Methodenartikel

Een experimenteel Protocol voor femtoseconde NIR/UV - XUV pomp-Probe experimenten met gratis-elektron Lasers

16.1K weergaven

⸱

DOI:

10.3791/57055

⸱

23 oktober 2018

 ,  ,  ,  , 
1J.R. Macdonald Laboratory, Department of Physics, Kansas State University, 2Deutsches Elektronen-Synchrotron DESY, 3European XFEL GmbH

In dit artikel

Samenvatting

Dit protocol beschrijft de belangrijkste stappen voor het uitvoeren en analyseren van pomp-sonde experimenten combineren een femtoseconde optische laser met een laser gratis-elektron om ultrasnelle photochemische reacties in de gasfase moleculen te bestuderen.

Samenvatting

Dit protocol beschrijft belangrijke stappen in het uitvoeren en analyseren van femtoseconde pomp-sonde experimenten die een femtoseconde optische laser met een gratis-elektron-laser combineren. Dit omvat methoden om vast te stellen dat de ruimtelijke en temporele overlappen tussen de optische en gratis-elektron laserpulsen tijdens het experiment, evenals de belangrijke aspecten van de data-analyse, zoals correcties voor aankomst tijd jitter, die nodig zijn om het verkrijgen van kwalitatief hoogwaardige pomp-sonde datasets met de best mogelijke temporele resolutie. Deze methoden worden gedemonstreerd voor een voorbeeldige experiment uitgevoerd bij de flitser (vrije-elektron LASer Hamburg) gratis-elektron laser om ultrasnelle Fotochemie in gasfase moleculen te bestuderen door middel van snelheid kaart ion imaging. De meeste van de strategieën gelden echter ook voor soortgelijke pomp-sonde experimenten met behulp van andere doelen of andere experimentele technieken.

Inleiding

De beschikbaarheid van korte en intense extreem ultraviolet (XUV) en X-ray pulsen van gratis-elektron lasers (FELs)1,2 heeft opengesteld van nieuwe mogelijkheden voor femtoseconde pomp-sonde experimenten exploitatie van de site - en element-het specifieke karakter van de inner-shell foto-absorptie proces3,4,5,6. Dergelijke experimenten kunnen worden gebruikt, bijvoorbeeld, onderzoeken van moleculaire dynamica en overdracht te laden verwerkt in vloeistoffen7 en gasfase moleculen8,9,10,11 , 12, en voor real-time waarnemingen van katalytische reacties en ultrasnelle chemie13,14 met een temporele resolutie van 100 femtosecondes of hieronder oppervlakte. Als de pomp-sonde experiment is uitgevoerd door het combineren van een laser gesynchroniseerde optische femtoseconde met de FEL, vermeld dat was het geval in alle voorbeelden hierboven, de intrinsieke aankomsttijd jitter tussen de optische laser en de FEL pulsen moet worden gemeten op basis van de shot-door-shot en gecorrigeerd voor in de data-analyse met het oog op de best mogelijke temporele resolutie.

Binnen een grote samenwerking, hebben verschillende pomp-sonde experimenten combineren optische lasers met een gratis-elektron laser onlangs uitgevoerde9,10,11,12, zowel op de FLASH XUV FEL15 ,16 en de LCLS X-ray FEL17 faciliteiten, en een experimenteel protocol voor het uitvoeren en analyseren van deze experimenten heeft ontwikkeld, die wordt gepresenteerd in de volgende. De methode wordt gedemonstreerd voor een voorbeeldige experiment uitgevoerd op de FLASH gratis-elektron laser om ultrasnelle Fotochemie in gasfase moleculen te bestuderen door middel van snelheid kaart ion imaging11,12. Echter de meeste van de strategieën gelden ook voor soortgelijke pomp-sonde experimenten met behulp van andere doelen of andere experimentele technieken en kan ook worden aangepast aan andere FEL faciliteiten. Terwijl sommige van de afzonderlijke stappen hier gepresenteerd of variaties daarvan reeds in de literatuur18,19,20 besproken zijn, bevat dit protocol een uitgebreide beschrijving van de belangrijkste stappen, waaronder enkele die van de meest recente technische verbeteringen profiteren in de synchronisatie en in de timing diagnostiek, die hebben aanzienlijk verbeterd de stabiliteit en de temporele resolutie voor pomp-sonde experimenten12, 21.

Het volgende protocol wordt ervan uitgegaan dat een pomp-sonde-eindstation, zoals het kamp instrument FLASH22, voorzien van een ion time-of-flight, een ion momentum imaging of een snelheid kaart imaging (VMI) ion spectrometer; een uitbundig of supersonische jet van gas; en een gesynchroniseerde ' nabij-infrarood (NIR) of ultraviolet (UV) femtoseconde laser, waarvan pulsen overlappen kunnen collinearly of in de buurt van-collinearly met de vrije-elektronen laserstraal, zoals in Figuur 1schematisch geschetst. Bovendien, een passende suite van diagnose tools zoals een verwisselbare beam-scherm (bv. een peddel bekleed met Ce:YAG poeder of een dunne Ce:YAG kristal) in de interactie-regio, een snelle fotodiode gevoelig voor zowel laser als FEL pulsen en een bos aankomsttijd monitor (BAM)23,24 , of artikel "timing tool"25,26,27 zijn vereist, die allemaal zijn meestal geïntegreerd in de pomp-sonde-eindstation of worden geleverd door de FEL faciliteit, als vóór het experiment aangevraagd. Tot slot, de shot-door-shot jitter correctie wordt ervan uitgegaan dat de experimentele gegevens opgenomen en toegankelijk op basis van de shot-door-shot en gekoppelde naar de maten van de shot-door-shot van de bos aankomsttijd tijd-jitter met behulp van een unieke "bunch ID" of door een andere gelijkwaardige regeling.

Op FLASH zijn de specifieke systemen die cruciaal voor de pomp-sonde experimenten zijn:

  • De actieve, all-optische feedback en het stabilisatiesysteem van de laser van de pomp-sonde naar de meester laser oscillator, waaronder een evenwichtige optische cross-correlator die de pomp-sonde van oscillator laservermogen aan de meester laser oscillator stabiliseert, en een Kruis-correlator ("drift correlator") om te corrigeren voor langzame driften van de laser versterker met betrekking tot de oscillator-21.
  • De bos-aankomsttijd monitoren (BAMs) die de schot-voor-schot variaties in de aankomsttijd van de elektron-bos op verschillende posities in het gaspedaal met betrekking tot de kapitein meten laser oscillator23,24. Ze kunnen worden gebruikt voor een actieve-feedback lus te stabiliseren van de timing van het elektron trossen met betrekking tot de meester laser oscillator, waardoor langzaam drijft in de aankomsttijd. Bovendien, de BAM gelegen gesloten om het experiment (BAM 4DBC3) kan worden gebruikt voor een schot-voor-schot jitter-correctie in de data-analyse, die beschreven in stap 5.1 van het experimentele protocol is.
  • De pomp-sonde laser streak camera, welke maatregelen de relatieve timing tussen de pomp-sonde laser output en de straling van de dipool gegenereerd door het elektron bos aan het einde van de versneller voordat het wordt geleid in de lichtbundel dump28.
  • De focus camera, die beelden de "virtuele" laser focus met behulp van het deel van de laserstraal die door de laatste draaien spiegel achter de focus lekt lens om de hoofdvijanden controleren traag ruimtelijke driften van de optische laser.

