Waterstofperoxide (H2O2) is een alomtegenwoordig bijproduct van talrijke enzymgekatalyseerde biochemische reacties, waaronder die gemedieerd door lactaatoxidase, glutamaatoxidase en glucoseoxidase1. De alomtegenwoordige aanwezigheid in een breed scala aan fysiologische en pathologische processenmaakt het tot een cruciaal biomolecuul voor het begrijpen van de menselijke gezondheid en ziektetoestanden. Daarom is nauwkeurige detectie van H2O2 bij ultralage concentraties essentieel om nauwkeurige inzichten te verkrijgen in lichamelijke omstandigheden, wat de grote interesse wekt onder onderzoekers in het ontwikkelen van gevoelige detectiemethoden met een lage detectielimiet (LOD).
Traditionele H2O2 detectiemethoden 5,6, zoals spectroscopie, chromatografie en chemiluminescentie, hebben de basis gelegd voor kwantitatieve analyse, maar hebben inherente beperkingen die hun brede toepasbaarheid belemmeren. Deze technieken maken doorgaans gebruik van omvangrijke, dure instrumentatie en vereisen gespecialiseerde professionele expertise, waardoor ze onpraktisch zijn voor locatie-, draagbare of point-of-care detectiescenario's. Daarom is er een dringende behoefte aan alternatieve detectietechnologieën die hoge gevoeligheid combineren met miniaturisatie, lage kosten en gebruiksgemak.
Met de vooruitgang van micro-nanotechnologieën zijn organische elektrochemische transistors (OECT's) uitgegroeid tot een veelbelovend platform voor biosensing-toepassingen, vanwege hun inherente voordelen, waaronder miniaturisatie, lage bedrijfsspanning, uitstekende signaalversterkingsmogelijkheden en biocompatibiliteit 7,8,9. OECT-gebaseerde sensoren worden steeds vaker onderzocht voor H2O2 detectie, met een primaire focus op het aanpassen van H2O2 2 gevoelige materialen op microelektroden om de detectiegevoeligheid te verbeteren. Zo bouwden Cicoira et al.10 een OECT-gebaseerde H2O2 sensor met een lineair detectiebereik van 5 μM tot 103 μM en een lage LOD van 5 μM wanneer Pt werd gebruikt als bron-, drain- en gatemateriaal. Guo et al.11 vervaardigden een OECT op een flexibel poly (ethyleentereftalaat)(PET) substraat en een transwell-ondersteuning. Het apparaat gebruikte een zeefdruk-koolstofpasta-elektrode, aangepast met koolstofnanobuisjes en Pt-nanodeeltjes als gate-elektrode, en PEDOT: PSS als kanaalmateriaal, met een lineair detectiebereik van 0,5-100 μM en een LOD van 0,2 μM voor H2O2. Qi et al.12 rapporteerden een donor-acceptor (D-A) type ambipolaire single organische gemengde ionisch-elektronische geleider (OMIEC) polymeergebaseerde OECT, die een lineair detectiebereik van 0,001-100 μM en een LOD van 1 nM voor H2O2 vertoonde. De eerder genoemde H2O2 sensor bereikte een lage LOD, voornamelijk afhankelijk van het Nernst-potentiaal dat werd gegenereerd door de Pt-gebaseerde gate-elektrode die H2O2 katalyseerde, welke de elektrochemische (de) dopingtoestand van de kanaallaag kon reguleren om gebruik te maken van de uitstekende signaalversterkingscapaciteit. Eerdere studies op dit gebied hebben daardoor een solide theoretische en experimentele basis gelegd voor verdere optimalisatie.
Het kerndoel van deze studie is het ontwikkelen van een zeer beheersbare en gevoelige OECT-gebaseerde H2O2 sensor door het Nernst-potentiaal, een belangrijk mechanisme dat ten grondslag ligt aan de prestaties van elektrochemische sensoren, verder te benutten. Om dit te bereiken stellen we een synergetisch Nernst-potentiaalmechanisme13 voor, dat berust op een cascade-reactie met twee belangrijke componenten: Pt-gebaseerde poortelektroden die H2O2 elektrokatalyseren, en een gestapelde halfgeleiderkanaallaag (PEDOT: BTB/PEDOT: PSS) die interageert met waterstofionen die als bijproduct van H2O2 worden gegenereerd katalyse. Dit ontwerp is gebaseerd op gevestigd onderzoek: bromthymolblauw (BTB), een bekende chemische indicator voor zwakke zuren en basen14, is in eerdere studies succesvol geïntegreerd met PEDOT (als PEDOT: BTB) op de OECT-poort of kanaallaag voor pH-detectie, waarmee de haalbaarheid van de cascade-reactie die centraal staat in onze aanpak wordt gevalideerd.
In vergelijking met alternatieve OECT-gebaseerde H₂O₂-detectiemethoden biedt onze synergetische Nernst Potential-strategie duidelijke voordeel. In tegenstelling tot conventionele ontwerpen die uitsluitend vertrouwen op de katalytische activiteit van Pt-gebaseerde gate-elektroden om Nernst-potentiaal te genereren, verbetert onze aanpak de controleerbaarheid door dit katalytische proces te koppelen aan het pH-responsieve gedrag van de gestapelde kanaallaag. Deze synergie verbetert niet alleen de gevoeligheid van de sensor, maar verhoogt ook de stabiliteit en afstelbaarheid ervan, waarmee belangrijke beperkingen van bestaande OECT-gebaseerde sensoren worden aangepakt. Bovendien sluit deze techniek aan bij de bredere trend in OECT-gebaseerde biosensing, die de nadruk legt op de integratie van functionele materialen en innovatieve reactiemechanismen om de grenzen van detectieprestaties te verleggen.
In de context van bredere elektrochemische detectieliteratuur 15,16,17,18,19,20,21 zijn OECT's een hoeksteen geworden van draagbare biosensing vanwege hun vermogen om zwakke elektrochemische signalen te versterken, waardoor ze ideaal zijn voor laagconcentratie-analytendetectie. Ons werk bouwt voort op deze basis door het Nernst-potentiaalgestuurde mechanisme te verfijnen, wat een nieuw perspectief biedt op hoe OECT-prestaties voor H2O2 detectie kunnen worden geoptimaliseerd. Voor lezers die de toepasbaarheid van deze methode overwegen, is ons ontwerp bijzonder geschikt voor scenario's die hoge gevoeligheid, draagbaarheid en controleerbaarheid vereisen, zoals point-of-care diagnostiek, in vitro monitoring en milieu- of biologische monsteranalyse ter plaatse, waarbij traditionele methoden onpraktisch zijn. Door het conceptuele kader en de voordelen van onze aanpak te verduidelijken, biedt deze introductie lezers de noodzakelijke context om te beoordelen of deze methode aansluit bij hun specifieke toepassingsbehoeften.