Methodenartikel

Geoptimaliseerde fabricageprocedure voor hoogwaardige Moiré Superlattice-apparaten op basis van grafeen

DOI:

10.3791/68230

⸱

11 juli 2025

 , 
1Department of Physics, Massachusetts Institute of Technology

In dit artikel

Samenvatting

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Dit artikel presenteert een geoptimaliseerd, op ervaring gebaseerd protocol voor het vervaardigen van hoogwaardige op grafeen gebaseerde moiré-superroosterapparaten met nauwkeurige draaihoeken, met behulp van een aangepaste droge overdrachtstechniek op basis van een zeer afstembare, op maat gemaakte overdrachtsopstelling.

Samenvatting

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Moiré-superroosters vormen een veelzijdig platform om opkomende fenomenen te onderzoeken die voortkomen uit het samenspel van sterke correlaties en topologie, terwijl ze flexibele in situ afstembaarheid bieden. De fabricage van dergelijke moiré-superroosters is echter een uitdaging. Het is moeilijk om zeer uniforme apparaten met een precieze draaihoek te bereiken vanwege de onbedoelde introductie van heterorek, draaihoekstoornis en hoek-/roosterontspanning tijdens het nanofabricageproces. Dit artikel introduceert een geoptimaliseerd, op ervaring gebaseerd protocol voor het vervaardigen van hoogwaardige op grafeen gebaseerde moiré-superroosterapparaten, met de nadruk op een aangepaste droge overdrachtstechniek. Het overdrachtsproces wordt uitgevoerd in een zeer afstelbare, op maat gemaakte overdrachtsopstelling die nauwkeurige positie-, hoek- en temperatuurregeling mogelijk maakt. Door strenge selectiecriteria voor vlokken, voorgereinigde luchtbelvrije bodempoorten en grafeenlaserablatie te combineren, wordt het moiré-superrooster geconstrueerd door gedraaide grafeenvlokken opzettelijk met een submicronsnelheid bij kamertemperatuur over elkaar te leggen. Door nauwkeurige controle van het overdrachtsproces vertonen de resulterende grafeen moiré superroosterapparaten een hoge uniformiteit en de gewenste draaihoeken. Dit geoptimaliseerde protocol pakt bestaande uitdagingen aan bij de fabricage van op grafeen gebaseerde moiré-superroosterapparaten en maakt de weg vrij voor verdere vooruitgang op het snel evoluerende gebied van moiré-materialen.

Inleiding

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Een belangrijke drijvende kracht achter de moderne fysica van de gecondenseerde materie is de combinatie van sterke correlaties en topologie in een enkel afstembaar fysisch systeem. Sinds de ontdekking van gecorreleerde isolatortoestanden1 en supergeleiding2 in getordeerd dubbellaags grafeen (MATBG), hebben de opmerkelijke eigenschappen ervan geleid tot een groeiend aantal studies naar moiré-materialen3. In de afgelopen jaren zijn verschillende op grafeen gebaseerde moiré-superroosters geconstrueerd en onderzocht. Dit snelgroeiende veld heeft een schat aan opkomende verschijnselen aan het licht gebracht, waaronder maar niet beperkt tot exotische gecorreleerde isolatoren 4,5,6,7,8,9, onconventionele supergeleiding 10,11,12,13,14, nematiciteit 15 en orbitaal ferromagnetisme16,17,18.

De rijke fysica die in deze grafeen moiré superroosters wordt onthuld, profiteert van de ongekende in-situ afstembaarheid die wordt geboden door de kleine draaihoeken tussen grafeenlagen. Ondertussen wordt het ook beïnvloed door de onzekerheden die voortvloeien uit deze extra draaihoekvrijheidsgraad. De draaihoek wordt gecreëerd door twee grafeenvlokken over elkaar heen te leggen met een relatieve rotatie van hun kristalassen. Om het magische hoekregime (1°-1,2°) te bereiken, waarbij correlaties een dominante rol spelen, is het absoluut noodzakelijk om de draaihoek nauwkeurig te regelen met een nauwkeurigheid van minder dan 0,1°. Tijdens de fabricageprocedure kunnen echter verschillende nadelige factoren worden geïntroduceerd, zoals heterospanning 19,20, draaihoekstoornis 21,22,23 en roosterontspanning 24,25. Het gebruik van onvolmaakte vlokken of het niet beheersen van de opnamesnelheid van grafeen kan leiden tot overmatige spanning en hoekvervorming. Aangezien de configuratie met een kleine draaihoek niet de thermodynamische grondtoestand is, verhoogt het opnemen van onnodige overdrachtsprocessen bij hoge temperaturen het risico op ongewenste roosterontspanning. Deze factoren verminderen het slagingspercentage van de fabricage van grafeenmoiré-superroosterapparaten en zijn vooral prominent aanwezig in het regime van de magische hoek. Ze vormen aanzienlijke experimentele uitdagingen26 voor onderzoekers op dit gebied, waardoor het moeilijk wordt om apparaten met de gewenste draaihoek te verkrijgen of zelfs maar eerdere meetresultaten te reproduceren.

In dit artikel, met als doel de bovenstaande uitdagingen te verlichten, wordt een geoptimaliseerd, op ervaring gebaseerd en stapsgewijs protocol gepresenteerd voor het vervaardigen van hoogwaardige op grafeen gebaseerde moiré-superroosterapparaten. Op basis van een aangepaste droge transfertechniek27,28 wordt het transferproces uitgevoerd met behulp van een zeer afstembare, op maat gemaakte transferopstelling met nauwkeurige positie-, hoek- en temperatuurregeling. De kern van dit protocol zijn strenge selectiecriteria voor vlokken, voorgereinigde luchtbelvrije bodempoorten, grafeenlaserablatie en, belangrijker nog, een soepele opname van de voorgesneden grafeenvlokken met een submicronsnelheid bij kamertemperatuur. Afgezien van deze cruciale aspecten worden ook kleine factoren besproken die mogelijk van invloed zijn op de experimentele resultaten. Hoewel het gepresenteerde protocol gedraaid dubbellaags grafeen als voorbeeld gebruikt, is het van toepassing op alle soorten op grafeen gebaseerde moiré-superroosterstructuren. De gedetailleerde workflow is bedoeld om de toegankelijkheid van de fabricage van hoogwaardige grafeen moiré superroosterapparaten voor de bredere onderzoeksgemeenschap te verbeteren.

Toegang beperkt. Log in of start een proefperiode om deze inhoud te bekijken.

Protocol

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

De materialen en instrumenten die in het protocol worden gebruikt, zijn te vinden in de Materiaaltabel.

1. Bereiding van tweedimensionale (2D) materiaalvlokken

  1. Grafeen exfoliatie
    1. Snijd een Si/SiO2-wafel in stukken van 2 cm × 2 cm met behulp van een hardmetalen krasmachine. Reinig het oppervlak van de wafer daarna met een stikstofspuitpistool om siliciumstof te verwijderen.
      OPMERKING: Wafers met 285 nm dik SiO2 worden meestal gebruikt voor grafeen- en hBN-exfoliatie, omdat deze dikte een goed kleurcontrast biedt voor visuele identificatie van 2D-materialen.
    2. Verwarm de kookplaat voor op 250 °C en plaats vervolgens de Si/SiO2 wafels op de kookplaat.
    3. Plaats een grafietkristal op een rechthoekige siliconenvrije blauwe tape (1005R). Vouw de tape dubbel om het kristal te bedekken. Druk het grafietkristal stevig aan en vouw de tape voorzichtig open. Het pelt de bovenste grafietlagen af, waardoor een plat en glanzend kristaloppervlak bloot komt te liggen.
    4. Plaats nog een rechthoekige blauwe tape op het pas geëxfolieerde grafietoppervlak. Druk er voorzichtig op en trek het er dan af. Het brengt de bovenste lagen vers grafiet over op de nieuwe tape.
    5. Inspecteer de overgebrachte grafietlagen. De hoeveelheid kristal is cruciaal voor een optimaal exfoliatieresultaat. Herhaal indien nodig de procedure in stap 1.1.4 totdat er voldoende kristal op de nieuwe tape is verzameld (Figuur 1A).
    6. Vouw de nieuwe tape voorzichtig meerdere keren open en verdeel het grafiet over de tape (Afbeelding 1B). Stop wanneer het oppervlak gelijkmatig bedekt is met dunne lagen grafiet.
      OPMERKING: Als u de tape te vaak vouwt, kan de opbrengst van grote grafeenvlokken afnemen.
    7. Onderzoek de nieuwe tape tegen een lichtbron (Figuur 1C). Idealiter is de tape bedekt met transparante grafieteilanden. Als er te veel dikke grafietbrokken zitten, plak er dan nog een blauwe tape op. Door het af te pellen wordt de dikte van het grafiet verminderd.
    8. Knip de voorbereide blauwe tape in stukken die passen bij de Si/SiO2-wafels . Haal de wafels van de kookplaat en breng de tape direct aan.
    9. Laat de wafels afkoelen tot kamertemperatuur en pel de tape dan voorzichtig los. Inspecteer de exfoliatieresultaten met een optische microscoop. Als er te veel taperesten op de wafer aanwezig zijn, overweeg dan om de verwarmingstemperatuur voor de volgende poging te verlagen.