Vergelijkbare systemen zijn beschikbaar op andere FEL faciliteiten en zijn van cruciaal belang voor het uitvoeren van een experiment betrouwbare pomp-sonde.

Protocol

Let op: Voordat u deze procedure begint, is het heel belangrijk om vertrouwd te raken met alle mogelijke gevaren verbonden aan het experiment. De onderstaande procedure omvat klasse-IV lasers, XUV of Röntgen straling hoogspannings-bronnen, gecomprimeerde gassen en schadelijke of giftige chemische stoffen. Gelieve alle relevante veiligheidsinformatiebladen (MSDS) raadplegen alvorens gebruik en volgen alle veiligheidseisen gemandateerd door de FEL en laser faciliteit.

1. voorbereiding

Opmerking: Voor de aanvang van het experiment, verschillende keuzes moeten worden gemaakt, bv., met betrekking tot de optimale keuze van pomp en sonde golflengtes en intensiteiten voor de doelgroep van belang en het juiste type spectrometer voor het meten van de vereiste observabelen (zie, b.v.., Fang et al. 20144 en Roedenko et al. 20155). In de volgende, deze technische aspecten in verband met de specifieke processen doelen die zullen worden bestudeerd worden niet besproken en er wordt van uitgegaan dat de juiste lichtbundel parameters voor de FEL en de optische laser voor het geplande experiment zijn vastgesteld en zetten die een geschikte ion spectrometer is geïnstalleerd en operationeel zijn.

  1. Uitlijning en wijzen van stabiliteit van FEL en laser balken
    1. Aan het begin van het experiment, controleren de shot-door-shot en de stabiliteit op lange termijn aanwijsapparaat van zowel FEL en optische laser balken op het scherm van de verwisselbare lichtbundel bekijken in de regio van de interactie en de stabiliteit van de laser-setup en het FEL stralend proces verbeteren , indien nodig.
      Opmerking: Voor het uitvoeren van een betrouwbare pomp-sonde experiment, is het van cruciaal belang dat zowel FEL en optische laserstralen zijn optimaal op elkaar afgestemd via het pad van de hele beamline/straal en dat aanwijsapparaat instabiliteit van beide balken kleiner dan hun plek in de focus zijn. De grootte van de gerichte optische laser en FEL balken zijn meestal over de volgorde van een paar tot een paar tientallen micrometers, dus de ruimtelijke resolutie van het scherm en de optica en de camera die worden gebruikt om het imago van dit scherm weergeven lichtbundel (bijv. een interlokale micros Cope) moet voldoende hoog zijn om nauwkeurig bepalen de positie van beide stralen.
    2. Vermijden of te minimaliseren elke knippen van de FEL lichtbundel tussen het experiment en de locatie waar de energie FEL puls wordt gemeten door het centreren van de lichtbundel op alle vervoer spiegels en openingen in de beamline. Alle openingen die de lichtbundel kunnen clip wanneer de lichtbundel wijzigingen te wijzen op basis van de shot-door-shot of door langzaam drijft in de loop van een scan met vertraging kan compromis de mogelijkheid om te normaliseren van de gegevens op de FEL pulse energie.
    3. De positie van de gas-jet en de spectrometer met betrekking tot de positie van de FEL focus en de focus van de optische laser in alle drie ruimtelijke dimensies optimaliseren. Afhankelijk van de details van de installatie, kan dit worden gedaan door het bewegen van de Vacuuemcel of door het bewegen van de afzonderlijke onderdelen, en/of door de positie van de focus van de FEL en de optische laserstraal te bewegen.
  2. Goede werking van feedback-systemen en diagnostische hulpmiddelen
    Zorg ervoor dat alle nodige feedbacksystemen en diagnostiek en controle-instrumenten zijn ingeschakeld, naar behoren functioneren, en – indien nodig – dat hun gegevens worden opgenomen in de gegevensstroom van de FEL-machine. Op FLASH hierbij de all-optische feedback en het stabilisatiesysteem van de pomp-sonde laser; de bos-aankomsttijd monitoren (BAMs); pomp-sonde laser streak camera; en de virtuele nadrukcamera. Zie de inleiding voor een meer gedetailleerde beschrijving van deze systemen.
    Opmerking: Het is sterk aan te raden om voortdurend deze Monitorsystemen tijdens het uitvoeren van de pomp-sonde experiment om zich bewust zijn van mogelijke problemen, bijv., met de laser synchronisatie systeem, zo spoedig mogelijk.

2. opstellen ruimtelijke elkaar overlappen tussen de FEL licht en de optische Laser Beam

