Monstervoorbereiding en experimenteel ontwerp voor in situ multi-beam transmissie elektronenmicroscopie-bestralingsexperimenten

Trevor Clark; Caitlin  A. Taylor; Christopher  M. Barr; Khalid Hattar

doi:10.3791/61293

Method Article

Monstervoorbereiding en experimenteel ontwerp voor in situ multi-beam transmissie elektronenmicroscopie-bestralingsexperimenten

DOI:

10.3791/61293

⸱

June 27th, 2022

Trevor Clark¹ , Caitlin A. Taylor¹^,² , Christopher M. Barr¹ , Khalid Hattar¹

¹Sandia National Laboratories, ²Los Alamos National Laboratory

Summary

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Technieken voor de voorbereiding van monsters worden beschreven met specifieke overwegingen voor TEM-experimenten met ionenbestraling in situ. Ionensoorten, energie en fluentie worden besproken met methoden voor het selecteren en berekenen ervan. Ten slotte worden de procedures voor het uitvoeren van een experiment beschreven en vergezeld van de representatieve resultaten.

Abstract

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Er is behoefte aan inzicht in materialen die worden blootgesteld aan overlappende extreme omgevingen zoals hoge temperaturen, straling of mechanische spanning. Wanneer deze stressoren worden gecombineerd, kunnen er synergetische effecten zijn die het mogelijk maken om unieke microstructurele evolutiemechanismen te activeren. Inzicht in deze mechanismen is noodzakelijk voor de invoer en verfijning van voorspellende modellen en van cruciaal belang voor de engineering van materialen van de volgende generatie. De basisfysica en onderliggende mechanismen vereisen geavanceerde hulpmiddelen om te worden onderzocht. De in situ ionenbestralingstransmissie-elektronenmicroscoop (I³TEM) is ontworpen om deze principes te onderzoeken.

Om de complexe dynamische interacties in materialen kwantitatief te onderzoeken, is een zorgvuldige voorbereiding van monsters en overweging van experimenteel ontwerp vereist. Bepaalde behandeling of voorbereiding van monsters kan gemakkelijk schade of kenmerken veroorzaken die de metingen verdoezelen. Er is niet één juiste manier om een monster voor te bereiden; Er kunnen echter veel fouten worden gemaakt. De meest voorkomende fouten en dingen om te overwegen worden hierin gemarkeerd. De I³TEM heeft veel instelbare variabelen en een grote potentiële experimentele ruimte, daarom is het het beste om experimenten te ontwerpen met een specifieke wetenschappelijke vraag of vragen in gedachten.

Er zijn experimenten uitgevoerd met een groot aantal monstergeometrieën, materiaalklassen en met veel bestralingsomstandigheden. Hieronder volgt een subset van voorbeelden die unieke in-situ-mogelijkheden demonstreren met behulp van de I³TEM. Au-nanodeeltjes bereid door druppelgieten zijn gebruikt om de effecten van enkelvoudige ionenaanvallen te onderzoeken. Au thin films zijn gebruikt in studies naar de effecten van multibeam bestraling op de evolutie van de microstructuur. Zr-films zijn blootgesteld aan bestraling en mechanische spanning om kruip te onderzoeken. Ag-nanopilaren werden ook onderworpen aan gelijktijdige bestraling bij hoge temperatuur, mechanische compressie en ionenbestraling om door bestraling geïnduceerde kruip te bestuderen. Deze resultaten hebben invloed op gebieden zoals: structurele materialen, kernenergie, energieopslag, katalyse en micro-elektronica in ruimteomgevingen.

Introduction

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

De transmissie-elektronenmicroscoop (TEM) wordt veel gebruikt vanwege zijn vermogen om monsters op nanoschaal waar te nemen. Al vroeg in de ontwikkeling van elektronenmicroscopen identificeerden microscopisten in situ TEM als een krachtig hulpmiddel dat kon worden gebruikt om de rol van kristaldefecten, kinetische metingen van reactiesnelheden en de fundamentele mechanismen in dynamische processen direct te observeren¹. Door de omgeving zorgvuldig te beheersen en de evolutie van materialen direct te observeren, kan inzicht worden verkregen in fundamentele mechanismen. Deze kennis vormt de basis voor voorspellende modellering voor materiaalrespons ^2,3, wat van cruciaal belang is in toepassingen waar traditionele materiaalbetrouwbaarheidstests onbetaalbaar moeilijk zijn; toepassingen waarbij materialen extreem ver weg zijn, in ongelooflijk vijandige omgevingen, gedurende buitengewoon lange perioden in gebruik zijn, of een combinatie van deze factoren. Stralingsomgevingen zijn zo'n voorbeeld waar er aanzienlijke uitdagingen zijn bij het uitvoeren van experimentele studies vanwege de gevaren van stralingsgebieden, de omgang met radioactief materiaal en de lange tijdlijnen die nodig zijn voor effecten.

Ruimte- en kernreactoromgevingen zijn beide voorbeelden van deze extreme stralingsomgevingen. Materialen voor kernenergie kunnen worden blootgesteld aan hoogenergetische neutronen, evenals aan een spectrum van hoogenergetisch geladen deeltjes. Evenzo kunnen materialen in ruimtetoepassingen worden blootgesteld aan een verscheidenheid aan geladen deeltjes. Het begrijpen en ontwikkelen van voorspellende modellering van de resulterende materiaalevolutie van blootstelling aan deze complexe en extreme omgevingen vereist inzicht in de fundamentele mechanismen die zich op nanoschaal voordoen. In situ TEM is een hulpmiddel om deze dynamische mechanismen op nanoschaal in realtime te onderzoeken ^4,5.

In 1961 begonnen de experimenten met in-situ ionenbestraling in de TEM met de toevallige emissie van ^O-ionen uit een besmet wolfraam-elektronenkanonfilament⁶. Onderzoekers van Harwell waren de eersten die een zware ionenversneller koppelden aan een TEM voor directe observatie van^{ionenbestralingseffecten 7}. Meer recentelijk hebben verschillende faciliteiten microscopen geassembleerd met meerdere aangesloten ionenversnellers om in situ multibeam ionenbestralingsexperimenten mogelijk te maken, waaronder bij het Japan Atomic Energy Research Institute⁸, National Institute for Materials Science⁹, Argonne National Laboratory¹⁰, University of Huddersfield¹¹, JANNUS Orsay¹², Wuhan University¹³, Sandia National Laboratories¹⁴ en anderen¹⁵ waaronder meerdere faciliteiten in ontwikkeling. Multibeam ionenbestraling kan worden gebruikt om de synergetische effecten te bestuderen die optreden als gevolg van gelijktijdige gasgeneratie en verplaatsingscascadeschade in materialen die worden blootgesteld aan complexe stralingsomgevingen. Verhoogde of cryogene temperatuur TEM-stadia worden vaak gebruikt met multibeam-bestraling om specifieke omgevingen beter na te bootsen, aangezien temperatuur een belangrijke rol speelt bij de evolutie van defecten. Bovendien kunnen mechanische testfasen worden gebruikt om de rol van synergetische effecten op veranderingen in mechanische eigenschappen als functie van de bestralingsdosis te kwantificeren.

Ionenbestraling is gebruikt als een versnelde verouderingstechniek om de atomaire verplaatsingscascadeschade te simuleren die optreedt tijdens neutronenbestraling in een reactoromgeving, aangezien de techniek vele ordes van grootte een snellere schadesnelheid kan opleveren terwijl langdurige activering van het doelmateriaal wordt vermeden¹⁶. De I³TEM-faciliteit van Sandia National Laboratories maakt gebruik van twee soorten versnellers om een breed scala aan ionensoorten en -energieën mogelijk te maken. De hoogenergetische ionenbundel wordt geproduceerd door een 6 MV Tandem-versneller en laag-energetische ionen worden geproduceerd door een 10 kV Colutron-versneller. Au-ionen tot 100 MeV zijn geproduceerd in de Tandem, terwijl de Colutron met succes gasvormige soorten heeft gebruikt, waaronder H, Deuterium (D), He, N en Xe^14,17. Een gemengd D₂ en He gasplasma kan worden gebruikt om drievoudige ionenbestraling uit te voeren, waarbij de zware ionenbundel afkomstig is van de Tandem en een gemengde D₂ + He-straal afkomstig is van de Colutron.

Gecontroleerde productie van ionen maakt een nauwkeurige dosering van het materiaal mogelijk om een beoogde schade- en implantatieconcentratie te bereiken. Bij het simuleren van neutronenbestraling met ionenbundelbestraling kan de schadedosis, in verplaatsingen per atoom (dpa) worden berekend. Deze waarde vertegenwoordigt het gemiddelde aantal verplaatsingen van een atoom ten opzichte van de oorspronkelijke positie van het rooster en is niet hetzelfde als de totale defectconcentratie. Het berekenen van de totale defectconcentratie vereist meer geavanceerde simulatietools met de mogelijkheid om rekening te houden met recombinatie-effecten. De dpa kan worden berekend met behulp van modellen voor ionenbestralingsschade, zoals de Monte Carlo-simulatiesoftware Stopping Range of Ions in Matter (SRIM)¹⁸. SRIM kan vacatureverdeling, stopkrachten en ionenbereiken in een doel uitvoeren op basis van de doelsamenstelling, ionensoorten en ionenenergie. Dit levert informatie op die nodig is voor het kwantificeren van ionenimplantatie, stralingsschade, sputteren, ionenoverdracht, evenals medische en biologische toepassingen.

Bij het overwegen van dit instrument voor het onderzoeken van de effecten van bestraling is het belangrijk om het experiment zo te ontwerpen dat de sterke punten van de techniek ten volle worden benut. Het gebruik van in situ TEM-bestraling creëert een ideaal scenario om de dynamische evolutie van defecten in stralingsomgevingen te kwantificeren. Hoewel deze techniek inzicht geeft in de evolutie van defecten, inclusief lusbreuk-/defaulting-reacties en accommodatiemechanismen voor defect-korrelgrens (GB), bestaan er aanzienlijke experimentele beperkingen bij het vergelijken van de kwantificering van defecten met bestralingen op bulkschaal als gevolg van bekende dunne-filmeffecten, waaronder verlies van puntdefecten en defectclusters naar het monsteroppervlak^19,20.

Dit artikel bevat nieuwe overwegingen en procedures voor de voorbereiding en montage van monsters voor in situ multibeam TEM-experimenten. Ook worden experimentele ontwerpoverwegingen beschreven, waaronder modellering en geometrische overwegingen die specifiek zijn voor de I³TEM-faciliteit, evenals een protocol voor de uitlijning van de bundel en de karakterisering van de bundel. Er wordt een demonstratie gegeven van het gebruik van SRIM om de energie te berekenen die nodig is voor een bepaalde diepte van ionenimplantatie, en het ionenverdelings- en schadeprofiel. Hoewel de modelleringsmethoden^21,22 en enkele methoden voor het voorbereiden van monsters eerder zijn gerapporteerd, wordt hier de toepassing van deze informatie op experimenteel ontwerp benadrukt. Representatieve resultaten van in situ TEM-experimenten worden gepresenteerd en typische gegevensanalyse wordt ook beschreven.

Protocol

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

LET OP: Raadpleeg voor gebruik alle relevante veiligheidsinformatiebladen (MSDS). Voltooi ook de relevante training en neem de juiste voorzorgsmaatregelen voor gevaren, waaronder maar niet beperkt tot gebruikte chemicaliën, hoogspanning, vacuüm, cryogenen, gassen onder druk, nanodeeltjes, lasers en ioniserende straling. Zorg voor autorisatie en training voor het gebruik van alle apparatuur. Gebruik alstublieft alle passende veiligheidspraktijken die zijn voorgeschreven in de operationele procedures (stralingsbewakingsapparaat, persoonlijke beschermingsmiddelen, enz.).

OPMERKING: Alle parameters die in dit protocol worden gegeven, zijn geldig voor de instrumenten en modellen die hier worden aangegeven.