figure-protocol-1
Figuur 1: Afschilfering en selectiecriteria. (A-C) Grafeen exfoliatie. (A) Vers overgebrachte grafietkristallen van de toplaag op een nieuwe blauwe tape. (B) Vouw de tape op en uit om de grafietkristallen op het oppervlak van de tape uit te spreiden. (C) Inspecteer de tape voor gebruik in de richting van een lichtbron. Idealiter zou het grootste deel van het gebied bedekt moeten zijn met semi-transparante grafieteilanden. (D-F) hBN afschilfering. (D) Selecteer 2 tot 3 glanzende hBN-kristallen en plak ze op de tape. (E) Verdeel de hBN-kristallen gelijkmatig over de tape door deze voorzichtig te vouwen en uit te vouwen. (F) Inspecteer het oppervlak van de tape met gereflecteerd licht voor gebruik. Als het grootste deel van het kristaloppervlak kleurrijk lijkt, gebruik dan een extra tape om de kristaldikte te verminderen. (G,H) Optische microscopische beelden van de representatieve 2D-materiaalvlokken die voldoen aan de selectiecriteria voor vlokken, waaronder de grafietvinger (G), het monolaag grafeen (H) en de bovenste hBN-vlok (I). (G,I) worden vastgelegd met een 50x objectief, terwijl (H) wordt vastgelegd met een 100x objectief. Alle schaalbalken geven 30 μm aan. Klik hier om een grotere versie van deze afbeelding te bekijken.

  1. Exfoliatie van hexagonaal boornitride (hBN)
    1. Snijd en reinig de wafers zoals beschreven in stap 1.1.1. Verwarm de kookplaat voor op 160 °C.
    2. Plaats 2-3 glanzende hBN-kristallen op een rechthoekige siliconenvrije blauwe tape (1009R) (Figuur 1D).
      OPMERKING: Er worden verschillende tapes gebruikt voor grafeen en hBN exfoliatie. De 1005R-tape heeft een sterkere hechting dan de 1009R, wat resulteert in hogere vlokdichtheden maar meer taperesten op de wafers.
    3. Vouw de tape voorzichtig meerdere keren open en open om de hBN-kristallen over het tapeoppervlak te verdelen (Figuur 1E). Stop wanneer de tape bedekt is met dunne en glanzende hBN-kristallen.
    4. Inspecteer het oppervlak van de tape onder gereflecteerd licht (Figuur 1F). Als er te veel dikke kristallen zijn, gebruik dan een andere blauwe tape om de dikte te verminderen, zoals beschreven in stap 1.1.7.
    5. Knip de voorbereide blauwe tape in stukken die overeenkomen met de grootte van de Si/SiO 2-wafers. Breng de tape soepel aan op de wafels bij kamertemperatuur.
    6. Plaats de afgeplakte wafels op de kookplaat op 160 °C en verwarm ze 2 min. Nadat de wafers zijn afgekoeld tot kamertemperatuur, trekt u de tape na het verwarmen voorzichtig af met een langzame en gecontroleerde snelheid van ongeveer 2 minuten per wafer.
    7. Nadat u de tape hebt verwijderd, plaatst u de wafers in een kwartsbuis in een oven en gloeit u ze gedurende 10 uur bij 350 °C in een atmosfeer met bijmenggas (50% H 2-50% Ar). Deze stap is bedoeld om taperesten op het waferoppervlak te verminderen.
      OPMERKING: Andere gloeiomstandigheden, zoals hoog vacuüm, kunnen vergelijkbare resultaten opleveren.
    8. Nadat het gloeiproces is voltooid, verwijdert u de wafers uit de oven en gebruikt u een stikstofspuitpistool om eventuele glasdeeltjes die tijdens het gloeien zijn geïntroduceerd, weg te blazen.
    9. Gloei de kwartsbuis gedurende 1 uur bij 1000 °C terwijl deze wordt blootgesteld aan de atmosfeer. Deze stap verwijdert chemische resten uit de buis ter voorbereiding op het toekomstige gloeiproces.
  2. Vlokken selectie van 2D materialen
    1. Gebruik voor de selectie van 2D-materiaalvlokken een optische microscoop met een 5x-objectief om de wafers snel voor te zeven onder helderveldverlichting. Identificeer vlokken met de gewenste grootte, vorm en dikte volgens de selectiecriteria voor vlokken die zijn gespecificeerd in de sectie Discussie. Representatieve vlokken die aan de criteria voldoen, worden weergegeven in figuur 1G - I.
    2. Gebruik een 50x of 100x objectief om de kwaliteit van de vlokken te beoordelen door het kleurcontrast van het heldere veldbeeld aan te passen. U kunt ook donkerveldverlichting gebruiken met voldoende belichtingstijd om de vlok te controleren. Beide strategieën helpen onvolmaakte vlokken verder te elimineren.
    3. Om de kwaliteit van de vlokken te controleren, kunt u overwegen atoomkrachtmicroscopie (AFM) in de tapmodus uit te voeren om de topografie van het vlokoppervlak te controleren. Selecteer voor verdere verwerking alleen vlokken met een schoon oppervlak en zonder zichtbare spanning.

figure-protocol-2
Figuur 2: Fabricage van glasplaatjes met PC/PDMS-stempels. (A) Aan het ene uiteinde van het glasplaatje is een dubbelzijdige tape met een geponst gat geplakt. (B) Een schone PDMS-stempel werd in het midden van het geponste gat geplaatst. (C) Een geschikte hoeveelheid PC in chloroformoplossing werd op de glasplaat gedoseerd. (D) Een ander schoon glasplaatje werd over het onderste plaatje geplaatst om de oplossing gelijkmatig te verspreiden, en de plaatjes werden over elkaar geschoven. (E) Een uniforme dunne PC-film gevormd op de onderste dia nadat de chloroform was verdampt. (F) Een andere dubbelzijdige tape met een geponst gat werd over een schoon deel van de PC-film geplaatst. Krassen rond het gat werden gemaakt door de achterkant van het pincet om een goede hechting tussen de tape en de PC-film te garanderen. (G) De PC-film werd langs de randen van de tape gesneden en voorzichtig afgepeld. (H) In het midden van het gat was een vrijstaande uniforme PC-film zichtbaar. (I) De vrijstaande PC-film werd over de PDMS-stempel gelegd door het geponste gat in (H) uit te lijnen met dat in (B). De dubbelzijdige tapes rond het gat werden stevig tegen elkaar gedrukt. (J) De extra tape werd weggeknipt, zodat alleen het centrale PC/PDMS-stempelgebied overbleef. (K) Inzoomweergave van de PC/PDMS-stempel. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

