de bijdrage van de zwaartekracht-effecten te verminderen, zijn de verspreide data geanalyseerd in een smalle hoeksector die uitgaat van de bundel-stop en strekt zich horizontaal rechts daarvan zoals weergegeven in figuur 8C. De gegevens worden verwerkt ferdere met behulp van de typische aanpak voor het bereiken van de dΣ / dΩ. Figuur 8D toont de intensiteit tegen de positie van de bundel-stop naar de rand van de detector, zoals verzameld in een smalle horizontale segment met een breedte van 1 pixel (0,5 mm) op de hoge resolutie detector. Gegevens uit de monsteroplossing en de referentie (oplosmiddel) getoond als in een korte proefmeting van 5 min verzameld. De druppel intensiteit Snel posities door de bundel-stop. Uit de verhouding van de intensiteiten als kortste posities, kan het monster overbrenging (87%) worden geschat.

De gecorrigeerde en gekalibreerd resultaten qua dΣ / dΩ op de oplossing van het polystyreen deeltjes met R = 500 A zijn weergegeven in figuur 9, samen met die van het oplosmiddel. Deze resultaten illustreren de Q bereik dat de KWS-2 worden behandeld in gebruikelijke pinhole modusdoor de variatie van de detectiepositie L D en het gebruik van een of meer golflengten. De vormfactor kenmerkt 8,9 van de bolvormige deeltjes worden ook geopenbaard regio Guinier lage Q en de trillingen als gevolg van de sferische Bessel-functie in het tussenliggende bereik Q. In de hoge Q bereik, wordt de verstrooiing profiel gedomineerd door de verstrooiing van het oplosmiddel, en daarom toont een vlak gedrag, zoals dat uit het oplosmiddel zelf. De vormfactor minima worden beïnvloed door het instrument resolutie 5 enerzijds, en de deeltjesgrootte polydispersiteit anderzijds. De resolutie instrument bij het KWS-2 wordt voornamelijk bepaald door de golflengte verspreiding van Δλ / λ = 20%. De polydispersiteit maat voor alle typen deeltjes was ongeveer σ R = 8%. Figuur 10 toont de resultaten verkregen in de SANS onderzoek van alle soorten polystyreendeeltjes uitgedrukt dΣ/ DΩ na correctie voor de bijdrage oplosmiddel werd toegepast. De Guinier gebieden zijn duidelijk aangetoond voor alle deeltjes naar lage Q waarden, terwijl in de hoge Q varieert de helling van -4 geopenbaard, die typisch is voor de vormfactor van de bolvormige voorwerpen. De structurele parameters van de standaard-size deeltjes werden bevestigd door de pasvorm van de gegevens met de form-factor van polydisperse bollen 8,9 ingewikkelde met de resolutie functie van het instrument 10-12.

Figuur 11 toont de tweedimensionale en radiaal gemiddelde ééndimensionale verstrooiing patronen van de volgorde structuur van C 28 H 57 -PEO5 polymere micellen die optreedt in D2O in een polymeer volumefractie van 12%. De resultaten werden verzameld op verschillende detectie afstanden L D, met zowel conventionele pinhole en instelbare resolutie modi gecombineerd in dedezelfde meting sessie. Wanneer het systeem wordt onderzocht op de conventionele pinhole modus met de golflengte verspreiding van Δλ / λ = 20%, zoals bepaald door de snelheid selector en continue (statisch) data acquisitie worden drie brede pieken waargenomen in de verstrooiing patronen bij L D = 4 m. In de afstembare resolutiemodus, met de helikopter en de TOF gegevensverwerving in combinatie met de snelheid selector de golflengte verspreiding kan worden verbeterd dat kan worden gecontroleerd of deze karakteristieken echt is of dat een fijne structuur ervan zal uiteindelijk verschijnen. De eerste en tweede pieken waargenomen bij Δλ / λ = 20% laten een splitsing wanneer ze gemeten Δλ / λ = 5%, waarbij de duidelijke identificatie van de volgorde van micellen in face-centered cubic (fcc) kristallen 5,13 ingeschakeld .

Dit zijn twee typische voorbeelden van de veelzijdigheid en de prestaties van het KWS-2 SANS diffra ctometer kunnen op een gemakkelijke en gebruiksvriendelijke manier worden gebruikt door het volgen van de meegeleverde protocol voor het uitvoeren van nader onderzoek naar zachte materie en biofysische systemen die complexe structurele kenmerken vertonen qua lengte schaal en bestellen.

figure-results-1
Figuur 1: Lay-out van de KWS-2 SANS instrument, met inbegrip van alle upgrades gedaan tussen 2010 en 2015 (A) De algemene mening van het instrument. (B) De secundaire hoge resolutie detector en de toren op de top van de vacuümtank. (C) De MgF2 focusseerlenzen, gegroepeerd in drie pakketten en het koelsysteem (koude kop). (D) De oude belangrijkste detector (scintillatie) met zijn 8 x 8 matrix van fotomultiplicatoren. (E) De nieuwe belangrijkste detector (3 Hij buizen) met een groter detectiebereik.f = "http://ecsource.jove.com/files/ftp_upload/54639/54639fig1large.jpg" target = "_ blank"> Klik hier om een ​​grotere versie van deze figuur te bekijken.

figure-results-2
Figuur 2: Schematische weergave van de drie werkingsmodi aangeboden op de KWS-2. (A) De conventionele pinhole modus. Voor L C = L D, waarin L C L D zijn de collimatie en de detectie lengte, respectievelijk, en optimale pinhole staat A C = 2A S, waarbij A C en A S zijn de collimatie inlaatopening en de meetopening respectievelijk het liggerprofiel ik P bij de detector ongeveer driehoekig met een base breedte gelijk aan 2A C. (B) De hoge intensiteit gericht mode. Via lenzen kunnen grotere monsters gemeten worden met dezelfde resolutie als in the conventionele pinhole modus (het balkprofiel I 'P bij de detector is rechthoekig in dit geval). (C) De uitgebreide Q -range focussen mode. Via lenzen en een kleine inlaatopening A C (meestal 4 mm x 4 mm) die is geplaatst op een brandpunt van het lenzenstelsel wordt een kleine bundel uitgezonden op de detector, die is geplaatst op het andere brandpunt van de lenzen . Daarom kan een lagere waarde voor de minimale golfvector overdracht Qm dan bij conventionele pinhole modus bereikt. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