1. Experimenteel ontwerp van in-situ ionenbestraling TEM

OPMERKING: Er zijn veel variabelen die kunnen worden gewijzigd, wat resulteert in een grote potentiële experimentele ruimte. Het ontwerpen van systematische experimenten zodat ze specifieke wetenschappelijke vragen beantwoorden, zal tot het meeste succes leiden. Kies eerst de juiste ionensoorten en energieën die het systeem zullen modelleren dat moet worden nagebootst.

Selectie van ionensoorten
OPMERKING: De interactie van ionen met materialen is complex en de details vallen buiten het bestek van dit document. Er bestaan verschillende publicaties over ioneninteractie in vaste stoffen²³, of meer specifiek met metalen²⁴, en halfgeleiders²⁵. Ruimtestralingsomgevingen bestaan uit een spectrum van ionenenergieën en -massa's, die effectief kunnen worden gemodelleerd met lichte en zware ionen. Nucleaire systemen kunnen worden nagebootst met behulp van een combinatie van zware ionenbestraling en gasimplantatie. Bestraling met zware ionen simuleert de schade door de verplaatsingscascade die wordt veroorzaakt door neutronen en hoogenergetische splijting of radioactieve vervalproducten. Hij wordt vaak gegenereerd in nucleair materiaal door transmutatiereacties of radioactief verval.
1. Kies een element om te implanteren, op basis van chemie, schadetype en bijbehorend neutronenspectrum. Om de chemische effecten als gevolg van ionenimplantatie te minimaliseren, wordt vaak zelf-ionenbestraling gebruikt, waarbij het geselecteerde ion hetzelfde is als het te onderzoeken materiaal. Als alternatief kunnen dopingstudies specifieke ionen selecteren voor implantatie. Het type schade wordt bepaald door de kinetische energie van de ionen, waarbij hogere energieën grotere schade veroorzaken. Voor een vaste energie kunnen lichte ionen worden gekozen om Frenkel-paren te produceren, zware ionen voor schadecascades en de zwaarste ionen voor ionensporen²⁶.
  1. Om neutronenschade te simuleren, kiest u een ion dat overeenkomt met de verplaatsingen van primaire domino-atomen (PKA) met het neutronenspectrum van belang²⁷.
    OPMERKING: Niet alle elementen vormen stabiele negatieve ionen die geschikt zijn voor gebruik in tandemversnellers. Zie figuur 1 voor een lijst van alle ionen die met succes in de I³TEM-faciliteit zijn uitgevoerd. Voor achtergrondinformatie over de werking van de versneller en een lijst van 6 MV Tandem-compatibele elementen met stabiele negatieve ionen, verwijzen wij u naar Middleton's kookboek²⁸.

figure-protocol-1
Figuur 1: Ionen lopen tot nu toe (blauw gemarkeerd), laadtoestanden en energiebereiken in I³TEM. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

Selectie van ionenenergie met behulp van de stop- en bereiktabellen in SRIM
OPMERKING: De tabellen Stoppen en Bereik bieden een snelle methode voor het bepalen van de penetratiediepte van ionen in een materiaal. De stopkracht, dE/dx, beschrijft de energie (dE) die een ion verliest per afstandseenheid (dx) die in een vaste stof wordt afgelegd. De stopkracht bestaat uit twee componenten: 1) nucleaire stop, de energie die verloren gaat door elastische botsingen met doelatomen, en 2) elektronische stop, de energie die verloren gaat door interacties met de elektronen van het doelatoom. De volgende procedure beschrijft de implementatie van een typische SRIM-tabel.
1. Selecteer in de SRIM-software de optie Stoppen / Bereiktabellen.
2. Selecteer het ion dat moet worden geïmplanteerd en het doelmateriaal. Er kunnen meerdere doelelementen worden geselecteerd voor een samengesteld doelwit.
  OPMERKING: Er wordt een berekende dichtheid verstrekt, maar deze is meestal erg onnauwkeurig en een waarde moet handmatig worden ingevoerd.
3. Selecteer Tabel berekenen om een tabel te zien met ionenenergieën versus geprojecteerd bereik, laterale en longitudinale achterstand in het materiaal.
  OPMERKING: Voor implantatie-experimenten moet het piekstopbereik binnen de dikte van de folie liggen.
4. Energieën boven 6 MV zijn mogelijk met meerdere laadtoestanden. Waarbij de ionenenergie, E, bij benadering wordt bepaald door:
  Vergelijking (1)
  Waarbij M₁ de massa van het geselecteerde ion is, M_T de totale massa van de verbinding in de bron (M_T = M₁ voor bronnen met één element), q de laadtoestand, V_T de aansluitspanning en V_S de bronpotentiaal.
  OPMERKING: Laadtoestanden hebben ook invloed op de bundelstroom, die van invloed is op de haalbare fluentie en de belichtingstijd voor experimenten (zie vergelijkingen 2, 3).
Selectie van ionenfluentie en -flux met behulp van SRIM
OPMERKING: Controleer het penetratiediepteprofiel voor de energie die in 1.2 wordt gebruikt met behulp van SRIM. Bepaal een doelionenconcentratie (dosis, fluentie) of schadeniveau op basis van relevante literatuur. Het schadeniveau wordt vaak gerapporteerd in dpa en weerspiegelt niet het uiteindelijke aantal defecten, maar is het gemiddelde aantal verplaatsingen zonder rekening te houden met defectvernietiging op vrije oppervlakken of recombinatie. Andere omgevingsomstandigheden, zoals temperatuur of mechanische belasting, kunnen tegelijkertijd worden toegepast. Deze kunnen van invloed zijn op de schade en de microstructurele evolutiemechanismen en moeten worden overwogen. Hieronder volgt een beschrijving van hoe u SRIM kunt gebruiken om schade of fluentie te berekenen. Er zijn alternatieve methoden om schade te berekenen²², maar de beschreven methode wordt veel gebruikt en als eenvoudiger en sneller beschouwd. Het wordt ten zeerste aanbevolen om deze richtlijnen te volgen voor de relevante stralingsomstandigheden, en vooral om de simulatieparameters te registreren en te rapporteren, zodat ze kunnen worden gereproduceerd.
1. Selecteer in SRIM-software het ion dat moet worden geïmplanteerd en het doelmateriaal. Er kunnen meerdere doelelementen worden geselecteerd voor een samengesteld doelwit. Een berekende dichtheid wordt verstrekt, maar deze is meestal zeer onnauwkeurig en een waarde moet handmatig worden ingevoerd.
2. Selecteer het TRIM-berekeningstype: "Ionenverdeling en snelle berekening van schade" en "Snel KP" schademodel.
  OPMERKING: De vacancy.txt methode biedt een snelle benadering van het schadeprofiel die voldoende is voor het plannen van de meeste I³TEM-experimenten. Stoller et ^al.21 beschrijven hoe SRIM kan worden gebruikt om de snelle Kinchin-Pease-vergelijking te implementeren om de dpa per ion per gebied in metaalsystemen te bepalen. Er zijn concurrerende argumenten voor het gebruik van "snelle K-P" versus "Full Cascade" opties^21,22, vooral in ionische verbindingen die elementen bevatten met verschillende drempelverplaatsingsenergieën. De auteurs raden aan om elk van deze methoden te onderzoeken om de meest geschikte berekeningsmethode te bepalen voor het rapporteren van de uiteindelijke dpa in publicaties, afhankelijk van het specifieke steekproeftype en de experimentele opzet.
3. Stel de laagdikte in op dezelfde als de dikte van het TEM-monster (10-150 nm).
  OPMERKING: De software verdeelt de diepte automatisch in 100 bakken van gelijke grootte, dus het kiezen van een grotere dikte zal leiden tot minder nauwkeurige binning.
4. Stel de invalshoek van het ion in op de experimentele omstandigheden (meestal 60° ten opzichte van normaal).
  OPMERKING: De ionenbundel is bijna loodrecht op de elektronenbundel in de TEM en meestal wordt het monster 30° naar de ionenbundel gekanteld. Zie secties 3 en 4 voor experimentele configuratieschema's.
5. Kies een drempelverplaatsingsenergie uit een gerenommeerde literatuurbron, zoals ASTM E521²⁹. Zet het rooster en de oppervlakte-energie op nul.
  OPMERKING: Publicaties over zowel modellering³⁰ als experimenteel werk³¹ presenteren drempelverplaatsingsenergieën op verschillende materialen. Nulrooster- en oppervlakte-energie zijn geschikt voor de meeste omstandigheden, maar voor speciale gevallen kan het nodig zijn om een waarde²¹ op te geven.
6. Voer de simulatie uit.
7. Controleer het VACANCY.txt bestand op schadegevallen in functie van de diepte, zowel VACANACIES by IONS als VACANCIES by RECOILS voor elke diepte. Dit bestand kan worden geïmporteerd in een spreadsheet.
  OPMERKING: Het gebruik van het vacancy.txt bestand is mogelijk niet de meest nauwkeurige methode voor het berekenen van de schadedosis en moet worden beschouwd als een snelle benadering²¹.
8. Converteer de eenheden van (verplaatsingen/ion-Å) naar (verplaatsingen/ion·cm). Gebruik vervolgens de gemeten ionenfluentie om de dpa te bepalen of de noodzakelijke ionenfluentie voor een gewenste dpa te bepalen (vergelijking 2, zie paragraaf 3.1.5 en 3.2.5 voor het meten van fluentie). Als schadepercentage (dpa/s) gewenst is, vervang dan flux (ionen/cm^2-s) door fluentie.
  vergelijking (2)
9. Bereken de blootstellingstijd die nodig is voor een doelfluentie.
  OPMERKING: Hieronder staan de relaties tussen deze waarden waarbij e de elektronenlading is en C Coulombs (vergelijking 3). Sommige experimenten strekken zich uit over enkele decennia van fluentie en dus een evenredig bereik van tijden met een bepaalde flux. Voor experimenten met hoge fluentie is maximale flux gewenst om de experimenttijd²⁴ te minimaliseren. Door de beperkende snelheid van de schuifafsluiters en de Faraday-bekeractuator vereist een lage fluentie een lagere flux, zodat de belichtingstijd met voldoende precisie kan worden bereikt: op de schaal van seconden. Hoge bundelstroom kan leiden tot lokale verwarming van het monster, wat de diffusie-eigenschappen en de waargenomen microstructurele evolutie kan veranderen. Bij experimenten met hoge bundelstroom moet het monster tijdens de bestraling worden gekoeld tot kamertemperatuur en moet de temperatuur worden gecontroleerd met thermokoppels.
  (vergelijking 3)
TEM fase selectie
OPMERKING: Eenvoudige experimenten met ionenbestraling kunnen worden uitgevoerd op een enkele kantelhouder. Afhankelijk van het materiaalsysteem en de eigenschappen die van belang zijn, kan een verscheidenheid aan houders echter geschikt zijn. Het is mogelijk om een verscheidenheid aan extreme omgevingscomponenten tegelijkertijd met ionenbestraling te combineren, inclusief omstandigheden zoals temperatuur, gas- of vloeistofomgeving en mechanische spanning.
1. Denk hierbij aan het gebruik van cryogene of verwarmingshouders. Temperatuur speelt een belangrijke rol bij de diffusie van atomen. De implantatietemperatuur kan het type en de intensiteit van de schade beïnvloeden. Cryo-houders of verwarmingshouders kunnen worden geselecteerd om een gewenste temperatuur te behouden. Houd de kamertemperatuur op peil met behulp van een verwarmingshouder die gekoeld water laat lopen.
  OPMERKING: Voor experimenten met hoge temperaturen moeten monsters worden gemonteerd op een Mo-raster of andere thermisch stabiele roosters.
2. Denk aan het gebruik van dubbele kantel- of tomografische houders. Kristaloriëntatie kan belangrijk zijn om te begrijpen en is nodig om een toestand met twee bundels te verkrijgen die bevorderlijk is voor het kwantificeren van dislocatielussen of zwartevlekdichtheden. Voor deze gevallen kunnen dubbele kantel- of tomografische houders worden gebruikt. Dit zou ook nuttig zijn voor het onderzoeken van door straling veroorzaakte faseveranderingen.
3. Overweeg het gebruik van milieuhouders om het materiaal ter plaatse bloot te stellen aan gas of vloeistof. De voorbereiding van monsters voor dit soort experimenten varieert, kan erg moeilijk zijn en valt buiten het bestek van dit document³².
4. Overweeg het gebruik van trappen die gespecialiseerd zijn voor mechanische tests, waaronder spanning, compressie, buiging, vermoeidheid en kruipen.
  OPMERKING: Specifieke monstervoorbereiding is vereist voor dit soort experimenten en valt buiten het bestek van dit document 33,34,35,36. Nu de ionensoort, ionenenergie en doelfluentie zijn bepaald en specifieke houders voor extra omgevingscomplexiteit zijn overwogen, is de volgende stap in het ontwerpen van ionenbestralingsexperimenten het voorbereiden van monsters voor TEM. Een zorgvuldige voorbereiding van het preparaat is vereist om te voldoen aan de geometrische beperkingen voor in situ ionenbestraling TEM-experimenten. Hieronder worden verschillende methoden voor het voorbereiden van monsters beschreven.

