$$\rightleftharpoonup{xx}$$
$$\longleftharp{xx}$$,
$$\longrightharp{xx}$$,
Hybride organisch-anorganische lood halogenide perovskites (CH3NH3PbX3, X = I, Br, Cl) zijn een nieuwe klasse van halfgeleiders die snel is ontstaan in de afgelopen jaren. Deze materiële klasse bevat uitstekende halfgeleider eigenschappen, zoals hoge absorptie coëfficiënt1afstembare bandgap2, lange gratis vervoerder diffusie lengte3, hoge defect tolerantie4en hoge fotoluminescentie Quantum opbrengst5,6. De unieke combinatie van deze kenmerken maakt halogenide perovskites zeer aantrekkelijk voor toepassing in opto-elektronische apparaten, zoals één knooppunt7,8 en zonne-energie multijunction9, leiden 10, lasers11,12en13van de LEDs.
CH3NH3PbX3 films kunnen worden vervaardigd door een verscheidenheid van synthetische methoden14, die gericht zijn op verbetering van de efficiëntie van deze halfgeleidermateriaal voor energie toepassingen15. Echter, optimalisatie van fotovoltaïsche apparaten is afhankelijk van de kwaliteit van het halogenide perovskiet actieve laag, alsmede de interfaces met gratis selectieve contactpersonen (d.w.z. elektron en gat vervoer lagen), die photocarrier collectie in deze vergemakkelijken apparaten. Specifiek, zijn continu, pinhole-vrije actieve lagen nodig om te minimaliseren van shunt weerstand, waardoor de Apparaatprestaties van het.
Onder de meest wijdverbreide methoden voor het fabriceren van organo-lead halogenide zijn perovskiet dunne films oplossing- en vacuüm gebaseerde processen. De meest voorkomende oplossingsproces gebruikt mengsel ratio's van lood halogenide en methylammonium halogenide ontbonden dimethylformamide (DMF), dimethylsulfoxide (DMSO), γ-butyrolacton (GBL) of mengsels van deze oplosmiddelen. 2 , 16 , 17 voorloper molarity en oplosmiddelen type, evenals het gloeien van temperatuur, tijd en sfeer, moet juist worden gecontroleerd met het oog op een continue en pinhole-vrije films. 16 bijvoorbeeld om verbetering van de dekking van de oppervlakte, een oplosmiddel-engineering techniek werd aangetoond aan opbrengst dichte en zeer uniform films. 17 in deze techniek, een niet-oplosmiddel (tolueen) is droop op de perovskiet laag tijdens het spinnen van de perovskiet oplossing. 17 deze benaderingen zijn meestal geschikt voor mesoscopische heterojunctions, die de dienst mesoporous TiO,2 als de selectieve contactpersoon van een elektron met grotere contactoppervlak en vervoerder vervoer lengte verminderd.
Echter, vlakke heterojunctions, die gebruik maken van selectieve contactpersonen op basis van dun (meestal TiO2) films, zijn meer wenselijk omdat ze bieden een eenvoudige en schaalbare configuratie die gemakkelijker kan worden aangenomen in de zonnecel technologie. Daarom is de ontwikkeling van de organo-lead halogenide perovskiet actieve lagen die hoge efficiëntie en stabiliteit onder bewerking voor vlakke heterojunctions weergeven kan leiden tot technologische vooruitgang op dit gebied. Een van de belangrijkste uitdagingen voor het fabriceren van vlakke heterojunctions is echter nog steeds vertegenwoordigd door de homogeniteit van de actieve laag. Een paar pogingen, op basis van vacuüm processen, hebben gedaan om te bereiden uniforme lagen op dunne TiO2 films. Bijvoorbeeld hebben Snaith en medewerkers aangetoond een dubbele verdamping proces, die zeer homogene perovskiet lagen met hoogvermogen conversie efficiëntie voor fotovoltaïsche toepassingen opleveren. 18 terwijl dit werk is een aanzienlijke vooruitgang in het veld, het gebruik van hoog vacuüm-systemen en het gebrek aan tunability van de samenstelling van de actieve laag beperken de toepasselijkheid van deze methode. Interessant is dat is extreem hoge uniformiteit bereikt met de damp-bijgewoonde oplossing proces (VASP)19 - en gemodificeerde lagedruk VASP (LP-VASP)6,20. Hoewel de VASP, voorgesteld door Yang en medewerkers19, hogere temperaturen en het gebruik van een handschoenenkastje vereist, de LP-VASP is gebaseerd op het gloeien van een voorsprong halogenide voorloper laag in de aanwezigheid van methylammonium halogenide damp, bij verminderen druk en relatief lage temperatuur in een fumehood. Deze specifieke voorwaarden inschakelen toegang gemengd perovskiet composities, en fabricage van pure CH3NH3PbI3, CH3NH3PbI3-xClx, CH3NH3PbI3- xBrxen CH3NH3PbBr3 kan gemakkelijk worden bereikt. Specifiek, kunnen CH3NH3PbI3-xBrx films over de volledige samenstelling ruimte worden gesynthetiseerd met opto-elektronische hoge kwaliteit en reproduceerbaarheid6,20.
Hierin, bieden wij een gedetailleerde beschrijving van het protocol voor de synthese van organische-anorganische lood halogenide perovskiet lagen via LP-VASP, met inbegrip van de procedure voor de synthese van de methylammonium halogenide precursoren. Zodra de voorlopers worden gesynthetiseerd, bestaat vorming van CH3NH3PbX3 films uit een procedure in twee fasen, die bestaat uit i) de spin-coating van de PbI2/PbBr2 (PbI2of PbI2/PbCl 2) voorloper op glas substraat of fluor-doped tin oxide (FTT) gecoat glas substraat met vlakke TiO2, als elektronentransport laag, en ii) de lagedruk damp-bijgewoonde gloeien in mengsels van CH3NH3ik en CH3NH3Br die fijn kan worden aangepast afhankelijk van de gewenste optische bandgap (1,6 eV ≤ Eg ≤ 2.3 eV). Onder deze omstandigheden aanwezig de methylammonium halogenide moleculen in de damp fase langzaam diffuus in het lood halogenide dunne film continu, pinhole-gratis halogenide perovskiet films oplevert. Dit proces levert een twee-voudige volume-expansie van de startende lood halogenide voorloper laag aan de voltooide organisch-anorganische lood halogenide perovskiet. De standaard dikte van de film perovskiet is ongeveer 400 nm. Het is mogelijk om te variëren van deze dikte tussen 100-500 nm door het veranderen van de snelheid van de tweede stap van de spin coating. De gepresenteerde techniek resulteert in films van opto-elektronische hoge kwaliteit, wat zich naar fotovoltaïsche apparaten met macht conversie efficiëntie tot 19 vertaalt % met behulp van een Au/spiro-OMeTAD /CH3NH3PbI3-xBrx/ compacte TiO2/ FTO/glas zonne-cel van het platform. 21