figure-results-3
Figuur 3: Uitzicht op de gemonteerd in de Al-cartridge van het monster houder voor metingen bij omgevingstemperatuur samples. In deholten aangebracht in de Al-cartridge. (A) kwartscuvetten (B) gevuld met monsters en bedekt met de stoppers (C) kan worden geplaatst. De posities op de Al-cartridge werden als volgt bezig met samples: in posities No. 1 tot No. 5, de polystyreen deeltjes met een grootte van R = 150, 350, 500, 1000 en 4000 Å in D 2 O / H 2 O oplosmiddel; op positie No. 6, de C 28 H 57 -PEO5 diblokcopolymeer in D2O; op posities 7 en No. No. 8, de oplosmiddelen D 2 O / H2O en D2O; in de positie No. 9, de lege kwarts cel (referentie); op positie No. 10, Plexiglas (standaard); in positie No. 11, niets (voor het meten van de lege boom); in positie nr 12, de B4C plaat (geplakt aan de achterzijde, voor het meten van het instrument achtergrond met de geblokkeerde bundel). De Al afdekplaat (D), bekleed met Cd masker op het buitenvlak, isbevestigd op de bovenkant van de patroon met de schroeven (E) om de monstercellen garanderen en de neutron venster (F) definiëren. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

figure-results-4
Figuur 4: Weergave van een van de meerdere niveaus meerdere posities cell houders gebruikt op de KWS-2 metingen bij omgevingsomstandigheden. De monsters voor de huidige experimentele sessie werden in het middelste niveau. De drie niveaus worden voorzien van patronen (A) voor verschillende geometrieën cel die gesloten met Al-afdekplaten bekleed met Cd maskers op de buitenzijde (aan de neutronen). De installatie van de patronen op de houder wordt uitgevoerd met de schroeven (B ). De houder heeft een basisdrager (C) waarvoor de installatie in een vooraf bepaalde positie op de monstertafel toelaat. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

figure-results-5
Figuur 5: Schematisch bovenaanzicht van het monstergebied van KWS-2. (A) Presentatie van twee extreme configuraties van de collimatie neus met de beschikbare ruimte voor de installatie van verschillende monster omgevingen bundel (de neutronen uit de bodem, zoals aangegeven door de gele pijlen). (B) Het bedieningspaneel van het lood deur, met het openen en sluiten toetsen (1 en 2, respectievelijk). De deur motor werkt alleen zolang de toetsen continu ingedrukt. De deur is voorzien op de randensensoren die het afsluiten van de motor veroorzaken wanneer een obstakel wordt waargenomen. Na het verwijderen van het obstakel kan de motor geblokkeerd worden ingetrokken met de bovenste toets (3) en het openen of sluiten actie kan worden hervat. (C) Het bedieningspaneel van de collimatie neus. Van de neus paneel kan een geschikte configuratie worden geselecteerd met de toets (4). De neus wordt bewogen door het houden van de toets (5) continu geactiveerd totdat de geselecteerde positie is bereikt en de beweging stopt vanzelf. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

figure-results-6
Figuur 6: Installatie van de multilevel en multi-positie monsterhouder op het monster podium voor SANS metingen bij omgevingstemperatuur (Foto credits: Wenzel Schürmann, Technische Universität München, Duitsland). De hoofdcomponenten van de monsterpositie de collimatie neus met de meetopening aan het uiteinde (A), de monstertafel dat de horizontale en verticale positionering van de monsters verschaft in de balk (B), het ingangsvenster van de detektor vacuümtank (C), de leiding deur met sensoren op de rand (D) en de basisdrager van de cel houder (E), dat voorziet in de montage van de houder op de optische breadboard (F) van de monstertafel. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

figure-results-7
Figuur 7: Het dynamisch bereik voor verschillende instrumentale setups op de KWS-2. I 0 vertegenwoordigt neutronen op de monsterpositie. De afgebakende gebieden geven de beschikbare Q-bereik dat kan worden gedekt wanneer de golflengte wordt gevarieerd tussen 4,5 A en 20 A voor bepaalde collimatie-detectie configuraties. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

figure-results-8
Figuur 8: Voorbeelden van tweedimensionale verstrooiing patronen tijdens de experimentele sessie verzameld volgens het huidige protocol. (A) De verstrooiing patroon verzameld op L D = 8 m polystyreen deeltjes met een straal R = 500 A in D2O / H2O, gemeten met λ = 5 Â. De verstrooiing patroon wordt isotroop verdeeld over de beam-stop, dat het blokkeren van de directe bundel in het midden van de detector. (B) De verstrooiing patroon verzameld op L D = 20 m van polystyreen deeltjes met een straal R = 1000 Å in D2O / H2O, gemeten bij λ = 20 Â. De verstrooiing patroon wordt isotroop verdeeld over de positie van de doorgaande bundel, die voor dit golflengtegebied valt onder de bundel-stop en samen gemaskeerd met de bundel-stop met de functies van de visualisatie software. (C) De verstrooiing patroon verzameld met hoge resolutie detector bij L D = 17 m van polystyreen deeltjes met een grootte van R = 4000 Å in D2O / H2O, gemeten bij λ = 7 A in het uitgebreide Q range , met lenzen en de hoge resolutie detector. De verstrooiing patroon wordt isotroop verdeeld rond de kleine bundel-stop (4 mm x 4 mm), die blokkeert de gefocusseerde directe bundel. De hoekige sector in which de data verder geanalyseerd worden aangegeven aan de rechterzijde van de balk-stop. (D) De intensiteit versus de positie van de bundel-stop zoals verzameld in een korte proefmeting in een smalle horizontale segment, waarbij de breedte van 1 pixel (0,5 mm), de hoge resolutie detector. De gegevens worden getoond uit het monster oplossing en de referentie (oplosmiddel). Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

figure-results-9
Figuur 9: De verstrooiing patronen van polystyreendeeltjes in D2O / H2O-oplossing (symbolen) en het oplosmiddel (lijnen). De gegevens werden verzameld in het conventionele pinhole-modus op verschillende instrument configuraties diezijn aangegeven met verschillende kleuren. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

figure-results-10
Figuur 10: De verstrooiing patronen uit polystyreen deeltjes van verschillende grootte in D2O / H2O na correctie voor de verstrooiing van oplosmiddel werd toegepast. De rode lijnen geven past bij de bolvorm-factor 9, zoals het instrument resolutie 10, 11 en de grootte polydispersiteit. De typische Q -4 asymptotisch gedrag van de bolvorm factor wordt aangegeven door de rechte lijn in de hoge Q range. De ondergrens van de Q-range bedekt met verschillende golflengten of setups specifiek marked. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