2. Voorbereiding van dunne steekproef en montage op TEM-raster

OPMERKING: Er zijn veel manieren om een monster voor TEM voor te bereiden. De meest geschikte methode hangt af van de geometrie, het materiaal en de interessante kenmerken van het startmonster. Voor een uitgebreide lijst en beschrijvingen van bereidingsmethoden verwijzen wij u naar het voorbeeldvoorbereidingshandboek voor TEM³⁷. Hieronder worden drie veelgebruikte methoden beschreven. Voor magnetische materialen moet een bindingsmethode worden toegepast, zodat de films of deeltjes niet loskomen wanneer ze worden blootgesteld aan het magnetische veld in de TEM. Isolerende substraten (d.w.z. oxiden) moeten worden vermeden om elektrostatische uitdrijving als gevolg van door ionenbundels geïnduceerde lading te minimaliseren.

Druppelgieten van nanodeeltjes
OPMERKING: Dit is de meest eenvoudige methode voor de voorbereiding van TEM-monsters voor nanodeeltjes met een diameter van minder dan 200 nm. Er kunnen verschillende ondersteuningsmaterialen worden gebruikt, waaronder lacey carbon-, polymeer- en siliciumnitridemembranen. Deze materialen kunnen anders interageren met de nanodeeltjes als gevolg van ligandinteracties. Selecteer het substraat dat resulteert in goed verspreide nanodeeltjes.
1. Dispergeer nanodeeltjes in een oplosmiddel zoals alcohol, gedeïoniseerd water of een andere combinatie tot alles goed gemengd is. Sonicatie kan worden gebruikt om extra agglomeraten op te splitsen. De vloeistofconcentratie kan worden gebruikt om de dichtheid van nanodeeltjes op het rooster te regelen.
2. Gebruik een pipet om verspreide deeltjes op de bovenzijde van een ondersteund TEM-raster te deponeren.
  LET OP: Zorg ervoor dat de steunzijde van het rooster naar boven wijst, zodat de nanodeeltjes aan de bovenzijde van het rooster blijven plakken. Het is mogelijk om te profiteren van het capillaire effect dat de nanodeeltjes meesleept terwijl de druppel droogt. Een niet-gecentreerde druppel zal resulteren in een lagere dichtheid van nanodeeltjes in het centrale bestralingsgebied.
Dunne film float-off
OPMERKING: Deze methode vereist een dunne (<100 nm) film die wordt afgezet op een oplosbaar substraat zoals zout of fotoresist. Een klein deel van het monster wordt gesplitst en in een oplosmiddel geplaatst. Terwijl het substraat oplost in het oplosmiddel, scheidt de dunne film zich van het substraat en drijft naar het oppervlak van de oplossing waar het op een TEM-rooster kan worden geschept.
1. Bereid 50 ml oplosmiddeloplossing in een petrischaaltje.
  OPMERKING: Het oplosmiddel is afhankelijk van het substraat voor de dunne film. NaCl-substraten komen vaak voor, waarbij water het oplosmiddel is. Alcohol kan aan de oplossing worden toegevoegd om de oppervlaktespanning te veranderen. Te veel alcohol zorgt er vaak voor dat het monster zinkt, en te weinig alcohol verhoogt de oppervlaktespanning, waardoor het moeilijk wordt om de film op het rooster over te brengen.
2. Splijt of snijd de ondergrond in secties van ongeveer 1,5 mm × 1,5 mm.
  OPMERKING: De randen van de film zijn meestal van mindere kwaliteit en moeten waar mogelijk worden vermeden.
3. Breng met een pincet het substraat, met de film naar boven, in de oplossing in een invalshoek van ongeveer 30° (Figuur 2a). Trek herhaaldelijk in en plaats langzaam in totdat de film vrij drijft (Figuur 2b,c). Het substraat kan opzij worden gezet.
4. Plaats het TEM-raster in de oplossing en breng het onder de film. Til het raster onder de film langzaam op totdat de film gecentreerd is over het raster. Til het rooster snel uit de oplossing en de film zal hechten (Figuur 2d).
  OPMERKING: Als de film niet goed gecentreerd is, plaatst u het raster en de film opnieuw in de oplossing om de film opnieuw te laten zweven en indien nodig te centreren. Houd er rekening mee dat de film op zichzelf kan terugvouwen.

figure-protocol-5
Figuur 2: Dunne film float-off. Schema van (a) het invoegen van een deel van de dunne film, afgezet op oplosbaar substraat, in een oplosmiddeloplossing, (b) een dwarsdoorsnede van het afdrijven van de dunne film door het oplossen van de hechtingslaag van het substraat, (c) een dwarsdoorsnede van een dunne film die vrij drijft op de oplossing door oppervlaktespanning, en (d) het gebruik van een TEM-raster om de film uit de oplossing te tillen. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

Frezen met gefocusseerde ionenbundel
OPMERKING: De meeste bulkmaterialen kunnen worden bereid door middel van gefocusseerd ionenstraal (FIB) frezen en informatie over dit proces is te vinden in het handboek voor de voorbereiding van TEM-monsters³⁷. FIB-frezen is een tijdrovend en ingewikkeld proces in vergelijking met de eerder genoemde methoden, maar is zeer kort en gemakkelijk in vergelijking met traditionele handpolijstmethoden voor het bereiden van TEM-monsters uit bulkmonsters. Het heeft ook het voordeel van een hoge mate van controle over de site, waardoor het mogelijk is om het interessegebied te selecteren dat moet worden onderzocht, zoals grenzen of defecten. De door FIB geproduceerde folies hebben resterende ionenbestralingsschade die wordt veroorzaakt door het freesproces van de ionenbundel die de kwantificering van de schade veroorzaakt door de in-situ bestraling ingewikkeld zal maken³⁸.
1. Bereid de lift voor. Er kunnen verschillende lift-out-strategieën worden gebruikt om locatiespecifieke TEM-folies in verschillende geometrieën te produceren. Voor gedetailleerde methoden verwijzen wij u naar publicaties voor het voorbereiden van monsters in geometrieën zoals: dwarsdoorsnede³⁹, planaanzicht⁴⁰, scheurtips⁴¹, nanopilaren⁴², atoomsondenaalden⁴³, enz.
2. Monteer de folie. Ex situ lift-outs kunnen op dezelfde manier als dunne films op het TEM-raster worden geplaatst (Figuur 3a). Voor monsters die aan een rooster zijn gelast, moet de folie op de punt van een paal aan de voorkant van het rooster worden gelast om schaduweffecten te voorkomen (Figuur 3b). Vermijd montage in de V-stijlen (Figuur 3b: links en rechts).
3. Breng de laatste polijstbeurt aan op de lamellen. Standaard FIB-verdunning zal resulteren in schade aan de ionenbundel van het sample. Deze schade kan worden geminimaliseerd door vlak polijsten met een zeer kleine kijkhoek en door zacht frezen met een lage acceleratiespanning. Alternatieven voor de traditionele eindverdunning via Ga⁺ ionenbundel zijn onder meer flash elektrolytisch polijsten^44,45 en ionenfrezen met Ar⁺⁴⁶.
Elektrolytisch polijsten
OPMERKING: Dit is vaak de meest geprefereerde methode voor het voorbereiden van enkelfasige metalen monsters voor in situ experimenten met ionenbundelbestraling uit bulkmateriaal. Het vermijdt de schade veroorzaakt door FIB-frezen en traditionele polijsttechnieken. De elektrolytoplossing, de elektrische potentiaal en de tijd voor het polijsten zijn echter materiaalspecifiek en deze parameters kunnen moeilijk te bepalen zijn.

figure-protocol-6
Figuur 3: Schema van TEM-rasters met monsters die aan de bovenzijde zijn gemonteerd om schaduwen te voorkomen. Rooster met kantachtige koolstof of dunne film (a), halvemaanrooster met FIB lift-out gelast aan de punt (b). Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

3. Voorwaarden en uitlijning van de ionenbundel

Tandem gaspedaal
OPMERKING: De Tandem-versneller is het meest geschikt voor hoogenergetische ionen van 800 keV – 100 MeV. Bronnen van negatieve ionen door cesiumsputtering (SNICS) worden vaak gebruikt om energetische metaalionenbundels te produceren en de werking ervan valt buiten het bestek van dit document²⁸. Aanpassingen en overwegingen voor in situ TEM-experimenten worden hieronder beschreven.
1. Lijn de ionenbundel in de TEM uit met stuurmagneten, buigmagneten en lenzen, zodat bestralingsgebeurtenissen ter plaatse kunnen worden waargenomen. Voer de definitieve uitlijning van de ionenbundel uit door een camera te gebruiken om door ionenbundels geïnduceerde luminescentie (IBIL) te bekijken op een TEM-monsterhouder met kwartspunt.
  1. Lijn de ionenbundel zo uit dat deze samenvalt met de kathodoluminescentie die door de elektronenbundel wordt geproduceerd, met de sterkte van de objectieflens van de elektronenbundel die overeenkomt met de sterkte die in het experiment is gebruikt.
2. Plaats de Faraday-beker stroomopwaarts van de TEM om de ionenbundel op te vangen en meet de straalstroom af. Bundelstroommetingen zijn nodig om de fluentie te berekenen (vergelijking 3).
  1. Voor extra nauwkeurigheid bij de meting van de bundelstroom plaatst u een TEM-houder die is uitgerust met een Faraday-trap om de ionenbundelstroom in het monstergebied van de TEM te meten.
  2. Als de stroom in realtime moet worden bewaakt, gebruik dan de beam profile monitor (BPM). Schakel de BPM in en controleer vervolgens de uitlezing van de oscilloscoop om stroommetingen uit te voeren. De BPM werkt door de straal regelmatig te hakken, wat resulteert in tijdelijke vervorming van de straal en is een kwalitatieve maat voor de straalstroom.
    OPMERKING: De stroom van de ionenbundel kan afdrijven, dus het wordt aangeraden de stabiliteit tijdens het experiment te controleren.
3. Meet het straalgebied met behulp van een brandplek. Brandplekken kunnen worden gebruikt om uitlijningen in 3.1.1 te bevestigen.
  1. Monteer een stuk doorzichtig plakband op een enkelvoudige kantelbare TEM-preparaathouder, vlakke plaatpunt en stel het bloot aan de elektronenbundel en ionenstraal. Verwijder de tape en plaats deze op een witte achtergrond.
  2. Om het gebied te bepalen, fotografeert u de brandplek met een liniaal en importeert u deze in beeldverwerkingssoftware zoals ImageJ⁴⁷. Samen met de bundelstroom kan de meting van het straaloppervlak worden gebruikt om de ionenflux te bepalen (vergelijking 2).
4. Plaats een kalibratiemonster om straalbeschadiging te visualiseren, die moet verschijnen als zwarte-spotcontrast in kinematische helderveldbeeldvormingsomstandigheden. Meestal wordt Au of CuAu gekozen vanwege hun duidelijk zichtbare vorming van zwarte vlekken en het gemak van monstervoorbereiding⁴⁸.
Colutron versneller
OPMERKING: De Colutron-versneller maakt gebruik van een gasgevoede hete filamentionenbron⁴⁹. Het is mogelijk om meerdere gasdeeltjes tegelijk te versnellen, maar de massa-ladingsverhouding van de twee ionensoorten moet gelijk zijn om de buigmagneet, stuurbuizen en lenzen identiek te laten werken; bijvoorbeeld ⁴He²⁺ en ²D¹⁺.
1. Voer SRIM-berekeningen uit zoals beschreven in paragraaf 1.2 om de gewenste gasimplantatie-energie te verkrijgen.
  NOTITIE: De benodigde sterkte van de buigmagneet is afhankelijk van de massa van het ion, de laadtoestand en de versnellende voltage. Als de gassoort meerdere isotopen heeft, zal het selecteren van de meest voorkomende isotopen resulteren in de hoogste bundelstroom. Merk ook op dat als de Tandem actief is, deze buigmagneet ook op zijn straal zal werken; aanvullende correcties voor de tandem zullen moeten komen nadat de Colutron-straal is uitgelijnd.
2. Stuur de ionenbundel zodanig dat deze samenvalt met de elektronenbundel, zoals beschreven in stap 3.1.1.
3. Meet de bundelstroom zoals beschreven in stap 3.1.2.
4. Schat het straaloppervlak met behulp van een brandplek, zoals beschreven in stap 3.1.3.
  OPMERKING: Deze stap kan gelijktijdig worden uitgevoerd met de meting van de ionenbundel van de tandemversneller. Als de bundelstroom van de Colutron-versneller echter te hoog is in vergelijking met de bundel van de Tandem (> 3 ordes van grootte), zal dit het signaal afdekken en moeten de metingen afzonderlijk worden uitgevoerd.
5. Voer de laatste aanpassingen uit om de ligger op het TEM-sample te sturen zoals beschreven in stap 3.1.4.

