Name: Synthese en katalytische prestaties van Gold tussengevoegd in de muren van mesoporeus siliciumdioxide- (Video) | JoVE Journal
Uploaded: 2015-07-09T14:00:00.000+00:00
Duration: 11 min 2 s
Description: Leer de synthese van goud-tussengevoegd mesoporeus siliciumdioxide via een sol-gelproces voor katalyse. Deze methode biedt verbeterde thermische stabiliteit en herbruikbaarheid van nanokatalysatoren.

ai_agent_IP

ai_agent

maintenance

instantTrialDurationMinutes

isBiopharma

enableNewMyJoveSectionDesign

educationFeatures

seoMetaApi

ai_copilot_institution_blacklist

ai_chat_institution_blacklist

freeAccessWindow

ssoRoleCapture

scheduledMaintenanceBanner

joveLabsFeatures

disable_autoplay_for_bots

extended_trial_duration

5 minutes

De auteurs danken de National Science Foundation voor grant CHE- 1214068 voor de ondersteuning van dit onderzoeksproject.

1. Bereiding van GMS <ol><li> Gebruik alle chemicaliën in het volgende proces zoals ontvangen. </li><li> Bereid 75 ml 2 M zoutzuur (HCl) oplossing. Weeg 2,0 g poly (ethyleenglycol) -blok-poly (propyleenglycol) -blok-poly (ethyleenglycol) (P123, MW = 5800) en breng in de voorbereide 75 ml 2 M HCl-oplossing. Bij KT toepassing magnetisch roeren aan de oplossing bij een snelheid van 350 omw / min totdat P123 volledig is opgelost. De oplossing is duidelijk. </li><li> Weeg 4 g tetraethoxysilaan (TEOS, MW = 208,33) in een klein flesje en overdracht 180 ul van Bis [3- (triethoxysilyl) propyl] -tetrasulfide (TESPTS, MW = 538,94) in de flacon. Schud de flacon om de twee stoffen te mengen. In een nieuw buisje, weegt 38 mg chlorogoudzuur (HAuCl 4, 99,90%) en los op in 1 ml DI water. </li><li> Verhoog de P123 oplostemperatuur tot 35 ° C in een oliebad bij de temperatuur geregeld door thermokoppel. </li><li> Breng het volledige mengsel van TEOS enTESPTS bereid in stap 1.3 van de P123-oplossing, en houd de oplossing bij krachtig magnetisch roeren van 700 omw / min. Bewaar de oplossing roeren gedurende 2 minuten, dan worden alle HAuCl 4 bereid in stap 1,3 druppelsgewijs binnen 30 sec toe. </li><li> Bewaar de oplossing roeren bij 700 omw / min gedurende 24 uur bij 35 ° C. </li><li> Na 24 uur, breng de oplossing in een afgesloten fles en bewaar in een oven ingesteld op 100 ° C gedurende 72 uur. Dit wordt hydrothermische bewerking genoemd. </li><li> Na de hydrothermale verwerking, filteren de oplossing met een # 1 filtratie papier en negatieve druk onder een trechter, daarna wassen met water twee keer en ethanol drie keer om de resterende HCl te verwijderen. Tijdens elke wasproces, voeg water of ethanol 1 cm boven solide en wacht tot het materiaal te drogen. </li><li> Transfer precipitatie van filtratie om een ​​keramische kroes en gecalcineerd bij 550 ° C gedurende 4 uur. Stel de helling programma als volgt: 25 ° C tot 550 ° C gedurende 2 uur, laten 550 ° C gedurende 4hr, dan laat het monster in de oven blijft de deur gesloten totdat de temperatuur onder 40 ° C daalt. </li><li> Na calcineren, dragen het toe aan een glazen flacon met een kunststof spatel. Het gesynthetiseerde materiaal heeft een rode kleur. </li></ol> 2. katalytische reactie, Oxidatie benzylalcohol <ol><li> Omdat de oxidatie van benzylalcohol is een vloeistoffasereactie zonder apart oplosmiddel, maat 5 ml benzylalcohol (99,8%) en breng deze in een 25 ml driehalskolf, weeg 10 mg GMS katalysator en deze opslaan benzyl alcohol. </li><li> Zet een thermisch geïsoleerde oliebad onder magnetisch roeren om nauwkeurige en uniforme regeling van de reactietemperatuur te waarborgen. </li><li> Zet de kolf met benzylalcohol en katalysator in het oliebad, stel dan de temperatuur tot 100 ° C en roer bij 150 omw / min. </li><li> Flow zuurstofgas met 99,9% zuiverheid in de kolf van 2 ml / min geregeld door een massastroomregelaar. </li><li> Wanneer detemperatuur van het oliebad 100 ° C bereikt en stabiliseert introduceren zuurstofgas in de driehalskolf. </li><li> Houd de zuurstofstroomsnelheid en temperatuur constant en laat de reactie doorgaan gedurende 6 uur. </li><li> Na de reactie, filter product met een # 1 filtreerpapier. Verzamel de vloeibare fase en breng een hoeveelheid aan gaschromatografie (GC) flesje. In de GC flacon, meng vier delen HPLC-kwaliteit azijnzuur voor een ieder deel van een monster (Gebruik bijvoorbeeld 36 ul monster en 144 pi azijnzuur.) Zet ​​de flacon op een gaschromatograaf autosampler voor analyse. Afwassen het vaste neerslag op het filter papier met DI-water en ethanol vervolgens laten drogen in de lucht. Verzamel de vaste stof gedroogd met een spatel als gerecycleerd katalysator. </li><li> Herhaal hetzelfde experiment procedure vanaf stap 2.3 tot en met 2.7 met gerecycleerde katalysator drie keer. In elke herhaling, passen de hoeveelheid benzylalcohol aan de in stap 2.2 beschreven verhouding overeenkomen. </li></ol> 3. Thermal Behandeling van GMS voor het testen van de thermische stabiliteit <ol><li> Weeg 300 mg drie afzonderlijke delen van gesynthetiseerde GMS, en bewaar ze in glazen flesjes. Deze zijn gemarkeerd als batch 1, batch 2 en batch 3. Houd batch 1 als controle groep, en zet batch 2 en batch 3 in een oven voor thermische verwerking. </li><li> Programmeer de oven als volgt verwerkt bij 400 ° C: helling van 25 ° C tot 400 ° C in 0,5 uur, handhaven op 400 ° C gedurende 4 uur, laat het monster in de oven met de deur gesloten blijven totdat de temperatuur daalt beneden 40 ° C. Zet batch 2 in een smeltkroes en start het programma. </li><li> Programmeer de oven als volgt verwerkt bij 650 ° C: helling van 25 ° C tot 650 ° C in 0,75 uur, handhaven op 650 ° C gedurende 4 uur, laat het monster in de oven blijft de deur gesloten totdat de temperatuur onder 40 ° C. Zet batch 3 in een smeltkroes en start het programma. </li></ol> 4. Karakteriseringvan GMS Materialen 21,22 <ol><li> Op de fysisorptie instrument, ontgas GMS materialen met het volgende programma: 90 ° C gedurende 60 min en vervolgens 350 ° C gedurende 480 min. Run full-isotherm analyse van de ontgast materialen fysisorptie gegevens te verkrijgen. </li><li> Verspreiden GMS monster op een 200-mesh essen carbon TEM rooster en let op de steekproef onder een transmissie-elektronenmicroscoop. Beperk de vergroting onder 44,000X om het materiaal te beschermen. </li><li> Run XRD met Cu Ka straling (λ = 1,5418 Å). Set buis spanning van 45 kV en buis stroom van 40 mA. Verzamel intensiteit in het 2θ traject tussen 10 ° en 90 ° met een stapgrootte van 0,008 ° en een meettijd van 5 seconden bij elke stap. </li></ol>

