We presenteren een protocol voor het creëren van een realtime film van een moleculair rotatiegolfpakket met behulp van een hoogwaardige Coulomb-explosie-beeldvormingsopstelling.
Een abonnement op JoVE is vereist om deze inhoud te bekijken. Log in of start vandaag met uw gratis proefperiode.
Methodenartikel
We presenteren een protocol voor het creëren van een realtime film van een moleculair rotatiegolfpakket met behulp van een hoogwaardige Coulomb-explosie-beeldvormingsopstelling.
We presenteren een methode voor het visualiseren laser geïnduceerde, ultrasnelle moleculaire rotatie golfpakketje dynamiek. We hebben een nieuwe 2-dimensionale Coulomb explosie beeldvorming opstelling waarin een tot nu toe-onpraktisch camerahoek gerealiseerd ontwikkeld. In onze beeldvormende techniek, zijn twee atomen moleculen bestraald met een circulair gepolariseerde sterke laserpuls. De uitgeworpen atomaire ionen worden versneld loodrecht op de laser propagatie. De ionen die in de laser polarisatievlak worden geselecteerd met behulp van een mechanische sleuf en afgebeeld met een hoge verwerkingscapaciteit, 2-dimensionale detector geïnstalleerd evenwijdig aan het polarisatievlak. Omdat een circulair gepolariseerd (isotroop) Coulomb exploderende puls wordt gebruikt, de waargenomen hoekverdeling van de uitgestoten ionen rechtstreeks overeen met de vierkante roterende golffunctie ten tijde van de puls bestraling. Een real-time filmpje van moleculaire rotatie maakt, is de onderhavige beeldvormingstechniek gecombineerd met een femtoseconde pump-probe optical setup waarin de pomp pulsen creëren in één richting draaiende moleculaire ensembles. Door de hoge doorvoer van ons beeld detectiesysteem, kan de pomp-probe experimentele conditie gemakkelijk worden geoptimaliseerd door het bewaken van een real-time overzicht. Daardoor de kwaliteit van de film waargenomen voldoende hoog is voor het visualiseren van de gedetailleerde golfkarakter bewegingsrichting. We merken ook op dat de onderhavige techniek in bestaande standaard ion imaging instellingen kunnen worden uitgevoerd met een nieuwe camerahoek of gezichtspunt voor moleculaire systemen zonder de behoefte aan uitgebreide modificatie.
Voor een beter begrip en een beter gebruik van de dynamische aard van moleculen, is het noodzakelijk om duidelijk te visualiseren moleculaire bewegingen plaats. Tijdopgeloste Coulomb explosie beeldvorming is een van de krachtige aanpak om deze doelstelling 1, 2, 3 bereiken. In deze benadering worden de moleculaire dynamica plaats geïnitieerd door een pomp ultrakorte laser veld en worden vervolgens gehybridiseerd met een vertraagde probe puls. Bij sonde bestraling, worden moleculen vermenigvuldigen geïoniseerd en gebroken in fragment ionen als gevolg van de Coulomb afstoting. De ruimtelijke verdeling van de ionen uitgestoten is een maat van de moleculaire structuur en ruimtelijke oriëntatie op de probe bestraling. Een reeks van de meting het scannen van de pump-probe vertraging leidt tot de creatie van een moleculaire film. Het is opmerkelijk dat, voor het eenvoudigste geval - rotatie- - de hoekverdeling van de uitgestoten ionendirect weerspiegelt de verdeling moleculaire as (dat wil zeggen, het kwadraat rotatie golffunctie).
Met betrekking tot de pomp proces, heeft de recente vooruitgang in de coherente controle van de moleculaire beweging met behulp van ultrakorte laser velden leidde tot de oprichting van een sterk gecontroleerde rotatie golfpakketten 4, 5. Bovendien kan de draairichting actief bestuurd door middel van een polarisatie lasermachine gebied 6, 7, 8. Het is daarom te verwachten dat een gedetailleerd beeld van de moleculaire rotatie, waaronder golf aard kan worden gevisualiseerd als de Coulomb explosie beeldvormingstechniek wordt gecombineerd met dergelijke pompproces 9, 10, 11, 12, 13. Echter, we een aantaltijden experimentele ondervinden moeilijkheden in verband met de huidige beeldvormingstechnieken, zoals hieronder vermeld. Het doel van dit document is om een nieuwe manier van het overwinnen van deze problemen en het creëren van een hoge kwaliteit film van de moleculaire rotatie golfpakketten presenteren. De eerste experimentele film moleculaire rotatie die met de onderhavige werkwijze, samen met de fysieke gevolgen werden in onze eerdere document 11. De achtergrond van de ontwikkeling, de gedetailleerde theoretische aspect van de onderhavige beeldvormingstechniek, en een vergelijking met andere bestaande technieken wordt gegeven in een volgende document. Hier zullen we ons vooral richten op de praktische en technische aspecten van de procedure, met inbegrip van de combinatie van de typische pump-probe optische opstelling en de nieuwe beeldvormende inrichting. Zoals in het voorgaande document, is het doelsysteem unidirectioneel roterende stikstofmoleculen 11.