4. TEM belasting en beeldvorming condities

figure-protocol-7
Figuur 4: TEM belasting en beeldvorming. Bovenaanzicht van de TEM-houder met de richting van de elektronenbundel in de pagina met de houder 30° gekanteld in positieve X (a) en negatieve X (c). Dwarsdoorsnede langs de as van de houder met elektronenbundel (groen) en ionenbundel (blauw) gemarkeerd met houder 30° gekanteld in positieve X (b) en negatieve X (d) voor verlichting aan de onderzijde van de ionenbundel. Gemarkeerd gebied waar zowel de elektronenbundel als de ionenbundel niet in de schaduw staan. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

Laden van monsters en geometrische problemen
1. Laad het rooster op de houder zodat de kant van het rooster naar boven wijst en het rooster zo is gericht dat het schaduweffecten voorkomt wanneer het naar de ionenbundel is gericht (Figuur 4a,c).
  OPMERKING: Figuur 4b,d geeft een schema weer van het pad van de ionenbundel en het pad van de elektronenbundel in de bestralingsconfiguratie waar het effectieve experimentele gebied is gemarkeerd.
2. Controleer op schaduweffecten met behulp van een optische microscoop. Kantel de houder 30° in de positieve X-richting, zoals weergegeven in afbeelding 4a,b. Het bovenaanzicht zal evenwijdig zijn aan dat van de elektronenbundel. Kantel de houder 60° in de negatieve X-richting, waarbij het bovenaanzicht evenwijdig is aan dat van de ionenbundel. Als het interessegebied van het exemplaar in beide richtingen niet zichtbaar is, is er een schaduwprobleem en moet het exemplaar worden verplaatst.
  OPMERKING: Voor sommige houders heeft de onderkant van de tafel minder schaduwproblemen en kan dus optimaal zijn om naar min 30° te kantelen, zodat de ionenbundel de onderkant van het monster raakt (Figuur 4d).
3. Monteer het sample op een TEM-houder volgens de richtlijnen van de fabrikant voor de specifieke houder. Laad de houder in de TEM om de pompcyclus te starten. Wacht tot het vacuüm is gestabiliseerd en plaats de houder.
  OPMERKING: Bij het laden en lossen van houders in de TEM moet de klep naar de bundellijn gesloten zijn om te voorkomen dat door belasting veroorzaakte vacuümcrashes in de TEM de bundellijn beïnvloeden.
4. Laad in de TEM-besturingssoftware het meest recente uitlijningsbestand voor de versnellende spanning die wordt gebruikt. Verfijn handmatig de uitlijningen voor de condensorlens en het diafragma, de kanteling en verschuiving van het pistool en de objectieflens.
5. Zoek een interessegebied op het monster en pas de beeldvormingsomstandigheden aan zoals beschreven door Jenkins en Kirk⁵⁰ voor het type analyse dat moet worden uitgevoerd. Gebruik de kinematische omstandigheden in het helderveld om schadegebeurtenissen in beeld te brengen.
  OPMERKING: Voor materialen met een hoog Z-getal, zoals wolfraam, kan een extra condensorlens worden ingeschakeld voor extra helderheid.
  OPMERKING: Materialen met een laag Z-gehalte kunnen worden verdrongen door hoogenergetische elektronen, wat resulteert in domino-schade door de elektronenbundel die de schade veroorzaakt door de ionen⁵¹ kan verergeren. Het gebruik van een lage dosis elektronenbundel en het beperken van de blootstelling aan het monster, evenals het gebruik van een lage verblijftijd van het scannen van TEM zal helpen om dit te verminderen.
6. Kantel de houder de maximale veilige afstand (30° voor de meeste houders) tot 81° in de richting van de ionenbundel.
7. Pas eventuele extra stressfactoren toe, zoals verwarming, koeling, milieu, mechanisch, enz. met behulp van de door de fabrikant aanbevolen procedures die specifiek zijn voor de gekozen TEM-houder.
  OPMERKING: Voor werk met een hoge vergroting, moet u de fase de tijd geven om te stabiliseren, zodat de drift niet significant is. Toegepaste stressoren kunnen er ook voor zorgen dat het monster vervormt.
8. Open de TEM-ionenbundelklep en verwijder de Faraday-beker om het experimentele exemplaar bloot te stellen aan ionenbestraling. Pauzeer de belichting door de Faraday-beker in te brengen en de kleppen naar de straallijn te sluiten. De Faraday-beker moet worden ingebracht voordat de TEM-klep wordt gesloten om schade aan de klep te voorkomen.
  OPMERKING: De druk van het pistool in de TEM moet zodanig worden bewaakt dat deze de door de fabrikant gespecificeerde drempel voor veilige bedrijfsniveaus niet overschrijdt. Het kan nodig zijn om de blootstelling te stoppen om het vacuüm te laten herstellen als het monster of de fase een aanzienlijke ontgassing produceert tijdens de blootstelling aan ionenbundels.
9. Neem afbeeldingen of video's op om de evolutie van de microstructuur te documenteren.
Extra beeldvormingsmodi
1. Om de relatieve oriëntatie van korrels in kaart te brengen, gebruikt u geautomatiseerde kristaloriëntatiemapping (ACOM), een techniek die het mogelijk maakt om de kristallografische oriëntatie van alle kristallieten met een grootte van slechts 10 nm te identificeren. Softwaresystemen automatiseren het verzamelen van diffractiepatronen met een verzonken straal die worden geïndexeerd, wat resulteert in een oriëntatiekaart⁵².
2. Gebruik voor ultrasnelle evenementen de high-speed deflector. Het is een magnetische lens die geprojecteerde elektronen met hoge snelheden in verschillende kwadranten van de camera afbuigt, waardoor de frametijd effectief met een orde van grootte wordt verlengd. Het kan worden gebruikt om gebeurtenissen die plaatsvinden op de tijdschaal van microseconden vast te leggen in een enkel frame⁵³.
3. Voer elektronentomografie uit door een kantelreeks van het monster vast te leggen en voer vervolgens een reconstructie uit met software. Dit onthult de driedimensionale structuur van het monster en kan worden gebruikt om volumetrische verdelingen te analyseren⁵⁴.
4. Voer elektronenholografiemetingen uit door een reeks door en door scherp te leggen. Deze meting kan worden gebruikt om holtes, bubbels en nanodeeltjes te onderscheiden⁵⁵.
5. Gebruik het donkere veld van de zwakke straal om dislocaties en schade veroorzaakt door de ionenbundel te bekijken. Tweestraalconditie voor een enkel kristal wordt gebruikt om het dislocatiekarakter en de dichtheid⁵⁰ te meten.

Results

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Er zijn TEM-experimenten met in-situ-ionenbestraling uitgevoerd op verschillende materiaalsystemen en met verschillende methoden voor de voorbereiding van het monster 14,32,56,57,58,59,60,61,62,63,64,65,66,67^, 68,69,70^, 71,72,73,74,75. Hieronder staan een paar geselecteerde systemen die deze variëteit demonstreren. Monstervoorbereidingsmethoden omvatten het gieten van nanodeeltjes, het wegdrijven van dunne film, het opheffen van FIB in dwarsdoorsnede op een halvemaanrooster, push-to-pull-folies en nanopilaren.

Hier wordt een experiment uitgelicht over de effecten van enkele ionenaanvallen op Au-nanodeeltjes (NP's)⁶⁰. De dichtheid van deeltjes in het bestralingsvenster werd geregeld door gebruik te maken van de capillaire krachten die NP's voorttrekken als een druppel droogt. Door uit het midden te vallen, trekt de druppel NP's naar de rand van de schijf terwijl deze droogt. De actieve mechanismen voor schade kunnen worden gemarkeerd door het verschil voor en na een gebeurtenis te nemen (Figuur 5). De metingen onthullen verschillende mechanismen voor schade veroorzaakt door bestraling met enkelvoudige ionen, waaronder het ontstaan van oppervlaktekraters, sputteren, filamentvorming en deeltjesfragmentatie waarbij de soorten schade afhankelijk zijn van ionenenergie. Filamentvorming wordt waargenomen bij lagere ionenenergieën, terwijl kratervorming, sputteren en deeltjesfragmentatie worden waargenomen bij hoge ionenenergieën. Deze verschillende energieregimes kunnen worden gebruikt om de effecten van de elektronische en nucleaire stopkrachten te onderzoeken.

figure-results-1
Figuur 5: Effecten van enkelvoudige ionen van 46 keV in NP's van afnemende grootte. Merk op dat de vergroting voor alle microfoto's vergelijkbaar is. Elk paar microfoto's wordt gescheiden door 1 frame, hier ongeveer 0,25 s. (a-c) Een enkele ionenaanval in een NP van 60 nm creëerde een oppervlaktekrater, gemarkeerd door de witte pijl. Paneel (c) toont het verschil, afbeelding benadrukt de verandering tussen (a) en (b); kenmerken die alleen in (a) aanwezig zijn, zijn donker en nieuw gevormde kenmerken die alleen in (b) aanwezig zijn, lijken licht. (d-f) Een enkel ion dat een krater creëert in een NP van 20 nm. Paneel (f) toont het verschil tussen (d) en (e). Dit cijfer is gewijzigd met toestemming van Cambridge University Press⁶⁰. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

Nanokristallijne dunne films van Au werden geprepareerd voor in situ multibeam TEM-experimenten. De monsters werden door gepulseerde laserafzetting op NaCl-substraten afgezet en vervolgens in gedeïoniseerd water op Mo TEM-roosters afgedreven. De monsters werden gedurende 12 uur in een vacuümoven bij 300 °C gegloeid om de gedeponeerde metastabiele nanokristallijne structuur te ontspannen, wat resulteerde in polykristallijn goud met ultrafijne korrelgrootte.