<ol><li>Liguras, D. K., Kondarides, D. I., Verykios, X. E. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Production+of+hydrogen+for+fuel+cells+by+steam+reforming+of+ethanol+over+supported+noble+metal+catalysts%5BTitle%5D)+AND+%22Appl.+Catal.+B-Environ%22%5BJournal%5D)">Production of hydrogen for fuel cells by steam reforming of ethanol over supported noble metal catalysts.</a> Appl. Catal. B-Environ. 43 (4), 345-354 (2003).</li>
<li>Gelin, P., Primet, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Complete+oxidation+of+methane+at+low+temperature+over+noble+metal+based+catalysts%3A+a+review%5BTitle%5D)+AND+%22Appl.+Catal.+B-Environ%22%5BJournal%5D)">Complete oxidation of methane at low temperature over noble metal based catalysts: a review.</a> Appl. Catal. B-Environ. 39 (1), 1-37 (2002).</li>
<li>Lu, S. F., Pan, J., Huang, A. B., Zhuang, L., Lu, J. T. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Alkaline+polymer+electrolyte+fuel+cells+completely+free+from+noble+metal+catalysts%5BTitle%5D)+AND+%22Proc.+Natl.+Acad.+Sci.+U.+S.+A%22%5BJournal%5D)">Alkaline polymer electrolyte fuel cells completely free from noble metal catalysts.</a> Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A. 105 (52), 20611-20614 (2008).</li>
<li>Ma, C. Y., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Catalytic+oxidation+of+benzyl+alcohol+on+Au+or+Au%E2%80%93Pd+nanoparticles+confined+in+mesoporous+silica%5BTitle%5D)+AND+%22Applied+Catalysis+B%3A+Environmental%22%5BJournal%5D)">Catalytic oxidation of benzyl alcohol on Au or Au–Pd nanoparticles confined in mesoporous silica.</a> Applied Catalysis B: Environmental. 92 (1-2), 202-208 (2009).</li>
<li>Bamwenda, G. R., Tsubota, S., Nakamura, T., Haruta, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((The+influence+of+the+preparation+methods+on+the+catalytic+activity+of+platinum+and+gold+supported+on+TiO2+for+CO+oxidation%5BTitle%5D)+AND+%22Catalysis+Letters%22%5BJournal%5D)">The influence of the preparation methods on the catalytic activity of platinum and gold supported on TiO2 for CO oxidation.</a> Catalysis Letters. 44 (1-2), 83-87 (1997).</li>
<li>Brown, K. R., Walter, D. G., Natan, M. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Seeding+of+colloidal+Au+nanoparticle+solutions.+2%5BTitle%5D)+AND+%22Improved+control+of+particle+size%22%5BJournal%5D)">Seeding of colloidal Au nanoparticle solutions. 2.</a> Improved control of particle size. 12 (2), 306-313 (2000).</li>
<li>Niesz, K., Grass, M., Somorjai, G. A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Precise+control+of+the+Pt+nanoparticle+size+by+seeded+growth+using+EO13PO30EO13+triblock+copolymers+as+protective+agents%5BTitle%5D)+AND+%22Nano+Lett%22%5BJournal%5D)">Precise control of the Pt nanoparticle size by seeded growth using EO13PO30EO13 triblock copolymers as protective agents.</a> Nano Lett. 5 (11), 2238-2240 (2005).</li>
<li>Yuranov, I., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Pd%2FSiO2+catalysts%3A+synthesis+of+Pd+nanoparticles+with+the+controlled+size+in+mesoporous+silicas%5BTitle%5D)+AND+%22J.+Mol.+Catal.+A-Chem%22%5BJournal%5D)">Pd/SiO2 catalysts: synthesis of Pd nanoparticles with the controlled size in mesoporous silicas.</a> J. Mol. Catal. A-Chem. 192, 1-2 (2003).</li>
<li>Brinas, R. P., Hu, M. H., Qian, L. P., Lymar, E. S., Hainfeld, J. F. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Gold+nanoparticle+size+controlled+by+polymeric+Au%28I%29+thiolate+precursor+size%5BTitle%5D)+AND+%22J.+Am.+Chem.+Soc%22%5BJournal%5D)">Gold nanoparticle size controlled by polymeric Au(I) thiolate precursor size.</a> J. Am. Chem. Soc. 130 (3), 975-982 (2008).</li>
<li>Zhu, H. G., Liang, C. D., Yan, W. F., Overbury, S. H., Dai, S. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Preparation+of+highly+active+silica-supported+Au+catalysts+for+CO+oxidation+by+a+solution-based+technique%5BTitle%5D)+AND+%22J.+Phys.+Chem.+B%22%5BJournal%5D)">Preparation of highly active silica-supported Au catalysts for CO oxidation by a solution-based technique.</a> J. Phys. Chem. B. 110 (22), 10842-10848 (2006).</li>
<li>Gabaldon, J. P., Bore, M., Datye, A. K. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Mesoporous+silica+supports+for+improved+thermal+stability+in+supported+Au+catalysts%5BTitle%5D)+AND+%22Top.+Catal%22%5BJournal%5D)">Mesoporous silica supports for improved thermal stability in supported Au catalysts.</a> Top. Catal. 44 (1-2), 253-262 (2007).</li>
