Methodenartikel

Piëzoreflectantiespectroscopie van optische overgangen in van der Waals-gelaagde kristallen

108 weergaven

⸱

DOI:

10.3791/70205

⸱

22 mei 2026

 ,  , 
1Wrocław University of Science and Technology

In dit artikel

Samenvatting

We presenteren een reproduceerbaar rekmodulatie-piëzoreflectantiespectroscopieprotocol dat meting van ΔR/R met lock-in detectie voor van der Waals-kristallen die op piëzokeramieken zijn overgebracht, mogelijk maakt, en resulteert in karakterisering van directe optische overgangen via ΔR/R-spectra met behulp van derde-afgeleide fitting met de Aspnes-formule.

Samenvatting

Het doel van dit protocol is het mogelijk maken van nauwkeurige identificatie van directe optische overgangen in van der Waals-halfgeleiders door middel van piëzoreflectantiespectroscopie. De methode past een kleine periodieke rekmodulatie toe op een monster gemonteerd op een piëzo-elektrische transducer en detecteert de reflectieverandering met een lock-in versterker, wat resulteert in afgeleide-achtige spectra waarin een achtergrondsignaal wordt geëlimineerd en bandrandkenmerken prominent worden. De workflow omvat de assemblage van een enkelpad, breedbandoptische opstelling (halogeenbron, monochromator, microscoopoptica, siliciumfotodiode), integratie van een ruisarme voorversterker en lock-in elektronica, en een veilige hoogspanningsverbinding met de piëzokeramiek. De stapsgewijze instructies behandelen exfoliatie en overdracht van vlokken, het aanbrengen van ultradunne lijm, zilverpasta elektrische contacten met kamertemperatuuruitharding, en het verkrijgen van de AC-component (ΔR) en DC-component (R) – reflectie die door de chopper wordt gerefereerd. Gegevensverwerking omvat baselinecorrectie, berekening van ΔR/R en het passen met standaard derde-afgeleide lijnvormen om overgangsenergieën, verbredingen, fasen en relatieve sterktes te extraheren. Representatieve instellingen en probleemoplossingsrichtlijnen optimaliseren de signaal-ruisverhouding terwijl de spectrale nauwkeurigheid behouden blijft. In vergelijking met reflectiecontrast en fotoreflectie verbetert deze aanpak de resultaten voor rekresponsieve overgangen en blijft effectief wanneer de intrinsieke elektrische veldmodulatie zwak is. Het protocol ondersteunt micrometerschaal mapping en compatibiliteit van dunne lagen tot bulk, en het wordt aangemoedigd om aan te vullen met fotoluminescentie of Raman-metingen, wat een robuuste, generaliseerbare route biedt voor optische karakterisering van gelaagde halfgeleiders.

Inleiding

Piëzoreflectantiespectroscopie (PzR) is een variant van modulatiespectroscopie die goed gevestigde licht-materie interacties benut om met hoge precisie excitonische en band-naar-band overgangen energieën1 te extraheren. In PzR is het monster gemonteerd op een piëzo-elektrische transducer; Een aangelegde wisselspanning genereert een kleine periodieke rek (δa/a) die het kristalrooster verstoort en de elektronische bandstructuur moduleert, voornamelijk de bandgap. Dit induceert synchrone veranderingen in de complexe diëlektrische functie en daarmee in de reflectantie, ΔR, die worden gedetecteerd met fasegevoelige (lock-in) methoden om afgeleide-achtige lijnvormen te verkrijgen waarbij de langzaam veranderende achtergrond sterk wordt onderdrukt. Het doel is om kwantitatieve optische karakterisering van van der Waals (vdW) kristallen en halfgeleidermicrostructuren mogelijk te maken - waaronder superroosters, kwantumputten en heterojuncties - door zwakke bandrandkenmerken bloot te leggen die vaak onzichtbaar zijn in conventioneel reflectiecontrast (RC) en door een gecontroleerde controle te bieden op rek-excitonkoppeling die relevant is voor geavanceerde elektronische en optoelektronische toepassingen 2,3,4, 5,6. Het protocol is compatibel met micrometerschaal schilfers en kan worden geco-geregistreerd met fotoluminescentie- of Raman-metingen voor multimodale analyse onder instelbare spanning. Daarnaast onderzoeken we een klebstoffvrije configuratie waarbij vdW-kristallen direct worden geëxfolieerd op piëzokeramieken om micropiezoreflectantie (μPzR) te meten in micron-grote vdW-vlokken7.