figure-results-11
Figuur 11: De tweedimensionale en radiaalgemiddelde ééndimensionale verstrooiing patronen van de C 28 H 57 -PEO5k polymere micellen van D 2 O (in een polymeer volumefractie van 12%), gemeten op gebruikelijke wijze met pinhole Δλ / λ = 20% (boven) en de afstembare resolutiemodus met Δλ / λ = 5% bij L D = 4m (links) en L D = 8m (rechts). In de conventionele wijze konden drie brede pieken worden waargenomen. Een fijne structuur van de eerste twee pieken is geopenbaard 5, 13 verbeterde Δ & #955; / λ resolutie. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

figure-results-12
Figuur 12: De verstrooiing patroon tussen volledig geprotoneerde PHO10k-PEO10k diblokcopolymeer micellen in D 2 O (na correctie voor de verstrooiing van oplosmiddel is opgebracht), zoals gemeten door de combinatie van conventionele pinhole en uitgebreide Q -gamma modi. Een cilindrische kern-schil morfologie aangeduid met de Q -1 afhankelijkheid verstrooide intensiteit bij tussengelegen Q en Q -5/3 afhankelijkheid (blob verstrooiing) waargenomen bij hoge Q. De intensiteit plateau bij lage Q en de buigende op tussenliggende Q onthullen thij lengte en de dikte van de cilinders resp. De rode curve geeft de passing van de experimentele gegevens met een kern-schil cilindermodel 9, met het instrumentele resolutie inbegrepen 10-12. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

figure-results-13
Figuur 13: De verstrooiing patronen uit polystyreen deeltjes (R = 150 A) in D2O / H2O, gemeten op gebruikelijke pinhole en hoge intensiteit (lens) modi. (A) De eendimensionale verstrooiing patronen gemeten λ = 7 A bij L D = 8 m in de conventionele wijze en L D = 20 m in de hoge-intensiteit modus met lenzen. in thij hoge intensiteit modus verschillende bundelgroottes op het monster werden gebruikt om de intensiteit te verhogen. Tot 12 maal de winst in intensiteit werd bereikt bij 26 lenzen werden gebruikt in vergelijking met de conventionele pinhole modus. Een groot monster werd in de bundel geplaatst met een ronde kwarts cel met een diameter van 5 cm. (B) De tweedimensionale verstrooiingspatroon verzameld op de detector pinhole modus voor een bundel-afmeting van 10 mm x 10 mm. (C) De tweedimensionale verstrooiing patroon op de detector in high-intensiteitsmode verzameld door 27 lenzen en een straal afmeting van 30 mm x 30 mm. Het formaat (resolutie) van de directe bundel gericht op de detector is hetzelfde als in de modus pinhole. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

figure-results-14
Figuur 14: De verstrooiing patroon van de bufferoplossing en de beta-amyloïde eiwit monomeren (Aß 1-42, molecuulgewicht Mw = 4,5 kDa) in gedeutereerd hexafluorisopropanol dHFIP buffer bij een concentratie van 5,6 mg / ml na drie weken incuberen. De volledige stippen stellen de verstrooiing curve van de eiwitoplossing terwijl de volledige driehoek toont de verstrooiing curve van de bufferoplossing. De blauwe stippen geven de verstrooiende doorsnede (rechts verticale as) uit monomeren na correctie voor de bijdrage buffer werd toegepast. De foutbalken geven de standaardafwijking afkomstig van de neutronentellingen. De rode doorgetrokken lijn geeft de gemonteerde Beaucage functie met vaste dimensionaliteit d = 2 14. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

figure-results-15
Figuur 15: De verstrooiing patronen van lysozyme 50 mg / ml in 50 mM acetaat buffer in D2O en naar bufferoplossing gemeten bij verschillende drukken, van omgevingstemperatuur tot 5000 bar. De symbolen vertegenwoordigen gegevens van de eiwitoplossing terwijl de lijnen tonen de gegevens uit de buffer. De gegevens werden verzameld op twee detectie afstanden, L D = 4 m (open symbolen) en L D = 1 m (volle symbolen). De inzet toont het gedrag van de voorwaartse verstrooide intensiteit I (Q → 0) van de eiwitoplossing, de buffer en het eiwit zelf (na correctie voor de bijdrage buffer werd toegepast) als functie van de druk. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

Parameter / Functie aanverwante apparatuur Bereik van gebruik Nauwkeurigheid Technische details
positionering monster etappe max. laden 600 kg
X 0-360 mm 0,05 mm
Y 0-330 mm 0,05 mm
Z (beam-as) handmatig, 600 mm
θ r (rotatie) 0 ° - 360 ° 0.002 °
θ t (cradle) ± 30 ° 0.002 °
Omgevingstemperatuur drie-level multi-positie Al houder (Cd maskers) 3x9 = 27 breed kwarts cellen
3x12 = 36 smalle quartz cellen
drie posities 3 grote kwarts cellen (diameter Φ = 5 cm)
Al houder (B 4 C masker)
Temperatuur thermostaat (oliebad) + van -25 ° C tot 200 ° C ± 0,5 ° C 4 standen
kleine koperen blok in de lucht of in vacuümkamer (met verzegelde cuvettes)
thermostaat (waterbad) + twee-level multi-positie van 5 ° C tot 85 ° C ± 0,2 ° C 2x9 = 18 brede kwarts cellen; 2x12 = 24 smalle quartz cellen
Al blok
thermostaat + hoge precisie oven van 10 ° C tot120 ° C <0,1 ° C 1 positie, brede kwarts cel
Peltier-thermostaat is cuvette-houder van -20 ° C tot 140 ° C ± 0,2 ° C 8 posities (alle soorten van kwarts of bh's sandwich-type cellen cellen); gecontroleerde atmosfeer onder 5 ° C
(B4C masker)
Druk HP cel SANS + thermostaat (waterbad) tot 5.000 bar Temperatuur in het bereik van 5 ° C tot 85 ° C
Lage temperatuur Cryostaat met saffier ramen tot 50 K
reometrie rheometer; steady state en oscillerende modes
Vochtigheid luchtvochtigheid Cell 5% tot 95% Temperatuurin het traject van 15 ° C tot 60 ° C
In-situ FT-IR 20 FT-IR spectrometer Monster cellen met ZnSe ramen

Tabel 1: De lijst met aanvullende apparatuur beschikbaar voor de KWS-2 SANS diffractometer, met inbegrip van het bereik van het gebruik, de nauwkeurigheid en de details van elk apparaat.