  1. Overlappende de balken visueel op een Ce:YAG balk scherm in de regio van interactie
    1. Zorg ervoor dat de detector ion (en elektron) en de hoge spanning op de ion spectrometer elektroden worden uitgeschakeld voordat u verdergaat.
    2. Verminderen van de energie van de puls FEL en de kracht van de optische laser met behulp van de filters en Verzwakkers geïnstalleerd in de beamline tot minder dan 1% transmissie om schade te voorkomen van het scherm door de gerichte balken.
    3. Invoegen de balk scherm in de regio van de interactie. Bent u niet detecteren de lichtbundel plekken, iets verhogen hun intensiteit.
      Opmerking: afhankelijk van de experimentele geometrie (volledig collineaire of in de buurt van-collineaire, dwz., met de optische laserstraal uitgelijnd op een kleine hoek met betrekking tot de FEL lichtbundel, bv. om te voorkomen dat verliezen te veel macht in het gat van de geperforeerde incoupling spiegel), het cruciaal kan zijn dat het scherm precies op de positie van de interactie-regio, ligt aangezien zelfs een kleine verplaatsing van een paar millimeter leiden een afwijking van de balken in het geval van in de buurt van-collineaire geometrie tot kan.
    4. De optische laser blokkeren door het sluiten van de sluiter van de laser en markeer de positie van de FEL lichtbundel op het scherm bekijken door het creëren van een "gebied van belang (ROI)", met behulp van de camerasoftware voor de verwerving van de gegevens.
    5. Het FEL licht blokkeren door het sluiten van de sluiter FEL en inspecteren van de positie van de optische laserstraal op het scherm bekijken. Met behulp van de juiste sturing spiegels voor de optische laser, sluiten de laserstraal overlappen met het duidelijke standpunt van de FEL spot.
      Opmerking: Voor de meeste pomp-sonde experimenten, het is gunstig voor een plek grootte van de pomp lichtbundel die groter is dan de plek van de lichtbundel van de sonde te gebruiken. Dit vereenvoudigt het vinden van goede ruimtelijke overlapping en maakt het experiment robuuster aan kleine aanwijsapparaat schommelingen, dus het minimaliseren van de kans van het sonderen van een regio van de ruimte waar het doel niet heeft zijn opgewonden door de pomp pols. In het algemeen, een grotere pomp dan sonde plek zorgt er ook voor meer homogene excitatie.
    6. Herhaal stap 2.1.4 en 2.1.5 te fine-tunen van de overlapping en te verifiëren dat de overlapping stabiel is.
    7. Verwijder lichtbundel scherm. Vervolgens zet detectoren en spectrometer hoge spanningen.
      Opmerking: Als de visuele overlapping van de balken op het scherm bekijken in de interactie regio geen bevredigende resultaten, dwz geeft., als een signaal van de twee kleuren niet kan worden gevonden in de opeenvolgende stappen beschreven in stap 3.2, de ruimtelijke overlap tussen de balken kan worden gedefinieerd nauwkeuriger met behulp van de ion-signaal, zoals beschreven in stap 2.2, als een ion imaging spectrometer beschikbaar is. Deze procedure wordt ook beschreven in Johnsson et al. 201019.
  2. De balken met behulp van de ion time-of-flight signaal en de beelden van de ion overlappende
    1. Overlappen in het vlak van de detector
      1. Stel de spectrometer spanningen op "ruimtelijke beeldvorming mode", dwz., zodanig dat het beeld van de detector ion een directe, vergrote beeld van de interactie-regio is. De instellingen van de spanning voor deze modus is afhankelijk van de specifieke spectrometer.
      2. Kies de afbeelding van de ion overeenkomt met een niet-gefragmenteerd moleculaire bovenliggende ion of een atomaire doel gebruiken en kies een Ionische gratis staat die is geproduceerd door zowel de FEL en de optische laser alleen, bv. H2O+ ionen uit de resterende gas binnen de Vacuuemcel. Indien nodig, verminderen de intensiteit van het FEL of laser om te produceren die een staat van de kosten. Vermijd het gebruik van een doel dat is ingevoerd door een supersonische straal, omdat de snelheid van de lichtbundel de procedure vervalsen kan.
      3. Blokkeren van de optische laser met behulp van de laser-sluiter en markeer de positie van het punt van de ionen geproduceerd door het FEL licht.
      4. Blokkeren van de lichtbundel van de FEL met behulp van de sluiter FEL en vastleggen van de positie van dezelfde soort ion geproduceerd door de optische laserstraal. Met behulp van de juiste sturing spiegels voor de optische laser, sluiten de laserstraal totdat de ion hit posities overlapping zo goed mogelijk met het duidelijke standpunt van de ionen geproduceerd door het FEL licht.
      5. Om overlappen de foci van de twee balken langs de bundel propagatie richting, door de focus lens van de laser te verplaatsen totdat de laser focus in de spectrometer wordt gecentreerd.
      6. Herhaal stap 2.2.1.3 en 2.2.1.4 te fine-tunen van de overlapping en te verifiëren dat de overlapping stabiel is.
    2. Overlappen in de richting van de time-of-flight
      1. Werking van de spectrometer in een "time-of-flight mode", dwz., zodanig dat de ion detectie timing signaal (dwz., het spectrum van de time-of-flight ion) kan worden gecontroleerd op een snelle oscilloscoop of digitizer, die wordt geactiveerd door de FEL master trigger . Voorkomen dat de werking van de spectrometer in Wiley-McLaren omstandigheden zodanig zijn dat de tijd van de vlucht gevoelig voor de beginpositie langs de as van de spectrometer is.
      2. In het ion time-of-flight spectrum, identificeren en zoom in op de peak overeenkomt met de dezelfde ion op 2.2.1.2 gebruikt.
      3. Blokkeren van de optische laser met behulp van de laser-sluiter en juist Markeer het midden van de piek van de time-of-flight geproduceerd door het FEL licht alleen.
      4. Blokkeren van de lichtbundel van de FEL met behulp van de sluiter FEL en vindt het center van de dezelfde tijd-of-flight piek geproduceerd door de optische laserstraal alleen. Met behulp van de juiste sturing spiegels voor de optische laser, sluiten de laserstraal totdat de time-of-flight piek geproduceerd door de optische laserstraal overlapt perfect met de gemarkeerde center van de piek van het FEL licht.
        Opmerking: Dit werkt alleen als de aankomsttijden van de optische laserpulsen en de FEL pulsen binnen ongeveer een nanoseconde van elkaar. In geval van twijfel, voer de stap van de "ruwe timing" beschreven in stap 3.1 voordat u de overlapping van de ruimtelijke procedure.
      5. Herhaal stap 2.2.2.3 en 2.2.2.4 te fine-tunen van de overlapping en te verifiëren dat de overlapping stabiel is.

3. invoering van tijdelijke overlapping tussen de FEL pulsen en de optische laserpulsen