In vergelijking met reflectiecontrast, dat meestal wordt toegepast op vdW-kristallen en heterostructuren 8,9, biedt piëzoreflectantie verschillende praktische en analytische voordelen. Omdat het lock-in gedetecteerde PzR-signaal intrinsiek genormaliseerd is naar ΔR/R, blijft de spectrale lijnvorm behouden, zelfs wanneer de absolute doorvoersnelheid1 drift, mits de fotonenflux voldoende is voor een goede signaal-ruisverhouding. De afgeleide aard van modulatiespectra onderdrukt langzaam veranderende achtergronden en verscherpt optische overgangen gerelateerd aan een kritisch punt in de totale optische dichtheid van toestanden, wat de energieresolutie verbetert en betrouwbare extractie mogelijk maakt van zelfs zwakke interband excitonische en band-naar-band overgangen11,12. PzR-metingen onderzoeken selectief alleen die overgangen waarvan de parameters (overgangsenergie E, intensiteit I of verbreding Γ) reageren op de toegepaste rek; Daardoor geven spectrale gebieden die niet voor spanning zijn geen signaal op, terwijl echt responsieve overgangen opvallen met een hoog contrastvan 1,13,14. RC daarentegen berust op het aftrekken van twee onafhankelijk gemeten reflectantiespectra (monster en referentie meestal afkomstig van het substraat), dus elke kleine mismatch of drift vertaalt zich in een grote, niet-nul basislijn over het gehele spectrale bereik; zwakke overgangen kunnen daarom door deze achtergrond worden verborgen, een beperking die expliciet wordt aangetoond in materialen waar RC er niet in slaagt interbandkenmerken op te lossen die prominent blijven in PzR (bijv. FePS₃ en NiPS₃), terwijl sterke overgangen in MoS₂ zichtbaar blijven met beide methoden7.

Als spanningsgemoduleerde tegenhanger van conventionele reflectantie definieert PzR een aparte tak van modulatiespectroscopie waarbij periodieke uniaxiale of coplanaire spanning afgeleide-achtige kenmerken isoleert die direct gekoppeld zijn aan vervormingspotentialen en symmetrieselectieregels 1,15,16,17,18,19,20,21,22,23 ,24. Gelegen binnen zes decennia modulatiespectroscopie, is piëzomodulaire reflectantie geëvolueerd van de eerste toepassing in de jaren zestig bij metingen van halfgeleiders van groep IV/III–V tot een veelzijdige probe van vervormingspotentialen, draaggolfkarakter en excitonische structuur over bulkkristallen, heterostructuren en vdW-materialen 1,15,16,18,19,25,26 ,27. PzR ontstond begin jaren zestig met baanbrekende demonstraties van piëzoreflectantie in Ge15 en Si28, evenals piëzo-elektroreflectie over Ge, GaAs en Si. Fundamentele theorie/experiment in het begin van de jaren zeventig consolideerde het formalisme en leverde uitgebreide reviews 1,25. Een daaropvolgende renaissance vestigde PzR als een directe probe van vervormingspotentiaal in de elastische limiet en als een vibronisch-toestand-gevoelige techniek17, die in de jaren negentig toepassingen op gespannen heterostructuren katalyseerde – waarbij elektron/gat-karakter en ruimtelijke lokalisatie in epilagen, kwantumputten en superroosters onder gecontroleerde uniaxiale of coplanaire spanningsgeometrieënwerden opgelost 18. In de jaren 2000 en daarna breidde de scope zich uit naar halfgeleidernanostructuren en van der Waals (vdW) materialen - het vastleggen van contined-state overgangen in oppervlaktequantum dots19 en het onderzoeken van elektronische bandstructuren in TMD's en legeringen 26,27. Een verbindende draad in deze literatuur is de toepassing van een goed gecontroleerde, periodiek gemoduleerde spanning: via piëzo-elektrische transducers op enkele kristallen, op verdampte metaalfilms 21,22, of door laagfrequente buiging van ionische en metalen kristallen (bijv. KI, KBr, Cu)23, aangevuld met een apparaat dat gecombineerde statische en dynamische uniaxiale spanningmogelijk maakt 24. Voortbouwend op dit corpus richt onze methode zich op open kansen voor vdW-kristallen en heterostructuren – het onderzoeken van excitonische overgangen die zwak of onzichtbaar kunnen zijn in reflectantiecontrast, wat spanningskoppeling mogelijk maakt, en het integreren van PzR met PL-metingen of Ramanspectroscopie voor multimodale, rek-opgeloste karakterisering 19,26,27. Daarom kunnen lezers PzR naast en in combinatie met gevestigde optische probes positioneren bij het beoordelen van geschiktheid voor hun systemen.

Toegang beperkt. Log in of start een proefperiode om deze inhoud te bekijken.