De belangrijkste experimentele moeilijkheid van debestaande beeldvorming setup, schematisch weergegeven in figuur 1, heeft te maken met de positie van de detector of de camerahoek. Omdat de rotatieas samenvalt met de laser propagatie as 6, 7, 8 laser-veld-geïnduceerde moleculaire rotatie, is het niet praktisch om een detector te installeren langs de rotatieas. Wanneer de detector wordt geïnstalleerd dat laserbestraling voorkomen, de camerahoek overeen met een zijde waarneming van rotatie. In dit geval is het onmogelijk om de oorspronkelijke oriëntatie van moleculen de verwachte (2D) beeld 14 ionen uit te reconstrueren. Een 3D imaging detector 14, 15, 16, 17, 18, 19, waarmee de aankomsttijd boven detector en het ion IMPACt posities kan worden gemeten, bood een unieke manier om de moleculaire rotatie direct waar te nemen met behulp van Coulomb explosie beeldvorming 10, 12. De aanvaardbare ion laser pulsen per schot laag (meestal <10 ionen) in de 3D detector, wat betekent dat het moeilijk is om een lange filmpje van moleculaire beweging met een hoge beeldkwaliteit 14 creëren. De dode tijd van de detectoren (meestal ns) heeft ook invloed op de beeldresolutie en imaging efficiency. Het is ook niet een eenvoudige taak om een goede pump-probe beam overlap te maken door het beeld van een real-time monitoren van ion met een laser herhalingssnelheid van <~ 1 kHz. Hoewel verschillende groepen rotatie golfpakketten gebruik van de 3D techniek hebben waargenomen, werd de ruimtelijke informatie beperkt en / of direct, en een gedetailleerde visualisatie van golf de natuur, met inbegrip van gecompliceerde nodale structuren, werd niet bereikt 10, 12.
De essentie vande nieuwe beeldvormende techniek is het gebruik van de "nieuwe camerahoek" in figuur 1. In deze configuratie, wordt laserbundel blootstelling aan een detector vermeden, terwijl de 2D-detector evenwijdig aan het rotatievlak, wat leidt tot de waarneming van de rotatie-as. De spleet laat alleen de ionen in het rotatievlak (het polarisatievlak van de laserpulsen) bijdragen tot een beeld. Een 2D-detector, die een hogere telsnelheid (meestal 100 ~ ionen) dan 3D signaalgever, kan worden gebruikt. De opzet van de elektronica is eenvoudiger dan bij 3D detectie, terwijl de meting efficiëntie hoger. Tijdrovende mathematische reconstructie, bijvoorbeeld Abel inversie 14, is ook niet noodzakelijk om hoekinformatie extraheren. Deze eigenschappen leiden tot de eenvoudige optimalisatie van het meetsysteem en de productie van films van hoge kwaliteit. Een standaard 2D / 3D geladen deeltjes afbeeldingsinrichting kan eenvoudig worden aangepast om de huidige instelling without het gebruik van dure apparatuur.
Toegang beperkt. Log in of start een proefperiode om deze inhoud te bekijken.
LET OP: Door middel van dit protocol, we verduidelijken wat wij wel aan de huidige methode te ontwikkelen. Exact parameters, met inbegrip van kamer en optische opstelling het ontwerp en de maten en soorten van de onderdelen, zijn niet altijd van essentieel belang om het huidige systeem van toepassing op apparatuur van de lezer. De essentie van de procedures wordt gegeven als toelichting bij elke stap.
1. Constructie van een 2D-slice afbeeldingsinrichting
Opmerking: In deze stap worden alle in de handel verkrijgbare onderdelen en materialen, zoals een vacuümpomp en een detector worden geïnstalleerd volgens de instructies van de fabrikant of gebruikershandleidingen.
2. Bouw van een Pump-probe optische Setup
LET OP: Voor deze stap, zie figuur 3 om te begrijpen waar en hoe de volgende stappen worden uitgevoerd. Het doel van deze stap is om drie collineair fs pulsen maken van een commercieel Ti: saffier laser versterker voor de pomp-probe experiment 11. De eerste puls was voor moleculaire uitlijning (lineair gepolariseerde, centrale golflengte van 820 nm, piekintensiteit <30 TW / cm 2), de tweede was de draairichting (een vertraagde replica van de eerste, met uitzondering van de lineaire polarisatie 45 ° gekanteld van de polarisatie-as van de eerste puls) en de derde was de Coulomb explosie afbeeldingssonde (circulair gepolariseerd, 407 nm, 1 00 fs, 600 TW / cm2). In deze stap worden alle in de handel verkrijgbare onderdelen en materialen, zoals een polarisatie checker en een optische fase worden geïnstalleerd en gebruikt volgens de instructies van de fabrikant of gebruikershandleidingen.
Opmerking: In deze stap worden alle optische componenten geïnstalleerd en gebruikt volgens de standaard procedures van optische experimenten en handleiding van de fabrikant voor lenzen. Alle afslagen en dichroïsche spiegels gebruikte diëlektrische multilaagspiegels om laservermogen verlies tijdens de vele reflecties in de lichtweg te vermijden. Sommige van de optica en kristallen gebruikt worden in de lijst van materialen voor dit artikel.