In deze studie worden 2,8 MeV Au⁴⁺ ionen gebruikt om neutronenbestraling te simuleren. De energie wordt gekozen op basis van SRIM-modellering om te resulteren in piekschade binnen de filmdikte (Figuur 6a). Gelijktijdig 10 keV He⁺ simuleert de productie van α-deeltjes uit door neutronenstraling geïnduceerde kernreacties. De He-ionenergie wordt zo gekozen dat de ionen in de dikte van de folie worden geïmplanteerd in plaats van er doorheen te gaan (Figuur 6b).

figure-results-2
Figuur 6: SRIM-modellering. SRIM berekende (a) verplaatsing en (b) concentratieprofielen als functie van de diepte voor Au bestraald met verschillende ionensoorten. Het totale dpa-profiel (D + He + Au) wordt aangegeven door paarse sterren in (a). Pasvormlijnen zijn een leidraad voor het oog. Dit cijfer is gewijzigd met toestemming van MDPI¹⁷. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

Het materiaal werd vervolgens bestraald met Au-ionen en er werd schade waargenomen met betrekking tot fluentie. De microstructuur ontwikkelde defecten die werden veroorzaakt door de hoogenergetische ionen (Figuur 7). Met toenemende blootstellingstijd en dus fluentie, nam de schade lineair toe. Bij hoge doses is de concentratie van de schadeplaatsen te hoog om betrouwbaar te kwantificeren.

figure-results-3
Figuur 7: TEM-beelden met schadeplekken. TEM-beelden van in situ 2,8 MeV Au⁴⁺ bestraling in een Au-folie met dosissnelheden van 9,69 × 10¹⁰ (a-c) en 9,38 × 10⁸ ionen/cm²·s (e-g), bij fluenties van 4,85 × 10⁸, 1,45 × 10¹² en 3,39 × 10¹² ionen/cm². (d,h) tonen lineaire toename van het aantal schadeplekken in de loop van de tijd. Alle TEM-foto's zijn gemaakt met dezelfde vergroting. Dit cijfer is gewijzigd met toestemming van MDPI¹⁷. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

Om de effecten te onderzoeken van meerdere bundels die tegelijkertijd met het materiaal interageren, wordt vervolgens bestraling met dubbele en drievoudige ionenbundels uitgevoerd op Au (Figuur 8). Nucleatie, groei en evolutie van de holte worden gemeten.

figure-results-4
Figuur 8: In situ TEM-beelden die de groei van de holte laten zien. In situ TEM-beelden die de groei van de holte tonen als functie van de tijd als gevolg van (a-d) bestraling met dubbele ionen met 5 keV D + 1,7 MeV Au en holtevorming en collaps als functie van de tijd als gevolg van (e-h) drievoudige ionenbestraling met 10 keV He, 5 keV D en 2,8 MeV Au. Gestippelde cirkels markeren de holte van belang in elke afbeelding. Dit cijfer is gewijzigd met toestemming van MDPI¹⁷. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

Om door bestraling geïnduceerde kruip in Zr te onderzoeken, werd een micro-elektromechanisch systeem (MEMS) -apparaat vervaardigd door sputteren die dunne Zr-films afzetten op silicium-op-isolatorwafels, gevolgd door fotolithografische patronen en daaropvolgende diepe reactieve ionenets. Figuur 9 toont het vrijstaande Zr-sample en het Si push-to-pull-testframe dat in situ trekproeven mogelijk maakt. 1,4 MeV Vr-ionen werden gebruikt om het monster onder belasting te bestralen om de bestralingskruiprespons in Zr te bepalen. Door het experiment in een TEM uit te voeren, kunnen dynamische mechanismen op nanoschaal worden waargenomen. Metingen tonen zowel een textuurverandering als een verlenging van het preparaat. Volumetrische zwelling werd niet verwacht vanwege de geometrie van het dunne foliemonster, de kamertemperatuur en de lage niveaus van bestralingsschade. Dit wordt bevestigd door het ontbreken van waargenomen bel- en holtevorming.

figure-results-5
Figuur 9: Mechanisch onderzoek in situ. (a) SEM-beeld van de push-to-pull-inrichting met de locatie van het Zr-trekmonster gemarkeerd. (b) Laag vergrotend TEM-beeld van het apparaat van (a). c) Helderveld-TEM-beeld met een hogere vergroting van de nanokristallijne Zr-microstructuur in het testgebied. Dit cijfer is gewijzigd met toestemming van Springer Nature⁷⁵. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

Aanvullende mechanische stressortoestanden kunnen gelijktijdig worden toegepast tijdens in situ ionenbestraling TEM-experimenten. Figuur 10 toont het werk aan door bestraling geïnduceerde kruip bij hoge temperatuur van Ag-nanopilaren⁶⁷. Dit maakt gebruik van een picoindentor om een gecontroleerde spanning op een TEM-monster uit te oefenen. Pilaren werden geprepareerd uit 1 μm dikke Ag-film die op Si werd gekweekt door FIB-frezen. De pilaren werden bestraald met 3 MeV Ag³⁺ ionen. De preparaten werden verwarmd met een laserstraal van 1064 nm die samenviel met zowel de ionenbundel als de elektronenbundel. De resultaten van deze studie tonen aan dat gecombineerde bestraling en temperatuur resulteren in ordes van grootte snellere kruipsnelheid dan bestraling bij kamertemperatuur en thermische kruip bij hoge temperatuur.

figure-results-6
Figuur 10: Door straling veroorzaakte kruip. Door straling geïnduceerde kruipsnelheid versus pilaardiameter bij 75 en 125 MPa belastingsspanningen (links), geselecteerde frames van video-opname van in situ TEM-straling geïnduceerde kruip in Ag-nanopilaar bestraald door 3 MeV Ag-ionen (rechts). Dit cijfer is aangepast met toestemming van Elsevier⁶⁷. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

Overwegingen voor de voorbereiding van nanopilaren voor ondiepe ionenbestraling zijn uitgebreid beschreven door Hosemann et ^al.76. Een van de belangrijkste factoren waarmee rekening moet worden gehouden, is de vorm van de nanopilaar. Op deze kleine schaal kan elke afwijking van de ideale geometrie een grote impact hebben op de mechanische prestaties. Een rechthoekige prismapunt is veel beter dan een cilindrische punt vanwege de taps toelopende punt in ringvormig gefreesde geometrie.

Deze representatieve resultaten demonstreren een reeks materiaalsystemen, voorbereidingsmethoden en complexe omgevingen die mogelijk zijn met in situ ionenbestraling TEM. In elk geval zijn een zorgvuldige monstervoorbereiding en planning van experimentele parameters van cruciaal belang om zinvolle gegevens te extraheren. Verdere details over deze overwegingen worden hieronder besproken.

Discussion

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

De in dit document beschreven procedures zijn specifiek voor de I³TEM-faciliteit van de Sandia National Laboratories, maar de algemene benadering kan worden toegepast op andere TEM-faciliteiten voor ionenbestraling in situ. Er is een facilitaire groep genaamd de Workshop On TEM With In situ Irradiation (WOTWISI), die tweejaarlijkse bijeenkomsten houdt om ionenversneller-elektronenmicroscopen te bespreken. Er zijn verschillende faciliteiten in Japan, waaronder het Japan Atomic Energy Research Institute (JAERI)⁸ en het National Institute for Materials Science (NIMS)⁹. Een andere faciliteit die in staat is om in situ ionenbestraling uit te voeren, is de Microscope and Ion Accelerator for Materials Investigations (MIAMI)-faciliteit van de Universiteit van Huddersfield⁷⁷. CSNSM-JANNUS Orsay faciliteit⁷⁸ uitgerust met een FEI Tecnai G² 20 TEM werkend op 200 kV en gekoppeld aan de IRMA ionenimplantator. IVEM-Tandem Facility in het Argonne National Lab is een Nuclear Science User Facility¹⁰. Deze faciliteiten integreren ionenversnellers op verschillende manieren, wat resulteert in unieke snijhoeken van de ionenbundel en de elektronenbundel. Sommige van de Japanse faciliteiten introduceren de ionenbundel op 30-45° van de elektronenbundel, ANL en MAIMI op dezelfde manier bij 30° JANNUS onder een hoek van 68°, en I³TEM en de universiteit van Wuhan hebben ionenbundels die loodrecht staan op de elektronenbundel.

Afhankelijk van het materiaal en de startvorm van het monster kunnen verschillende technieken worden gebruikt om een monster voor te bereiden op TEM. Het monster moet voldoende dun zijn (minder dan ongeveer 100 nm) om in een TEM te worden afgebeeld. Verschillende methoden voor de voorbereiding van monsters zijn te vinden in het handboek van TEM sample prep methodologies³⁷. Het gemakkelijkst zijn nanodeeltjes die gemakkelijk kunnen worden gegoten. Dunne films die op oplosbaar substraat worden afgezet, zijn ook vrij eenvoudig te bereiden (Figuur 2). Bulk metallisch materiaal kan worden bereid door dun te polijsten, gevolgd door door te ponsen met straalpolijsten waar het gebied rond het gat dun genoeg is voor TEM-weergave. De gefocusseerde ionenbundel (FIB) lift-out-methode is een bekende methode voor het voorbereiden van een verscheidenheid aan materialen voor TEM en is eerder diepgaand beschreven 39,79,80. Een belangrijk voordeel van de techniek is de mogelijkheid om selectief plaatsen zoals korrel- en fasegrenzen te onderzoeken. Een ander voordeel is de verscheidenheid aan mogelijke monstergeometrieën, waaronder: folies, nanospanning, nanopilaren en atoomsondenaalden voor extra stressomgevingen of correlatieve studies. Het nadeel van FIB-geprepareerde monsters voor in-situ ionenbestralingsexperimenten is dat de door het FIB-proces veroorzaakte schade leidt tot ongecompliceerde schade die tijdens het experiment is ontstaan, waardoor het moeilijk wordt om kwantitatieve waarnemingen te bepalen. Biologische of polymeermonsters kunnen worden bereid via cryo-FIB of cryo-microtomie, maar deze processen worden hier niet beschreven.

Bij het plannen van ionenbundelimplantatie of bestralingsexperimenten is het noodzakelijk om rekening te houden met een aantal belangrijke parameters voor de ionen. Penetratiediepte, flux/fluentie en stralingsschade zijn variabelen die vaak worden gecontroleerd bij het onderzoeken van de effecten van straling. Deze parameters worden gemodelleerd met behulp van een verscheidenheid aan simulatietechnieken. Stopping Range of Ions in Materials, SRIM, is een Monte Carlo-simulatie die is geschreven om ionenafzettingsprofielen te berekenen in materialen die zijn blootgesteld aan energetische bundels van ionen^21,81. Een alternatief voor SRIM is het Robinson-model⁸², dat een verscheidenheid aan functies gebruikt om de verschillende fysica van hoogenergetische ioneninteractie in materialen te modelleren. Een ander alternatief is een model dat is ontwikkeld voor effecten van individuele gebeurtenissen in lucht- en ruimtevaarttoepassingen en dat kan worden aangepast voor gebruik in experimenten met ionenbundels⁸³. SRIM gebruikt de Kinchin-Pease^{84-vergelijking} om de verplaatsing van atomen door straling te modelleren. De software is gebruiksvriendelijk en een reeks ionen, doelelementen en ionenenergieën kan snel worden berekend met een verscheidenheid aan nuttige outputs. De software is echter beperkt in de keuze van de te gebruiken modellen en aangezien het een Monte Carlo-programma is, neemt het een groot aantal iteraties in beslag en neemt het verhoudingsgewijs langer om de simulatie uit te voeren. Het Robinson-model maakt gebruik van een aangepaste versie van de Kinchin-Pease-vergelijking⁸⁴ die meer overeenkomt met experimentele resultaten, maar het is moeilijker te gebruiken. Vanwege de wijdverbreide acceptatie en het gebruiksgemak werden methoden voor het gebruik van SRIM hier toegepast en zijn ze over het algemeen de industriële standaard geworden.