  1. "Ruwe" timing
    Opmerking: De ruwe timing tussen de FEL pulsen en de optische laserpulsen op enkele tientallen picoseconds nauwkeurig kan worden bepaald met behulp van een snelle fotodiode aangesloten, via een korte SMA kabel, aan een "bias T" met een 9 V batterij aangesloten bij "DC in" en een oscil snel (≥10 GHz) loscope, die door de FEL master trigger wordt geactiveerd. De diode is meestal niet rechtstreeks in de FEL en laser balken geplaatst omdat dit zou kunnen de diode vernietigen. In plaats daarvan, het is geïnstalleerde loodrecht op de straal FEL, en een beweegbare mazen wordt gebruikt voor het verzenden van een kleine hoeveelheid verstrooide fotonen op de diode.
    1. Verminderen van de energie van de puls FEL en de kracht van de optische laser met behulp van de filters en Verzwakkers geïnstalleerd in de beamline tot het punt waar het signaal van het verstrooide licht niet de fotodiode zal vernietigen. Een veilig uitgangspunt is doorgaans een waarde van de transmissie van 1% (dwz., 99% demping).
    2. De verstrooiing Maas invoegen de balk. Optimaliseren van de positie van de Maas en de FEL pulse energie en laser macht zodanig dat elke boom alleen levert een duidelijk signaal en dat beide signalen hebben dezelfde hoogte.
    3. Blokkeren van de optische laser met behulp van de laser-sluiter en, met de mooiste tijd base beschikbaar, een referentie-trace te besparen op de oscilloscoop met behulp van ongeveer 100 gemiddelden.
    4. Blokkeren van de lichtbundel van de FEL met behulp van de sluiter FEL en vergelijk de resulterende trace van het signaal van de laser met de FEL referentie. Gebruik de juiste vertraging fase voor de optische laser, shift de aankomsttijd van de laser impuls tot het begin van het signaal van de laser juist op de positie van het intreden van het FEL signaal is.
    5. Herhaal stap 3.1.3 en 3.1.4 om te controleren of de FEL en laser pulsen zo dicht bij elkaar in de tijd mogelijk gebaseerd op de resolutie van de fotodiode.
    6. Als, ten gevolge van de bovenstaande procedure, de laser-pols was verschoven tijdig door meer dan 1 nanoseconde, herhaalt u stap 2.2.2 ("overlapping in de richting van de time-of-flight") met de nieuwe laser-timing.
  2. "Fijn" timing
    Opmerking: De precieze tijdT0, FEL en laser pulsen wordt precies overlappende tijdig, kan worden gevonden met behulp van een twee-kleuren (FEL + laser) signaal dat een maximum of een "functie" vertoont-zoals verhogen of verlagen,e.g., in het ion opbrengstpercentage of de kinetische energie van een bepaalde Ionische fragment. Als de juiste methode hangt af van de FEL en laser golflengten, worden verschillende methoden beschreven in de volgende.
    1. T 0 bepaling over XUV + NIR pulsen met xenon gas
      Opmerking: Deze methode is geschikt voor 800 of 400 nm laserpulsen en XUV peulvruchten boven de Xe (4d) ionisatie drempel ligt op 67,5 eV.
      1. Het verzachten van de FEL en de optische laser om te voorkomen beschadiging van de ion (en elektron) detector(s) met een buitensporige aantal tarief als gevolg van de hoge absorptie dwarsdoorsneden van xenon.
      2. Xe gas in de kamer door middel van de gas-jet of door het lekken in het vacuüm door een naaldventiel introduceren. Pas in het laatste geval de druk tussen 1 x 10-7 en 1 x 10-6 mbar.
      3. Het spectrum van de time-of-flight ion opnemen. Blokkeren van de laser met behulp van de laser-sluiter en aanpassen van de energie van de puls FEL zodanig dat het spectrum van de time-of-flight ion wordt gedomineerd door single-photon processen, dwz., zodanig dat de Xe2 + en Xe3 + pieken zijn de sterkste Xe gratis Staten in de time-of-flight spectrum en hogere kosten Staten zijn (bijna) afwezig. Pas indien nodig de Xe druk zodanig dat beide toppen goed binnen het dynamisch bereik van de detector en het data-acquisitiesysteem zijn.
      4. De FEL met behulp van de sluiter FEL blokkeren en deblokkeren van de laser. Stel de kracht van de laser zo in dat de laserpulsen meestal Xe+ en slechts een kleine hoeveelheid Xe2 produceren +.
      5. Deblokkeren van de FEL en de timing tussen de FEL en de laser zo ingesteld dat de laserpulsen ongeveer 200 ps voor de FEL arriveren pulsen (op basis van de geschatte lezing van T0 verkregen uit de methode van de "ruwe" timing beschreven in stap 3.1). het spectrum van de time-of-flight ion opnemen en bepalen de verhouding tussen Xe2 + Xe3 + uit het gebied van de bijbehorende pieken in het time-of-flight spectrum.
      6. Set de timing tussen de FEL en de laser dergelijke dat de laserpulsen ongeveer 200 ps na de FEL arriveren pulsen gebaseerd op de T0 verkregen uit de methode "ruwe" timing. Noteer het Xe ion time-of-flight spectrum en bepalen van de verhouding tussen Xe2 + Xe3 +. Als de ruimtelijke overlap tussen FEL en laser pulsen goed is, zal het aanzienlijk veranderen van de verhouding tussen de verkregen in stap 3.2.1.5, met het Xe3 + signaal wordt nu sterker dan in stap 3.2.1.5, zoals weergegeven in Figuur 2.
      7. Stel de timing laser halverwege tussen de waarden in stap 3.2.1.5 en 3.2.1.6.
      8. Het spectrum van de time-of-flight ion opnemen en bepalen van de verhouding tussen Xe2 + Xe3 +. Indien de verhouding vergelijkbaar met de in stap 3.2.1.5 is, de laserpulsen nog arriveren vóór de FEL pulsen. Indien de verhouding vergelijkbaar met de in stap 3.2.1.6 is, de laserpulsen nog komen nadat de FEL pulsen.
      9. Als de laserpulsen nog voordat de FEL pulsen reist (dwz., verhouding vergelijkbaar met stap 3.2.1.5), de timing instellen halverwege tussen de huidige waarde en de waarde in stap 3.2.1.6), anders stel deze halverwege tussen de huidige waarde en de waarde in stap 3.2.1.5).
      10. Herhaal 3.2.1.8 en 3.2.1.9 tot de positie van T0 heeft zijn teruggebracht tot een nauwkeurigheid van beter dan 500 fs.
      11. Een scan van de vertraging instellen over een gebied van +/-1 ps rond de benaderende positie van T0 in stappen van 50 fs (of kleiner, afhankelijk van de NIR en FEL impulstijd). Opnemen van de time-of-flight spectrum en bepalen van de verhouding tussen Xe2 + Xe3 + voor elke stap. Het midden van de "functie" in het signaal zal de exacte positie van T0opleveren.
    2. T0 bepaling over XUV + NIR of UV pulsen met behulp van CH3ik
      Opmerking: Deze methode is geschikt voor XUV pulsen boven de drempel ligt van I(4d), ionisatie op ~ 57 eV en voor beide 266-nm of 800 nm laserpulsen (400 nm is niet getest, maar waarschijnlijk ook mogelijk). Het kan ook worden uitgevoerd met behulp van CF3ik in plaats van CH3ik.
      1. Het verzachten van de FEL en de optische laser om te voorkomen beschadiging van de detector met een buitensporige aantal tarief.
      2. Introduceren van CH3ik moleculen in de kamer door middel van de gas-jet of door het lekken in het vacuüm door een naaldventiel. Pas in het laatste geval de druk tussen 1 x 10-7 en 1 x 10-6 mbar. Als de dampdruk van de CH-3ik proef is niet voldoende om te vormen van een moleculaire straal, gebruikt hij als een draaggas.
      3. Het spectrum van de time-of-flight ion opnemen. Blokkeren van de laser met behulp van de laser-sluiter en aanpassen van de FEL pulse energie om de hoogste beschikbaar pulse-energie.
      4. Blokkeren de FEL met behulp van de FEL sluiter. Bij het gebruik van 266-nm pulsen, stel de kracht van de laser zo in dat de laser CH3 produceertik+ -ionen en een kleine hoeveelheid ik+ en CH3+. Bij het gebruik van 800 nm pulsen, passen de kracht van de laser zodanig dat de laser produceert een aanzienlijke hoeveelheid CH3I+, ik+en CH3+ ionen, maar slechts weinigen meer hoogst ionen geladen.
      5. De timing tussen de FEL en de laser zo ingesteld dat de laserpulsen ongeveer 200 ps voor de FEL pulsen komen (gebaseerd op de geschatte lezing van T0 verkregen uit de methode van de "ruwe" timing beschreven in stap 3.1). Het spectrum van de time-of-flight ion opnemen of, bij het gebruik van een snelheid kaart imaging (VMI) spectrometer, de ion-afbeelding voor de I4 + fragment (voor photon energieën onder 600 eV, de I3 + fragment kan ook worden gebruikt). Aanpassen van de spectrometer spanningen, zodanig dat de pieken van de time-of-flight overeenkomt met de afzonderlijk en vermenigvuldigen geladen jodium fragmenten breed (vanwege hun grote kinetische energie zijn) of, bij het gebruik van een VMI spectrometer, zodanig dat de I ion afbeelding4 + behandelt de meeste van de detector.
        1. In het spectrum van de ion time-of-flight, de piek die overeenkomt met de I4 + fragment (evenals de pieken die overeenkomt met de hogere jodium gratis Staten) zal hebben een smalle piek in het midden (Zie figuur 3A). Wanneer u een VMI spectrometer, een of twee (afhankelijk van de spectrometer-resolutie en de richting van de polarisatie van de laser) kleine lichtpuntjes verschijnt dicht bij het centrum van de I ion afbeelding4 + (Zie figuur 3B). Als deze functies niet, timing of ruimtelijke verschijnen overlapping kloppen niet.
      6. De timing tussen de FEL en de laser zo ingesteld dat de laserpulsen ongeveer 200 ps komen na de FEL pulsen op basis van de T0 uit de methode "ruwe" timing verkregen. Het ion time-of-flight spectrum of opnemen de ion-afbeelding voor de I4 + fragment. De Prikker in het midden van de TOF toppen en de heldere spot(s) in het midden van de VMI beelden zullen verdwijnen.
      7. Stel de laser timing halverwege tussen de waarden in stap, 3.2.2.5 en 3.2.2.6.
      8. Het ion time-of-flight spectrum of de I4 + ion afbeelding opnemen en bepalen als de spikes of de spot(s) aanwezig of niet zijn. Als ze aanwezig zijn, de laserpulsen nog arriveren vóór de FEL pulsen. Als zij niet zijn, de laserpulsen nog komen nadat de FEL pulsen.
      9. Als de laserpulsen nog voordat de FEL pulsen reist, de timing halverwege tussen de huidige waarde en de waarde in stap 3.2.2.6, anders stel deze halverwege tussen de huidige waarde en de waarde in stap 3.2.2.5 instellen.
      10. Herhaal de 3.2.2.8 en 3.2.2.9 de positie van T0 heeft zijn teruggebracht tot een nauwkeurigheid van beter dan 500 fs.
      11. Een scan van de vertraging instellen over een gebied van +/-1 ps rond de benaderende positie van T0 in stappen van 50 fs. Het spectrum van de time-of-flight of opnemen de ion-afbeelding voor de I4 + fragment voor elke stap. De opbrengst van de spike of lichtpuntjes worden uitgezet als functie van de vertraging. Het centrum van de "functie" in het signaal is bij een vertraging van ~ 120-150 fswith betrekking tot T09,10.