Protocol

1. Assemblage van het systeem voor de piëzoreflectantie (ΔR/R) metingen met de lock-in techniek

  1. Bouw het optische pad om piëzoreflectantiemetingen uit te voeren in donkere configuratie met behulp van een breedbandhalogeenlichtbron, monochromator, uitgangsspleet met verstelbare opening, straalstuuroptiek, monsterstage met XYZ-microcontrollers, micro-objectief lens en detector (bijv. silicium PIN-fotodiodedetector). Stuur een preview van de bundel naar een CCD-camera voor uitlijning (Figuur 1).

figure-protocol-1
Figuur 1: Schematisch diagram van de experimentele opstelling. Roze sectie alleen voor chopper-referentiede reflectantiemetingen met een betere signaal-ruisverhouding. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

  1. Integreer de elektronische keten door een laagruisstroomvoorversterker toe te voegen tussen de fotodiode en de lock-in versterker. Leid de wisselstroomcomponent en de gelijkstroomcomponent van het gedetecteerde signaal naar de lock-in versterker.
  2. Verbind een functioneel/AC-spanningsgenerator met het piëzokeramische element via geïsoleerde kabels. Routeer de chopperreferentie-uitgang naar de lock-in voor reflectantiemetingen.
  3. Ontwikkel een besturings- en acquisitietoepassing (bijv. LabVIEW) die communiceert met de monochromator en de lock-in versterker, het detectorsignaal leest en de resultaten naar een tekstbestand schrijft. Configureer instrumentdrivers en communicatiepoorten op de hostcomputer. Zie Figuur 2 voor een voorbeeld van een applicatieblokdiagram.
  4. Verbind de lock-in uitgang met een computer voor datalogging. Nadat de optische uitlijning is voltooid, kan het experiment worden gepauzeerd met het systeem uitgeschakeld.

figure-protocol-2
Figuur 2: Softwareworkflow voor monochromator lock-in controle en gegevensacquisitie. Blokdiagram van het besturingsprogramma (bijv. LabVIEW). Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

OPMERKING: De besturings-/acquisitieapplicatie is hardware-afhankelijk. Omdat geldige opstellingen variëren in instrumentenmodellen en bedrading, is een specifiek LabVIEW-codevoorbeeld niet draagbaar en wordt daarom niet verstrekt. Voor een representatieve screenshot, zie aanvullende figuur 1.

2. Voorbereiding van het monster

OPMERKING: Zie Figuur 3 voor de benodigde uitrusting.

  1. Verdun het bulkmateriaal dat te karakteriseren is (bijvoorbeeld een van der Waals-kristal zoals MoSe₂, MoS₂, WSe₂, WS₂) door herhaalde splijting met lijmtape (Figuur 4A) totdat de gewenste dikte is bereikt.
  2. Breng de verdunde fragmenten van de tape over naar een PDMS-stempel door PDMS op de tape te lamineren (Figuur 4B) en het PDMS na ~5 minuten terug te trekken, zodat er schilfers op de PDMS blijven (Figuur 4C) voor verdere overdracht naar de piëzokeramiek.
  3. Maak het piëzokeramische oppervlak schoon door te spoelen met aceton in een gecertificeerde chemische afzuigkap. Droog het oppervlak met schone, droge lucht of stikstof.
    VOORZICHTIG: Aceton is zeer brandbaar en vluchtig; Vermijd ontstekingsbronnen, vermijd inademing en huid-oogcontact, en verzamel afval in goedgekeurde containers in een dampkap. Draag geschikte PBM (labjas, veiligheidsbril en chemisch resistente handschoenen).
  4. Breng een zeer dunne laag kleefmedium aan op de piëzokeramiek (Figuur 4D) (bijvoorbeeld kleurloze nagellak als dunne lijm, of een secondelijmlaag voor dikkere films). Behandel vluchtige lijmen in een chemische dampafzuigkap en laat een minimale hoeveelheid achterblijven voordat je het overbrengt. Ga snel door naar de volgende stap van het protocol om te voorkomen dat de dunne laag lijm droogt.
    VOORZICHTIG: Veel lijmen bevatten brandbare oplosmiddelen; Bedien het in een gecertificeerde chemische dampkap en vermijd ontstekingsbronnen.
  5. Plaats het PDMS met de schilfer op de natte lijm op de piëzokeramiek, druk zachtjes om contact te garanderen (Figuur 4E), wacht ~30 seconden en verwijder (pel) de PDMS zodat het materiaal op de piëzokeramische blijft (Figuur 4F). Controleer de hechting door visuele inspectie (met het oog); Indien nodig of geprefereerd, bevestig dan onder een optische microscoop.
    OPMERKING: Voorkom zijwaarts verschuiven van de PDMS-stempel tijdens contact om scheuren/slepen van schilfers te voorkomen; Trek de PDMS soepel terug.

figure-protocol-3
Figuur 3: Materialen voor exfoliatie en overdracht naar de piëzokeramiek. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

figure-protocol-4
Figuur 4. Stapsgewijze voorbereiding en overdracht van geëxfolieerde vdW-vlokken op een piëzokeramische actuator. (A) Diktevermindering van het bulkkristal door herhaald splijten met lijmtape. (B) Lamineren van een PDMS-stempel op de tape om verdunde fragmenten op te nemen. (C) Het afpellen van de PDMS-stempel met een pincet; exfoliërde schilfers zijn zichtbaar op de PDMS met het oog (afhankelijk van de dikte). (D) Het aanbrengen van een dunne kleeflaag op het piëzokeramische oppervlak om de afslaghechting en rekoverdracht te bevorderen. (E) Plaatsing van de PDMS-stempel met dragende vlokken op de natte lijmlaag voor overdracht. (F) Laatste piëzokeramische actuator met schilfers bevestigd na verwijdering van PDMS, klaar voor optische uitlijning en piëzoreflectantiemetingen. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