Een van de belangrijkste beperkingen bij het overwegen van multibeam in situ TEM is de monstergeometrie. Vanwege de aard van TEM als projectiebeeldvormingstechniek en de lineaire ionenbundel, kan schaduwen van de elektronenbundel of ionenbundels het experiment beïnvloeden. Schaduwen van de elektronenbundel en ionenbundel kunnen worden gevormd uit de monstertrap, mounts en zelfs andere delen van het monster. Om te voorkomen dat het monster door de tafel wordt overschaduwd, hebben de meeste trappen een kantelbegrenzing tussen 25° en 40°. Er moet ook meer rekening worden gehouden met geometrieën waarbij het monster zichzelf kan overschaduwen of in de schaduw kan worden gesteld door het TEM-raster. Zorg er daarom bij het monteren van het preparaat voor dat u het zo min mogelijk monteert. Voor FIB-montagemonsters op paalroosters betekent dit dat ze op het verste en hoogste punt aan het uiteinde van de paal moeten worden bevestigd.

Voor experimenten met gelijktijdige bestraling door meerdere ionensoorten zijn er beperkingen. Omdat de verschillende ionensoorten worden geproduceerd door verschillende versnellers of bronnen, moet de tweede straal door de magneet in het pad van de eerste worden gebogen. Deze buighoek voor de beschreven instrumentatie is ongeveer 20°. Er moet een hoge verhouding van liggerstijfheid zijn om de buiging te laten resulteren in colineaire liggers. De stijfheid van de straal (B_ρ) wordt bepaald door het totale momentum gedeeld door de totale lading, het kan worden berekend door:

figure-discussion-1 vergelijking (4)

Waarbij p impuls is, q lading, β evenredigheid van de buigsnelheid van het deeltje is (β = ν/c), m₀ de rustmassa van het ion, c de lichtsnelheid en γ de relativistische Lorentz-factor is:

figure-discussion-2 Vergelijking (5)

Dit betekent dat het voor multibeam-experimenten het beste is om zware ionen met hoge energie en lichtionen met lage energie te gebruiken, zoals respectievelijk Au en He. Als er meerdere bundels worden geproduceerd door dezelfde versneller, moeten ze dezelfde massa/energieverhouding hebben, bijvoorbeeld ⁴He⁺ en ²D₂⁺. Beeldvormingsomstandigheden kunnen ook van invloed zijn op de ionenbundels. Het magnetische veld van de objectieflens in beeldvormingsmodi met hoge vergroting kan sterk genoeg zijn om het pad van ionen te buigen. Houd rekening met het type analyse dat gewenst is bij het uitlijnen van de ionenbundels.

Contrast in TEM kan ontstaan door verschillen in dikte, fase, kristalvolgorde en chemie. Afhankelijk van het kenmerk dat moet worden onderzocht, zijn er verschillende soorten contrast- en beeldvormingsomstandigheden waarmee rekening moet worden gehouden. Het is nuttig om de mechanismen achter diffractiecontrast en fasecontrast te begrijpen. Het zal ook nuttig zijn om te begrijpen hoe de elektronenmicroscoop kan worden gemanipuleerd om dynamische, kinematische helderveldbeeldvormingsomstandigheden met twee bundels en donkerveldbeeldvormingsomstandigheden met zwakke bundels te bereiken. Deze worden in detail beschreven in Jenkins en Kirk, 2000⁵⁰.

Om dislocaties te analyseren, moeten meerdere diffractiepatronen onder verschillende hoeken worden geïndexeerd om de wederzijdse ruimteroostervector (g) te bepalen. Twee straalbeeldvormingscondities kunnen dan worden gebruikt om de Burgers-vector van de dislocaties te bepalen (b). In het donkerveld met zwakke bundel kunnen de dislocaties worden afgebeeld met een hogere resolutie en contrast. Deze methode wordt toegepast wanneer er sprake is van een hoge dichtheid van dislocaties of veel partialen. Om de volumetrische dislocatiedichtheid te berekenen, moet de dikte van de folie nauwkeurig worden gemeten in het interessegebied. Dit kan worden gedaan met behulp van een techniek zoals elektronenenergieverliesspectroscopie of convergente bundelelektrondiffractie. Voor korrelgrenzen met een lage hoek kunnen de dislocaties in de begrenzing worden onderscheiden als een netwerk onder dynamische omstandigheden met twee bundels. Voor korrelgrenzen met een hoge hoek wordt de ene korrel afgebeeld in dynamische omstandigheden met twee bundels en de andere in kinematische omstandigheden. Tweelinggrenzen kunnen op dezelfde manier worden gekarakteriseerd. Fresnel-beeldvormingsomstandigheden worden gebruikt om met gas gevulde bellen en holtes te visualiseren. Kleine holtes zijn beter zichtbaar wanneer het beeld enigszins onscherp is en in kinematische diffractieomstandigheden. Ondergefocuste omstandigheden worden gebruikt om de werkelijke diameter te bepalen. Bellen kunnen ook spanningsvelden induceren waarvoor waarden kunnen worden geschat in het geval van kleine belletjes. Automated Crystal Orientation Mapping (ACOM) wordt gebruikt om verschillende korrels in kaart te brengen en hun oriëntatie vergelijkbaar met Electron Back Scatter Diffraction (EBSD) in de scanning-elektronenmicroscoop (SEM). Het is het beste als kristallen door dikte zijn om interferentie door overlappende diffractiepatronen te voorkomen.

Het is mogelijk om experimenten uit te voeren met andere externe stressoren zoals temperatuur en mechanische spanning. De voorbereiding van het monster en de experimentele overwegingen zijn vrijwel hetzelfde als bij de multibeam-experimenten. Er moet voor worden gezorgd dat de verwarmingsmethode en het temperatuurbereik geschikt zijn voor het materiaal. Er moet ook rekening worden gehouden met geometrie om schaduweffecten te voorkomen. De speciale houders voor verwarming of mechanisch testen hebben specifieke geometrische beperkingen en hun specificaties moeten worden geraadpleegd¹⁴. Combinaties van deze stressoren zijn ook mogelijk. In situ mechanisch testen vereist extra monstervoorbereiding met de juiste geometrie. Er zijn gespecialiseerde fasen voor experimenten om mechanische prestaties te testen in verschillende belastingsomstandigheden, zoals: spanning, compressie, buiging, vermoeidheid en kruip. In situ verwarming kan zowel tijdens de bestraling als na bestraling worden uitgevoerd voor gloeistudies. Op MEMS gebaseerde of geleidende verwarmingsfasen kunnen worden gebruikt om temperaturen tot 1000 °C te regelen. Hogere temperaturen kunnen worden bereikt met behulp van een in situ laser om monsters te verwarmen tot een paar duizend graden Celsius³³. Monsters kunnen worden onderworpen aan verschillende omgevingen met in situ houders. Dit omvat verschillende gassen, vloeistoffen en zelfs corrosieve omgevingen.

Samenvattend hebben in situ multibeam TEM-experimenten het vermogen om extreme omgevingen na te bootsen en de microstructuur en materiaalevolutie in realtime op nanoschaal te observeren. Het inzicht in de fundamentele mechanismen voor dynamische processen dat uit deze experimenten wordt verkregen, kan helpen bij het informeren van voorspellende modellen die de weg vrijmaken voor het ontwerp van materialen van de volgende generatie. Het is belangrijk om monsters voor te bereiden zoals beschreven om de beste kans op een succesvol experiment te garanderen.

Disclosures

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

De auteurs hebben niets te onthullen.

Acknowledgements

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

De auteurs willen Daniel Bufford, Samuel Briggs, Claire Chisolm, Anthony Monterrosa, Brittany Muntifering, Patrick Price, Daniel Buller, Barney Doyle, Jennifer Schuler en Mackenzie Steckbeck bedanken voor hun technische en wetenschappelijke inbreng. Christopher M. Barr en Khalid Hattar werden volledig ondersteund door het Department of Energy Office of Science Basic Energy Science-programma. Dit werk werd gedeeltelijk uitgevoerd in het Center for Integrated Nanotechnologies, een Office of Science User Facility dat wordt geëxploiteerd voor het Amerikaanse Department of Energy (DOE) Office of Science. Sandia National Laboratories is een multimissielaboratorium dat wordt beheerd en geëxploiteerd door National Technology & Engineering Solutions van Sandia, LLC, een volledige dochteronderneming van Honeywell International, Inc., voor de National Nuclear Security Administration van de Amerikaanse DOE onder contract DE-NA-0003525. De standpunten in het artikel vertegenwoordigen niet noodzakelijkerwijs de standpunten van de Amerikaanse DOE of de regering van de Verenigde Staten.

Materials

List of materials used in this article
Name	Company	Catalog Number	Comments
Colutron Accelerator	Colutron Research Corporation	G-1	10 kV ion accelerator
Cu Omniprobe Lift-Out Grid with 4 posts	Ted Pella	DM71302	Cu Omniprobe Lift-Out Grid with 4 posts
Double Tilt Cryo TEM Stage	Gatan	DT636	Cryogenically cooled double tilt TEM holder
Double Tilt Heating TEM Stage	Gatan	DT652	Resistive heater equipped double tilt TEM holder
I³TEM	JEOL	JEM-2100	Modified transmission electron microscope for in-situ ion irradiation
Isopropanol	Fisher Scientific	A459-4	70 % v/v isopropanol
Mo Omniprobe Lift-Out Grid with 4 posts	Ted Pella	DM810113	Mo Omniprobe Lift-Out Grid with 4 posts
Petri Dish	Fisher Scientific	Corning 316060	60 mm diamter 15 mm height petri dish
Picoindenter TEM Stage	Bruker Hysitron	PI95	Picoindenter TEM Stage
Scios 2	Thermofisher Scientfic	SCIOS2	Dual beam focused ion beam scaning electron microscope
Tandem Accelerator	High Voltage Engineering Corporation		6 MV Van de Graaff-Pelletron ion accelerator
Tomography TEM holder	Hummingbird		TEM holder for tomography measurements
Tweezers	PELCO	5373-NM	Reverse action self closing fine tip tweezer