Measurement Mode Experimentele opstelling Resolutie beam / steekproefgrootte max. intensiteit [n / s] Q-bereik [Å -1]
Δλ / λ
conventionele pinhole λ = 7 A 20% 10 x10 mm 2 1,3 x 10 8 0.002 .. 0.3
L C = 2 m - 20 m
L D = 1 m - 20 m
λ = 4,5 A, L C = 2 m, L D = 1 m 20% 10 x 10 mm 2 2 x 10 8 0,01 .. 0,5
λ = 10 A, C L = 20 m, L D = 20 m 20% 10 x 10 mm 2 7,5 x 10 5 0.001 .. 0.02
λ = 20 A, C L = 20 m, L D = 20 m 20% 10 x 10 mm 2 4 x 10 4 7x10 -4 .. 1.5x10 -2
Scherpstellen hoge intensiteit λ = 7 A, C L = 20 m, L D = 17 m 20% Φ = 50 mm 3 x 10 7 ≈ 0.002 .. 0.03
scherpstellen
hoge resolutie
(Extended Q-range) 		λ = 7 A, C L = 20 m, L D = 17 m,
A C = 4 x 4 mm 2 		20% 10 x 10 mm 2 1,6 x 10 4 ≈ 2x10 -4 .. 0,02
afstembare resolutie λ = 4,5 A, 5% 10 x 10 mm 2 ca. 7% van conventionele modus 0.002 .. 0.5
L C = 20 m,
L D = 1 m 20 m ..

Tabel 2: De experimentele configuraties op de KWS-2 SANS diffractometer.

Aanvullende Figuur 1: De absolute neutronenflux op de monsterpositie van de KWS-2 als functie van de golflengte λ in verschillende lengten L collimatie C en voor een optimale vulling van de reactor koudebron. Klik hier om dit cijfer te downloaden.

Aanvullende Figuur 2: Schematische weergave van de dubbele schijf chopper met variabele spleetopening. De spleetopening Δφ is instelbaar tussen 0 ° en 90 °, zodat, afhankelijk van de chopper frequentie fchopper, kan de openingstijd τ w van de gids (de rode rechthoek aan de rechter verticale serie foto's) worden gevarieerd. Klik hier om dit cijfer te downloaden.

Aanvullende Figuur 3: De hoofdgebruikersinterface van meet-, controle- en visualisatie software van het KWS-2. De linkszijdige functies (A) kan worden gebruikt door experimentalisten, terwijl de rechterzijde functies en indicatoren (B) gebruikt door het instrument verantwoordelijke. Een server of het proces getoond in het menu rechterzijde is operationeel en werkt normaal wanneer het wordt gemarkeerd in het groen. De componenten geel gemarkeerd worden niet geactiveerd. Elke storing is aangegeven met rood. Klik hier om th downloadenis figuur.

Aanvullende Figuur 4: Mening van het menu kws2-Configuratie en Sample configuratie functies. De gebruikers moeten in de informatie in de UserData velden eerste invullen en dan doen de configuratie van de monsters. De velden die moeten worden ingevuld en de acties die moeten worden genomen zijn in het rood. Klik hier om dit cijfer te downloaden.

Aanvullende Figuur 5: Mening van het kws2 Definition menu en Selecteer Sample functies. De maatregelen die moeten worden genomen door de gebruiker worden beschreven in stap 4.3. Klik hier om dit cijfer te downloaden.

SupplementAry Figuur 6: Mening van het kws2 Definition menu en Definitie van metingen functies. De maatregelen die moeten worden genomen door de gebruiker worden beschreven in stap 4.3. Klik hier om dit cijfer te downloaden.

Aanvullende Figuur 7: Het meetprogramma gegenereerd door het combineren van de bepaalde monsters en de gedefinieerde experimentele omstandigheden. De maatregelen die moeten worden genomen door de gebruiker worden beschreven in stap 4.3. Klik hier om dit cijfer te downloaden.

Aanvullende Figuur 8: De kws2-Measurement bedieningsmenu en de mogelijkheid huidige waarden. De vaste parameters (posities, namen, golflengte, etc.) en de variables (tijd, intensiteit, tellen rate, etc.) die de lopende meting karakteriseren worden weergegeven. De maatregelen die moeten worden genomen door de gebruiker worden beschreven in stap 4.4. Klik hier om dit cijfer te downloaden.

Aanvullende Figuur 9: De optie live-display met het menu KWSlive_MainWindow en verschillende data visualisatie mogelijkheden. De Surface visualisatie is geselecteerd. Wanneer (afbeelding rechts) de Radial gemiddelde modus is geselecteerd, kan de instelling van de parameters te vinden onder het menu Opties Klik hier om dit cijfer te downloaden.

Aanvullende Figuur 10: De belangrijkste interface van de data reductie software qtiKWS w et de opties voor de keuze van het instrument en de locatie van de experimentele en verwerkte gegevens. Klik hier om dit cijfer te downloaden.

Aanvullende Figuur 11: De functies voor het definiëren van het logboek voor de set van gegevens die moeten worden behandeld (info-tabel). De acties die moeten worden genomen door de gebruiker worden beschreven in stap 5.3. Klik hier om dit cijfer te downloaden.

Aanvullende Figuur 12: De functionaliteit van het definiëren van de detector masker waarvoor de gegevens worden verwerkt. De maatregelen die moeten worden genomen door de gebruiker worden beschreven in stap 5.4.target = "_ blank"> Klik hier om dit cijfer te downloaden.

Aanvullende Figuur 13: De functies voor het definiëren van de detector gevoeligheid kaarten. De maatregelen die moeten worden genomen door de gebruiker worden beschreven in stap 5.5. Klik hier om dit cijfer te downloaden.

Aanvullende Figuur 14: De functies voor het genereren van het script tabel voor de correctie, kalibratie en radiale middeling van data. De maatregelen die moeten worden genomen door de gebruiker worden beschreven in stap 5.6. Klik hier om dit cijfer te downloaden.

Aanvullende Figuur 15: De functies voor het plotten tHij verwerkte gegevens. De acties die moeten worden genomen door de gebruiker worden beschreven in stap 5.6.5. Klik hier om dit cijfer te downloaden.

Aanvullende Figuur 16: De functies voor de voorbereiding en de splitsing van de data gemeten in de instelbare resolutie modus. De gegevens van de twee pulsen door de helikopter in 64 TOF kanalen geleverd en in eerste instantie opgevangen worden samengevoegd tot één puls. Meerdere kanalen worden gegroepeerd zodat de resulterende tijdkanalen die worden gekenmerkt door de Δλ / λ gericht als afzonderlijke bestanden kunnen worden opgeslagen. Klik hier om dit cijfer te downloaden.

Aanvullende Figuur 17: De hoofdinterface van gegevensreductie software qtiKWS de geselecteerde optie voor het verwerken van de gemeten gegevens met hoge resolutie detector. Klik hier om dit cijfer te downloaden.