4. "fine-tuning"-het ruimtelijke overlappingsgebied op een signaal van de twee kleuren

Opmerking: De procedure om de ruimtelijke overlapping beschreven in stap 2.1 en 2.2 weliswaar meestal nauwkeurig genoeg om het observeren van het signaal van de twee kleuren beschreven in de procedure voor de vaststelling van de temporele overlapping (stap 3) te kunnen zijn, het is vaak raadzaam te fine-tunen de ruimtelijke overlapping op deze twee kleuren signaal voordat de werkelijke pomp-sonde-experiment.

  1. Om te fine-tunen van de ruimtelijke overlapping, zorgvuldig aanpassen de spiegels die bepalen de ruimtelijke overlapping en daardoor maximaliseren de Xe2 + Xe3 + ratio wanneer de laserpulsen ongeveer 1 ps nadat de FEL komen pulsen.
  2. Als alternatief, als de temporele overlapping-procedure wordt uitgevoerd met CH3ik, maximaliseert de opbrengst van de lage-energie-component in de I4 + fragmenten wanneer de laserpulsen arriveren ongeveer 1 ps voor de FEL pulsen.
    Opmerking: Ideaal, deze "fine-tuning" procedure wordt herhaald gebruik van een twee-kleuren-signaal in de werkelijke doelmolecule, zodra een dergelijk signaal is gevonden.

5. aankomsttijd-Jitter-correctie in de Data-analyse

Opmerking: Met het oog op de best mogelijke temporele resolutie, de single-shot-gegevens moet worden gecorrigeerd voor de schommelingen van de aankomsttijd schot-voor-schot zoals gemeten door het bos aankomsttijd monitor (BAM) of timing tool, zoals beschreven, bijvoorbeeldin Savelyev et al. 201712.

  1. Aankomsttijd jitter correctie op basis van gegevens van de BAM
    Opmerking: Om te bepalen van een unieke en universele waarde voor T0, dezelfde procedure voor de aankomsttijd jitter correctie moet worden uitgevoerd op de gegevens waaruit T0 wordt bepaald (bv. de gegevens verkregen stap 3.2) en voor de werkelijke experimentele gegevens van belang. Omwille van de volgende beschrijving, wordt ervan uitgegaan dat T0 wordt bepaald door het meten van de Xe ion time-of-flight sporen. Het protocol kan op equivalente wijze worden toegepast in de overige gevallen.
    1. Plot de streak camera, de laser timing jitter, en de BAM waarden als een functie van shot nummer over het gehele bereik van de pomp-sonde scans van belang. Als er grote, plotselinge sprongen van meer dan 1 ps, kan dit zijn een indicatie van een verlies van laser lock of een ander technisch probleem tijdens deze bijzondere scan. Enkele van de gegevens in die regio niet vatbaar voor de correctie die is beschreven in de volgende kan worden en wellicht moeten worden afgevoerd.
    2. Perceel een histogram van de BAM-waarden voor de BAM gelegen gesloten om het experiment (BAM 4DBC3) voor elk schot van de vertraging scan genomen in stap 3.2.1.11.
    3. Koos een waarde dicht bij het centrum van de distributie en definiëren als de refe-rentiewaarde BAM0.
    4. Voor elk schot van de vertraging scan, berekenen de gecorrigeerde vertraging Dn, waar n het shot nummer, als
      Dn = Pn + (BAMn – BAM0) (1)
      waar Pn is de vertraging fase positie en BAMn is de BAM-waarde voor de nth geschoten. Merk op dat meer positieve waarden van de BAM een grotere vertraging tussen de laser en de FEL pols, dwz betekent., de FEL lateraankomen.
    5. Sorteren van de single-shot time-of-flight sporen in geschikte vertraging opslaglocaties op basis van de vertragingswaarde van hun gecorrigeerde en bepalen de middenpositie van de stap-functie in de Xe2 + Xe3 + ratio, die de gecorrigeerde positie van T0 levert .
    6. Gebruik dezelfde waarde voor BAM0 zoals in stap 5.1.4), berekenen de gecorrigeerde vertraging Dn voor elk schot van de scan vertraging met de werkelijke pomp-sonde gegevens van belang met behulp van eq. (1).