3. Setup voor een meetsysteem
Opmerking: In deze stap worden alle in de handel verkrijgbare onderdelen en materialen, zoals een voeding en delay generatoren worden geïnstalleerd en gebruikt volgens de instructies van de fabrikant of gebruikershandleidingen.
4. Metingen
LET OP: De me asurement hier gebruikte methode is een combinatie van gerapporteerde procedures 14, 27 en deze beeldvorming setup. In deze stap worden alle in de handel verkrijgbare onderdelen en materialen, zoals hoog-voltage elektronica worden geïnstalleerd en gebruikt volgens de instructies van de fabrikant of gebruikershandleidingen.


Toegang beperkt. Log in of start een proefperiode om deze inhoud te bekijken.
Figuur 4A toont een probe-only ruwe beeld van de N 2+ ion op probe bestraling (Coulomb explosie) uitgeworpen, genomen voor één probe laser schot. Elk lichtpuntje komt overeen met een ion. Figuur 4B toont een gesommeerd beeld van 10.000 gebinariseerd ruwe camerabeelden. Deze beelden tonen dat onze beeldvorming setup de moleculen van oriëntatiehoeken in het polarisatievlak het kan controleren. Figuur 4C toont de genormali...
Toegang beperkt. Log in of start een proefperiode om deze inhoud te bekijken.
De huidige procedure maakt het mogelijk om een real-time film van de moleculaire rotatie vast te leggen met een spleet gebaseerd 2D beeldvorming setup. Omdat de waargenomen ionen door de spleet passeren, stap 1,5 is een van de kritische stappen. De randen van de spleet messen moeten scherp zijn. Bij een klein defect, zoals een 0,3 mm deuk in de sleuf, een kras waargenomen beeld ion (figuur 6). In dat geval moet de spleet blad worden gepolijst met 2000-grit schuurpapier nat.
Toegang beperkt. Log in of start een proefperiode om deze inhoud te bekijken.
De auteurs hebben niets te onthullen.
Dit werk werd gedeeltelijk ondersteund door subsidies KAKENHI van de Japan Society for the Promotion of Science (JSPS) en het Ministerie van Onderwijs, Cultuur, Sport, Wetenschap en Technologie (MEXT) Japan (#26104539, #26620020, #26810011, #15H03766, #15KT0060, #16H00826 en #16K13927); de Konica Minolta Science and Technology Foundation; het programma "Planting Seeds for Research" van TokyoTech; het Imaging Science Project van het Center for Novel Science Initiatives (CNSI) bij de National Institutes of Natural Sciences (NINS) (#IS261006); het gezamenlijke RIKEN-IMS programma over "Extreme Photonics;" en het Consortium for Photon Science and Technology (CPhoST).
Toegang beperkt. Log in of start een proefperiode om deze inhoud te bekijken.
| Naam | Bedrijf | Catalogusnummer | Opmerkingen |
|---|---|---|---|
| CMOS camera | Toshiba TELI | BU-238M-ES | uitgerust met SONY IMX174 sensor |
| High voltage switch | Behlke | HTS-41-03-GSM | |
| High voltage switch | Behlke | HTS-80-03 | |
| Digital delay generator | Stanford research systems | DG535 | |
| Digital delay generator | Stanford research systems | DG645 | |
| Microchannel plate | Photonis | 3075 | |
| Pulsed valve | LAMID LTD | Even-Lavie valve | High repetition, room temperature model |
| Molecular beam skimmers | Institute for Molecular Science | 13C11 | 3 en 1,5 mm middelste gat, 25 graden volledige binnenhoek, en ~50 mm lengte |
| Optical Comparator | Nikon | V-24B | |
| DPSS laser | Lighthouse Photonics | Sprout | |
| Femtosecond Ti:Sapphire oscillator | KMLabs | Halcyon | |
| Femtosecond Ti:Sapphire amplifier | Quantronix | Odin-II HE | |
| Motorized linear stage | Sigma Koki | KST(GS)-100X | |
| Manual X-stage | Sigma Koki | TSD-601S | |
| High resolution mirror mount | Newport | Suprema SX100-F2KN-254 | |
| High resolution mirror mount | LIOP-TEC GmbH | SR100-100R-2-HS | |
| Polarization checker | Paradigm Devices, Inc. | O-tool VIS | |
| Instrument communication interface | National Instruments | NI-MAX | |
| Graphical development environment for measurement programs | National Instruments | LabVIEW 2014 | |
| Laser line dielectric mirror | CVI/LEO | TLM2-400/800-45UNP | |
| Laser line dielectric mirror | Altechna | Low GDD Ultrafast mirror | |
| Laser line dielectric mirror | Altechna | Low GDD Ultrafast mirror | |
| Femtosecond polarizer | Advanced Thin Films | PBS-GVD |
Toegang beperkt. Log in of start een proefperiode om deze inhoud te bekijken.