Aanvullende Figuur 18: De functionaliteit van het definiëren van de hoge-resolutie detector maskers waarvoor de gegevens worden verwerkt. De maatregelen die moeten worden genomen door de gebruiker worden beschreven in stap 5.8. Klik hier om dit cijfer te downloaden.

Aanvullende Figuur 19: Overzicht van alle typen monstercellen gewoonlijk gebruikt op de KWS-2 voor het onderzoeken van zachte materie en biologische monsters bij omgevings- of temperatuur. (A) Weergave van de large kwarts cellen beschikbaar zijn voor de high-intensity-modus met lenzen en een grote bundel omvang. De cel houder, die is voorzien geboreerd kunststof maskers (1), maakt het plannen en uitvoeren van drie metingen in een sessie. (B) Uitzicht op de kwarts of messing cellen die worden gebruikt als monster containers en van een temperatuurgecontroleerde houder (Peltier-type) uitgerust met 8-positie cartridges geschikt voor elk type cel. De houder is afgeschermd met Boormeststof plastic maskers (1) aan beide zijden. (C) Weergave van de druk cel in werking op de KWS-2. De cel kan druk geven over het monster tussen de omgevings- en 5000 bar in een automatische modus, bestuurd door het meetprogramma. De ronde Cd masker (1) met een kleine opening in het midden bepaalt de bundel-formaat op het monster. Klik hier om dit cijfer te downloaden.

Discussie

Zachte materie en biofysische systemen worden doorgaans gekenmerkt door structurele correlaties en met elkaar verbonden microstructuur en morfologische niveaus die een breed lengte schaal overspannen, van nm tot micron. Om het mechanisme van de vorming en ontwikkeling van de morfologie van dergelijke systemen en de relatie tussen hun microscopische kenmerken en macroscopische eigenschappen te begrijpen, is het belangrijk om de microstructuur daarvan over de gehele lengte schaal en onder relevante milieuomstandigheden (bijvoorbeeld temperatuur, druk, pH staand , vochtigheid, etc.). Gewoonlijk kleine hoek verstrooiingstechnieken met neutronen (SANS) of synchrotron röntgenstraling (SAXS) zijn bij dergelijke studies. De intensiteit nadeel neutronen versus synchrotron röntgenstraling wordt gecompenseerd door het gebruik van relatief grote Δλ / λ, die echter leidt tot de verslechtering van de instrumentele resolutie. Toch SANS biedt unieke voordelen als gevolg van de mogelijkheden die de contr mogelijkhedenast variatie, met name tussen de waterstofisotopen. Daarom SANS is een experimentele methode specifiek gebruikt in de studie van zachte materie en biofysische systemen, waarvoor het unieke structurele en morfologische informatie levert. De meeste SANS diffractometers wereldwijd 21 werken op het principe pinhole (figuur 2A), die de beoogde lage Q resolutie mogelijk maakt. Vrijwel alle high-flux SANS diffractometers een vergelijkbare maximale flux in de orde van 1 x 10 8 cm n -2 -1 sec. Gebaseerd op de ontspannen golflengte resolutie, is het KWS-2 een bijna verdubbeld flux 2, 4. Onlangs, zeer gespecialiseerde SANS diffractometers operationeel te dienen met geoptimaliseerde eigenschappen voor een bepaald bereik van toepassingen, zoals voor onderzoeken bij zeer kleine verstrooiing vectoren 22, 23. Met de zeer recente opdracht van de gespecialiseerde TOF-SANS diffractometers bij steady-state reactoren 24 of spallation bronnen 25, 26, een massaal toegenomen dynamisch bereik Q in een bepaalde experimentele opstelling en verhoogde flexibiliteit en optimalisatie over de keuze van de experimentele oplossing worden aangeboden. Voor het KWS-2 SANS diffractometer wordt een hoge veelzijdigheid en prestaties die nodig zijn voor zeer specifieke structurele studies op het gebied van de zachte materie en biofysica nodig op een anders klassieke SANS instrument. De optimalisatie, flexibiliteit en spontaniteit bij het ontwerpen en uitvoeren van complexe studies, zoals ondersteund door de beschreven protocol, wordt bereikt door de combinatie van de geoptimaliseerde experimentele parameters (bijvoorbeeld intensiteit, lengteschaal, laterale resolutie en tijdresolutie) en de complexe monsters omgevingen. De meerdere werkmodi opgesomd in de inleiding en ondersteund door de gegevens in figuren 8-15 resultaten, de KWS-2 verhoogt op een eenvoudige en praktische wijze de prestaties van een klassieke SANS diffractometermet een constante neutronenbron (reactor) voorbij de gebruikelijke grenzen van deze instrumenten.

Dit protocol geeft de stappen die een gewone gebruiker moet definiëren en uitvoeren van een eenvoudige experimentele programma dat alleen onderzoek van monsters bij heersende thermodynamische omstandigheden (temperatuur, druk, relatieve vochtigheid) en onder statische omstandigheden (geen kinetiek van structuurvorming of impliceert transformatie, geen shear of stroming). Verscheidene geïsoleerde houders of speciale omgevingen monster (Tabel 1 en aanvullende figuur 19), zoals druk cellen, reometers of vochtigheid cellen zijn beschikbaar en kunnen optimaal worden gemonteerd en afgesteld met speciale hulp van het instrument team. Dit protocol geeft geen instructies over de instellingen en de controle van dergelijke apparatuur. De definitie en de activering van de externe controllers vereisen het gebruik van een andere, meer complexe protocol. Dit protocol geeft deBij het werken met kwarts meetoplossing van een smalle rechthoekige vorm (figuur 3). Er is echter een groot aantal cellen geometrieën en vormen (aanvullende figuur 19) aan de gebruikers, om grotere flexibiliteit en efficiëntie bij het uitvoeren van de experimenten. Bij gebruik van dergelijke cellen kan het onderhavige protocol worden gevolgd door de instelling van de parameters beschreven in stap 4.2.2. De meting besturingssoftware is ontwikkeld om te bieden gebruikers meer flexibiliteit in het nastreven van hun wetenschappelijke doelen en optimalisatie in de technische werking van het instrument. Alle instellingen en configuraties van de speciale functies en onderdelen van het instrument worden uitgevoerd door het instrument team. De betrokkenheid van de wetenschappelijke gebruikers configuratie definitie, en het gebruik van het instrument vereenvoudigd en specifiek beperkt tot die aspecten die in het kader van de wetenschappelijke problemen van de experimentele sessie. Configuration bestanden zijn vooraf gedefinieerd zodat alle speciale experimentele problemen, zoals de positionering van speciale houders in de bundel, het monster positionering in de balk (coördinaten x, y, Φ en ω de monsterstellage, rotatietafel of houder bedekken Aanvullende in figuur 5), de aanpassing van de detector en balkvormige stopposities voor verschillende golflengten, de aanpassing van de chopper parameters (frequentie en openingsvenster) voor verschillende golflengten, de waarnemingsafstanden en gericht resolutie, etc. ook het huidige protocol beschrijft niet hoe het real-time gecontroleerd kan worden gebruikt op de KWS-2. Het gebruik van een complexer protocol is ook nodig om tijdsopgeloste SANS experimenten.