2. Fabricage van glasdia's met PC/PDMS-stempels

  1. Fabriceer de glasdia's met stempels van polycarbonaat (PC) en polydimethylsiloxaan (PDMS), die worden gebruikt voor het oppakken van 2D-materialen.
    1. Zet een schone 6'' petrischaal voor. Meng de siliconen elastomeerbasis met het verharder in de petrischaal, met een menggewichtverhouding van 10:1. Om een optimale PDMS-dikte van ongeveer 1-2 mm te krijgen, wordt meestal een mengsel van ongeveer 10 g base en 1 g verharder gebruikt.
    2. Eenmaal volledig gemengd, plaatst u de petrischaal op een vlakke ondergrond en laat u deze 2 dagen uitharden bij kamertemperatuur. Na uitharding is het PDMS klaar voor gebruik.
    3. Bevestig een dubbelzijdige tape met een geponst gat aan het ene uiteinde van een schone glazen dia (Figuur 2A). Plaats vervolgens een schone PDMS-stempel (1-2 mm dik) in het midden van het gat (Figuur 2B).
      OPMERKING: Om een sterke hechting tussen de PDMS-stempel en de glasdia te bereiken, moet de interface schoon, uniform en vrij van stof of luchtbellen zijn.
    4. Neem in de zuurkast nog een schoon glasplaatje en doseer een geschikte hoeveelheid van 6% w/w PC in chloroformoplossing op het oppervlak (zoals weergegeven in afbeelding 2C).
    5. Plaats een schoon glasplaatje op het onderste plaatje en druk er voorzichtig op (Figuur 2D). Zodra de oplossing is verspreid, schuift u de twee glasdia's langs elkaar om een gladde pc-film te maken. Nadat de chloroform is verdampt, vormt zich een dunne PC-film op de onderste dia (Figuur 2E).
    6. Plaats nog een stuk dubbelzijdig plakband met een geponst gat over een schoon en uniform deel van de pc-film. Druk met de achterkant van een pincet rond het gat om ervoor te zorgen dat de tape stevig tussen de tape en de pc-film zit (Figuur 2F).
    7. Knip de pc-film langs de randen van de tape om dit gedeelte te scheiden van het resterende deel op de glasplaat en pel vervolgens voorzichtig de tape af (Afbeelding 2G).
    8. Nadat u de tape hebt verwijderd, inspecteert u de vrijstaande pc-film in het midden van het gat (Afbeelding 2H). Het verdient de voorkeur om de pc-film voor te bereiden in een omgeving met een hoge luchtvochtigheid, zoals op regenachtige dagen. Anders kan de film kreuken tijdens het peelingproces. Als er kreukels optreden, herhaalt u de stappen 2.1.6-2.1.7 totdat een uniforme PC-film is bereikt.
    9. Leg de vrijstaande PC-film op de PDMS-stempel die in stap 2.1.3 is voorbereid. Gebruik vervolgens een scheermesje om de dubbelzijdige tape rond het gat stevig tegen elkaar te drukken (Figuur 2I).
    10. Knip de overtollige tape weg voorbij het centrale PC/PDMS-stempelgebied. Er is een glazen dia gemaakt met aan het ene uiteinde een PC/PDMS-stempel (Figuur 2J), met de inzoomweergave weergegeven in Figuur 2K.

figure-protocol-3
Afbeelding 3: Zeer afstembare, op maat gemaakte overdrachtsopstelling. (A) Vooraanzicht van de overdrachtsopstelling, met belangrijke componenten gelabeld met rode pijlen en letters. De naam van elk onderdeel staat rechts vermeld. Het kerngebied van de instelling wordt omsloten door een grijs stippellijnvak. (B) Ingezoomde weergave van het kerngebied in (A) bij de pre-engage-toestand, waaruit blijkt dat de PC/PDMS-stempel ongeveer 2 mm boven de Si/SiO 2-wafer is geplaatst. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

figure-protocol-4
Figuur 4: Grafeen laserablatie. (A) Schema van het laserlichtpad in de op maat gemaakte transferopstelling. De laserstraal is confocaal met het beeldvormingspad van de camera voor nauwkeurige laserablatie. (B) Een monolaagse grafeenvlok na laserablatie. De middelste lasersnijlijn wordt twee keer gesneden om de opening tussen aangrenzende grafeenstukken te vergroten, terwijl de twee buitenste lijnen het kerngebied scheiden van de rest van de vlok. (C) Een grafietvlok met uniforme dikte maar onregelmatige vorm. (D) Laserablatie vormt het onregelmatige grafiet in een rechthoekige grafietvinger, waardoor het ideaal is voor gebruik als grafietpoortelektrode. Alle schaalbalken geven 30 μm aan. (A) is een bewerking van Park et al.38. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

3. Droge overdracht van grafeen moiré superrooster (gedraaid dubbellaags grafeen als voorbeeld)

OPMERKING: Voor details over de op maat gemaakte overdrachtsopstelling (Figuur 3A) en de geïntegreerde supercontinuümlaser (Figuur 4A) die in dit protocol wordt gebruikt, verwijzen wij u naar het gedeelte Discussie.

  1. Ablatie van grafeen laser
    1. Plaats de grafeenwafel op de monsterfase en lokaliseer het grafeen met behulp van het 10x-objectief. Stel de vlok in op de gewenste oriëntatie en schakel vervolgens over naar het 50x-objectief.
    2. Gebruik de functie Bezier-curven en rechte lijnen tekenen in Inkscape om de grafeengrens en de geplande lasersnijlijnen te schetsen. Als het grafeen gebieden heeft met kleine plooien of scheuren, gebruik dan lasersnijlijnen om ze te scheiden van het kerngebied. Het kan het risico op verder vouwen of barsten tijdens het grafeenopnameproces verminderen.
      OPMERKING: De lasersnijlijnen kunnen het grafeen in twee of meer stukken verdelen, afhankelijk van de beoogde structuur, waarbij elk stuk ten minste 20 μm breed en 30 μm lang is.
    3. Schakel de laser in en verhoog de intensiteit totdat de straalvlek zichtbaar wordt. Pas de monsterfase aan om de straalspot uit te lijnen met het begin van een geplande lasersnijlijn. Stel vervolgens de laserintensiteit in op een geschikt niveau voor grafeenablatie.
      OPMERKING: Het laservermogen dat nodig is om grafeen te snijden zonder het SiO2-oppervlak te beschadigen, ligt tussen 60 mW en 150 mW, zoals gemeten vóór de straalsplitser.
    4. Verplaats de monsterfase om de straalvlek langs de geplande lasersnijlijn te leiden om door de vlok te snijden. Zet na het snijden de laserintensiteit op nul en inspecteer de lasersnijlijn.
    5. Herhaal de procedure om een extra snede te maken naast de bestaande. Dit vergroot de opening tussen de grafeenstukken, waardoor er meer ruimte ontstaat voor de hBN-liniaal om uit te lijnen zonder contact te maken met het naburige grafeenstuk.
    6. Herhaal de procedure voor elke geplande lasersnijlijn. Na voltooiing van de laserablatie wordt het ongerepte grafeen in verschillende stukken verdeeld (Figuur 4B). De centrale stukken die worden gebruikt voor het bouwen van het moiré-superrooster zijn geïsoleerd van de rest van de vlok.
    7. Verwijder de grafeenwafel van het podium en inspecteer de lasersnijlijnen met een optische microscoop. Zorg ervoor dat de snijlijnen vrij zijn van verontreinigingen.
      OPMERKING: De grafeenlaserablatietechniek kan ook worden gebruikt om grafietvlokken in de gewenste geometrieën te gieten. Een onregelmatige grafietvlok (Figuur 4C) kan bijvoorbeeld worden gevormd tot een perfecte rechthoekige grafietvinger (Figuur 4D), die ideaal is voor gebruik als poortelektrode. Deze aanpak vermindert de tijd die wordt besteed aan het zoeken naar grafietvlokken met specifieke geometrieën aanzienlijk.

figure-protocol-5
Figuur 5: Overdracht van de onderste grafietpoort. (A) Er werd scherpgesteld op de PC-film en er werd een schoon gebied geïdentificeerd onder het 2x-objectief. (B) De hBN-vlok werd gericht op en verplaatst naar het schone gebied geïdentificeerd in (A). (C) De stempel maakte contact met de wafer en vormde een lichtgroen contactgebied, waarbij de kleurrijke rechterrand het golffront werd genoemd. De PC-film bedekte de onderste hBN-vlok volledig. (D) De onderste hBN-vlok werd opgepikt, waarbij de vlokkleur semi-transparant leek. (E) De hBN en de grafietvinger werden in de definitieve uitlijning geplaatst voordat de stempel in contact kwam met de wafer. (F) Het golffront naderde de grafietvinger, waar de aangrijpingssnelheid werd teruggebracht tot 0,5 μm/s. (G) Het golffront ging volledig over de grafietvinger. (H) De grafietvinger werd opgepakt door de onderste hBN-vlok. (I) De onderste grafietpoort werd bij 160 °C losgelaten op een voorgevormde markerwafer om contact te maken tussen de grafietvinger en de metalen vinger van Ti/PdAu. (J) De volledige PC/PDMS-stempel was op de wafer geplaatst. (K) De PC-film werd gescheiden van de PDMS-stempel. Het transparante golffront tussen verschillende gekleurde gebieden duidde op onthechting tussen de PC-film en de PDMS-stempel. (L) De PC-film werd van de glasplaat afgescheurd, waardoor de onderste grafietpoort op de wafer achterbleef. Schaalbalken in (A,B,J,K,L) geven 500 μm aan; in (C,D,F) staat voor 90 μm; en in (E,G,H,I) geven 30 μm aan. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