3. Samplemontage en aansluiting

  1. Maak aparte elektroden om het aanbrengen van een wisselspanning over de piëzokeramische structuur mogelijk te maken.
    1. Plaats de piëzokeramische met het overgebrachte monster op de monsterfase en bevestig deze mechanisch met zilverpasta, zodat je elektrisch contact hebt met de onderste elektroden van de piëzokeramamische test.
    2. Vorm het bovenste elektrische contact met zilverpasta en koperdraad. Laat de zilverpasta volledig drogen (~10 uur bij kamertemperatuur) voordat je spanning aanbrengt om contactschade te voorkomen.
      VOORZICHTIG: Zilverpasta is zeer giftig voor waterdieren en veroorzaakt langdurige bijwerkingen. Kan slaperigheid of duizeligheid veroorzaken. Brandbare vloeistof en damp.
  2. Na het aanbrengen van de zilverpasta droog je het ongeveer 10 uur op kamertemperatuur voordat je verder gaat. Het voorbereide monster kan veilig worden opgeslagen zolang de contacten intact zijn en elektriciteit geleiden.
  3. Plaats het gemonteerde monster in de optische opstelling. Verbind de elektroden met geïsoleerde draden (Figuur 5) op de wisselstroomgenerator en op de aarde. Houd alle blootgestelde geleiders geïsoleerd en beschermd, weg van het optische pad.
    VOORZICHTIG: Er kan hoogspanning aanwezig zijn (bijvoorbeeld tot 1500 V wisselstroom); Gebruik geïsoleerde kabels, controleer de juiste aarding en raak geen stroomvoerende contacten aan. Sluit aansluitingen af of gebruik beveiligingen waar mogelijk.

figure-protocol-5
Figuur 5: Piëzokeramische schijfactuator en monstertrapmontering voor optische uitlijning. (A) Bovenaanzicht van de piëzokeramische schijf (Ø30 mm) met monsters die op het oppervlak zijn gelijmd; Leidingen zijn verbonden met de bovenste (zichtbare) en onderste (verborgen onder de piëzokeramische schijf) elektroden. (B) Actuator gemonteerd op een handmatige X–Y-translatietrap met micrometeraandrijvingen, waardoor micrometrische precisie positionering voor optische uitlijning mogelijk is. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

4. Meting van lock-in AC-component evenredig aan ΔR en de DC-component evenredig aan R

  1. Zet de halogeenlichtbron aan en zet hem op maximaal vermogen. Zorg ervoor dat de optische chopper de monochromator ingangsspleet niet blokkeert.
  2. Stroom op de monochromator, voorversterker, lock-in versterker, CCD-camera en besturingscomputer met de ontwikkelde besturings- en acquisitietoepassing. Wacht minstens 10 minuten tot het systeem stabiel is. Onder andere hangt de stabilisatie van het signaal af van de verwarming door het aanzetten van de halogeenlamp.
  3. Stel de monochromator in op nul golflengte zodat het hele lampspectrum erdoorheen gaat. Selecteer de diffractierooster/groefdichtheid die geschikt is voor de meting.
  4. Stel de voorkeursbreedte van de ingangs-/uitgangsspleet van de monochromator in om de gewenste spectrale resolutie te bereiken.
    OPMERKING: Hoe smaller de spleet, hoe beter de spectrale resolutie van de meting; echter, als er minder licht het monster bereikt, wordt het gedetecteerde signaal zwakker. De parameters moeten experimenteel worden aangepast om het optimale effect te bereiken.
  5. Leid de bundel naar de CCD-camera en lijn de plek uit in het geselecteerde gebied van het monster met behulp van de XYZ-microcontrollers. Stel de opening van het irisdiafragma aan om de spotdiameter van het monster in te stellen.
  6. Schakel het signaalpad van de CCD-preview naar de silicon PIN fotodiodedetector.
  7. Configureer de voorversterker: stel de biasspanning, filtertype/cutoff, ingangsoffset, versterkingsmodus en gevoeligheid in om een stabiel signaal zonder verzadiging te bereiken. Documenteer de gekozen waarden. Voor voorbeeldinstellingen, zie Aanvullende Figuur 2.
  8. Configureer de lock-in versterker om X (in fase) weer te geven. Stel de referentiefrequentie in (bijv. 280 Hz) zoals bedoeld voor de frequentie van de wisselstroomgenerator en selecteer de interne referentiebron. Kies vervolgens een geschikte tijdconstante (meestal ≥ 1 s; tot ~30 s voor zwakke signalen) en gevoeligheid. Voor voorbeeldinstellingen, zie Aanvullende Figuur 3A.
    OPMERKING: Optimaliseer de tijdconstante en gevoeligheid empirisch op basis van materiaalrespons en beschikbaar licht, beginnend met waarden die eerder succesvol waren voor vergelijkbare monsters. Het tijdsinterval (vertraging) tussen meetpunten moet langer zijn dan de tijdconstante die tijdens de meting wordt ingesteld.
  9. Schakel de AC-spanningsgenerator in en stel de gewenste amplitude in (bijv. 100 V). Controleer of het signaal de piëzokeramische machine bereikt zonder het apparaat te overbelasten. Voor voorbeeldinstellingen, zie aanvullende figuur 4B. De frequentie van de opgewekte spanning wordt gerefereerd vanuit de lock-in versterker. Controleer of de uitgang is uitgeschakeld voordat je de leads wisselt; Schakel de uitvoer alleen in nadat alle elektrische verbindingen zijn veiliggesteld.
  10. Start de acquisitieapplicatie en selecteer het meetkanaal dat overeenkomt met de X lock-in output. Voer hardware-consistente parameters in (tijdconstante en samplefrequentie) en specificeer het uitvoertekstbestandpad voor het opslaan van de gegevens.
  11. Definieer het spectrale bereik (golflengte of fotonenergie) en de stapgrootte van de monochromator volgens instrumentlimieten.
    OPMERKING: Idealiter is een voldoende breed bereik gewenst zodat de spectrumbaseline nul bereikt buiten het bereik van verwachte optische overgangen. Onthoud dat de spectrale resolutie van de metingen afhangt van de spleetbreedte van de monochromator.
  12. Start de scan en laat deze ononderbroken doorgaan tot het einde van het geprogrammeerde bereik. Schat de totale duur als (aantal stappen) x (tijdconstante) en plan dienovereenkomstig. Onderbreek de scan niet zodra deze is begonnen; Continue acquisitie is vereist voor consistente lock-in filtering.
  13. Na voltooiing schakel je de wisselstroomgenerator uit zonder de positie van het monster te verstoren. Ga verder met de reflectantiemeting (R).