Bovendien is dit protocol presenteert hoe de gemeten gegevens kunnen worden gecorrigeerd voor verschillende verstrooiing bijdragen van het instrument en de referenties en gekalibreerd om differenti het monster te verkrijgenal verstrooiing doorsnede, dΣ / dΩ, uitgedrukt in cm -1. Deze hoeveelheid bevat de volledige structurele en morfologische informatie over het monster en wordt gemeten over een breed scala Q overeenkomt met een brede schaal lengte, waarover structurele correlaties en onderling size-niveau hebben van de onderzochte systeem verschijnen. De verstrooiende doorsnede dΣ / dΩ heeft derhalve de intensiteit gemeten in een statische verstrooiingsexperiment schuin Θ, I s = f (Θ) naar de structurele eigenschappen van het monster.

Voor de evaluatie van dΣ / dΩ een systeem van belang, naast het meten van het, verdere metingen nodig om de gegevens te corrigeren voor externe verstrooiing (dwz milieu, monstercel, oplosmiddel of bufferoplossing bij opgeloste systemen, etc.) en de gecorrigeerde gegevens in absolute eenheden kalibreren > 8. De externe achtergrond (monstercel of container), het referentiemonster (oplosmiddel of bufferoplossingen), het monster overbrenging (nodig voor de correcte achtergrond aftrek en kalibratie van de gecorrigeerde resultaten in absolute eenheden), de elektronische achtergrond van de detector, de detector gevoeligheid (inhomogeniteit in detector efficiency die inherent is voor specifieke detectoren) en de genormaliseerde standaardmonster moet worden gemeten. Voor het KWS-2, plexiglas (PMMA) wordt gebruikt als standaardmonster. Dit is de zogenaamde secundaire standaard en wordt periodiek gekalibreerd tegen een primair standaardmonster, dat vanadium. Vanadium levert een zeer zwakke verstrooide intensiteit en vereist zeer lange meettijden voor het verzamelen van de juiste statistieken; daarom onpraktisch voor SANS doeleinden. De vanuit het monster plaats I S en van het standaardmonster I St intensiteit kan als volgt worden uitgedrukt:

t "> figure-discussion-1 [1]

figure-discussion-2 [2]

waarbij I 0 de inkomende intensiteit (de collimatie maten) vertegenwoordigt, t de dikte, A het oppervlak blootgesteld aan de straal, T de transmissie en Δ ψ is de ruimtehoek waarin een detectiecel is weergegeven op de monster positie. Als zowel monster en standaard wordt gemeten onder dezelfde omstandigheden ten opzichte van de binnenkomende bundel (dat wil zeggen, L C A C A S en λ en Δ λ / λ), I 0 en A hetzelfde zijn en de ruimtehoek is uitgedrukt als een D / L D (a D vertegenwoordigt de oppervlakte van een detectiecel). Door de twee relaties verdelen, de verstrooiingsdoorsnede sectiop het monster wordt verkregen als:

figure-discussion-3 [3]

waar de I St wordt uitgedrukt als een gemiddelde (de norm als een onsamenhangende verstrooiing systeem levert een vlakke verstrooiing patroon). De I S wordt verkregen na correctie van de gemeten intensiteit van het monster in de cel (container) ten opzichte van de bijdrage van de lege cel I Ecell en de achtergrond op de detector voor de afgesloten bundel, IB. De factor t St T St (dΣ / dΩ) St, die de verstrooiing en fysische parameters van het standaardmonster bevat, afhankelijk van de golflengte λ neutron en bekend staat door ijking van het standaardmonster. Aldus wordt in de tabel datareductie software 4. De parameters en hoeveelheden Vgl. 3 die bekend zijn uit kalibratie procedures en de definitie van de experimentele opstelling (t S, L D) vormen de zogenaamde kalibratiefactor k. De intensiteit en het monster transmissie T S die in Eq verschijnen. 3 moet worden gemeten. De data-analyse programma qtiKWS kan de correctie, kalibratie en radiale middeling van de experimentele gegevens en de verwezenlijking van dΣ / dΩ voor de onderzochte monsters in een flexibel en veelzijdig werkmodus. De definitieve resultaten gegenereerd met qtiKWS software worden gepresenteerd als tafels met vier kolommen: Q, I, Δ I, Δσ waar ik vertegenwoordigt dΣ / dΩ en Δσ is de Q-resolutie 5.

Vanuit praktisch oogpunt, de KWS-2, gecombineerde SANS en USANS onderzoeken kunnen worden uitgevoerd, met als voordeel dat de monstergeometrie en thermodynamische omstandigheden constant blijven. Grote morfologie dat mult tonenIPLE structurele niveaus verspreid over een grote lengte-schaal van nanometer tot micrometer afmetingen kunnen worden onderzocht op directe wijze, zie figuur 12. Naast de kleinschalige structuur limit R C waargenomen in de verstrooiing curve gemeten op gebruikelijke pinhole modus, door activering van de lenzen en de hoge-resolutie detector, grootschalige structurele grens L C cilindrische kern-schil micellen gevormd door de poly - (hexeen-oxide-co-ethyleen-oxide) PHO10k-PEO10k diblokcopolymeer (volledig geprotoneerde) in D 2 O 14 kon worden waargenomen bij zeer lage Q waarden in de uitgebreide Q -gamma werkmodus. De cilindervormige micellen worden gekenmerkt door een totale dikte van ongeveer 300 A en een lengte van ongeveer 7000 A, zoals blijkt uit de passing van de experimentele resultaten met de kern-schil cilindrische vormfactor 9,14. Daarom bepaalde gevoelige effecten zoals warmte reagerende gels of vorming en groei van kristallenlijn of gedeeltelijk kristallijne morfologieën kan ondubbelzinnig worden verkend met de KWS-2, in tegenstelling tot de klassieke benadering van die twee of meer verschillende instrumenten en sample geometrieën.