  1. Voorbereiding van grafiet bodempoorten
    1. Pak de onderste hBN-vlok op (Figuur 5A - D) volgens dezelfde stappen in stap 3.3. Met name voor de onderste hBN-vlok zijn een rechte kristalrand en een parallel golffront niet vereist (zie stap 3.3.8 voor de definitie van het golffront).
    2. Plaats de wafer met de grafietvinger op de monsterplaat. Centreer de grafietvinger in het cameravenster en oriënteer deze in de gewenste richting. Gebruik Doorkijken om het Inkscape-venster semi-transparant te maken terwijl het boven het cameravenster zweeft. Schets de grens van de grafietvinger in Inkscape.
    3. Stel de temperatuur van de bemonsteringsfase in op 80 °C. Laad de glasplaat en verplaats deze naar de voorvergrendelstand (zie stap 3.3.4 en afbeelding 3B).
    4. Volg soortgelijke stappen als beschreven in 3.4.5-3.4.10, lijn de onderste hBN-vlok en de grafietvinger uit voordat de stempel in contact komt met de wafer, zoals weergegeven in figuur 5E. Deze uitlijning zorgt ervoor dat de grafietvinger onder het schone en uniforme gebied van de onderste hBN-vlok wordt geplaatst.
    5. Gebruik de Z-richtingsactuator om de PC/PDMS-stempel met een snelheid van 5 μm/s op de wafer in te schakelen totdat het golffront zich dicht bij de grafietvinger bevindt (Figuur 5F).
    6. Verlaag de snelheid tot 0,5 μm/s om het golffront langzaam langs de grafietvinger te laten gaan totdat deze het grafiet volledig heeft bedekt (Figuur 5G).
    7. Schakel het golffront uit met een snelheid van 0,5 μm/s. De kleur van de grafietvinger verandert van paars naar semi-transparant donkergrijs zodra hij wordt opgepakt (Figuur 5H). Wanneer het grafiet volledig is opgepikt, schakelt u het golffront volledig uit met een snelheid van 5 μm/s.
    8. Laat de onderste hBN-vlok en de grafietpoort bij een temperatuur van 160 °C in de bemonsteringsfase warm los op een voorgevormde markerwafer door in contact te komen met de metalen vinger van Ti/PdAu (figuur 5I-L) volgens dezelfde stappen als beschreven in stap 3.5.
    9. Verwijder de pc-film door de wafer een uur onder te dompelen in chloroform. Spoel de wafer na verwijdering af met isopropylalcohol en föhn hem droog met een stikstofspuitpistool.
      OPMERKING: Normaal gesproken is 20 minuten in chloroform voldoende om de PC-film op te lossen. Hier wordt 1 uur gebruikt om een schoner poortoppervlak te bereiken.
    10. Plaats de wafer in een kwartsbuis en gloei gedurende 10 uur bij 350 °C in een vormende gasatmosfeer (50% H,2-50% Ar).
    11. Inspecteer de onderste poort met de optische microscoop. De helderveld- en donkerveldmicroscopische beelden van een bellenvrije grafietpoort aan de onderkant worden weergegeven in figuur 6A,B.
    12. Gebruik de AFM-tapmodus om de onderste poort te scannen. Selecteer de poortgebieden die vrij zijn van bubbels en niet-uniforme structuren, waarbij de breedte van het gebied iets groter is dan die van de poort. Het poortoppervlak na het gloeien is bedekt met polymeerresidu, weergegeven in figuur 6C.
    13. Nadat u de uniforme en bubbelvrije poortgebieden hebt geselecteerd, schakelt u de AFM over naar de standaard contactmodus met dezelfde tikkende modustip die in de laatste stap is gebruikt.
      OPMERKING: De punt van de tapmodus is stijver dan de tip van de contactmodus, wat betere reinigingsresultaten geeft.
    14. Scan de geselecteerde gebieden met een resolutie van 512 lijnen per scan en oefen normaalkracht uit op de punt van enkele tientallen nN met een snelheid van ongeveer 20 μm/s om de polymeerresten op het oppervlak te verwijderen. Deze stap wordt het reinigingsproces van de fooien genoemd.
    15. Schakel na één ronde van tip-reiniging de AFM terug naar de tapmodus en controleer de reinigingsresultaten met een nieuwe tip.
    16. Herhaal het reinigingsproces van de punt totdat het polymeerresidu volledig is verwijderd van het poortgebied naar de zijkanten (Figuur 6D).

figure-protocol-6
Afbeelding 6: Voorgereinigde luchtbelvrije grafietpoort aan de onderkant. (een, b) Optische microscopische helderveld- (A) en donkerveld- (B) beelden van een representatieve bubbelvrije grafietpoort aan de onderkant. AFM-topografische beelden van het vuile poortoppervlak vóór het tipreinigingsproces (C) en het schone poortoppervlak na het tipreinigingsproces (D). Het polymeerresidu wordt naar de zijkant geveegd, wat resulteert in twee verticale lijnen, zoals waargenomen in (D). Schaalbalken in (A,B) geven 30 μm aan en in (C,D) geven 1 μm aan. Klik hier om een grotere versie van deze afbeelding te bekijken.

