Een experimenteel Protocol voor femtoseconde NIR/UV - XUV pomp-Probe experimenten met gratis-elektron Lasers

Deze methode kan helpen bij het beantwoorden van belangrijke vragen in de natuurkunde en chemie, zoals welke bindingen eerst worden verbroken of hoe atomen en elektronen herschikken tijdens een chemische reactie. Het belangrijkste voordeel van deze techniek is dat de extreme ultraviolette straling van een Free-Electron Laser of FEL kan fungeren als een site-specifieke sonde omdat het alleen specifieke atomen in een molecuul ioniseert. Leren om ruimtelijke en tijdelijke overlap tussen de FEL en optische laserstralen te bereiken profiteert van visuele demonstratie, omdat zeer specifieke diagnostiek worden gebruikt en de effecten subtiel kunnen zijn.

Het aantonen van deze procedure zal Demitrios Rompotis, fysicus bij de FLASH Free-Electron Laser bij DESY. Controleer eerst of de ionendetector, de elektronendetector en het hoogspanningsvermogen voor de ionenspectrometerelektroden zijn uitgeschakeld. Sluit de FEL- en optische laserluiken met behulp van de instrumentsoftware.

Configureer de filters en verzwakters die in de bundellijn zijn geïnstalleerd, zodat de FEL-pulsenergie en de optische laserkracht tot minder dan 1% transmissie worden gereduceerd. Plaats vervolgens het cerium YAG-straalweergavescherm in het interactiegebied. Open de FEL-sluiter en bekijk het scherm via een CCD-camera.

Als de straalvlek niet op het scherm kan worden gedetecteerd, verhoogt u de lichtintensiteit enigszins. Zodra de balk spot is gelokaliseerd, markeer de FEL beam positie als een regio van belang in de camera data acquisition software. Open vervolgens de optische lasersluiter en sluit de FEL-sluiter.

Pas de stuurspiegels aan om de optische laserstraal uit te lijnen met de gemarkeerde FEL-straalpositie. Herhaal dit straalblokkeringsproces om de ruimtelijke overlap te verfijnen en om te controleren of de overlap stabiel is. Zodra de balken zijn uitgelijnd, verwijdert u het weergavescherm van de bundel.

Zet de detectoren en de spectrometer elektrode kracht. Zorg ervoor dat een snelle fotodiode aangesloten op een snelle oscilloscoop loodrecht op de FEL-balk is geïnstalleerd, samen met een beweegbaar gaas om een kleine hoeveelheid verspreide fotonen naar de diode af te leiden. Verlaag de FEL pulsenergie en de optische laserkracht tot 1% transmissie.

Sluit vervolgens de FEL en optische laserluiken. Plaats het verstrooiingsgaas in de bundel. Pas de mesh positie, de FEL puls energie, en de optische laser kracht, zodat elke individuele straal produceert een duidelijk signaal en beide signalen hebben dezelfde hoogte.

Sluit vervolgens de optische lasersluiter. Configureer de snelle oscilloscoop om de fijnste beschikbare tijdbasis te gebruiken en ongeveer 100 gemiddelden voor een spoor te verzamelen. Neem alleen een referentiespoor van de FEL-balk op.

Sluit vervolgens de FEL-sluiter en open de optische lasersluiter. Vergelijk het spoor van de optische laser met het FEL referentiespoor. Verschuif vervolgens de optische laserpuls aankomsttijd, zodat het begin van het optische lasersignaal precies overeenkomt met het begin van het FEL-signaal.

Herhaal de bundel blokkeren en signaal begin vergelijking om te bevestigen dat de FEL en optische laser pulsen zijn precies uitgelijnd. Let op de tijd dat de FEL en optische laserpulsen elkaar overlappen als de eerste schatting van T0. Om te beginnen met finetunen T0, dempen de FEL en de optische laser in voldoende mate om te voorkomen dat beschadiging van de ionen en elektronen detectoren wanneer xenon gas wordt geïntroduceerd in het systeem. Zorg ervoor dat de spectrometer zich in de vluchtmodus bevindt.

Breng vervolgens xenongas in de kamer, hetzij via de gasstraal of door xenongas via een naaldklep in de geëvacueerde kamer toe te staan. Als de laatstgenoemde methode wordt gebruikt, bereik een kamerdruk tussen één keer 10 aan negatieve zeven en één keer 10 aan negatieve zes millibars. Neem een xenon-iontijd van het vluchtspectrum op.