5. Meting van een extra DC-reflectiecomponent (R) met behulp van chopper-referentiede lock-in modus

  1. Controleer of de AC-spanningsgenerator uit blijft.
  2. Verander de bundelpositie op het monster niet. Als de focus onzeker is, stuur de bundel naar de CCD-preview, focus en centreer de spot opnieuw, en stuur vervolgens het signaalpad terug naar de fotodiode.
  3. Start de optische chopper met de controller en stel de frequentie gelijk aan de eerder gebruikte modulatiefrequentie (bijv. 280 Hz). Controleer of de chopperreferentieuitgang verbonden is met de lock-in referentieingang. Voor voorbeeldinstellingen, zie Aanvullende Figuur 4A.
  4. Laat de voorversterkerinstellingen ongewijzigd. Selecteer in de lock-in versterker het R (referentiede reflectantie) display, kies de choppercontroller als externe referentiebron en stel de invoerparameters in die identiek zijn aan Sectie 4. Pas de tijdconstante aan (bijvoorbeeld van 0,1 s. tot 0,3 s) en de gevoeligheid om een stabiel signaal te behouden. Voor voorbeeldinstellingen, zie Aanvullende Figuur 3B.
    OPMERKING: Verwacht kortere tijdconstanten en een hogere signaalwaarde voor R vergeleken met ΔR.
  5. Selecteer in de acquisitieapplicatie het lock-in R-kanaal en spiegel de lock-in tijdconstante-instelling. Stel een nieuw pad in voor het uitvoertekstbestand. Noem bestanden om het monster, de locatie op het monster en de acquisitieparameters te coderen, zodat de datasets van Sectie 4 (ΔR) en Sectie 5 (R) als paren kunnen worden gematcht.
  6. Stel hetzelfde spectrale bereik en de stapgrootte van de monochromator in als gebruikt in Sectie 4 voor hetzelfde punt op het monster. Start de scan en laat het tot voltooiing uitvoeren.
  7. Na afloop zet je de helikopter uit. Als er dezelfde dag geen verdere metingen gepland zijn, schakel dan de lichtbron, de monochromator en andere instrumenten uit.

