Synthese en microdiffraction bij extreme drukken en temperaturen

Het algemene doel van deze procedure is om synthese uit te voeren onder hoge druk en temperatuur, en om synchrotron microdiffractiekarakterisering van de hogedrukfasen uit te voeren. Dit wordt bereikt door eerst een monster op de doeldruk te laden in een diamant-noppencel met een brede opening. De tweede stap is het monster verwarmen met behulp van een dubbelzijdig laserverwarmingssysteem.

Ondertussen wordt de temperatuur gemonitord door gebruik te maken van de uitgezonden zwarte lichaamsstraling. De laatste stap is het verzamelen van diffractiegegevens, waarbij de strategie voor gegevensverzameling wordt aangepast aan de korrelgrootte van het monster, enkel kristal, meerdere kristallen en poeder. Uiteindelijk maakt dit een robuuste structurele analyse van hogedrukfasen en een uitgebreide beschrijving van complexe heterogene monsters mogelijk.

Het belangrijkste voordeel van deze techniek ten opzichte van bestaande methoden zoals resistieve verwarming, is dat het hogere temperaturen kan bereiken onder hogedrukcondities in een diamant-ijzercel. Deze methode kan helpen bij het beantwoorden van sleutelvragen op het gebied van elektrogeofysica en geochemie, zoals het begrijpen van de fasen, het samenstellen van planetaire interieurs, de eigenschappen en de planetaire dynamiek. Deze hogedruk- en hoge temperatuursynthese-experimenten worden uitgevoerd bij de geavanceerde fotonbron van het Argonne National Laboratory, hetzij bij het Geo Soil and Viro Center for Advanced Radiation Sources, 13 IDD straallijn, of hier bij het high-pressure collaborative access team, 16 IDB straallijn.

De typische energie van de röntgenstralen bij deze straallijnen is 30 kilo-elektronvolt en de straalgrootte op de brandpuntsvlek is ongeveer vijf micrometer bij vijf micrometer. Volledige breedte op de helft van de hoogte. Begin met een monster dat op doeldruk is geladen in een diamant-noppencel-montage.

Het hogedrukapparaat in de watergekoelde koperen houder. Monteer dit vervolgens in de monsterstandaard. De laserstraal die wordt gebruikt voor verwarming en de röntgenstraal die wordt gebruikt voor diffractie worden op de rotatieas van de monsterstandaard naar de monsterspositie geleid.

Ga nu naar buiten en sluit de experimentele statie. Volg altijd de laboratoriumveiligheidsprocedures. De verwarmings- en diffractiesystemen worden op afstand bediend.

Gebruik eerst röntgenabsorptieprofielen van het monster, gemeten met een fotodiode, om het monster nauwkeurig op de rotatieas van de monsterstandaard te positioneren. Vervolgens verplaatst u de optische componenten voor laserverwarming stroomopwaarts en stroomafwaarts in de röntgenstraalpad. Richt de optica voor duidelijk monsterbeeld.

Stel vervolgens de verwarmingsspiegels af om compensatie te bieden voor de kantelen van de diamant-noppen. Schakel de 1063 nanometer infraroodlasers in en verhoog langzaam het laservermogen dat naar het monster wordt geleverd wanneer het monster begint te gloeien. Verzamel het thermische stralingsspectrum met behulp van een beeldspectrograaf.

Neem zwart lichaamsgedrag aan en past het waargenomen spectrum aan de plank stralingsfunctie. Om de monstertemperatuur te bepalen, pas het vermogen van de bovenste en onderste lasers aan om de doeltemperatuur te bereiken, zoals gemeten aan beide zijden van het monster tijdens het verwarmen van het monster. Verzamel een fractiepatronen om het verdwijnen van de aanvankelijke karakteristieke materiaalpieken en het verschijnen van de nieuwe fasepieken te controleren naarmate de temperatuur van het monster stijgt.

Vervolgens verwarmt u het monster zo uniform mogelijk door het in stappen van enkele micrometer in de vlakte loodrecht op de röntgenstraal te verplaatsen. Zodra dit is voltooid, zet u de lasers uit en verplaatst u de optische componenten uit de röntgenpad. Zodra de synthese is voltooid, start u de verzamelprocedure voor de röntgendiffractiegegevens.

Verzamel een reeks stilstaande diffractiebeelden in een 2D rasterverdeling die het monstersgebied bedekt met een stapgrootte van ongeveer vijf micrometer. De geschatte röntgenstraalgrootte. Gebruik de diffractiebeelden om een set locaties te selecteren die het beste geschikt zijn voor enkelkristallen en poederdiffractieanalyse. Beelden die weinig vlekken tonen, worden waarschijnlijk gegenereerd door één of enkele kristallen en kunnen goede enkelkristallen diffractiepatronen opleveren.

Patronen die gladde of vlekkige koperringen vertonen, zijn geschikt voor poederdiffractieanalyse. Verplaats de monsterstandaard om de eerste enkelkristallocatie in de röntgenstraal te plaatsen en verzamel een breedhoekdiffractiebeeld. Verzamel bovendien een reeks rotatiediffractiepatronen met een hoekstapprecisie van één graad of minder.

Herhaal dit voor elke enkelkristallocatie. Vervolgens verplaatst u het monster. Zo wordt een voor poederdiffractie geïdentificeerd site in de röntgenstraal geplaatst.

Verzamel rotatiediffractiebeelden met een grote hoekstapprecisie, bijvoorbeeld voor een totale opening van 70 graden. Zeven beelden met een stapgrootte van 10 graden worden herhaald voor elke poederdiffractielocatie. Deze poederdiffractiepatronen zijn verkregen na het verwarmen van een mengsel van hematiet en ijzer bij 15 gigapascal en 1700 kelvin.

Het drukoverbrengingsmedium is neon. De hogedrukfase van FE 4 0 5 zou gevormd moeten worden, maar de resultaten variëren per locatie. Deze gegevens verwijzen naar een marginale deel van het monster waar de synthese van FE 4 0 5 niet is opgetreden.

In plaats daarvan werd wit FEO gevormd. De lokaal hoge ijzer-zuurstofverhouding wordt waarschijnlijk veroorzaakt door een iets hogere lokale ijzer-hematietverhouding of een thermisch geïnduceerde chemische gradiënt. Op deze locatie werd FE 4 0 5 gevormd.

De pieken ervan zijn rood. Bovendien zijn Dubai-ringen van fijnkorrelig, niet-gekristalliseerd hematiet te zien. Dit suggereert dat de reactie onvolledig is, hoogstwaarschijnlijk als gevolg van niet-homogene verwarming.

De laatste locatie is representatief voor een locatie waar de reactie compleet was en bijna zuiver FE 4 0 5 werd gevormd. Hier is het enkelkristallen diffractiepatroon dat tot de ontdekking van EPI 4 0 5 leidde.