Zoals weergegeven in figuur 11, gecorreleerde systemen en geordende structuren kunnen worden bestudeerd met aangepaste resoluties in een zeer flexibele manier, zonder tijd en moeite aan de installatie van complexe monochromatization systemen, die bijkomende aspecten zorg en de veiligheid met zich meebrengt. Bovendien, door het betrekken van de helikopter en de TOF data-acquisitie-modus, monodisperse zachte materie systemen of complexen met geringe omvang polydispersiteit kan zeer nauwkeurig worden gekarakteriseerd bij nog steeds hoge intensiteiten 5.

De belemmeringen die door de zwakke verstrooiing door het gebruik van sterk verdunde systemen of ongunstige omstandigheden contrast kan worden overwonnen door het gebruik van nog hogere intensiteiten op basis van de grotere bundelgrootte op het monster, terwijl deresolutie. Figuur 13A meldt de verstrooiing patronen uit polystyreen deeltjes met een straal R = 150 Å, gemeten in de hoge-intensiteit modus met de lenzen en een kwadratische straal grootte variërend tussen 10 mm x 10 mm, de typische grootte in de gebruikelijke pinhole modus en 30 mm x 30 mm. Bovendien is het resultaat van een meting met een ronde balk 50 mm in diameter (full lensgrootte) weergegeven. Tegelijkertijd wordt het genormaliseerde resultaat verkregen in de gebruikelijke modus pinhole gepresenteerd. Met behulp van 26 lenzen met neutronen van λ = 7 A en dezelfde ingang lensopening A C als voor de conventionele pinhole-modus (figuur 2B), wordt een winst in intensiteit op het monster van ongeveer 12 keer verkregen, terwijl een constante straal omvang houden (resolutie ) op de detector, zoals getoond in Figuur 13B-C. De 27-lenssysteem heeft een transmissie van ongeveer 32% bij kamertemperatuur. Afgekoeld tot een temperatuur van 50 K, de lens transmissie stijgt vanwegede onderdrukking van verstrooiing aan fononen in het lensmateriaal. Het systeem 26 parabolische lenzen heeft een transmissie van ongeveer 65% voor een ronde bundel maat van 50 mm, wanneer de bundel gaat door het gehele volume van de lens, en ongeveer 92% voor een kwadratische straal afmeting van 10 mm x 10 mm wanneer slechts een hoeveelheid lensmateriaal blijft in de bundel. De hoge intensiteit modus met lenzen biedt voordelen in het geval van zwakke verstrooiing die in het algemeen wordt aangetroffen in een grote detectieafstand en is bijzonder problematisch bij weinig contrast omstandigheden. Bovendien, wanneer het monster slechts stabiel in korte tijd, het gebruik van deze modus is een duidelijk voordeel, zoals elders 15 blijkt.

Anderzijds, in het geval van biologische systemen, kleine monstervolumes zijn meestal verkrijgbaar voor experimenten. Kleine biologische moleculen in fysiologische omstandigheden met een grootte van enkele nanometers leveren zwakke verstrooiing signalen boven de dominant verstrooiing uit de buffer oplossingen. Dergelijke signalen kunnen worden gemeten met de KWS-2, profiteert van de hoge intensiteit van het instrument in de lage resolutie setup van de pinhole-modus, met behulp van korte collimatie lengten L C = 2 m of 4 m en korte detectie afstanden L D = 1 m, 2 m of 4 m. Figuur 14 toont de verstrooiing patronen van beta amyloïde proteïne (Aß 1-42, Mw = 4,5 kDa) monomeren in gedeutereerd hexafluorisopropanol dHFIP, zoals verkregen na correctie voor de verstrooiing signaal van de buffer werd toegepast. Een model fit van de data leverde een monomeer grootte van ongeveer 16 ± 1 A 16. Een lange meettijd van enkele uren voor elke experimentele conditie (detectie afstand L D en monster) was betrokken, hoewel de metingen op korte afstanden detectie werden uitgevoerd. De oude detector, die beperkingen heeft laten zien met betrekking tot de telling tarief, gehinderd het gebruik van korte afstanden collimatieL C, vandaar het gebruik van de maximale flux van het testinstrument. Met het plegen van de nieuwe detectie systeem waarmee het gebruik van de volledige neutronen, zal een dergelijke zwakke intensiteiten worden gemeten in kortere tijden en met een verbeterde statistieken in de toekomst.

Tenslotte kan stimuli-gevoelige effecten op een flexibele en gemakkelijke wijze worden bestudeerd met de speciale hulpinrichtingen van het KWS-2. Een voorbeeld is weergegeven in figuur 15, waarbij de SANS patronen Lysozym eiwit in D 2 O buffer en uit de verzamelde buffer bij verschillende drukken toont. Speciale aandacht is besteed aan het onderzoek naar de achtergrond en forward verstrooiing uit de Lysozym moleculen gebruikt in de performance test van de nieuwe druk cel vervaardigd in eigen huis door het volgen van een ontwerp gedaan door PSI, Zwitserland. De resultaten waren vergelijkbaar met die verkregen door Kohlbrecher et al. in een vergelijkbaar onderzoek naar de oorspronkelijke druk celmodel geconstrueerd testener 17, 18. De KWS-2, verder data verkregen aangezien een druk van 5000 bar bereikt. Evolutie van de voorwaartse verstrooide intensiteit van het eiwit volgt een lineair gedrag, zoals waargenomen in de studie bij PSI, Zwitserland 18.

Openbaarmakingen

De auteurs hebben niets te onthullen.

Dankbetuigingen

We danken Dr. Dietmar Schwahn (Forschungszentrum Jülich GmbH) voor de ondersteuning en stimulerende discussies over de upgrades die tussen 2010-2015 op de KWS-2 zijn uitgevoerd. De constante hulp van het Central Institute of Engineering, Electronics, and Analytics (ZEA) en de JCNS-1 (Neutron Scattering) en JCNS-2 (Scattering Methods) Instituten in Forschungszentrum Jülich GmbH tijdens het ontwerp, de installatie en het in gebruik nemen van componenten, apparaten en besturingssoftware voor de nieuwe werkingsmodi van de KWS-2 wordt met dank erkend. We zijn Matthew Binns en Christopher J. Van Leeuwen (beiden van de Louisiana State University) dankbaar voor de professionele bewerking van dit manuscript.