  1. Pak de bovenste hBN-vlok op
    1. Plaats de wafer op de monstertrap en lokaliseer de bovenste hBN-vlok met behulp van het 10x-objectief.
    2. Pas de oriëntatie van de hBN-vlok aan totdat de rechte rand verticaal is en zich aan de rechterkant van de vlok bevindt. Schets vervolgens de vlokgrens in Inkscape. Deze tekening dient als referentie om de hBN later uit te lijnen met de grafeenvlokken.
      OPMERKING: De zoomniveaus van de camera en Inkscape moeten tijdens het hele overdrachtsproces consistent worden gehouden om een uniforme schaal tussen de vlokken en de tekeningen te behouden.
    3. Klem de glasplaat voorzichtig met de PC/PDMS-stempel in de fitting in een neerwaartse kantelhoek van 2°-3°. Schuif de fitting met behulp van de schuiflade naar links totdat de glasplaat zich boven de monsterwafer bevindt en vergrendel deze vervolgens handmatig op zijn plaats.
    4. Stel de temperatuur van de bemonsteringsfase in op 50 °C. Draai de glasschuif met de Z-richtingsactuator met een hoge snelheid van 1 mm/s naar beneden totdat de stempel zich 2 mm boven de wafer bevindt. Nu bevindt het systeem zich in de pre-engage-stand (Afbeelding 3B).
    5. Richt de microscoop op de pc-film en inspecteer de zuiverheid van het oppervlak (vergelijkbaar met afbeelding 5A). Selecteer een schoon gebied iets links van het midden van de stempel voor contact met de hBN-vlok, omdat de stempel van links zal aangrijpen. Verplaats de hBN-vlok naar het geselecteerde schone gebied.
    6. Draai de glasschuif verder naar beneden met een snelheid van 0,1 mm/s. Wanneer de PC-film en de wafer zich bijna in hetzelfde brandpuntsvlak bevinden, verlaagt u de snelheid tot 5 μm/s.
    7. Identificeer het aanrakingspunt door de ringen van Newton te observeren die tussen de stempel en de wafel zijn gevormd. Om een soepel opnameproces te vergemakkelijken, moet u ervoor zorgen dat de hBN naar rechts en weg van het aanraakpunt is geplaatst. Als dit niet het geval is, keert u terug naar de pre-engage-positie en past u de hBN-locatie aan door de stappen 3.3.5-3.3.7 te herhalen.
    8. Wanneer de stempel in contact komt met de wafer, vertoont hun interface een groen rakend gebied, waarbij de kleurrijke rechterrand het golffront wordt genoemd. Een parallel golffront, zoals weergegeven in Figuur 7A, is gemakkelijker vast te zetten aan de hBN liniaal.
      OPMERKING: Vanwege het mogelijk gekantelde stempeloppervlak kan het golffront een lichte kanteling hebben in vergelijking met de hBN-liniaal. Om ervoor te zorgen dat ze evenwijdig zijn tijdens het oppakken van het grafeen, registreert u de geschatte kantelhoek en vergeet niet om deze te compenseren met behulp van de goniometers in stap 3.4.3.
    9. Bevestig de stempel vervolgens op de wafer met een snelheid van 5 μm/s, totdat deze de hBN-vlok volledig bedekt (vergelijkbaar met Figuur 5C). Stel vervolgens de temperatuur van de bemonsteringsfase in op 80 °C.
      OPMERKING: Als het hechtingsniveau van de PC-film onzeker is, stelt u de fasetemperatuur in eerste instantie in op 60 °C en verhoog deze vervolgens geleidelijk totdat de hBN soepel kan worden opgenomen.
    10. Nadat de temperatuur is bereikt, schakelt u de stempel uit met 5 μm/s totdat het golffront dicht bij de hBN-liniaal ligt. Verlaag vervolgens de snelheid tot 2 μm/s om de hBN langzaam op te pikken. Eenmaal opgepakt, verhoogt u de snelheid tot 5 μm/s om de pc-film van de wafer los te maken.
      OPMERKING: Wanneer het intrekkende golffront de hBN-liniaal raakt, controleer dan zorgvuldig de kleur van de vlok. Het wordt transparant bij een succesvolle opname. Als de vlok kleurrijk blijft, zet je de stempel weer vast om de vlok te bedekken en herhaal je de bovenstaande stap op een hogere temperatuur. De PC-film zal meer hechten aan zowel de vlok als de wafer naarmate de temperatuur stijgt. De aanbevolen bovengrens van de temperatuur is 120 °C. Overschrijding van 120 °C kan ertoe leiden dat de PC-film tijdens het loskoppelen loskomt van de PDMS-stempel. Als de PC-film niet plakkerig genoeg is, overweeg dan om een UV/Ozonbehandeling met een stempel gedurende 5-10 minuten op de glasplaat aan te brengen. Deze behandeling verbetert de hechting van de PC-film aan 2D-materialen, waardoor het slagingspercentage van het oppikken van vlokken toeneemt.
    11. Schakel de podiumverwarming uit en open het waterkoelsysteem. Wacht tot de temperatuur onder de 45 °C daalt, sluit dan het waterkoelsysteem en schakel de glasschuif helemaal uit met een snelheid van 1 mm/s. Haal de hBN-wafer van het podium.
      OPMERKING: Het drastisch verplaatsen van de glasplaat bij hoge temperaturen verstoort fragiele schilfers, waardoor er na afkoeling mogelijk vouwen en barsten kunnen ontstaan. Als er ernstige plooien of scheuren ontstaan, moet de vlok worden weggegooid, omdat deze oneffenheden de soepele opname van grafeen kunnen belemmeren.

figure-protocol-7
Figuur 7: Kritieke stappen in het overdrachtsproces van het grafeenmoiré-superrooster. (A) Een uitzoomfoto die is gemaakt voordat de bovenste hBN-vlok wordt opgepakt. Het contactgebied tussen de PC/PDMS-stempel en de wafer wordt lichtgroen weergegeven. Met name is het golffront evenwijdig aan de rechte rand van de bovenste hBN-vlok. (B) Grafeenvlok na laserablatie. De middelste lasersnijlijn scheidt de eerste en de tweede grafeenstukken, die breder zijn door dubbel snijden, zoals vermeld in stap 3.1.5. De andere twee sneden zijn om het grafeenkerngebied te isoleren van de lange grafeenstaart en de dikke grafietbrok, die extra spanning kunnen veroorzaken tijdens het opnameproces als ze niet worden gescheiden. (C) De hBN en het grafeen bevinden zich in de uiteindelijke uitlijningspositie voordat ze het eerste grafeenstuk oppakken. (D) Het golffront ligt zeer dicht bij de linkerrand van hBN, waar de aangrijpingssnelheid moet worden teruggebracht tot 0,02 μm/s. (E) hBN komt langzaam in contact met het eerste grafeenstuk. (F) Het golffront gaat volledig over het eerste grafeenstuk en wordt vastgezet door de hBN-liniaal. (G) hBN pikt het grafeen soepel op. (H) Vlokken worden uitgelijnd met hun respectievelijke tekeningen voordat ze het tweede grafeenstuk oppakken. De grenzen van de hBN en de originele grafeentekeningen zijn in zwart omlijnd, terwijl de gekopieerde grafeentekening na rotatie in blauw is weergegeven. (I) Optisch microscopisch beeld van de bovenste stapel gefabriceerd door (A-H), waarbij het kleurcontrast optimaal is afgestemd om de fijne kenmerken in de stapel weer te geven. Minimale wanorde wordt geïdentificeerd, wat wijst op een gedraaide dubbellaagse grafeen topstack van hoge kwaliteit. Schaalbalken in alle afbeeldingen vertegenwoordigen 30 μm, behalve in (A), waar het 200 μm vertegenwoordigt. Klik hier om een grotere versie van deze afbeelding te bekijken.