<li>Li, F. B., Li, X. Z. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((The+enhancement+of+photodegradation+efficiency+using+Pt-TiO2+catalyst%5BTitle%5D)+AND+%22Chemosphere%22%5BJournal%5D)">The enhancement of photodegradation efficiency using Pt-TiO2 catalyst.</a> Chemosphere. 48 (10), 1103-1111 (2002).</li>
<li>Sakthivel, S., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Enhancement+of+photocatalytic+activity+by+metal+deposition%3A+characterisation+and+photonic+efficiency+of+Pt%2C+Au+and+Pd+deposited+on+TiO2+catalyst%5BTitle%5D)+AND+%22Water+Res%22%5BJournal%5D)">Enhancement of photocatalytic activity by metal deposition: characterisation and photonic efficiency of Pt, Au and Pd deposited on TiO2 catalyst.</a> Water Res. 38 (13), 3001-3008 (2004).</li>
<li>Jia, C. G., Wang, Y. P., Feng, H. Y. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Preparation+and+Catalytic+Properties+Of+Polymer-Supported+Fe-Co-Cu+And+Fe-Co-Au+Pentametallic+Clusters%5BTitle%5D)+AND+%22React.+Polym%22%5BJournal%5D)">Preparation and Catalytic Properties Of Polymer-Supported Fe-Co-Cu And Fe-Co-Au Pentametallic Clusters.</a> React. Polym. 18 (3), 203-211 (1992).</li>
<li>Yu, X. Q., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Reduced+graphene+oxide+supported+Au+nanoparticles+as+an+efficient+catalyst+for+aerobic+oxidation+of+benzyl+alcohol%5BTitle%5D)+AND+%22Appl.+Surf.+Sci%22%5BJournal%5D)">Reduced graphene oxide supported Au nanoparticles as an efficient catalyst for aerobic oxidation of benzyl alcohol.</a> Appl. Surf. Sci. 280, 450-455 (2013).</li>
<li>Xu, Y. Y., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Au%40Pt+core-shell+nanoparticles+supported+on+multiwalled+carbon+nanotubes+for+methanol+oxidation%5BTitle%5D)+AND+%22Catal.+Commun%22%5BJournal%5D)">Au@Pt core-shell nanoparticles supported on multiwalled carbon nanotubes for methanol oxidation.</a> Catal. Commun. 13 (1), 54-58 (2011).</li>
<li>Baker, C. O., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Size+Control+of+Gold+Nanoparticles+Grown+on+Polyaniline+Nanofibers+for+Bistable+Memory+Devices%5BTitle%5D)+AND+%22ACS+Nano%22%5BJournal%5D)">Size Control of Gold Nanoparticles Grown on Polyaniline Nanofibers for Bistable Memory Devices.</a> ACS Nano. 5 (5), 3469-3474 (2011).</li>
<li>Wei, G. -T., Yang, Z., Lee, C. Y., Yang, H. Y., Wang, C. R. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Aqueous%E2%88%92Organic+Phase+Transfer+of+Gold+Nanoparticles+and+Gold+Nanorods+Using+an+Ionic+Liquid%5BTitle%5D)+AND+%22J.+Am.+Chem.+Soc%22%5BJournal%5D)">Aqueous−Organic Phase Transfer of Gold Nanoparticles and Gold Nanorods Using an Ionic Liquid.</a> J. Am. Chem. Soc. 126 (16), 5036-5037 (2004).</li>
<li>Gadenne, B., Hesemann, P., Moreau, J. E. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Supported+ionic+liquids%3A+ordered+mesoporous+silicas+containing+covalently+linked+ionic+species%5BTitle%5D)+AND+%22Chemical+Communications%22%5BJournal%5D)">Supported ionic liquids: ordered mesoporous silicas containing covalently linked ionic species.</a> Chemical Communications. 15, 1768-1769 (2004).</li>
<li>Yang, J. H., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Understanding+preparation+variables+in+the+synthesis+of+Au%2FAl2O3+using+EXAFS+and+electron+microscopy%5BTitle%5D)+AND+%22Applied+Catalysis+A%3A+General%22%5BJournal%5D)">Understanding preparation variables in the synthesis of Au/Al2O3 using EXAFS and electron microscopy.</a> Applied Catalysis A: General. 291 (1-2), 73-84 (2005).</li>
<li>Chen, L. F., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Intercalation+of+aggregation-free+and+well-dispersed+gold+nanoparticles+into+the+walls+of+mesoporous+silica+as+a+robust+%E2%80%98green%E2%80%99+catalyst+for+n-alkane+oxidation%5BTitle%5D)+AND+%22Journal+of+the+American+Chemical+Society%22%5BJournal%5D)">Intercalation of aggregation-free and well-dispersed gold nanoparticles into the walls of mesoporous silica as a robust ‘green’ catalyst for n-alkane oxidation.</a> Journal of the American Chemical Society. 131, 914-915 (2009).</li>
<li>Wang, X., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Nanoscale+gold+intercalated+into+mesoporous+silica+as+a+highly+active+and+robust+catalyst%5BTitle%5D)+AND+%22Nanotechnology%22%5BJournal%5D)">Nanoscale gold intercalated into mesoporous silica as a highly active and robust catalyst.</a> Nanotechnology. 23, 294010-294018 (2012).</li>
<li>Chen, L. F., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Controlled+synthesis+of+nanoscale+icosahedral+gold+particles+at+room+temperature%5BTitle%5D)+AND+%22Chemcatchem%22%5BJournal%5D)">Controlled synthesis of nanoscale icosahedral gold particles at room temperature.</a> Chemcatchem. 4, 1662-1667 (2012).</li>
</ol>