Materialen

Lijst van materialen gebruikt in dit artikel
NaamBedrijfCatalogusnummerOpmerkingen
heavy water D2OSigma-Aldrich151882
heavy water D2O/H2OSigma-Aldrich15188290% D2O en 10% H2O
3000 Series Nanosphere Size Standards (polystyrene)Thermo Scientific3030A90% D2O en 10% H2O
3000 Series Nanospher Size Standards (polystyrene)Thermo Scientific3070A90% D2O en 10% H2O
3000 Series Nanosphere Size Standards (polystyrene)Thermo Scientific3100A90% D2O en 10% H2O
3000 Series Nanospher Size Standards (polystyrene)Thermo Scientific3200A90% D2O en 10% H2O
3000 Series Nanosphere Size Standards (polystyrene)Thermo Scientific3800A90% D2O en 10% H2O
diblock copolymer C28H57-PEO5ksynthesized in housein D2O
Quartz Cells 110-QXHellma analytics110-1-46
Aluminum cuvette-holdermanufactured in housevoor metingen bij kamertemperatuur
screwdriver
Allen keys

Referenties

  1. Gläser, W., Petry, W. The new neutron source FRM II. Physica. B. 276-278, 30-32 (2000).
  2. Radulescu, A., Pipich, V., Ioffe, A. Quality assessment of neutron delivery system for small-angle neutron scattering diffractometers of the Jülich Centre for Neutron Science at FRM II. Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. Sect. A. 689, 1-6 (2012).
  3. Radulescu, A., Ioffe, A. Neutron guide system for small-angle neutron scattering instruments of the Jülich Centre for Neutron Science at FRM-II. Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. Sect. A. 586, 55-58 (2008).
  4. Radulescu, A., Pipich, V., Frielinghaus, H., Appavou, M. S. K. W. S. -2 the high intensity/wide Q-range small angle neutron diffractometer for soft-matter and biology at FRM II. J. Phys.: Conf. Ser. 351, 012026(2012).
  5. Radulescu, A., et al. Tuning the instrument resolution using chopper and time of flight at the small-angle neutron scattering diffractometer KWS-2. J.Appl.Cryst. 48, 1849-1859 (2015).
  6. Frielinghaus, H., et al. Aspherical refractive lenses for small-angle neutron scattering. J. Appl. Cryst. 42, 681-690 (2009).
  7. Radulescu, A., Fetters, L. J., Richter, D. Structural characterization of semicrystalline polymer morphologies by imaging-SANS. J.Phys.: Conf.Ser. 340, 012089(2012).
  8. Neutron, X-rays and Light Scattering Methods Applied to Soft Condensed Matter. Zemb, T., Lindner, P. , Elsevier Science. (2002).
  9. Pedersen, J. S. Analysis of small-angle scattering data from colloids and polymer solutions: modeling and least square fittings. Adv. Colloid Interface Sci. 70, 171-210 (1997).
  10. Barker, J. G., Pedersen, J. S. Instrumental Smearing Effects in Radially Symmetric Small-Angle Neutron Scattering by Numerical and Analytical Methods. J. Appl. Cryst. 28, 105-114 (1995).
  11. Hammouda, B., Mildner, D. F. R. Small-angle neutron scattering resolution with refractive optics. J. Appl. Cryst. 40, 250-259 (2007).
  12. Vad, T., Sager, W. F. C., Zhang, J., Buitenhuis, J., Radulescu, A. Experimental determination of resolution function parameters from small-angle neutron scattering data of a colloidal SiO2 dispersion. J. Appl. Cryst. 43, 686-692 (2010).
  13. Amann, M., Willner, L., Stellbrink, J., Radulescu, A., Richter, D. Studying the concentration dependence of the aggregation number of a micellar model system by SANS. Soft Matter. 11, 4208-4217 (2015).
  14. Ströbl, M. Diploma Thesis. , Univ. Regensburg. Germany. (2008).
  15. Dahdal, Y. N., et al. Small-Angle Neutron Scattering Studies of Mineralization on BSA Coated Citrate Capped Gold Nanoparticles Used as a Model Surface for Membrane Scaling in RO Wastewater Desalination. Langmuir. 30, 15072-15082 (2014).
  16. Zhang-Haagen, B., et al. Monomeric Amyloid Beta Peptide in Hexafluoroisopropanol Detected by Small Angle Neutron Scattering. PLOS One. 11, e0150267(2016).
  17. Kaneko, F., Radulescu, A., Ute, K. Time-resolved small-angle neutron scattering on guest-exchange processes in co-crystals of syndiotactic polystyrene. J. Appl. Cryst. 47, 6-13 (2014).
  18. Kohlbrecher, J., et al. A high pressure cell for small angle neutron scattering up to 5000 MPa in combination with light scattering to investigate liquid samples. Rev. Sci. Instr. 78, 125101(2007).
  19. Vavrin, R., et al. Structure and phase diagram of an adhesive colloidal dispersion under high pressure: A small angle neutron scattering, diffuse wave spectroscopy, and light scattering. J. Chem. Phys. 130, 154903(2009).
  20. Kaneko, F., et al. Development of a Simultaneous SANS/FTIR Measuring System. Chem. Lett. 44, 497-499 (2015).
  21. SAS Portal. , Available from: www.smallangle.org (2016).
  22. Goerigk, G., Varga, Z. Comprehensive upgrade of the high-resolution small angle neutron scattering instrument KWS-3 at FRM II. J. Appl. Cryst. 44, 337-342 (2011).
  23. Desert, S., Thevenot, V., Oberdisse, J., Brulet, A. The new very-small-angle neutron scattering spectrometer at Laboratoire Léon Brillouin. J. Appl. Cryst. 40, s471-s473 (2007).
  24. Dewhurst, C. W. D33 - a third small-angle neutron scattering instrument at the Institute Laue Langevin. Meas. Sci. Technol. 19, 034007(2008).
  25. Zhao, J. K., Gao, K. Y., Liu, D. The extended Q-range small-angle neutron scattering diffractometer at the SNS. J. Appl. Cryst. 43, 1068-1077 (2010).
  26. Takata, S., Suzuki, J., Shinohara, T., Oku, T., Tominaga, T., Ohishi, K., Iwase, H., Nakatani, T., Inamura, Y., Ito, T., Suzuya, K., Aizawa, K., Arai, M., Otomo, T., Sugiyama, M. The Design and q Resolution of the Small and Wide Angle Neutron Scattering Instrument (TAIKAN) in J-PARC. JPS Conf. Proc. 8, 036020(2015).

Herprints en machtigingen

Toestemming aanvragen om de tekst of afbeeldingen van dit JoVE-artikel te hergebruiken

Toestemming aanvragen

Trefwoorden

Klein hoek neutronenverstrooiingzachte materiesystemenKWS 2 diffractometerneutronenverstrooiingsinstrumentpolymorfologieanalysemeting over een breed Q bereiktijdopgeloste verstrooiingcontrole van de monsteromgevinggegevensverwerkingssoftware

Gerelateerde artikelen