References

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

In situ experiments in the transmission electron microscope. Reports on Progress in Physics. 42, 833(1979).">Butler, E. In situ experiments in the transmission electron microscope. Reports on Progress in Physics. 42, 833(1979).
Multiscale-Multiphysics Modeling of Radiation-Damaged Materials: Embrittlement of Pressure-Vessel Steels. MRS Bulletin. 26, 176-181 (2001).">Odette, G. R., Wirth, B. D., Bacon, D. J., Ghoniem, N. M. Multiscale-Multiphysics Modeling of Radiation-Damaged Materials: Embrittlement of Pressure-Vessel Steels. MRS Bulletin. 26, 176-181 (2001).
How does radiation damage materials. Science. 318, 923-924 (2007).">Wirth, B. D. How does radiation damage materials. Science. 318, 923-924 (2007).
Dynamic experiments in the electron microscope. , North-Holland Pub. Co. (1981).">Butler, E. P., Hale, K. F. Dynamic experiments in the electron microscope. , North-Holland Pub. Co. (1981).
Transmission Electron Microscopy. Carter, C. B., Williams, D. B. , Springer International Publishing. Ch. 2 (2016).">Jungjohann, K., Carter, C. B. Transmission Electron Microscopy. Carter, C. B., Williams, D. B. , Springer International Publishing. Ch. 2 (2016).
Ion damage to metal films inside an electron microscope. Philosophical Magazine. 6, 1003-1012 (1961).">Pashley, D., Presland, A. Ion damage to metal films inside an electron microscope. Philosophical Magazine. 6, 1003-1012 (1961).
A heavy-ion accelerator-electron microscope link for the direct observation of ion irradiation effects. Radiation Effects and Defects in Solids. 22, 163-168 (1974).">Whitmell, D., Kennedy, W., Mazey, D., Nelson, R. A heavy-ion accelerator-electron microscope link for the direct observation of ion irradiation effects. Radiation Effects and Defects in Solids. 22, 163-168 (1974).
In situ EELS and TEM observation of silicon carbide irradiated with helium ions at low temperature and successively annealed. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B: Beam Interactions with Materials and Atoms. 116, 382-388 (1996).">Hojou, K., et al. In situ EELS and TEM observation of silicon carbide irradiated with helium ions at low temperature and successively annealed. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B: Beam Interactions with Materials and Atoms. 116, 382-388 (1996).
In-situ, analytical, high-voltage and high-resolution transmission electron microscopy of Xe ion implantation into Al. Microscopy. 48, 511-518 (1999).">Furuya, K., Song, M., Saito, T. In-situ, analytical, high-voltage and high-resolution transmission electron microscopy of Xe ion implantation into Al. Microscopy. 48, 511-518 (1999).
In situ ion beam research in Argonne's intermediate voltage electron microscope. MRS Online Proceedings Library Archive. 439, (1996).">Allen, C. W., Ryan, E. A. In situ ion beam research in Argonne's intermediate voltage electron microscope. MRS Online Proceedings Library Archive. 439, (1996).
New Microscope and Ion Accelerators for Materials Investigations (MIAMI-2) system at the University of Huddersfield. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment. 931, 37-43 (2019).">Greaves, G., et al. New Microscope and Ion Accelerators for Materials Investigations (MIAMI-2) system at the University of Huddersfield. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment. 931, 37-43 (2019).
Investigating radiation damage in nuclear energy materials using JANNuS multiple ion beams. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B: Beam Interactions with Materials and Atoms. 447, 107-112 (2019).">Gentils, A., Cabet, C. Investigating radiation damage in nuclear energy materials using JANNuS multiple ion beams. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B: Beam Interactions with Materials and Atoms. 447, 107-112 (2019).
Establishment of in situ TEM-implanter/accelerator interface facility at Wuhan University. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment. 586, 143-147 (2008).">Guo, L., et al. Establishment of in situ TEM-implanter/accelerator interface facility at Wuhan University. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment. 586, 143-147 (2008).
Concurrent in situ ion irradiation transmission electron microscope. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B: Beam Interactions with Materials and Atoms. 338, 56-65 (2014).">Hattar, K., Bufford, D. C., Buller, D. L. Concurrent in situ ion irradiation transmission electron microscope. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B: Beam Interactions with Materials and Atoms. 338, 56-65 (2014).
A review of transmission electron microscopes with in situ ion irradiation. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B: Beam Interactions with Materials and Atoms. 267, 3652-3662 (2009).">Hinks, J. A review of transmission electron microscopes with in situ ion irradiation. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B: Beam Interactions with Materials and Atoms. 267, 3652-3662 (2009).
Emulation of reactor irradiation damage using ion beams. Scripta Materialia. 88, 33-36 (2014).">Was, G., et al. Emulation of reactor irradiation damage using ion beams. Scripta Materialia. 88, 33-36 (2014).
In situ TEM Multi-Beam Ion Irradiation as a Technique for Elucidating Synergistic Radiation Effects. Materials. 10, 1148(2017).">Taylor, C. A., et al. In situ TEM Multi-Beam Ion Irradiation as a Technique for Elucidating Synergistic Radiation Effects. Materials. 10, 1148(2017).
SRIM-The stopping and range of ions in matter. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B: Beam Interactions with Materials and Atoms. 268, 1818-1823 (2010).">Ziegler, J. F., Ziegler, M. D., Biersack, J. P. SRIM-The stopping and range of ions in matter. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B: Beam Interactions with Materials and Atoms. 268, 1818-1823 (2010).
Study of defect evolution by TEM with in situ ion irradiation and coordinated modeling. Philosophical Magazine. 92, 2048-2078 (2012).">Li, M., Kirk, M., Baldo, P., Xu, D., Wirth, B. Study of defect evolution by TEM with in situ ion irradiation and coordinated modeling. Philosophical Magazine. 92, 2048-2078 (2012).
Characterization of faulted dislocation loops and cavities in ion irradiated alloy 800H. Journal of Nuclear Materials. 498, 458-467 (2018).">Ulmer, C. J., Motta, A. T. Characterization of faulted dislocation loops and cavities in ion irradiated alloy 800H. Journal of Nuclear Materials. 498, 458-467 (2018).
On the use of SRIM for computing radiation damage exposure. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B. 310, 75-80 (2013).">Stoller, R. E., et al. On the use of SRIM for computing radiation damage exposure. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B. 310, 75-80 (2013).
Predicting damage production in monoatomic and multi-elemental targets using stopping and range of ions in matter code: Challenges and recommendations. Current Opinion in Solid State and Materials Science. 23, 100757(2019).">Weber, W. J., Zhang, Y. Predicting damage production in monoatomic and multi-elemental targets using stopping and range of ions in matter code: Challenges and recommendations. Current Opinion in Solid State and Materials Science. 23, 100757(2019).
Ion Beam Modification of Solids. 61, Springer. (2016).">Wesch, W., Wendler, E. Ion Beam Modification of Solids. 61, Springer. (2016).
Fundamentals of radiation materials science: metals and alloys. , Springer. (2016).">Was, G. S. Fundamentals of radiation materials science: metals and alloys. , Springer. (2016).
Ion implantation in semiconductors and other materials. , Springer Science & Business Media. (2013).">Crowder, B. Ion implantation in semiconductors and other materials. , Springer Science & Business Media. (2013).
Energy Dependence of Defect Production in Displacement Cascades in Silver. Physical Review Letters. 38, 424(1977).">Merkle, K., Averback, R. S., Benedek, R. Energy Dependence of Defect Production in Displacement Cascades in Silver. Physical Review Letters. 38, 424(1977).
Correlations between ion and neutron irradiations: Defect production and stage I recovery. Journal of Nuclear Materials. 75, 162-166 (1978).">Averback, R. S., Benedek, R., Merkle, K. Correlations between ion and neutron irradiations: Defect production and stage I recovery. Journal of Nuclear Materials. 75, 162-166 (1978).
A negative ion cookbook. , University of Pennsylvania. unpublished (1989).">Middleton, R. A negative ion cookbook. , University of Pennsylvania. unpublished (1989).
ASTM E521, Standard Practice for Netron Radiation Damage Simulation by Charged-Particle Irradiation. 12.02, ASTM International. (2009).">ASTM International. ASTM E521, Standard Practice for Netron Radiation Damage Simulation by Charged-Particle Irradiation. 12.02, ASTM International. (2009).
Atomic and ion collisions in solids and at surfaces: theory, simulation and applications. , Cambridge University Press. (2005).">Smith, R. Atomic and ion collisions in solids and at surfaces: theory, simulation and applications. , Cambridge University Press. (2005).
Displacement damage in irradiated metals and semiconductors. Solid state physics. 51, New York. 281(1997).">Averback, R. S., Diaz De La Rubia, T. Displacement damage in irradiated metals and semiconductors. Solid state physics. 51, New York. 281(1997).
Investigating Helium Bubble Nucleation and Growth through Simultaneous In-Situ Cryogenic, Ion Implantation, and Environmental Transmission Electron Microscopy. Materials. 12, 2618(2019).">Taylor, C. A., et al. Investigating Helium Bubble Nucleation and Growth through Simultaneous In-Situ Cryogenic, Ion Implantation, and Environmental Transmission Electron Microscopy. Materials. 12, 2618(2019).
In situ Transmission Electron Microscopy for Ultrahigh Temperature Mechanical Testing of ZrO2. Nano Letters. , (2020).">Grosso, R., et al. In situ Transmission Electron Microscopy for Ultrahigh Temperature Mechanical Testing of ZrO2. Nano Letters. , (2020).
Application of In-situ TEM Nanoscale Quantitative Mechanical Testing to Elastomers. Microscopy and Microanalysis. 25, 1524-1525 (2019).">Barr, C. M., et al. Application of In-situ TEM Nanoscale Quantitative Mechanical Testing to Elastomers. Microscopy and Microanalysis. 25, 1524-1525 (2019).
Self-ion irradiation effects on mechanical properties of nanocrystalline zirconium films. MRS Communications. 7, 595-600 (2017).">Wang, B., Haque, M. A., Tomar, V., Hattar, K. Self-ion irradiation effects on mechanical properties of nanocrystalline zirconium films. MRS Communications. 7, 595-600 (2017).
Microstructure, chemistry and mechanical properties of Ni-based superalloy Rene N4 under irradiation at room temperature. Acta Materialia. 95, 357-365 (2015).">Sun, C., et al. Microstructure, chemistry and mechanical properties of Ni-based superalloy Rene N4 under irradiation at room temperature. Acta Materialia. 95, 357-365 (2015).
Sample preparation handbook for transmission electron microscopy: techniques. 2, Springer Science & Business Media. (2010).">Ayache, J., Beaunier, L., Boumendil, J., Ehret, G., Laub, D. Sample preparation handbook for transmission electron microscopy: techniques. 2, Springer Science & Business Media. (2010).
Comparison of preparation techniques for nuclear materials for transmission electron microscopy (TEM). Journal of Nuclear Materials. 459, 241-246 (2015).">Aitkaliyeva, A., Madden, J. W., Miller, B. D., Cole, J. I., Gan, J. Comparison of preparation techniques for nuclear materials for transmission electron microscopy (TEM). Journal of Nuclear Materials. 459, 241-246 (2015).
Focused ion beam milling: A method of site-specific sample extraction for microanalysis of Earth and planetary materials. American Mineralogist. 86, 1094-1099 (2001).">Heaney, P. J., Vicenzi, E. P., Giannuzzi, L. A., Livi, K. J. Focused ion beam milling: A method of site-specific sample extraction for microanalysis of Earth and planetary materials. American Mineralogist. 86, 1094-1099 (2001).
An improved FIB sample preparation technique for site-specific plan-view specimens: A new cutting geometry. Ultramicroscopy. 184, 310-317 (2018).">Li, C., Habler, G., Baldwin, L. C., Abart, R. An improved FIB sample preparation technique for site-specific plan-view specimens: A new cutting geometry. Ultramicroscopy. 184, 310-317 (2018).
Preparation of transmission electron microscopy cross-section specimens of crack tips using focused ion beam milling. Journal of microscopy. 207, 129-136 (2002).">Huang, Y., Lozano-Perez, S., Langford, R., Titchmarsh, J., Jenkins, M. Preparation of transmission electron microscopy cross-section specimens of crack tips using focused ion beam milling. Journal of microscopy. 207, 129-136 (2002).