De auteurs hebben niets te onthullen.

In de synthese protocol, aandacht surfactant concentratie, pH van de oplossing en de reactietemperatuur is kritisch voor de succesvolle vorming van GMS. De kritische stappen zijn 1.2, 1.3, 1.4 en 1.6. De bovengenoemde parameters bepalen de pakking parameter en fase van micellen gevormd uit oppervlakteactieve kritisch. De fase en de morfologie van micellen bepaalt de uiteindelijke stand van silica matrix, die als raamwerk voor GMS. Ook belangrijk bij het vormingsproces is de volgorde en tijd om de HAuCl -oplossing. TEOS ...

Als een opkomende technologie die een groot potentieel in katalyse toepassingen heeft, hebben nanoschaal materialen intensief onderzoek interesse in de afgelopen decennia ontvangen. Onder de nanoschaal katalysatoren gemeld, hebben edelmetaalkatalysatoren zoals Au, Ag, Pd en Pt wereldwijd de aandacht trok 1-3. Selecteer katalytische reacties omvatten de oxidatie van koolmonoxide onderzoekers over Au, Heck reactie op Pd katalysatoren en water splitsen met Pt. Ondanks de veelbelovende katalytische potentiaal wordt nanoschaal goud beperkt in zijn toepassing als gevolg van deactivering door vergiftiging, verkooksen thermische afbraak en sinteren. Vermeld is dat goud, als vertegenwoordiger van edelmetalen, heeft een hoge selectiviteit en minder gevoelig voor metaaluitloging, overoxidatie en zelfvergiftiging 4. De katalytische prestaties van goud sterk afhankelijk van de deeltjesgrootte. Haruta et al. Rapporteert de relatie tussen katalytische prestatie en gald cluster diameter, het aantonen van de hoogste activiteit van goud katalysatoren met een deeltjesgrootte ~ 2.7 nm 5. De deeltjesgrootte van de edelmetalen kan worden geregeld door de bereidingswijze 6-9; Echter, de belangrijkste hindernis in de richting van een brede toepassing blijft aggregatie en verlies van activiteit. Om het probleem van sinteren lossen, gemeenschappelijke methode om nanodeeltjes te immobiliseren op een dragermateriaal. Diverse ondersteunende materialen zijn toegepast, waaronder poreuze silica 10-11, halfgeleidende metaaloxiden 12-13, polymeren 14, grafeen 15 en koolstof nanobuisjes 16. Onder de gebruikte materialen, poreuze silica is een aantrekkelijk materiaal als drager omdat het slechts licht zuur, betrekkelijk inert, thermisch en chemisch stabiel, en kunnen worden bereid met goed gedefinieerde meso- / microporositeit. De poreuze structuur biedt een goede ondersteuning voor metaaldeeltjes, maar verleent ook de grootte selectieve substraat toegang totde metaalkatalysatoren. Deze selectiviteit is veelbelovend vanwege de tunability verband met deze poreuze materialen. Vaak worden gouddeeltjes vinden zeer mobiel op silica oppervlakken 17-18 zijn en vormen gemakkelijk zeer groot (50 + nm) reactieve deeltjes bij blootstelling aan hoge temperaturen, waardoor het moeilijk is om goud nanodeeltjes te bereiden op silica 19. Mukherjee et al. Beschreven immobilisatie van monodisperse gouden nanodeeltjes mesoporeuze silica MCM-41 met 3-aminopropyl-trimethoxysilaan en 3-mercapto--triethoxysilaan en de gedragen goud nanodeeltjes bleken zeer actief hydrogeneringsreacties zijn en geen uitlogen van goud werd gevonden in de 20 reactie. Naar aanleiding van het rapport van de oppervlakte modificatie van mesoporeuze silica, we melding gemaakt van een methode om goud te bereiden ingelast in de wand van mesoporeuze silica (GMS). Daarnaast is de mesoporeuze silica gedragen aanpak biedt een schaalbare apdering potentieel onafhankelijke weg katalysator en poreuze milieu. Omdat katalytische processen zijn van vitaal economisch belang, kan de voordelen verreikend zijn. De mogelijkheid om de ontwikkeling van &quot;groene&quot; katalysatoren zou een grote positieve invloed hebben op het milieu en het verbeteren van de economische haalbaarheid en resource efficiency van belangrijke industriële processen.