Resultaten

Als het FEL en de optische laserpulsen ruimtelijk overlappende in de regio van de interactie van de ion-spectrometer, temporele overlapping, dwz., de vertragingswaarde T0, waartegen FEL en laser pulsen precies op hetzelfde moment komen, kan worden gevonden door het variëren van de vertraging tussen FEL en NIR pulsen en door het analyseren van de verhouding van de Xe2 + Xe3 + ion opleveren als een functie van vertraging, zoals uiteengezet in punt 3.2.1. Wanneer de puls van de NIR aankomt na de FEL pols (die dient te beschikken over een foton-energie van 67.5 eV of hoger), de Xe3 + ion opbrengst is toegenomen als gevolg van na ionisatie van opgewonden, metastabiele Xe2 + ion die worden gemaakt tijdens het verval Auger proces na de Xe (4d) inner-shell ionisatie18, zoals weergegeven in Figuur 2. Uitzetten van de verhouding van de Xe2 + Xe3 + ion opleveren als een functie van vertraging levert dus een stap-functie, die op de exacte waarde van T0uitpakken kan worden gemonteerd.

Een soortgelijke stap-functie kan worden verkregen door het variëren van de vertraging tussen FEL en laser pulsen en door het analyseren van de ion time-of-flight sporen of ion momentum beelden van zeer geladen jodium ionen, zoals ik3 + of ik4 +, gemaakt in de ionisatie voor CH3 I, zoals hierboven uitgelegd in stap 3.2.2). In dit geval zal een lage-energie-bijdrage verschijnen als een extra piek in midden van de zeer geladen jodium pieken in het spectrum van de time-of-flight of als een heldere vlek in het midden van de bijbehorende beelden van de dynamiek, zoals afgebeeld in Figuur 3. De lage-energie-ionen worden gemaakt wanneer de CH-3ik moleculen zijn eerst los gezien door de laser pols en het ion-fragment is vervolgens na geïoniseerd door de FEL pulse9,10. Deze methode kan worden gebruikt als NIR of UV pulsen worden gebruikt voor de pomp-sonde experiment, zolang de FEL foton-energie is hoger dan 57 eV, oftewel de jodium 4d inner-shell ionisatie drempel in CH3ik.

Om correct is voor de jitter in de relatieve aankomsttijd van de FEL pulsen met betrekking tot de laserpulsen, de shot-door-shot opgenomen door het bos aankomsttijd monitor (BAM), weergegeven in Figuur 4, kunnen gegevens worden gebruikt voor het sorteren van de gegevens opgenomen pomp-sonde in de Na analyse, zoals uiteengezet in punt 5. Dit meestal verbetert de temporele resolutie en de algehele kwaliteit van de gegevens van de pomp-sonde aanzienlijk, zoals weergegeven in Figuur 4 en, meer in detail, in Savelyev et al. 201712.

figure-results-1
Figuur 1: experimentele opzet. Schets van de experimentele opstelling voor een experiment van de UV-pomp XUV-sonde op gasfase moleculen. De UV (266 nm) laserstraal wordt geproduceerd als de derde harmonische van een 800-nm Titanium: Sapphire (Ti:Sa) bundel met behulp van Beta Barium boraat (BBO) kristallen en gecomprimeerd met behulp van een prisma-compressor. Het is collinearly overlapt met de XUV FEL lichtbundel met een geboorde spiegel en gericht binnen een straal van de supersonische gas in het midden van een dubbelzijdige snelheid kaart beeldvormende spectrometer22,29. Ion en elektron momentum distributies zijn opgenomen in de tegenovergestelde einden van de spectrometer met behulp van een MCP/fosfor scherm vergadering gevolgd door een CCD-camera. Klik hier voor een grotere versie van dit cijfer.

figure-results-2
Figuur 2: vertraging-afhankelijkheid van de opbrengst van de ion Xe. XE ion time-of-flight spectrum (ontkoppelde MCP signaal opgenomen door een snelle digitizer) op 83 eV foton-energie en met de NIR laser pulsen aankomende 1 µs vóór (boven, zwarte sporen) en na (bodem, rode trace) de FEL pulsen. De verandering in de Xe2 + Xe3 + ratio is duidelijk zichtbaar. Klik hier voor een grotere versie van dit cijfer.

figure-results-3
Figuur 3: vertraging-afhankelijkheid van de jodium ion opbrengst en dynamiek. (A) Zoom-in op de I4 + piek in het spectrum van de time-of-flight ion van CH3ik heb opgenomen op 727 eV foton-energie en met de UV-laserpulsen aankomst vóór (rode lijn) en na (zwarte lijn) de FEL pulsen. De blauwe en groene lijn, respectievelijk, Toon het time-of-flight spectrum voor FEL en UV-laser impuls alleen. Dit cijfer is gewijzigd van Boll et al. 201610. (B) Ion momentum afbeelding van I3 + ionen van CH3ik heb op 107 eV foton-energie en met de UV opgenomen-laser pulsen aankomst vóór de FEL pulsen. (C) hetzelfde als (B), maar met de UV-pulsen aankomst na de FEL pulsen. De kleurenschaal in (B) en (C) toont de ion-opbrengst in willekeurige eenheden. Klik hier voor een grotere versie van dit cijfer.

figure-results-4
Figuur 4: relatieve aankomst tijd jitter van de FEL pulsen met betrekking tot de optische laserpulsen. (A) Shot-door-stoot bos aankomsttijd monitor (BAM) gegevens voor alle FEL shots opgenomen tijdens een voorbeeldige vertraging scan. De referentiewaarde BAM0 werd ingesteld op de gemiddelde waarde van de BAM voor deze scan. (B) Ion opbrengst van lage kinetische energie ik3 + ionen geproduceerd in een UV-XUV pomp-sonde experiment op difluoroiodobenzene vóór correctie van de schot-voor-schot aankomst-jitter. De rode lijn geeft dat een kleinste-kwadraten van een cumulatieve verdelingsfunctie (Gauss errorfunctie) aan de experimentele gegevens. De fit parameter σ is een maat voor de totale temporele resolutie van de pomp-sonde-experiment. (C) dezelfde als in (B) , maar met de single-shot beelden toevlucht in nieuwe vertraging opslaglocaties met behulp van de gegevens van de BAM. De foutbalken vertegenwoordigen één standaarddeviatie. Figuur aangepast van Savelyev et al. 201712. Klik hier voor een grotere versie van dit cijfer.

Discussie

Vanwege de complexiteit van de experimentele opstellingen, pomp-sonde experimenten met gratis-elektron lasers vereist een hoog niveau van deskundigheid en ervaring en moet zeer zorgvuldige voorbereiding en gedetailleerde discussies met de wetenschappelijke teams die functioneren de gratis-elektron laser, de optische laser en de einde-station, zowel vóór als tijdens het experiment. Tijdens het uitvoeren van de werkelijke experiment, precieze bepaling van ruimtelijke en temporele overlapping en dicht toezicht op alle diagnostiek en timing systemen, zoals beschreven in dit protocol, zijn essentieel.