6. Analyse van het piëzoreflectantiespectrum (ΔR/R)

  1. Open de twee tekstbestanden die in Sectie 4 en Sectie 5 zijn verzameld in data-analysesoftware die geschikt is voor plotten en datamanipulatie (bijv. OriginLab).
  2. Label de datasets voor duidelijkheid (bijv. PzR voor ΔR uit Sectie 4 en R voor reflectie uit Sectie 5). Plot het PzR-signaal tegen de fotonenergie of golflengte op de juiste assen; geef voorkeur aan de fotonenergie (eV) op de x-as.
  3. Als de PzR-baseline buiten de verwachte overgangen afwijkt van nul, voer dan een rechtlijn- of baseline-subtractie uit om de niet-resonante gebieden op nul te zetten. Documenteer de gebruikte operationele parameters.
  4. Bereken ΔR/R door de basislijn-gecorrigeerde PzR-gegevens punt voor punt te delen door de R-data. Sla de resulterende ΔR/R op als een nieuwe dataset.
  5. Plot ΔR/R versus fotonenergie om resonanties bij optische overgangen te visualiseren. Inspecteer het spectrum op kenmerken die consistent zijn met bekende overgangen van het materiaal.
  6. Pas ΔR/R aan met behulp van de Aspnes lijnvormformalisme12 (Vergelijking 1) om overgangsenergieën en verbredingen te extraheren. Rapporteer de fitparameters en onzekerheden.
    figure-protocol-6
    Waar y0 – basisniveau (de vlakke lijn van het spectrum nabij de resonantie), a, b – optionele lineaire/kwadratische basislijntermen om langzame drift/kromming te absorberen (alleen gebruiken indien nodig), θ – resonantiefase, Eg – overgangsenergie (piekpositie), Γ – lijnbreedte/overgangsverbreding, C – resonantieamplitude, m – kritischpuntexponent, j – overgangsindex.
    OPMERKING: Voor discrete excitonische kenmerken gebruik m = 2; Voor interband kritieke punten gebruik M = 2,5 of M = 3. In onze praktijk stellen we bij lage temperatuur meestal m = 2 in; voor T > 100 K stellen we m = 2,5. Deze parameter hangt ook af van het bestudeerde materiaal.
    1. Selecteer het resonantievenster. Markeer een fittingbereik dat het kenmerk netjes afsluit en korte off-resonante segmenten aan beide zijden bevat.
    2. Voer sterke eerste inschattingen van de fitparameters in. In het fit-dialoog vul je de parameters vooraf in die je kunt aflezen, bijvoorbeeld Eg – vanaf het x-as extremum; y0 – vanaf de lokale basislijn op de y-as; C – van de piek-tot-piek amplitude; m – volgens bovenstaande regel; A, B – Zet op nul, ontgrendel alleen als nodig voor het corrigeren van de fitlijnvorm. Vergrendel alle parameters behalve y0.
    3. Ontgrendel iteratief de fittingparameters (één tegelijk):
      Ontgrendel C → passen
      Ontgrendel θ → fit
      Ontgrendel Γ → past
      Ontgrendel Eg → passen
      Dit resulteert in de uiteindelijke fijne uitlijning. Alleen als de resterende helling/kromming blijft, ontgrendel a en dan b; anders houd a = b = 0.
      OPMERKING: Grenzen die convergentie stabiliseren: Γ ∈ [5, 300] meV; θ ∈ [−π, π]; C > 0; Bijvoorbeeld binnen ± 50 meV van het visuele extremum; y0 binnen ± 2× het niet-resonante wortelgemiddelde kwadraat (RMS); houd ∣a∣ en ∣b∣ klein (alleen basislijn).
    4. Accepteer de passing wanneer: residuen structureloos zijn rond nul binnen het raam; parameters veranderen met <1% bij een kleine wijziging van het venster; en het hermonteren van verstoorde zaden levert dezelfde oplossing op.
  7. Bereken de modulus voor elke directe overgang met behulp van Vergelijking 2.
    figure-protocol-7
    OPMERKING: De index j labelt elk individueel kritisch punt/overgang die in het model is opgenomen (bijv. j = 1 voor de A-exciton, j = 2 voor de B-exciton, j = 3 voor een interbandkenmerk met hogere energie, enz.). Elke j heeft zijn eigen aangepaste parameters (Ej, Γj, mj, Cj, θj); alleen de modulus |Cj∣ komt in Vergelijking 2, dus Δρj is faseonafhankelijk.
    1. Bereken Δρj(E) voor elke aangepaste overgang met parameters (Ej, Γj, mj, Cj) afkomstig uit de Aspnes (TDFF) passing (Sectie 6.6). Plot Δρj(E) (en, indien nodig, het totaal Δρ(E) = ∑jΔρj(E)) om de overgangssterktes tussen monsters of condities te vergelijken.

Toegang beperkt. Log in of start een proefperiode om deze inhoud te bekijken.

Resultaten

Lock-in piëzoreflectie (PzR) levert afgeleide-achtige signaturen op bij directe optische overgangen over een breed scala van van der Waals (vdW) kristallen en halfgeleidermicrostructuren. Figuur 6 toont typische ruwe output van een enkele plek in WS₂, verkregen met de workflow in secties 4–6: spanningsgemoduleerde AC-reflectie ΔR, referentie-DC-component evenredig aan reflectie R (Figuur 6A), en de baseline-gecorrigeerde verhouding ΔR/R

Toegang beperkt. Log in of start een proefperiode om deze inhoud te bekijken.