<table><tbody><tr><td>poly(ethylene glycol)-block-poly(propylene glycol)-block-poly(ethylene glycol)</td><td>Aldrich</td><td>435465-250ML</td><td></td></tr><tr><td>tetraethoxysilane</td><td>TCI</td><td>201-083-8</td><td></td></tr><tr><td>bis[3-(triethoxysilyl)propyl]-tetrasulfide</td><td>GELEST</td><td>SIB1825.0-100GM</td><td></td></tr><tr><td>chloroauric acid</td><td>Aldrich</td><td>520918-1G</td><td></td></tr><tr><td>benzyl alcohol</td><td>Sigma-Aldrich</td><td>305197-1L</td><td></td></tr><tr><td>nitrogen physisorption</td><td>Micromeritics</td><td>Tristar II</td><td></td></tr><tr><td>X-ray diffraction</td><td>Philips</td><td>X'Pert Pro</td><td></td></tr><tr><td>transmission electron microscopy</td><td>Philips</td><td>CM200</td><td></td></tr><tr><td>gas chromatography</td><td>Shimadzu</td><td>GC-2010</td><td></td></tr></tbody></table>

synthese en katalytische prestaties van gold tussengevoegd in de muren van mesoporeus siliciumdioxide-

Synthesis and Catalytic Performance of Gold Intercalated in the Walls of Mesoporous Silica

Als veelbelovende katalytisch aktieve nano reactor werden goud nanodeeltjes tussengevoegd in mesoporeuze silica (GMS) met succes gesynthetiseerd en eigenschappen van de materialen onderzocht. We gebruikten een één pot sol-gel benadering gouden nanodeeltjes in de wanden van mesoporeuze silica intercaleren. Om te beginnen de synthese, P123 werd gebruikt als matrijs om micellen te vormen. Vervolgens werd TESPTS gebruikt als oppervlakmodificatie middel goud nanodeeltjes intercaleren. Na dit proces is in het TEOS toegevoegd als silicabron die een polymerisatiewerkwijze in zure omgeving ondergaan. Na hydrothermische behandeling en calcinering, werd het eindproduct verkregen. Verschillende technieken werden gebruikt om de porositeit en structuur van de gouden geïntercaleerde mesoporeuze silica karakteriseren. De resultaten toonden een stabiele structuur mesoporeuze silica gold na intercalatie. Door de oxidatie van benzylalcohol als benchmark reactie, de GMS materialen toonde hoge Selectiviteit en recycleerbaarheid.

Deze methode werd toegepast om het niveau van synthese van heem vergelijken in normale (HBEC30KT) vs. kanker (HCC4017) longcellen. Figuur 2 toont een hogere synthese van heem in kankercellen (HCC4017) dan normale longcellen (HBEC30KT). Het niveau van synthese van heem werd ook gemeten in normale en kankercellen bij aanwezigheid van mitochondriale ontkoppelaar carbonyl cyanide 3-chlorophenylhydrazone (CCCP). Cellen werden behandeld met 10 uM CCCP voor 24 uur voor het meten van heem synthese levels. Zoals...

Hier presenteren we een protocol met een sol-gel proces om goud geïntercaleerd in de wanden van mesoporeuze materialen (GMS) te synthetiseren, waarvan is bevestigd dat het een mesoporeuze matrix bezit met goud geïntercaleerd in de wanden, wat grote stabiliteit en recycleerbaarheid verleent.

Synthese en katalytische prestaties van Gold tussengevoegd in de muren van mesoporeus siliciumdioxide-

As a promising catalytically active nano reactor, gold nanoparticles intercalated in mesoporous silica (GMS) were successfully synthesized and properties ...