Merk op dat de meeste van de hier beschreven methoden zijn alleen van toepassing voor een specifieke foton energiebereik van de FEL aangezien ze vertrouwen op effecten die sterk afhankelijk zijn van de energie van het foton. Bijvoorbeeld, de bepaling van de "ruwe" temporele overlapping met behulp van verstrooide licht gericht op een fotodiode bleek goed te werken voor photon energieën tot ~ 250 eV. Bij hogere photon energieën wordt het signaal gegenereerd door de FEL pulsen zo klein dat het moeilijk op te sporen. In dat geval is een open SMA kabel die kan worden gebracht zeer dicht (minder dan een millimeter) naar of zelfs in het FEL licht bleek te produceren een meer betrouwbaar signaal voor het uitvoeren van de procedure die wordt beschreven in stap 3.1) van het protocol. Ook de beste doelstelling voor het bepalen van de "fine" timing, beschreven in stap 3.2), is sterk afhankelijk van de energie van het foton. Voor FEL pulsen in de XUV en zachte X-ray regio boven 65.7 eV en ~ 57 eV foton-energie (overeenkomend met de 4d ionisatie drempels in xenon en CH3I, respectievelijk), Xe en CH3ik bleken te zijn van passende doelstellingen voor de procedure beschreven in stap 3.2. De methode met behulp van CH3ik werd gevonden om te werken voor photon energieën tot 2 keV (waarboven het heeft nog niet getest), terwijl de methode met behulp van Xe is getest tot 250 eV. Bij photon energieën onder 50 eV kunnen de band verzachten proces in H2 gebruikte19. Bij photon energieën boven 400 eV is een soortgelijk proces in N2 ook geschikt20. Alternatieve benaderingen betrekken de verandering in de reflectiviteit van een solide monster25,26,30 of de vorming van kant bands in de photoelectron spectrum31,32.

Met het oog op de beste temporele resolutie, het is noodzakelijk voor het sorteren van de experimentele gegevens op basis van shot-door-shot in de data-analyse om te compenseren voor de aankomst tijd jitter tussen de FEL en de optische laserpulsen, zoals beschreven in stap 5. Echter, de kwaliteit van de gegevens van de pomp-sonde en, in het bijzonder, de haalbare temporele resolutie, sterk hangt af van de prestaties van de FEL tijdens het experiment en de duur van de pols van de optische laserpulsen en de FEL pulsen die kunnen worden verstrekt gedurende die tijd. Voor de voorbeeldige gegevens die hier worden weergegeven, de impulstijd van de UV-pulsen werd geschat op 150 fs (FWHM) en de impulstijd FEL werd geschat op 120 fs (FWHM). Hoewel de totale aankomst tijd-jitter van ongeveer 90 fs (rms) voordat de jitter-correctie kan worden teruggebracht tot ongeveer 27 fs (rms) met behulp van de procedure hier12, de daaruit voortvloeiende verbetering van de totale temporele resolutie van beschreven de experiment was vrij klein vanwege de relatief lange puls-duur van de FEL en de optische laser. Beide kunnen, echter aanzienlijk worden verminderd, in welk geval de gevolgen van de jitter correctie regeling belangrijker zal worden. Bijvoorbeeld, wordt een nieuwe optische laser geïnstalleerd op de flitser die een impulstijd (in het nabij-infrarood hebben zal) onder 15 fs, terwijl nieuwe FEL operatie modi worden ook getest en die kan produceren FEL pulsen met een puls duur van een paar femtosecondes of zelfs hieronder. Deze ontwikkelingen kan snel pomp-sonde experimenten FEL en optische laserpulsen te combineren met een algehele temporele resolutie van slechts enkele tientallen femtosecondes.

Terwijl de toegenomen beschikbaarheid van korte en intense XUV en X-ray pulsen geproduceerd door FELs heeft geleid tot een aantal NIR/UV - XUV pomp-sonde experimenten zoals hier beschreven, vergelijkbaar pomp-sonde experimenten kunnen ook worden uitgevoerd met hoge harmonische generatie (HHG) bronnen33,34,35. De belangrijkste beperking van de FEL gebaseerde experimenten is meestal de haalbare temporele resolutie, die fundamenteel beperkt door de synchronisatie tussen de FEL en de optische laser of de precisie is waarmee de relatieve timing tussen de pomp en de sonde pulsen kunnen worden gemeten. Dit is niet het geval voor een HHG gebaseerde pomp-sonde experimenteren, waar de XUV en NIR pulsen zijn intrinsiek gesynchroniseerd met sub cyclus precisie en die kunnen dus, in het algemeen, hebben een veel hogere temporele resolutie. Het grote voordeel van de FEL gebaseerde experimenten, aan de andere kant, is de verschillende ordes van grootte hoger foton fluentie, waarmee experimenten, bijvoorbeeld., verder verdunnen van de doelen die zijn niet haalbaar met de huidige HHG bronnen, vooral bij hogere photon energieën in het zachte X-ray-regime. Voor de nabije toekomst, zal pomp-sonde experimenten met FELs en HHG daarom blijven aanvullen, met enige overlap in de regio van de XUV waar allebei kunnen worden gebruikt voor soortgelijke onderzoeken. Enkele van de stappen voor het uitvoeren van deze experimenten ook vergelijkbaar zijn, en sommige van de hier beschreven methoden kan daarom ook worden toegepast voor HHG gebaseerde pomp-sonde experimenten.

Openbaarmakingen

De auteurs verklaren geen concurrerende belangen.

Dankbetuigingen

De auteurs bedanken Evgeny Savelyev Cédric Bomme, Nora Schirmel, Harald Redlin, Stefan Düsterer, Erland Müller, Hauke Höppner, Sven Toleikis, Jost Müller, Marie Kristin Czwalinna, Rolf Treusch, Thomas Kierspel, Terence Mullins, Sebastian Trippel, Joss Wiese, Jochen Küpper, Felix Brauβe, Faruk Krecinic, Arnaud Rouzée, Piotr Rudawski, Per Johnsson, Kasra Amini, Alexandra Lauer, Michael Burt, Mark Brouard, Lauge Christensen, Jan Thøgersen, Henrik Stapelfeldt, Nora Berrah, Maria Müller, Anatoli Ulmer, Simone Techert , Artem Rudenko, Daniela Rupp en Melanie Schnell, die hebben deelgenomen aan de FLASH beamtime waarin de specifieke gegevens weergegeven en hier besproken werden verworven en die hebben bijgedragen aan de analyse en interpretatie. Het werk van de wetenschappelijke en technische teams in FLASH, die mogelijk hebben gemaakt het experiment, wordt ook dankbaar erkend. D.R. erkent steun van de chemische wetenschappen Geowetenschappen, en Biosciences Division, Office of Basic Energy Sciences, Office of Science, US Department of Energy, Grant nr. DE-FG02-86ER13491. De experimenten op FLASH werden ook ondersteund door het Helmholtz-Gemeinschaft via het Helmholtz Young Investigator programma. Wij erkennen de Max-Planck-Gesellschaft, voor de financiering van de ontwikkeling en de initiële werking van het kamp eindstation binnen de Max Planck Advanced Study Group op CFEL en voor het verstrekken van deze apparatuur voor CAMP@FLASH. De installatie van CAMP@FLASH werd gedeeltelijk gefinancierd door subsidies 05K10KT2, 05K13KT2, 05K16KT3 en 05K10KTB van FSP-302 van de goedgekeurd