  1. Pak het grafeen moiré superrooster op
    1. Plaats de wafer met het vers lasergesneden grafeen op de sample stage. Lokaliseer het grafeen met behulp van het 10x-objectief en pas vervolgens de vlokoriëntatie aan zodat de lasersnijlijnen evenwijdig zijn aan de hBN-liniaal, zoals weergegeven in afbeelding 7B.
    2. Schets de grafeengrens in Inkscape, inclusief de lasersnijlijnen. Gebruik Doorkijken om de tekening semi-transparant te maken terwijl deze boven het cameravenster zweeft.
    3. Pas de goniometers aan om de kanteling tussen het golffront en de hBN-liniaal te compenseren, op basis van de waarneming in stap 3.3.8.
    4. Laad de glasplaat met de bovenste hBN-vlok en verplaats deze naar de pre-engage-positie met de PC/PDMS-stempel 2 mm boven de grafeenwafer.
    5. Lijn de hBN- en grafeentekeningen uit door de hBN-liniaal in het midden van de lasersnijlijn te plaatsen die de centrale grafeenstukken scheidt. Stem de microscoop af om scherp te stellen op het grafeen en lijn het vervolgens uit met de tekening in Inkscape.
    6. Stel scherp op de bovenste hBN-vlok en verplaats de glasdia in de XY-richting, waarbij u de hBN uitlijnt met de tekening. Hiermee is de ruwe uitlijning in de voorschakelpositie voltooid.
    7. Stel scherp op het voorgesneden grafeen en pas vervolgens het brandvlak iets naar boven aan. Grijp de glasschuif naar beneden met een snelheid van 0.1 mm/s totdat de bovenste hBN-vlok in beeld komt. Op dit moment bevinden de hBN en het voorgesneden grafeen zich in de buurt.
    8. Concentreer je opnieuw op het grafeen. Stel de snelheid in op 5 μm/s en schakel de stempel langzaam in totdat de hBN ongeveer zichtbaar is, zorg ervoor dat de stempel en de wafer niet met elkaar in contact komen.
    9. Lijn zowel het grafeen als de bovenste hBN opnieuw uit met hun tekeningen. Dit zal dienen als de definitieve uitlijning voordat de stempel in contact komt met de wafer. De vlokken zijn goed uitgelijnd, zoals te zien is in figuur 7C.
      OPMERKING: Zodra de stempel in contact komt met de wafer, moeten verdere aanpassingen aan de uitlijning worden vermeden. Het verplaatsen van de stempel kan een overmatige belasting van de PC-film en de hBN veroorzaken
    10. Blijf de stempel naar beneden inschakelen totdat deze de wafer raakt. Als het golffront niet evenwijdig blijft aan de hBN-liniaal, start dan opnieuw vanaf stap 3.4.3 om de goniometers opnieuw af te stellen. Het doel is om een parallel golffront te bereiken, zoals te zien is in figuur 7A.
    11. Beoordeel het hystereseniveau van de z-astrap door de stempel continu omhoog te bewegen terwijl u de golffrontbeweging bewaakt. Als het eerst een paar μm naar voren beweegt en vervolgens begint terug te trekken, geeft dit aan dat het podium duidelijke hysterese vertoont bij deze glasdia. Aan de andere kant, als het golffront zich onmiddellijk terugtrekt zonder enige voorwaartse beweging, vertoont het podium geen duidelijke hysterese bij deze glasplaat.
      OPMERKING: Hysterese kan invloed hebben op de golffrontpin aan de hBN-liniaal en leiden tot overmatige betrokkenheid, wat resulteert in vervuiling van de daaropvolgende grafeenstukken. Daarom, als hysterese wordt waargenomen, wordt bij voorkeur de DC-stroomverwarmingsmethode (stap 3.4.13) gebruikt voor het volgende inschakelproces in plaats van de mechanische methode (stap 3.4.12).
    12. Mechanische methode (zonder hysterese): Gebruik een snelheid van 5 μm/s om de stempel in te schakelen totdat het golffront dicht bij de linkerrand van de hBN ligt (Figuur 7D). Verlaag de snelheid tot 0,02 μm/s en gebruik vervolgens deze extreem lage snelheid om de hBN op het eerste grafeenstuk in te schakelen (Figuur 7E). Zodra het het eerste grafeenstuk volledig bedekt en wordt vastgezet aan de hBN-liniaal (Figuur 7F), stopt u het aangrijpingsproces. Wis de hysterese door de trap met een snelheid van 5 μm/s omhoog te bewegen totdat het golffront de neiging heeft zich terug te trekken.
      OPMERKING: Houd het langzame inschakelproces nauwlettend in de gaten, aangezien het golffront te veel kan aangrijpen en het volgende grafeenstuk kan vervuilen als het niet onmiddellijk wordt gestopt aan de hBN-richtliniaal.
    13. Gelijkstroomverwarmingsmethode (met hysterese): Gebruik een snelheid van 5 μm/s om de stempel in te schakelen totdat het golffront dicht bij de linkerrand van de hBN ligt (Figuur 7D). Wis de hysterese door de stempel naar boven uit te schakelen totdat het golffront begint terug te trekken. Pas een kleine gelijkstroomstroom toe op de bemonsteringsfaseverwarmer om de trap langzaam en controleerbaar op te warmen, met een temperatuurverhogende snelheid van 0,5-1 °C/min.
      OPMERKING: Door de warmte-uitzetting van de stempel zal het golffront continu aangrijpen (Figuur 7E). Zodra het het eerste grafeenstuk volledig bedekt en wordt vastgezet aan de hBN-liniaal (Figuur 7F), stopt u de gelijkstroom.
    14. Stel een ontkoppelingssnelheid van 0.02 μm/s in om het grafeen voorzichtig op te nemen (Figuur 7G). Wacht tot het golffront zich van de hBN verwijdert en verhoog vervolgens de snelheid tot 5 μm/s om de stempel volledig los te maken van de wafer.
    15. Zodra de stempel en de wafer volledig zijn losgemaakt, beweegt u de stempel nog 3 s omhoog met een snelheid van 5 μm/s om ervoor te zorgen dat alle vlokken loskomen van de pc-film of de wafer. Anders zullen ze, eenmaal gedraaid, de pc-film kreuken.
    16. Kopieer de hele grafeentekening in Inkscape en draai deze met de gewenste draaihoek (±1,13° voor MATBG). Verander de gekopieerde tekening in een andere kleur om verwarring te voorkomen (blauw in Figuur 7H). Lijn het tweede grafeenstuk in de gekopieerde tekening uit met het eerste stuk in de originele tekening, waarbij de overlapping wordt gemaximaliseerd.
      NOTITIE: Op basis van ervaring is de uiteindelijke draaihoek in het apparaat over het algemeen kleiner dan de beoogde hoek tijdens het overdrachtsproces. Daarom is het meestal ingesteld op iets hoger (~ 0,05°) dan de "magische hoek", wat de reden is om te mikken op ±1,13° voor de fabricage van MATBG-apparaten.
    17. Draai de monstertrap met de gewenste draaihoek (±1,13° voor MATBG). Lijn het resterende grafeen op de wafer uit met de gekopieerde grafeentekening. De nauwkeurige regeling van de draaihoek wordt bereikt door een DC-servomotor in de rotatiefase, die zorgt voor 360° continue rotatie met een resolutie van 2 μrad en een verwaarloosbare hysterese.
    18. Stel scherp op de bovenste hBN-vlok op de glasplaat en lijn deze uit met de tekening. Aangezien de hBN en het resterende grafeen al dicht bij elkaar liggen, functioneert deze uitlijning als de uiteindelijke uitlijning (Figuur 7H).
    19. Herhaal stap 3.4.12-3.4.14 om het gedraaide grafeenstuk op te pakken. Als dit het laatste grafeenstuk is dat wordt opgepakt, kan het golffront over de hBN-liniaal aangrijpen om de bubbels in de stapel vollediger uit te persen.
    20. In dit stadium wordt het grafeen moiré superrooster volledig opgepikt door de bovenste hBN-vlok, gezamenlijk de bovenste stapel genoemd.
    21. Onderzoek de kwaliteit van de bovenste stapel met behulp van een optische microscoop. Sla de helderveldafbeelding met kleurcontrast op voor gebruik in stap 3.5.2. In figuur 7I wordt een hoogwaardige gedraaide dubbellaagse grafeen topstack weergegeven met weinig zichtbare bubbels.
  2. Kapsel het grafeen moiré superrooster in
    1. Plaats de wafer met de voorgereinigde luchtbelvrije bodempoort op de monsterfase. Zoek de onderste poort met behulp van het 10x-objectief.
    2. Importeer de helderveldafbeelding met contrasterend kleurcontrast van de bovenste stapel in Inkscape en lijn deze uit met de tekeningen. Lokaliseer en schets de grens van het bubbelvrije grafeen moiré superroostergebied van de bovenste stapel, die over de onderste poort zal worden gelegd.
    3. Pas de oriëntatie van de poort aan om het grootste deel van de luchtbelvrije topstapel te bedekken. Schets vervolgens de grens van de onderste poort.
    4. Om de PC-film na het inkapselen af te scheuren, stelt u de temperatuur van de monsterfase in op 160 °C, wat hoger is dan de glasovergangstemperatuur van PC (147 °C).
    5. Laad de glasplaat met de bovenste stapel en verplaats deze vervolgens naar de voorvergrendelingspositie. Lijn zowel de onderste poort als de bovenste stapel grofweg uit met de tekeningen.
    6. Stel scherp op de onderste poort en verhoog vervolgens het brandpuntsvlak iets. Grijp de glasschuif met een snelheid van 0.1 mm/s naar beneden totdat de bovenste stapel zichtbaar wordt in het brandpuntsvlak.
    7. Identificeer een ander middelste brandpuntsvlak tussen de onderste poort en de bovenste stapel. Stel de snelheid in op 5 μm/s en schakel de stempel geleidelijk in totdat de bovenste stapel in zicht komt.
      OPMERKING: Bij een temperatuur boven 120 °C wordt het, zodra de stempel in contact komt met de wafel, erg moeilijk om ze te scheiden. Het gebruik van het middelste brandvlak als referentie zorgt ervoor dat de stempel en de wafer pas met elkaar in contact komen als de optimale uitlijning is bereikt.
    8. Herhaal stap 3.5.7 totdat de onderste poort en de bovenste stapel zich bijna in hetzelfde brandvlak bevinden. Lijn ze nauwkeurig uit met de tekeningen. Dit dient als de laatste uitlijning voordat de stempel in contact komt met de wafer. Ondertussen bereikt de bemonsteringsfase ongeveer 160 °C.
      OPMERKING: Hoge temperaturen veroorzaken luchtconvectie, wat leidt tot oscillatie van het camerabeeld, wat een nauwkeurige uitlijning bemoeilijkt. Het is echter essentieel om de uitlijning snel te voltooien om thermisch geïnduceerde verslapping van de draaihoek te voorkomen. Daarom vereist het veel oefening.
    9. Gebruik een snelheid van 5 μm/s om de stempel in te schakelen totdat deze de wafer raakt. Wanneer het golffront zich dicht bij de onderste poort bevindt, verlaagt u de snelheid tot 0,5 μm/s.
    10. Bevestig de bovenste stapel langzaam aan de onderste poort. Zodra het golffront de bovenste stapel passeert, schakelt u terug naar 5 μm/s om de hele stempel op de wafer te zetten (vergelijkbaar met Figuur 5J).
      OPMERKING: Beheers het golffront zorgvuldig bij het inschakelen van de bovenste stapel. Een soepel proces vergroot de kans dat de doeldraaihoek in de uiteindelijke stapel behouden blijft.
    11. Wacht 1 minuut om er zeker van te zijn dat de pc-film volledig zacht is en schakel vervolgens de stempel uit met een snelheid van 5 μm/s. De PC-film blijft aan de wafer plakken terwijl de PDMS-stempel zich terugtrekt en ertussen een transparant golffront vormt (vergelijkbaar met Figuur 5K).
    12. Zodra het golffront volledig is ingetrokken, worden de PC-film en de PDMS-stempel volledig losgemaakt. Til de stempel nog 3 s omhoog met een snelheid van 5 μm/s en begin hem vervolgens te bewegen om de pc-film af te scheuren (vergelijkbaar met afbeelding 5L).
    13. Nadat u de pc-film hebt afgescheurd, maakt u de glasplaat volledig los met een snelheid van 1 mm/s en haalt u deze vervolgens uit het stopcontact. Schakel de podiumverwarming uit en activeer het waterkoelingssysteem. Zodra de tafel is afgekoeld tot kamertemperatuur, verwijdert u de wafel en inspecteert u het ingekapselde grafeen moiré-superrooster met een optische microscoop.