Sluit vervolgens de FEL-sluiter en pas de FEL-pulsenergie aan, zodat xenon twee plus en xenon drie plus tot de sterkste xenon-geladen toestanden in het tijdsspectrum behoren en hogere xenon-geladen toestanden zoveel mogelijk worden onderdrukt. Sluit vervolgens de FEL-sluiter en open de optische lasersluiter. Pas de optische laserkracht zo aan dat de laserpulsen voornamelijk xenon plus produceren met slechts een kleine hoeveelheid xenon twee plus.

Open de FEL-sluiter wanneer de afstelling is voltooid. Op basis van de eerder bepaalde ruwe T0 waarde, stel de FEL en optische laser puls timing om de optische laser pulsen komen ongeveer 200 picoseconden voor de FEL pulsen. Verwerf een xenon-iontijd van het vluchtspectrum en bepaal de verhouding van xenon twee plus tot xenon drie plus van de piekgebieden.

Dan configureren van de lasers zodanig dat de optische laser pulsen komen ongeveer 200 picoseconden na de FEL pulsen. Verwerf een andere tijd van de vlucht spectrum en bepalen van de verhouding van xenon twee plus xenon drie plus. Controleer of het xenon drie plussignaal aanzienlijk sterker is in dit spectrum dan in het vorige spectrum.

Soms is het verschil tussen laser vroeg en laser laat in het xenon signaal is zeer klein als gevolg van onvoldoende ruimtelijke overlapping. In een dergelijk geval moet men de procedure van ruimtelijke overlapping herhalen om een groot verschil in de twee signalen te bereiken. Stel de lasertiming in op de helft tussen de vorige twee waarden en verwerf een andere tijd van vluchtspectrum.

Vergelijk de verhouding van xenon twee plus tot xenon drie plus om te bepalen of de optische laserpulsen aankomen voor of na de FEL pulsen. Als de optische laserpulsen aankomen voor de FEL pulsen, stel de timing halverwege tussen de huidige waarde en de waarde waartegen de optische laserpulsen aangekomen 200 picoseconden na de FEL pulsen. Verwerf een andere tijd van de vlucht spectrum en onderzoeken de verhouding van xenon twee plus xenon drie plus.

Doorgaan met het aanpassen van de laser puls timing tot T0 is benaderd met een precisie van beter dan 500 femtoseconden. Vervolgens het opzetten van een vertraging scan over een regio van plus of min een picosecond rond de geschatte positie van T0 in stappen van niet meer dan 50 femtoseconden. Verwerf een tijd van vlucht spectrum en bepalen van de verhouding van xenon twee plus xenon drie plus voor elke stap.

Plot deze verhoudingen met betrekking tot de vertragingstijden, ontlen een stapfunctie en bereken het midden van de stapfunctie om de exacte temporele positie van T0 te verkrijgen. Xenon ion tijd van de vlucht spectroscopie kan worden gebruikt om te bepalen of een 800 nanometer in de buurt van IR puls aangekomen in een xenon gas doel voor of na een FEL puls met een foton energie van ten minste 67,5 elektronenvolt. Post-ionisatie van opgewonden metastable xenon twee plus opgetreden toen de bijna-IR puls aangekomen na de FEL puls het verhogen van de xenon drie plus opbrengst. Het uitzetten van de verhouding van xenon twee plus tot xenon drie plus als functie van vertragingstijd zorgde voor een stapfunctie waaruit T0 kon worden bepaald.

Jodium ion momentum beelden werden ook gebruikt om T0 te bepalen met een foton energie van ten minste 57 elektronenvolts. Een lage energiebijdrage was alleen zichtbaar als een piek toen de UV-puls voor de FEL-puls arriveerde. T0 werd gewonnen uit een perceel van de spike ion opbrengst als een functie van vertraging tijd.

Shot-by-shot gegevens opgenomen door een Bunch Arrival Time Monitor werd gebruikt om te corrigeren voor de jitter in de relatieve aankomsttijd van de FEL pulsen met betrekking tot de optische laser pulsen. Dit veroorzaakte een merkbare verbetering van de gegevenskwaliteit in het bijzonder in de tijdelijke resolutie. Eenmaal onder de knie, de vaststelling van de temporele en ruimtelijke overlap tussen de optische laserpulsen en de FEL kan worden gedaan in ongeveer twee tot drie uur, terwijl de pomp sonde meting die volgt duurt meestal enkele dagen.

Hoewel deze procedure is ontwikkeld voor atomen en moleculen in de gasfase, kan het ook worden toegepast op andere monsters zoals nanodeeltjes of vloeistoffen en vaste stoffen. Vergeet niet dat het werken met krachtige femtoseconde lasers zeer gevaarlijk kan zijn. Specifieke veiligheidstraining is verplicht.

En wanneer u met krachtige lasers werkt, draagt u altijd uw beschermende laserveiligheidsbril.