Materialen

Lijst van materialen gebruikt in dit artikel
NaamBedrijfCatalogusnummerOpmerkingen
XenonLindeminican
CH3I (methyl jodide)Sigma Aldrich67692of een andere geschikte steekproef
FEL-pomp-probe-endstationCAMP@FLASH of LAMP@LCLSof een vergelijkbaar eindstation in een andere FEL-faciliteit
snelle XUV-fotodiodeOpto Diode Corp.AXUVHS11
bias TTektronixPSPL5575A
snelle ( ≥2 GHz) oscilloscoopLeCroy WaveMaster8600A

Referenties

  1. Feldhaus, J., Arthur, J., Hastings, J. B. X-ray free-electron lasers. J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 38, S799-S819 (2005).
  2. Pellegrini, C. The history of X-ray free electron lasers. Eur. Phys. J. H. 37, 659-708 (2012).
  3. Bostedt, C., et al. Experiments at FLASH. Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. A. 601, 108-122 (2009).
  4. Fang, L., et al. Probing ultrafast electronic and molecular dynamics with free-electron lasers. J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 47, 124006(2014).
  5. Rudenko, A., Rolles, D. Time-resolved studies with FELs. J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom. 204, 228-236 (2015).
  6. Bostedt, C., et al. Linac Coherent Light Source: The first five years. Rev. Mod. Phys. 88, 015007(2016).
  7. Wernet, P., et al. Orbital-specific mapping of the ligand exchange dynamics of Fe(CO)5 in solution. Nature. 520, 78-81 (2015).
  8. McFarland, B. K. Ultrafast X-ray Auger probing of photoexcited molecular dynamics. Nat. Commun. 5, 4235(2014).
  9. Erk, B., et al. Imaging charge transfer in iodomethane upon X-ray photoabsorption. Science. 345, 288-291 (2014).
  10. Boll, R., et al. Charge transfer in dissociating iodomethane and fluoromethane molecules ionized by intense femtosecond X-ray pulses. Struc. Dyn. 3, 043207(2016).
  11. Amini, K., et al. Photodissociation of aligned CH3I and C6H3F2I molecules probed with time-resolved coulomb explosion imaging by site-selective XUV ionization. Struct. Dyn. 5, 014301(2018).
  12. Savelyev, E., et al. Jitter-correction for IR/UV-XUV pump-probe experiments at the FLASH Free-Electron Laser. New J. Phys. 19, 043009(2017).
  13. Dell'Angela, M., et al. Real-Time Observation of Surface Bond Breaking with an X-ray laser. Science. 339, 1302-1305 (2013).
  14. Öström, H., et al. Probing the transition state region in catalytic CO oxidation on Ru. Science. 347, 978-982 (2015).
  15. Ackermann, W., et al. Operation of a free-electron laser from the extreme ultraviolet to the water window. Nat. Photonics. 1, 336-342 (2007).
  16. Feldhaus, J. FLASH-the first soft X-ray free electron laser (FEL) user facility. J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 43, 194002(2010).
  17. Emma, P., et al. First lasing and operation of an Angstrom-wavelength free-electron laser. Nat. Photonics. 4, 641-647 (2010).
  18. Krikunova, M., et al. Time-resolved ion spectrometry on xenon with the jitter-compensated soft X-ray pulses of a free-electron laser. New J. Phys. 11, 123019(2009).
  19. Johnsson, P., et al. Characterization of a two-color pump-probe setup at FLASH using a velocity map imaging spectrometer. Opt. Lett. 35, 4163-4165 (2010).
  20. Glownia, J. M., et al. Time-resolved pump-probe experiments at the LCLS. Opt. Express. 18, 17620-17630 (2010).
  21. Schulz, S., et al. Femtosecond all-optical synchronization of an X-ray free-electron laser. Nat. Commun. 6, 5938(2015).
  22. Strüder, L., et al. Large-format, high-speed, X-ray pnCCDs combined with electron and ion imaging spectrometers in a multipurpose chamber for experiments at 4th generation light sources. Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. A. 614, 483-496 (2010).
  23. Löhl, F., et al. Electron Bunch Timing with Femtosecond Precision in a Superconducting Free-Electron Laser. Phys. Rev. Lett. 104, 144801(2010).
  24. Czwalinna, M. K. Dissertation (PhD Thesis). , Universität Hamburg. (2012).
  25. Schorb, S., et al. X-ray-optical cross correlator for gas-phase experiments at the LCLS free-electron laser. Appl. Phys. Lett. 100, 121107(2012).
  26. Beye, M., et al. X-ray pulse preserving single-shot optical cross-correlation method for improved experimental temporal resolution. Appl. Phys. Lett. 100, 121108(2012).
  27. Bionta, M. R., et al. Spectral encoding method for measuring the relative arrival time between x ray/optical pulses. Rev. Sci. Instrum. 85, 083116(2014).
  28. Redlin, H., et al. The FLASH pump-probe laser system: Setup, characterization and optical beamlines. Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. A. 635, S88-S93 (2011).
  29. Rolles, D., et al. Femtosecond x-ray photoelectron diffraction on gas-phase dibromobenzene molecules. J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 47, 124035(2014).
  30. Maltezopoulos, T., et al. Single-shot timing measurement of extreme-ultraviolet free-electron laser pulses. New J. Phys. 10, 033026(2008).
  31. Meyer, M., et al. Two-color photoionization in XUV free-electron and visible laser fields. Phys. Rev. A. 74, 011401(2006).
  32. Radcliffe, P., et al. An experiment for two-color photoionization using high intensity extreme-UV free electron and near-IR laser pulses. Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A. 583, 516-525 (2007).
  33. Gagnon, E., et al. Soft X-ray-driven femtosecond molecular dynamics. Science. 317, 1374-1378 (2007).
  34. Wernet, P., et al. Real-time evolution of the valence electronic structure in a dissociating molecule. Phys. Rev. Lett. 103, 013001(2009).
  35. Calegari, F., et al. Ultrafast electron dynamics in phenylalanine initiated by attosecond pulses. Science. 346, 336-339 (2014).

Herprints en machtigingen

Toestemming aanvragen om de tekst of afbeeldingen van dit JoVE-artikel te hergebruiken

Toestemming aanvragen

Trefwoorden

Femtoseconde pump probevrij elektronenlasertemporele overlapruimtelijke overlapVelocity Map Imagingaankomsttijdjitterxenon ionspectroscopiebunch aankomsttijdmonitorFLASH FELpump probe data analyse

Gerelateerde artikelen