4. Definitie van de geometrie van de Hall-staaf voor grafeen moiré superroosterapparaten

  1. Verwijder de pc-film door de wafer 20 minuten onder te dompelen in chloroform. Spoel de wafel af met isopropylalcohol zodra deze uit de chloroformoplossing is gehaald en föhn hem droog.
  2. Inspecteer de stapel opnieuw met een optische microscoop om er zeker van te zijn dat deze ongewijzigd blijft na het verwijderen van de pc-film. Gebruik vervolgens de AFM-tapmodus om het ingekapselde grafeenmoiré-superrooster te scannen. Selecteer gebieden die vrij zijn van bubbels, barsten en spanning als het doelgebied van het apparaat. Dit proces filtert zeer ongeordende gebieden weg, waardoor de consistentie van de draaihoek in verschillende monsters wordt verbeterd.
  3. Gebruik elektronenbundellithografie (EBL) om de contactconfiguratie te definiëren en gebruik vervolgens reactief ionenetsen (RIE) met een standaard hBN-etsrecept (CHF3 en O2-mengsel ) om de verse grafeenranden bloot te leggen. De Cr/Au eendimensionale randcontacten29 worden direct na het etsen thermisch verdampt.
  4. Gebruik EBL en RIE om de uiteindelijke geometrie van het Hall-staafapparaat te definiëren. Hiermee is het fabricageproces van een grafeen moiré superroosterapparaat voltooid.

Toegang beperkt. Log in of start een proefperiode om deze inhoud te bekijken.

Resultaten

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Er werden transportmetingen bij lage temperatuur uitgevoerd om de grafeen moiré superroosterapparaten te karakteriseren. Beginnend met MATBG als voorbeeld, wordt het typische Landau-ventilatordiagram van een hoogwaardig apparaat met magische hoek weergegeven in figuur 8A22. De vulfactor van de vlakke banden ν = 4n/ns beschrijft de dragerdichtheid van het systeem, waarbij n de dragerdichtheid is en n

Toegang beperkt. Log in of start een proefperiode om deze inhoud te bekijken.

Discussie

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Het opleggen van een kleine draaihoek tussen grafeenlagen kan een aanzienlijke wanorde in de heterostructuur veroorzaken. Om het slagingspercentage bij het vervaardigen van hoogwaardige grafeenmoiré-superroosterapparaten te maximaliseren, is daarom een zeer afstembare overdrachtsopstelling met nauwkeurige controle over positie, hoek en temperatuur essentieel. Bovendien worden verschillende kritieke aspecten tijdens het fabricageproces geïdentificeerd: strenge selectiecriteria voor vlokke...

Toegang beperkt. Log in of start een proefperiode om deze inhoud te bekijken.

Openbaarmakingen

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

De auteurs verklaren geen belangenconflict.

Dankbetuigingen

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

De auteurs danken alle huidige en voormalige leden van de Jarillo-Herrero Group hartelijk voor het ontwikkelen en optimaliseren van het fabricageprotocol. Dit werk is voornamelijk ondersteund door het Army Research Office MURI W911NF2120147; met steun ook van de 2DMAGIC MURI FA9550-19-1-0390, het MIT/Microsystems Technology Laboratories Samsung Semiconductor Research Fund, het Sagol WIS-MIT Bridge Program, de National Science Foundation (DMR-1809802), het EPiQS-initiatief van de Gordon and Betty Moore Foundation via subsidie GBMF9463 en de Ramon Areces Foundation. Dit werk maakte gebruik van Harvard's Center for Nanoscale Systems, ondersteund door de NSF (ECS-0335765).

Toegang beperkt. Log in of start een proefperiode om deze inhoud te bekijken.

Materialen

Lijst van materialen gebruikt in dit artikel
NaamBedrijfCatalogusnummerOpmerkingen
Bench Top Vibration Isolation PlatformMinus K Technology, Inc100BM-8Vibratieisolatie voor de op maat gemaakte overdrachtsopstelling
Color cameraTeledyne FLIR LLCBFS-U3-200S6C-CCMOS camera voor de op maat gemaakte overdrachtsopstelling
Diaphragm pumpPfeiffer VacuumMVP 015-2Verschaffing van vacuümzuigkracht om de wafer op de steekproefstap te beveiligen
Direct drive rotation stageThorlabs, IncDDR 100Rotatiestap voor de op maat gemaakte overdrachtsopstelling
Ergonomic high-power microscopeMitutoyo FS70Microscooplichaam voor de op maat gemaakte overdrachtsopstelling
Goniometer stageThorlabs, IncGNL 18 and GNL 10Beheers de kantelontmoetingshoek van de glazen plaat
Graphite crystalsNGS Trading & Consulting GmbHFlaggy FlakesVlakke en glanzende grafietkristallen voor graphene-exfoliatie
High power supercontinuum fiber laserFianium, IncSC-400 Voor graphene-laserablatie
Micro linear actuators with built-in controllersZaber TechnologiesX-NA08A25Beheers de X-Y steekproefstap
Mitutoyo 10x M Plan APO ObjectiveMitutoyo 378-803-310x objectief gebruikt op de overdrachtstap
Mitutoyo 2x M Plan APO ObjectiveMitutoyo 378-801-122x objectief gebruikt op de overdrachtstap
Mitutoyo 50x M Plan APO ObjectiveMitutoyo 378-805-350x objectief gebruikt op de overdrachtstap
Motorized actuatorZaber TechnologiesTRB12CC Beheers de X-Y-Z glazen plaathouderstap
Poly(Bisphenol A carbonate)MilliporeSigma181641-25GPC-deeltjes voor het maken van glazen platen met PC/PDMS-stempels
Prime Grade Si wafersNOVA Electronic MaterialsFP02-61160-DOP-gedopte Si-wafer voor exfoliatie van 2D-materialen. Gedetailleerde beschrijving: 6" P <100>.001-.005 ohm-cm 650-700μm Dikke Prime Grade SSP Si-wafers met alleen primaire vlak & 2850 A°±5% Droog Thermisch Oxiden
Silicone-free blue adhesive plastic filmUltron Systems, Inc1005R/1009RBlauwe tape voor het exfolieren van 2D-materialen
SYLGARD 184 Silicone Encapsulant ClearDow Inc.4019862Maak PDMS-stempel
Tapping Mode AFM Probe with Aluminum Reflective CoatingInnovative Solutions Bulgaria LtdTap300Al-GTapping mode tip gebruikt voor tip-cleaning
XY manual linear stageNewport CorporationM-462-XYX-Y steekproefstap voor de op maat gemaakte overdrachtsopstelling
XYZ manual linear stageNewport CorporationM-562-XYZX-Y-Z glazen plaathouderstap voor de op maat gemaakte overdrachtsopstelling