Het algemene doel van deze procedure is het synthetiseren van nieuwe katalytische materialen met nanogoud geïntegreerd in de wanden van mesoporeuze silica. Dit wordt bereikt door eerst micellen te vormen met de toevoeging van een surfactant, die dient als template voor de vorming van mesoporeuze silica. Vervolgens worden een siliciumbron en een oppervlaktemodificatiemiddel aan de oplossing toegevoegd, waarna een goudprecursor druppelsgewijs wordt toegevoegd om nanogouddeeltjes te verkrijgen.Na 24 uur roeren wordt de oplossing overgebracht naar een oven voor hydrothermale verwerking. Tijdens de hydrothermale behandeling polymeriseert silica om de mesoporeuze structuur te vormen, en begint de goudvoorloper op nanoschaal te groeien. De laatste stap is het calcineren van het materiaal om alle resterende surfactant te verwijderen en een goed gedefinieerde mesoporeuze structuur te verkrijgen.Uiteindelijk worden UV-visabsorptie, röntgendiffractie en transmissie-elektronenmicroscopie gebruikt om aan te tonen dat gouden nanodeeltjes zijn geïntegreerd in de goed gedefinieerde wanden van de mesoporeuze silica. Het belangrijkste voordeel van deze methode ten opzichte van andere, zoals directe precipitatie, is dat de hier gesynthetiseerde materialen zeer thermisch robuust zijn. Over het algemeen zullen personen die nieuw zijn met deze methode moeite hebben, omdat een succesvolle synthese procescontrole over de temperatuur en de condities van de oplossing vereist.Nanotechnologie wordt gedefinieerd als een groottebereik, het nanoschaalbereik, waarin de eigenschappen van een materiaal veranderen als functie van de veranderende grootte van de deeltjes. In dit geval hebben we het over goudnanodeeltjes, en goud heeft bovendien het nadeel een zacht metaal te zijn dat gemakkelijk smelt. Het hier getoonde bewijs van concept dat we kunnen aantonen voor het toevoegen van thermische stabiliteit aan goud, zou daarom toepasbaar moeten zijn op alle metaalsystemen.Om te beginnen met de bereiding van goud geïntercaleerd in de wand van mesoporeuze silica of GMS, voegt u 2,0 gram P 1 23 toe aan 75 milliliter van een twee molaire zoutzuuroplossing. Pas bij kamertemperatuur magnetisch roeren toe op de oplossing. Roer op een snelheid van 350 omwentelingen per minuut totdat P 1 23 volledig is opgelost, waarna de oplossing helder zal zijn.Voeg vier gram TEOS toe aan een klein vial, gevolgd door 180 µL T-E-S-P-T-S. Schud het vial langzaam om de twee chemicaliën te mengen; los in een ander vial 38 mg chloorgoudzuur op in 1 mL gedeïoniseerd water. Verhoog de temperatuur van de P 1 23-oplossing naar 35 °C in een oliebad waarbij de temperatuur wordt geregeld door een thermokoppel.Voeg vervolgensal het mengsel van TEOS en T-E-S-P-T-S toe aan de P 1 23-oplossing en houd de oplossing onder krachtig magnetisch roeren van 700 rotaties per minuut. Nadat de oplossing twee minuten heeft geroerd, wordt de volledige voorbereide chloor-ORIC-zuuroplossing gedurende 30 seconden druppelsgewijs toegevoegd. Roer de oplossing 24 uur lang bij 35 °C met een snelheid van 700 rotaties per minuut.Breng de oplossing na 24 uur over in een afgesloten fles en bewaar deze gedurende 72 uur in een oven ingesteld op 100 °C. Dit proces wordt hydrothermale behandeling genoemd. Filtreer de oplossing na de hydrothermale behandeling met een filterpapier nummer 1 onder vacuüm met behulp van een trechter.Was het monster vervolgens twee keer met water en drie keer met ethanol om het resterende zoutzuur te verwijderen. Voeg bij elke wasstap water of ethanol één centimeter boven de vaste stof toe en wacht tot het materiaal is opgedroogd. Breng het filtraat van de precipitatie over naar een keramische smeltkroes om deze in een oven te calcineren.Stel het opwarmprogramma in om de temperatuur gedurende twee uur te verhogen van 25 naar 550 °C, en houd 550 °C gedurende vier uur vast. Laat het monster vervolgens in de oven blijven met de deur gesloten totdat de temperatuur onder de 40 °C is gezakt. Breng na calcinatie het product met een plastic spatel over naar een glazen vial; het gesynthetiseerde materiaal heeft een rode kleur door de oxidatie van benzoalcohol.Als benchmarkreactie worden de GMS-materialen getest, waarbij ze een hoge selectiviteit en recyclebaarheid vertonen. Aangezien de oxidatie van benzoalcohol een vloeistoffase-reactie is zonder apart oplosmiddel, worden 5 ml benzoalcohol overgebracht naar een driehalskolf van 25 ml. Voeg vervolgens 10 mg van de GMS-katalysator toe aan de benzoalcohol.Stel een temperatuurgecontroleerd oliebad in met magnetisch roeren op 100 °C, om een nauwkeurige en uniforme controle van de reactietemperatuur te waarborgen. Plaats de kolf met benzoylalcohol en