Discussie

Hier presenteren we piëzoreflectantie (PzR) spectroscopie voor van der Waals-kristallen, een protocol dat periodieke spanning van een piëzokeramische transducer gebruikt om afgeleide-achtige reflectantiespectra te produceren en kritieke punten met hoog contrast te isoleren. In vergelijking met reflectantiecontrast (RC) verscherpt de methode zwakke of overlappende resonanties en strekt zich uit tot gevallen waarin RC ambigu contrast biedt, terwijl het een enkel breedbandig optisch pad en ...

Toegang beperkt. Log in of start een proefperiode om deze inhoud te bekijken.

Openbaarmakingen

De auteurs hebben niets te onthullen.

Dankbetuigingen

Deze studie werd ondersteund door een subsidie van het Pools Nationaal Wetenschapscentrum (PRELUDIUM BIS 4,

Projectnr. 2022/47/O/ST3/01965).

Toegang beperkt. Log in of start een proefperiode om deze inhoud te bekijken.

Materialen

Lijst van materialen gebruikt in dit artikel
NaamBedrijfCatalogusnummerOpmerkingen
Aceton (anal. grad.)Sigma-Aldrich / Merck650501
CCD-camerabijv. Hamamatsu Photonics / Princeton Instruments / ThorlabsN/A
Computer met besturing en data-acquisitie software (bijv. LabVIEW)National Instruments / Custom setupN/A
DSP Lock-In VersterkerStanford Research Systems (SRS)SR810
EKE Halogeenlamp, 150 W 21 V (GX5.3-basis)OSRAM93638Wordt gebruikt als vervangende lamp voor de Thorlabs OSL1-EC Fiber Illuminator.
Gel-Film PDMS-gebaseerde visco-elastische film, 4,0″×4,0″ bladGel-PakWF-40×40-0060-X4
High Intensity Fiber Light Source (halogeenlamp) - 150 WThorlabsOSL1-EC Het model staat vermeld als niet langer leverbaar (vervangen door OSL2) per 07 jan 2014.
High Voltage Rechthoekige Signaal GeneratorOp maat gemaakt in ons laboratoriumHVG-3
Laag-ruis Stroom VoorversterkerStanford Research Systems (SRS)SR570
M Plan APO NIR 50× ObjectieflensMitutoyo Corporation378-825-17Andere objectieven met geschikte vergroting en spectrale transmissie kunnen ook worden gebruikt, afhankelijk van de optische opstelling.
Monochroom / Beeld Spectrograaf, brandpuntsafstand 320 mm - Zolix Omni-λ300iZolix Instruments Co., Ltd.Omni-λ300i
Optical Chopper ControllerStanford Research Systems (SRS)SR540
Optomechanicale en optische componenten (lenzen, spiegels, irissen, optische chopper, stralingsdelers, optische vezels en bevestigingen)Thorlabs / op maat gemaaktVerschillende
Piezoceramic Schijf (Ø30 × 1 mm, PZT-5O, zilveren elektroden)He-Shuai Ltd.N/A
PVC Oppervlaktebescherming Lage-adhesieve Cleanroom Tape (blauw)Cleanroom SupplyN/A
Silicon PIN Fotodiodebijv. Hamamatsu Photonics / Thorlabs N/AAndere soorten fotodetectoren kunnen worden gebruikt, afhankelijk van het spectrale bereik van belang.
Zilver geleidende vernis (“Leitlack”)Busch GmbH & Co. KG5900
Transparante nagellakRevlon, Inc.N/AWordt gebruikt als een kleurloze hechtlaag voor het fixeren van vdW-schilfers. Elke heldere nagellak met een vergelijkbare samenstelling kan als alternatief worden gebruikt.
Wolfraamdisulfide (WS2), CAS 12138-09-9HQ GrapheneN/Amonster materiaal