Referenties

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,
  1. Cao, Y., et al. Correlated insulator behaviour at half-filling in magic-angle graphene superlattices. Nature. 556 (7699), 80-84 (2018).
  2. Cao, Y., et al. Unconventional superconductivity in magic-angle graphene superlattices. Nature. 556 (7699), 43-50 (2018).
  3. Andrei, E. Y., et al. The marvels of moiré materials. Nat Rev Mater. 6 (3), 201-206 (2021).
  4. Chen, G., et al. Evidence of a gate-tunable Mott insulator in a trilayer graphene moiré superlattice. Nat Phys. 15 (3), 237-241 (2019).
  5. Burg, G. W., Zhu, J., Taniguchi, T., Watanabe, K., MacDonald, A. H., Tutuc, E. Correlated insulating states in twisted double bilayer graphene. Phys Rev Lett. 123 (19), 197702(2019).
  6. Cao, Y., et al. Tunable correlated states and spin-polarized phases in twisted bilayer-bilayer graphene. Nature. 583 (7815), 215-220 (2020).
  7. Shen, C., et al. Correlated states in twisted double bilayer graphene. Nat Phys. 16 (5), 520-525 (2020).
  8. Liu, X., et al. Tunable spin-polarized correlated states in twisted double bilayer graphene. Nature. 583 (7815), 221-225 (2020).
  9. He, M., et al. Symmetry breaking in twisted double bilayer graphene. Nat Phys. 17 (1), 26-30 (2021).
  10. Park, J. M., Cao, Y., Watanabe, K., Taniguchi, T., Jarillo-Herrero, P. Tunable strongly coupled superconductivity in magic-angle twisted trilayer graphene. Nature. 590 (7845), 249-255 (2021).
  11. Cao, Y., Park, J. M., Watanabe, K., Taniguchi, T., Jarillo-Herrero, P. Pauli-limit violation and re-entrant superconductivity in moiré graphene. Nature. 595 (7868), 526-531 (2021).
  12. Hao, Z., et al. Electric field-tunable superconductivity in alternating-twist magic-angle trilayer graphene. Science. 371 (6534), 1133-1138 (2021).
  13. Park, J. M., et al. Robust superconductivity in magic-angle multilayer graphene family. Nat Mater. 21 (8), 877-883 (2022).
  14. Zhang, Y., et al. Promotion of superconductivity in magic-angle graphene multilayers. Science. 377 (6614), 1538-1543 (2022).
  15. Cao, Y., et al. Nematicity and competing orders in superconducting magic-angle graphene. Science. 372 (6539), 264-271 (2021).
  16. Sharpe, A. L., et al. Emergent ferromagnetism near three-quarters filling in twisted bilayer graphene. Science. 365 (6453), 605-608 (2019).
  17. Serlin, M., et al. Intrinsic quantized anomalous Hall effect in a moiré heterostructure. Science. 367 (6480), 900-903 (2020).
  18. Chen, G., et al. Tunable correlated Chern insulator and ferromagnetism in a moiré superlattice. Nature. 579 (7797), 56-61 (2020).
  19. De Sanctis, A., et al. Strain-engineering of twist-angle in graphene/hBN superlattice devices. Nano Lett. 18 (12), 7919-7926 (2018).
  20. Kazmierczak, N. P., et al. Strain fields in twisted bilayer graphene. Nat Mater. 20 (7), 956-963 (2021).
  21. Beechem, T. E., Ohta, T., Diaconescu, B., Robinson, J. T. Rotational disorder in twisted bilayer graphene. ACS Nano. 8 (2), 1655-1663 (2014).
  22. Uri, A., et al. Mapping the twist-angle disorder and Landau levels in magic-angle graphene. Nature. 581 (7806), 47-52 (2020).
  23. Zondiner, U., et al. Cascade of phase transitions and Dirac revivals in magic-angle graphene. Nature. 582 (7811), 203-208 (2020).
  24. Wang, D., et al. Thermally induced graphene rotation on hexagonal boron nitride. Phys Rev Lett. 116 (12), 126101(2016).
  25. Woods, C. R., et al. Macroscopic self-reorientation of interacting two-dimensional crystals. Nat Commun. 7 (1), 10800(2016).
  26. Lau, C. N., Bockrath, M. W., Mak, K. F., Zhang, F. Reproducibility in the fabrication and physics of moiré materials. Nature. 602 (7895), 41-50 (2022).
  27. Castellanos-Gomez, A., et al. Deterministic transfer of two-dimensional materials by all-dry viscoelastic stamping. 2D Mater. 1 (1), 011002(2014).
  28. Zomer, P. J., Guimarães, M. H. D., Brant, J. C., Tombros, N., van Wees, B. J. Fast pick up technique for high quality heterostructures of bilayer graphene and hexagonal boron nitride. Appl Phys Lett. 105 (1), 013101(2014).
  29. Wang, L., et al. One-dimensional electrical contact to a two-dimensional material. Science. 342 (6158), 614-617 (2013).
  30. Bistritzer, R., MacDonald, A. H. Moiré bands in twisted double-layer graphene. Proc Natl Acad Sci U S A. 108 (30), 12233-12237 (2011).
  31. Uri, A., et al. Superconductivity and strong interactions in a tunable moiré quasicrystal. Nature. 620 (7975), 762-767 (2023).
  32. Xia, L. -Q., et al. Topological bands and correlated states in helical trilayer graphene. Nat Phys. 21 (2), 239-244 (2025).
  33. Zhu, J., Li, T., Young, A. F., Shan, J., Mak, K. F. Quantum oscillations in two-dimensional insulators induced by graphite gates. Phys Rev Lett. 127 (24), 247702(2021).
  34. Jang, S. K., Youn, J., Song, Y. J., Lee, S. Synthesis and characterization of hexagonal boron nitride as a gate dielectric. Sci Rep. 6 (1), 30449(2016).
  35. Kim, K., et al. der Waals heterostructures with high accuracy rotational alignment. Nano Lett. 16 (3), 1989-1995 (2016).
  36. Cao, Y., et al. Superlattice-induced insulating states and valley-protected orbits in twisted bilayer graphene. Phys Rev Lett. 117 (11), 116804(2016).
  37. Roberts, A., et al. Response of graphene to femtosecond high-intensity laser irradiation. Appl Phys Lett. 99 (5), 051912(2011).
  38. Park, J. M., Cao, Y., Watanabe, K., Taniguchi, T., Jarillo-Herrero, P. Flavour Hund's coupling, Chern gaps and charge diffusivity in moiré graphene. Nature. 592 (7852), 43-48 (2021).
  39. Li, H., et al. Electrode-free anodic oxidation nanolithography of low-dimensional materials. Nano Lett. 18 (12), 8011-8015 (2018).
  40. Park, J. M., Sun, S., Watanabe, K., Taniguchi, T., Jarillo-Herrero, P. Simultaneous transport and tunneling spectroscopy of moiré graphene: Distinct observation of the superconducting gap and signatures of nodal superconductivity. , http://arxiv.org/abs/2503.16410 (2025).
  41. Long, G., et al. Achieving ultrahigh carrier mobility in two-dimensional hole gas of black phosphorus. Nano Lett. 16 (12), 7768-7773 (2016).
  42. Haigh, S. J., et al. Cross-sectional imaging of individual layers and buried interfaces of graphene-based heterostructures and superlattices. Nat Mater. 11 (9), 764-767 (2012).
  43. Wang, W., et al. Clean assembly of van der Waals heterostructures using silicon nitride membranes. Nat Electron. 6 (12), 981-990 (2023).
  44. Masubuchi, S., et al. Autonomous robotic searching and assembly of two-dimensional crystals to build van der Waals superlattices. Nat Commun. 9 (1), 1413(2018).
  45. Mannix, A. J., et al. Robotic four-dimensional pixel assembly of van der Waals solids. Nat Nanotechnol. 17 (4), 361-366 (2022).

Toegang beperkt. Log in of start een proefperiode om deze inhoud te bekijken.

Herprints en machtigingen

Toestemming aanvragen om de tekst of afbeeldingen van dit JoVE-artikel te hergebruiken

Toestemming aanvragen

Trefwoorden

Grafeen Moir superroosterDraaihoekbeheersingDroge TransfertechniekLaserablatieHexagonaal BoornitrideBellenvrije Bottom GateTweedimensionale MaterialenKwantumelektronische ApparatenSupergeleidende KoepelGecorreleerde Isolerende Toestand

Gerelateerde artikelen