katalysator in het oliebad en roer op 150 toeren per minuut.Laat zuurstofgas met een zuiverheid van 99,9% via een massaflowcontroller met een snelheid van twee milliliter per minuut in de kolf stromen. Zodra de temperatuur van het oliebad 100 °C bereikt en stabiliseert, wordt het zuurstofgas in de driehalskolf geleid. Houd de zuurstofflow en de temperatuur constant en laat de reactie zes uur lang doorgaan.Filter na de reactie het product met een nummer één filterpapier. Verzamel de vloeibare fase en breng deze over naar een gaschromatografie-vial; voeg in de vial vier delen HPLC-zuiver azijnzuur toe voor elk deel monster. Plaats de vial vervolgens op een autosampler van een gaschromatograaf voor analyse.Spoel het vaste neerslag op het filterpapier af met gedeïoniseerd water en vervolgens met ethanol, alvorens het neerslag met een spatel aan de lucht te laten drogen. Verzamel de gedroogde vaste stof, wat de gerecycleerde katalysator is. Herhaal deze procedure met de gerecycleerde katalysator drie keer per herhaling, waarbij de hoeveelheid benzoalcohol wordt aangepast zodat de verhouding ten opzichte van de hoeveelheid gerecycleerde katalysator gelijk blijft.Weeg drie afzonderlijke porties van 300 milligram van de gesynthetiseerde GMS-voorraad. Plaats de porties gesynthetiseerde GMS in glazen vials die gemarkeerd zijn als batch één, batch twee en batch drie. Batch één dient als controlegroep, terwijl batch twee en batch drie worden onderworpen aan thermische processing.Programmeer de oven om de temperatuur in 0,5 uur te laten stijgen van 25 °C naar 400 °C, en houd vervolgens 400 °C aan gedurende vier uur. Plaats batch twee in een smeltkroes en start het programma; laat het monster in de oven blijven met de deur gesloten totdat de temperatuur onder de 40 °C is gezakt. Programmeer de oven voor batch drie om de temperatuur in 0,75 uur te laten stijgen van 25 °C naar 650 °C en houd deze 650 °C aan gedurende vier uur.Plaats batch drie in een smeltkroes en start het programma zoals voorheen. Laat het monster in de oven blijven met de deur gesloten totdat de temperatuur op het fiz-absorptie-instrument onder de 40 °C daalt. Voer de DGA uit op de GMS-materialen bij 90 °C gedurende 60 minuten, en vervolgens bij 350 °C gedurende 480 minuten.Voer een volledige isothermanalyse uit op de DGA-materialen om gegevens over de fysieke absorptie te verkrijgen. Dispergeer het GMS-monster op een 200 mesh volledig koolstof transmissie-elektronenmicroscoop- of TEM-grid en observeer het monster onder een transmissie-elektronenmicroscoop. Voer daarnaast röntgendiffractie uit met koper K-alfa straling zoals beschreven in het tekstprotocol.Een TEM-afbeelding van de GMS onthult dat de silicamatrix goed gedefinieerde lange kanalen met een stabiele wand vormde. De porediameter werd bepaald op ongeveer vijf nanometer en was zeshoekig van vorm, zoals typisch is voor mesoporeuze silica. Een vergelijking tussen de BET-stikstofabsorptie-isotherm voor de silicamatrix zonder goudinteractie en de isotherm voor GMS met goud in de wanden onthult dat er geen significant verschil is tussen de twee materialen.Beide vertonen de typische vorm voor mesoporeuze materialen met een hysteresislus, wat aangeeft dat de gouden interactie geen wijzigingen heeft veroorzaakt in de poriestructuur. De BET-poriestructuur en BJH-porieverdeling voor GMS-materiaal gecalcineerd bij verschillende temperaturen worden ebenfalls getoond. Calcinatie bij hoge temperaturen veranderde de mesoporeuze siliciummatrix niet.Bovendien bleven zowel de poriestructuur als de porieverdeling ongewijzigd na een warmtebehandeling tot 650 °C, wat erop wijst dat het goud niet aggregeerde en de poriën niet blokkeerde. De thermische stabiliteit van het goud in GMS wordt verder geverifieerd door röntgendiffractie aan de hand van het diffractiepatroon van GMS-materiaal, gecalcineerd bij verschillende temperaturen. De pieklocatie, piekintensiteit en piekbreedte vertonen geen enkele verandering als gevolg van het calcinatieproces, wat aangeeft dat de goudpartikels niet in grootte of morfologie zijn veranderd.Wanneer deze techniek correct wordt uitgevoerd, kan deze in 120 uur worden voltooid. Bij het uitvoeren van deze synthese is het belangrijk om de reactieomstandigheden nauwkeurig te controleren, aangezien het template-agens gevoelig is voor kleine veranderingen in pH, temperatuur en concentratie. De realisatie van deze technologie heeft onderzoekers een paradigma geboden waarmee thermische stabiliteit aan katalysatorsystemen kan worden gegeven. Dit wordt momenteel geïmplementeerd in systemen voor biomassaveredeling en antico-technologieën voor een breed portfolio aan hernieuwbare energietechnologieën.