Nanopillar fabrication with focused ion beam cutting. Microscopy and Microanalysis. 20, 1581-1584 (2014).">Kuzmin, O. V., Pei, Y. T., De Hosson, J. T. Nanopillar fabrication with focused ion beam cutting. Microscopy and Microanalysis. 20, 1581-1584 (2014).
Atom probe specimen preparation with a dual beam SEM/FIB miller. Ultramicroscopy. 107, 761-766 (2007).">Miller, M. K., Russell, K. F. Atom probe specimen preparation with a dual beam SEM/FIB miller. Ultramicroscopy. 107, 761-766 (2007).
Flash electropolishing of TEM lamellas of irradiated tungsten. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B: Beam Interactions with Materials and Atoms. 449, 29-34 (2019).">Horváth, B., Schäublin, R., Dai, Y. Flash electropolishing of TEM lamellas of irradiated tungsten. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B: Beam Interactions with Materials and Atoms. 449, 29-34 (2019).
The Effect of Principal Elements on Defect Evolution in Single-Phase Solid Solution Ni Alloys. , (2018).">Yang, T. N. The Effect of Principal Elements on Defect Evolution in Single-Phase Solid Solution Ni Alloys. , (2018).
Combining Ar ion milling with FIB lift-out techniques to prepare high quality site-specific TEM samples. Journal of Microscopy. 215, 219-223 (2004).">Huang, Z. Combining Ar ion milling with FIB lift-out techniques to prepare high quality site-specific TEM samples. Journal of Microscopy. 215, 219-223 (2004).
Image processing with ImageJ. Biophotonics international. 11, 36-42 (2004).">Abràmoff, M. D., Magalhães, P. J., Ram, S. J. Image processing with ImageJ. Biophotonics international. 11, 36-42 (2004).
Characterisation of displacement cascade in Cu3Au produced by fusion-neutron Irradiation. Journal of Nuclear Materials. 104, 1337-1341 (1981).">English, C., Jenkins, M., Kirk, M. Characterisation of displacement cascade in Cu3Au produced by fusion-neutron Irradiation. Journal of Nuclear Materials. 104, 1337-1341 (1981).
The colutron, a zero deflection isotope separator. Nuclear Instruments and Methods. 27, 55-60 (1964).">Wåhlin, L. The colutron, a zero deflection isotope separator. Nuclear Instruments and Methods. 27, 55-60 (1964).
Characterisation of Radiation Damage by Transmission Electron Microscopy. 1st edn. , CRC Press. (2000).">Jenkins, M. L., Kirk, M. A. Characterisation of Radiation Damage by Transmission Electron Microscopy. 1st edn. , CRC Press. (2000).
Transmission electron microscopy. , Springer. 3-17 (1996).">Williams, D. B., Carter, C. B. Transmission electron microscopy. , Springer. 3-17 (1996).
Automatic crystal orientation and phase mapping in TEM by precession diffraction. Microscopy and Analysis-UK. 128, 5-8 (2008).">Rauch, E., et al. Automatic crystal orientation and phase mapping in TEM by precession diffraction. Microscopy and Analysis-UK. 128, 5-8 (2008).
Initiation of Grain Growth Observed Using Electrostatic-Subframing. Microscopy and Microanalysis. 25, 1518-1519 (2019).">Reed, B., et al. Initiation of Grain Growth Observed Using Electrostatic-Subframing. Microscopy and Microanalysis. 25, 1518-1519 (2019).
Penetrating Radiation Systems and Applications XIII. , International Society for Optics and Photonics. 85090 (2012).">Hoppe, S. M., et al. Penetrating Radiation Systems and Applications XIII. , International Society for Optics and Photonics. 85090 (2012).
Electron tomography and holography in materials science. Nature Materials. 8, 271(2009).">Midgley, P. A., Dunin-Borkowski, R. E. Electron tomography and holography in materials science. Nature Materials. 8, 271(2009).
In-situ Ion Irradiation and Recrystallization in Highly Structured Materials. Microscopy and Microanalysis. 25, 1572-1573 (2019).">Aguiar, J. A., et al. In-situ Ion Irradiation and Recrystallization in Highly Structured Materials. Microscopy and Microanalysis. 25, 1572-1573 (2019).
In situ TEM investigation of self-ion irradiation of nanoporous gold. Journal of materials science. 54, 7271-7287 (2019).">Briot, N. J., Kosmidou, M., Dingreville, R., Hattar, K., Balk, T. J. In situ TEM investigation of self-ion irradiation of nanoporous gold. Journal of materials science. 54, 7271-7287 (2019).
Unraveling irradiation induced grain growth with in situ transmission electron microscopy and coordinated modeling. Applied Physics Letters. 107, 191901(2015).">Bufford, D., Abdeljawad, F., Foiles, S., Hattar, K. Unraveling irradiation induced grain growth with in situ transmission electron microscopy and coordinated modeling. Applied Physics Letters. 107, 191901(2015).
In situ Observation of Single Ion Damage in Electronic Materials. Microscopy and Microanalysis. 21, 1013-1014 (2015).">Bufford, D., Dingreville, R., Hattar, K. In situ Observation of Single Ion Damage in Electronic Materials. Microscopy and Microanalysis. 21, 1013-1014 (2015).
Physical response of gold nanoparticles to single self-ion bombardment. Journal of Materials Research. 29, 2387-2397 (2014).">Bufford, D. C., Hattar, K. Physical response of gold nanoparticles to single self-ion bombardment. Journal of Materials Research. 29, 2387-2397 (2014).
Cavity Formation in Molybdenum Studied In situ in TEM. Fusion Science and Technology. 71, 268-274 (2017).">Bufford, D. C., Snow, C. S., Hattar, K. Cavity Formation in Molybdenum Studied In situ in TEM. Fusion Science and Technology. 71, 268-274 (2017).
In situ study of heavy ion irradiation response of immiscible Cu/Fe multilayers. Journal of Nuclear Materials. 475, 274-279 (2016).">Chen, Y., et al. In situ study of heavy ion irradiation response of immiscible Cu/Fe multilayers. Journal of Nuclear Materials. 475, 274-279 (2016).
A study of irradiation effects in TiO2 using molecular dynamics simulation and complementary in situ transmission electron microscopy. Journal of Applied Physics. 124, 095901(2018).">Cowen, B. J., El-Genk, M. S., Hattar, K., Briggs, S. A. A study of irradiation effects in TiO2 using molecular dynamics simulation and complementary in situ transmission electron microscopy. Journal of Applied Physics. 124, 095901(2018).
Irradiation-induced creep in metallic nanolaminates characterized by In situ TEM pillar nanocompression. Journal of Nuclear Materials. 490, 59-65 (2017).">Dillon, S. J., et al. Irradiation-induced creep in metallic nanolaminates characterized by In situ TEM pillar nanocompression. Journal of Nuclear Materials. 490, 59-65 (2017).
In-situ TEM/heavy ion irradiation on ultrafine-and nanocrystalline-grained tungsten: Effect of 3 MeV Si, Cu and W ions. Materials Characterization. 99, 68-76 (2015).">El-Atwani, O., et al. In-situ TEM/heavy ion irradiation on ultrafine-and nanocrystalline-grained tungsten: Effect of 3 MeV Si, Cu and W ions. Materials Characterization. 99, 68-76 (2015).
In situ TEM Measurements of Ion Irradiation Induced Creep. Microscopy and Microanalysis. 25, 1566-1567 (2019).">Jawaharram, G. S., Barr, C., Price, P., Hattar, K., Dillon, S. J. In situ TEM Measurements of Ion Irradiation Induced Creep. Microscopy and Microanalysis. 25, 1566-1567 (2019).
High temperature irradiation induced creep in Ag nanopillars measured via in situ transmission electron microscopy. Scripta Materialia. 148, 1-4 (2018).">Jawaharram, G. S., et al. High temperature irradiation induced creep in Ag nanopillars measured via in situ transmission electron microscopy. Scripta Materialia. 148, 1-4 (2018).
In situ Probing of the Evolution of Irradiation-induced Defects in Copper. Microscopy and Microanalysis. 21, 443-444 (2015).">Li, N., Hattar, K., Misra, A. In situ Probing of the Evolution of Irradiation-induced Defects in Copper. Microscopy and Microanalysis. 21, 443-444 (2015).
In-Situ TEM He+ Implantation and Thermal Aging of Nanocrystalline Fe. Microscopy and Microanalysis. 21, 113-114 (2015).">Muntifering, B., Dunn, A., Dingreville, R., Qu, J., Hattar, K. In-Situ TEM He+ Implantation and Thermal Aging of Nanocrystalline Fe. Microscopy and Microanalysis. 21, 113-114 (2015).
In situ transmission electron microscopy He+ implantation and thermal aging of nanocrystalline iron. Journal of Nuclear Materials. 482, 139-146 (2016).">Muntifering, B., et al. In situ transmission electron microscopy He+ implantation and thermal aging of nanocrystalline iron. Journal of Nuclear Materials. 482, 139-146 (2016).
In-Situ TEM Self-Ion Irradiation and Thermal Aging of Optimized Zirlo. Microscopy and Microanalysis. 22, 1472-1473 (2016).">Muntifering, B., Juan, P. A., Dingreville, R., Qu, J., Hattar, K. In-Situ TEM Self-Ion Irradiation and Thermal Aging of Optimized Zirlo. Microscopy and Microanalysis. 22, 1472-1473 (2016).
Using in-situ TEM Triple Ion Beam Irradiations to Study the Effects of Deuterium, Helium, and Radiation Damage on TPBAR Components. Microscopy and Microanalysis. 23, 2216-2217 (2017).">Taylor, C., Muntifering, B., Snow, C., Hattar, K., Senor, D. Using in-situ TEM Triple Ion Beam Irradiations to Study the Effects of Deuterium, Helium, and Radiation Damage on TPBAR Components. Microscopy and Microanalysis. 23, 2216-2217 (2017).
Investigation of Helium Behavior in Multilayered Hydride Structures Through In-situ TEM Ion Implantation. Microscopy and Microanalysis. 25, 1570-1571 (2019).">Taylor, C. A., et al. Investigation of Helium Behavior in Multilayered Hydride Structures Through In-situ TEM Ion Implantation. Microscopy and Microanalysis. 25, 1570-1571 (2019).
Defect evolution in Ni and NiCoCr by in situ 2.8 MeV Au irradiation. Journal of Nuclear Materials. , (2019).">Wang, X., et al. Defect evolution in Ni and NiCoCr by in situ 2.8 MeV Au irradiation. Journal of Nuclear Materials. , (2019).
Application of In situ TEM to Investigate Irradiation Creep in Nanocrystalline Zirconium. JOM. , (2019).">Bufford, D. C., Barr, C. M., Wang, B., Hattar, K., Haque, A. Application of In situ TEM to Investigate Irradiation Creep in Nanocrystalline Zirconium. JOM. , (2019).
Issues to consider using nano indentation on shallow ion beam irradiated materials. Journal of Nuclear Materials. 425, 136-139 (2012).">Hosemann, P., Kiener, D., Wang, Y., Maloy, S. A. Issues to consider using nano indentation on shallow ion beam irradiated materials. Journal of Nuclear Materials. 425, 136-139 (2012).
MIAMI: Microscope and ion accelerator for materials investigations. Journal of Vacuum Science & Technology A: Vacuum, Surfaces, and Films. 29, 021003(2011).">Hinks, J., Van Den Berg, J., Donnelly, S. MIAMI: Microscope and ion accelerator for materials investigations. Journal of Vacuum Science & Technology A: Vacuum, Surfaces, and Films. 29, 021003(2011).
Multiple ion beam irradiation and implantation: JANNUS project. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B: Beam Interactions with Materials and Atoms. 240, 124-127 (2005).">Serruys, Y., et al. Multiple ion beam irradiation and implantation: JANNUS project. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B: Beam Interactions with Materials and Atoms. 240, 124-127 (2005).
A review of focused ion beam milling techniques for TEM specimen preparation. Micron. 30, 197-204 (1999).">Giannuzzi, L. A., Stevie, F. A. A review of focused ion beam milling techniques for TEM specimen preparation. Micron. 30, 197-204 (1999).
Preparation of transmission electron microscopy cross-section specimens using focused ion beam milling. Journal of Vacuum Science & Technology A: Vacuum, Surfaces, and Films. 19, 2186-2193 (2001).">Langford, R., Petford-Long, A. Preparation of transmission electron microscopy cross-section specimens using focused ion beam milling. Journal of Vacuum Science & Technology A: Vacuum, Surfaces, and Films. 19, 2186-2193 (2001).
Nuclear Energy Agency of the OECD (NEA). , (2008).">Ziegler, J. F., Biersack, J. P. Nuclear Energy Agency of the OECD (NEA). , (2008).
Computer simulation of atomic-displacement cascades in solids in the binary-collision approximation. Physical Review B. 9, 5008(1974).">Robinson, M. T., Torrens, I. M. Computer simulation of atomic-displacement cascades in solids in the binary-collision approximation. Physical Review B. 9, 5008(1974).
New data and modelling for single event effects in the stratospheric radiation environment. IEEE Transactions on Nuclear Science. 64, 587-595 (2016).">Hands, A., et al. New data and modelling for single event effects in the stratospheric radiation environment. IEEE Transactions on Nuclear Science. 64, 587-595 (2016).
The displacement of atoms in solids by radiation. Reports on progress in physics. 18, 1(1955).">Kinchin, G., Pease, R. The displacement of atoms in solids by radiation. Reports on progress in physics. 18, 1(1955).

Reprints and Permissions

Request permission to reuse the text or figures of this JoVE article

Request Permission

Monstervoorbereiding en experimenteel ontwerp voor in situ multi-beam transmissie elektronenmicroscopie-bestralingsexperimenten

In This Article

Summary

Abstract

Introduction

Protocol

Results

Discussion

Disclosures

Acknowledgements

Materials

References

Reprints and Permissions

Tags

Related Articles