Referenties

  1. Gavini, A., Cardona, M. Modulated piezoreflectance in semiconductors. Phys Rev B. 1, 672(1970).
  2. Dumcenco, D. O., et al. Piezoreflectance and Raman Characterization of Mo1−xWxS2 Layered Mixed Crystals. Solid State Phenomena. 170, 55-59 (2011).
  3. Zheng, J. Y., Lin, D. Y., Huang, Y. S. Piezoreflectance study of band-edge excitons of res2:au. Jpn J Appl Phys. 48, 0523021-0523025 (2009).
  4. Wu, Y. J., et al. Piezoreflectance study of near band edge excitonic-transitions of mixed-layered crystal Mo(SxSe1-x)2 solid solutions. J Appl Phys. 115, 223508(2014).
  5. Sigiro, M., Huang, Y. S., Ho, C. H., Lin, Y. C., Suenaga, K. Influence of rhenium on the structural and optical properties of molybdenum disulfide. Jpn J Appl Phys. 54, 04DH05(2015).
  6. Kopaczek, J., et al. Direct optical transitions at K- and H-point of Brillouin zone in bulk MoS2, MoSe2, WS2, and WSe2. J Appl Phys. 119, 235705(2016).
  7. Kopaczek, J., et al. Strain Modulation in van der Waals Crystals Directly Exfoliated onto Piezoceramics─Application in Micropiezoreflectance Spectroscopy. ACS Appl Electron Mater. 6, 7857-7864 (2024).
  8. Ruppert, C., Aslan, O. B., Heinz, T. F. Optical Properties and Band Gap of Single-and Few-Layer MoTe2 Crystals. Nano Lett. 14, 6231-6236 (2014).
  9. Niu, Y., et al. Thickness-Dependent Differential Reflectance Spectra of Monolayer and Few-Layer MoS2, MoSe2, WS2 and WSe2. Nanomaterials. 8, 725(2018).
  10. CARDONA, M. Optical Properties and Electronic Density of States. J Res Natl Bur Stand A Phys Chem. 74A, 253(1970).
  11. Misiewicz, J., Sitarek, P., Sęk, G., Kudrawiec, R. Semiconductor heterostructures and device structures investigated by photoreflectance spectroscopy. Mater Sci. 21 (3), 263-318 (2003).
  12. Aspnes, D. E. Third-derivative modulation spectroscopy with low-field electroreflectance. Surf Sci. 37, 418-442 (1973).
  13. Misiewicz, J., Sęk, G., Sitarek, P. Photoreflectance spectroscopy applied to semiconductors and semiconductor heterostructures. Optica Appl. 29, 327-363 (1999).
  14. Aspnes, D. E. Analysis of modulation spectra of stratified media. JOSA. 63 (11), 1380-1390 (1973).
  15. Philipp, H. R., Dash, W. C., Ehrenreich, H. Piezoreflectance in Ge. Phys Rev. 127, 762-765 (1962).
  16. Pollak, F. H., Cardona, M. Piezo-Electroreflectance in Ge, GaAs, and Si. Phys Rev. 172, 816(1968).
  17. Merski, J., Eckhardt, C. J. Piezomodulation spectroscopy of molecular crystals. I. Methods and principles. J Chem Phys. 75, 3691-3704 (1981).
  18. Mathieu, H., Allègre, J., Gil, B. Piezomodulation spectroscopy: A powerful investigation tool of heterostructures. Phys Rev B. 43, 2218(1991).
  19. Yu, C. H., et al. Multiple confined-state transitions within surface quantum dots by a piezomodulation reflectance study. Phys Status Solidi (A) Appl Mater Sci. 204, 1171-1177 (2007).
  20. Engeler, W. E., Fritzsche, H., Garfinkel, M., Tiemann, J. J. High-Sensitivity Piezoreflectivity. Phys Rev Lett. 14, 1069(1965).
  21. Garfinkel, M., Tiemann, J. J., Engeler, W. E. Piezoreflectivity of the Noble Metals. Phys Rev. 148, 695(1966).
  22. Sell, D. D., Kane, E. O. Piezoreflectance of Germanium from 1.9 to 2.8 eV. Phys Rev. 185, 1103(1969).
  23. Gerhardt, U., Beaglehole, D., Sandrock, R. Piezo-Optical Constants, Deformation Potentials, and the Electronic Structure of Copper. Phys Rev Lett. 19, 309(1967).
  24. Balslev, I. Apparatus for Combined Static and Dynamic Uniaxial Stress. Rev Sci Inst. 38, 1528-1529 (1967).
  25. Sell, D. D. Review of piezomodulation spectroscopy. Surf Sci. 37, 896-913 (1973).
  26. Sebayang, K., Sigiro, M. Piezoreflectance study of Nb-doped MoS2 single crystals. IOP Conf Seri Mater Sci Eng. , Institute of Physics Publishing. (2017).
  27. Kopaczek, J., et al. Experimental and Theoretical Studies of the Electronic Band Structure of Bulk and Atomically Thin Mo1- xW xSe2Alloys. ACS Omega. 6, 19893-19900 (2021).
  28. Gerhardt, U. Piezoreflectance in Si. Phys Lett. 9, 117-118 (1964).
  29. Kopaczek, J., et al. Temperature Dependence of the Indirect Gap and the Direct Optical Transitions at the High-Symmetry Point of the Brillouin Zone and Band Nesting in MoS2, MoSe2, MoTe2, WS2, and WSe2Crystals. J Phys Chem C. 126, 5665-5674 (2022).
  30. Kudrawiec, R., Misiewicz, J. Photoreflectance and contactless electroreflectance measurements of semiconductor structures by using bright and dark configurations. Rev Sci Instrum. 80, 096103(2009).
  31. Piezoceramic Materials. , PI Ceramic GmbH. https://www.piceramic.com/en/expertise/piezo-technology/piezoelectric-materials (2026).

Toegang beperkt. Log in of start een proefperiode om deze inhoud te bekijken.

Herprints en machtigingen

Toestemming aanvragen om de tekst of afbeeldingen van dit JoVE-artikel te hergebruiken

Toestemming aanvragen

Trefwoorden

Van der Waals kristallengelaagde halfgeleidersspanningsmodulatielock in versterkerbandrandkenmerkenreflectiemetingfotoluminescentieRaman metingen

Gerelateerde artikelen