synthesis-catalytic-performance-gold-intercalated-walls-mesoporous

Research

JoVE Journal

Chemistry

Scheikunde

Wij rapporteren over technieken micropattern nanoporeuze gouden dunne films via stencilafdruk en fotolithografie, alsook werkwijzen cultuur brengen van cellen op microschaal vervaardigde patronen. Verder beschrijven we beeld analysemethoden morfologie van het materiaal en de gekweekte cellen met behulp van scanning elektronenmicroscopie en fluorescentie microscopie technieken karakteriseren.

Microfabricage van Nanoporeuze Gold Patronen voor Cell-materiaal Interaction Studies

Millifluidic apparaten worden gebruikt voor gecontroleerde synthese van nanomaterialen tijdsopgeloste analyse van reactiemechanismen als continu katalyse.

Millifluidics voor chemische synthese en Tijdopgeloste mechanistische studies

Silica nanodeeltjes werden bereid met behulp van zuur-katalyse van een siloxaanvoorloper en door middel van door microgolven ondersteunde synthetische technieken, wat resulteerde in de gecontroleerde groei van nanomaterialen met een diameter variërend van 30-250 nm. De groeidynamiek kan worden gecontroleerd door de initiële concentratie aan siliciumzuur, de reactietijd en de reactietemperatuur te variëren.

Bereiding van silica nanodeeltjes door middel van microgolf-geassisteerde zuur-katalyse

De synthese van uniforme goudnanodeeltjes bedekt met halfgeleiderschelpen van CdS of ZnS wordt uitgevoerd. De halfgeleidercoating wordt uitgevoerd door eerst een zilversulfidelaagje af te zetten en de zilverkationen uit te wisselen voor zink- of cadmiumkationen.

Synthese, karakterisering en functionalisering van de hybride AU / CdS en Au / ZnS Core / Shell Nanodeeltjes

Hier presenteren we een protocol voor de in situ synthese van goud nanodeeltjes (AuNPs) binnen de tussenlaag ruimte van gelaagd titanaat films zonder de aggregatie van AuNPs. Geen spectrale verandering werd waargenomen, zelfs na 4 maanden. De gesynthetiseerde materiaal heeft toepassingen in de katalyse, foto-katalyse, en de ontwikkeling van kosteneffectieve plasmonische apparaten verwacht.

In Situ Synthese van Gold Nanodeeltjes zonder Aggregation in de tussenlaag ruimte van Layered Titanate Transparent Films

Hier presenteren we een protocol om te synthetiseren van bioinspired silica materialen en immobiliseren enzymen daarin. Siliciumdioxide wordt gesynthetiseerd door natrium-silicaat en een amine 'levensmiddelenadditief', die met een gecontroleerde snelheid neutraliseren te combineren. Materiaaleigenschappen en functie kunnen worden gewijzigd door in situ enzym immobilisatie of post synthetische zure elutie van ingekapselde additieven.

Voorbereiding van functionele Silica met behulp van een methode Bioinspired

Een snelle, directe oplossingsgerichte vermindering synthese werkwijze te halen Au, Pd en Pt aerogels wordt gepresenteerd.

Een snelle synthese methode voor Au, Pd en Pt Aerogels Via directe vermindering van de oplossingsgerichte

Wij rapporteren hier de synthese en de karakterisering van de bestelde Nanoporeuze koolstof (met een 4.6 poriegrootte van nm) en de SBA-15 (met een 5.3 poriegrootte van nm). Het werk beschrijft het oppervlak en textuur eigenschappen van moleculaire zeven nanoporeuze, hun bevochtigbaarheid en het smeltende gedrag van D2O beperkt in de materialen.

Oppervlakte-eigenschappen van gesynthetiseerde nanoporeuze koolstof en siliciumdioxide Matrices

Een nieuwe groep IV Metal Catalyst voor imine meta thesis wordt bereid door het enten van Amine metalen complex op gedehydroxylated silica. Oppervlakte metaal fragmenten worden gekenmerkt met behulp van FT-IR, elementair micro analyse, en Solid-state NMR spectroscopie. Verder dynamisch nucleair polarisatie oppervlak verbeterde NMR-spectroscopie-experimenten complementeren de bepaling van de coördinatie sfeer.

Imine-meta thesis door silica-ondersteunde katalysatoren met behulp van de methodologie van de Oppervlakteorganometaalchemie

Een synthesemethode om poreuze op platina gebaseerde macrobuizen en macrobalken met een vierkante doorsnede te verkrijgen door chemische reductie van onoplosbare zoutnaaldensjablonen wordt gepresenteerd.

Een salt-templated synthesemethode voor op poreuze platina gebaseerde macrobalken en macrobuisjes

Dit werk heeft tot doel de ontwikkeling te vergemakkelijken van gestandaardiseerde technieken voor het impregneren of enten van geamineerde verbindingen op silicasubstraten, die vaak breed worden beschreven in de literatuur. Specifieke hoeveelheden oplosmiddel, substraat, aminen en de waarden van andere belangrijke experimentele parameters zullen in detail worden besproken.

Een synthetische methodologie voor het bereiden van geïmpregneerde en geënte silicacomposieten op basis van amine voor koolstofafvang

Leer de synthese van goud-tussengevoegd mesoporeus siliciumdioxide via een sol-gelproces voor katalyse. Deze methode biedt verbeterde thermische stabiliteit en herbruikbaarheid van nanokatalysatoren.

Synthese en katalytische prestaties van Gold tussengevoegd in de muren van mesoporeus siliciumdioxide-

Meer video's verkennen