Name: Meting van de ultrasnelle vibrationele samenhangen in polyatomisch radicale caties met sterke-veld adiabatische ionisatie (Video) | JoVE Journal
Uploaded: 2018-08-06T15:00:00.000+00:00
Duration: 8 min 22 s
Description: Leer ultrasnelle trillingscoherenties meten in polyatomische radicaalkationen met femtoseconde-laserpulsen. Deze methode verbetert de resolutie van coherente trillingsbewegingen en biedt inzicht in moleculaire dissociatieprocessen.

ai_agent_IP

ai_agent

maintenance

instantTrialDurationMinutes

isBiopharma

enableNewMyJoveSectionDesign

educationFeatures

seoMetaApi

ai_copilot_institution_blacklist

ai_chat_institution_blacklist

freeAccessWindow

ssoRoleCapture

scheduledMaintenanceBanner

joveLabsFeatures

disable_autoplay_for_bots

extended_trial_duration

5 minutes

Dit werk werd ondersteund door het US Army Research Office via Contract W911NF-18-1-0051.

<ol><li>Letokhov, V. S. <a target="_blank" href="https://eric.ed.gov/?id=EJ161051">Photophysics and Photochemistry.</a> Physics Today. 30 (5), 23-32 (1977).</li>
<li>Bloembergen, N., Yablonovitch, E. <a target="_blank" href="http://optoelectronics.eecs.berkeley.edu/ey1978pt.pdf">Infrared laser induced unimolecular reactions.</a> Physics Today. 31 (5), 23-30 (1978).</li>
<li>Zewail, A. H. <a target="_blank" href="http://physicstoday.scitation.org/doi/abs/10.1063/1.2913821">Laser selective chemistry-is it possible?</a> Physics Today. 33 (11), 25-33 (1980).</li>
<li>Brif, C., Chakrabarti, R. L., Rabitz, H. <a target="_blank" href="https://arxiv.org/abs/0912.5121">Control of quantum phenomena: past, present and future.</a> New Journal of Physics. 12, 075008(2010).</li>
<li>Bloembergen, N., Zewail, A. H. <a target="_blank" href="https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/j150667a004">Energy redistribution and the question of mode selective laser chemistry revisited.</a> The Journal of Physical Chemistry. 88 (23), 5459-5465 (1984).</li>
<li>Rosker, M. J., Dantus, M., Zewail, A. H. <a target="_blank" href="https://aip.scitation.org/doi/abs/10.1063/1.455427">Femtosecond real-time probing of reactions. I. The technique.</a> The Journal of Chemical Physics. 89 (10), 6113-6127 (1988).</li>
<li>Zewail, A. H. <a target="_blank" href="https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jp960658s">Femtochemistry: Recent progress in studies of dynamics and control of reaction and their transition states.</a> The Journal of Physical Chemistry. 100 (31), 12701-12724 (1996).</li>
<li>Warren, W. S., Rabitz, H., Dahleh, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Coherent+Control+of+Quantum+Dynamics%3A+The+Dream+Is+Alive%5BTitle%5D)+AND+%22Science%22%5BJournal%5D)">Coherent Control of Quantum Dynamics: The Dream Is Alive.</a> Science. 259 (5101), 1581-1589 (2003).</li>
<li>Kosma, K., Trushin, S. A., Fuß, W., Schmid, E. E. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Cyclohexadiene+ring+opening+observed+with+13+fs+resolution%3A+coherent+oscillations+confirm+the+reaction+path%5BTitle%5D)+AND+%22Physical+Chemistry+Chemical+Physics%22%5BJournal%5D)">Cyclohexadiene ring opening observed with 13 fs resolution: coherent oscillations confirm the reaction path.</a> Physical Chemistry Chemical Physics. 11 (1), 172-181 (2009).</li>
<li>De, S., Magrakvelidze, M., Bocharova, I. A., Ray, D., Cao, W., Znakovskaya, I., Li, H., Wang, Z., Laurent, G., Thumm, U., Kling, M. F., Litvinyuk, I. V., Ben-Itzhak, I., Cocke, C. L. <a target="_blank" href="https://journals.aps.org/pra/abstract/10.1103/PhysRevA.84.043410">Following dynamic nuclear wave packets in N, O and CO with few-cycle infrared pulses.</a> Physical Review A. 84 (4), 043410(2011).</li>
<li>Bryan, W. A., McKenna, J., English, E. M. L., Wood, J., Calvert, C. R., Torres, R., Murphy, D. S., Turcu, I. C. E., Collier, J. L., McCann, J. F., Williams, I. D., Newell, W. R. <a target="_blank" href="https://arxiv.org/abs/0711.0953">Isolated vibrational wavepackets in D: Defining superposition condition and wavepacket distinguishability.</a> Physical Review A. 76 (5), 053402(2007).</li>
<li>Calvert, C., Bryan, W., Newell, W., Williams, I. <a target="_blank" href="https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0370157309002889">Time resolved studies of ultrafast wavepacket dynamics in hydrogen molecules.</a> Physics Reports. 491 (1), 1-28 (2010).</li>
<li>Kelkensberg, F., Lefebvre, C., Siu, W., Ghafur, O., Nguyen-Dang, T. T., Atabek, O., Keller, A., Serov, V., Johnsson, P., Swoboda, M., Remetter, T., L'Huillier, A., Zherebtsov, S., Sansone, G., Benedetti, E., Ferrari, F., Nisoli, M., Lépine, F., Kling, M. F., Vrakking, M. J. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Molecular+dissociative+ionization+and+wave-packet+dynamics+studied+using+two-color+XUV+and+IR+pump-probe+spectroscopy%5BTitle%5D)+AND+%22Physical+Review+Letters%22%5BJournal%5D)">Molecular dissociative ionization and wave-packet dynamics studied using two-color XUV and IR pump-probe spectroscopy.</a> Physical Review Letters. 103 (12), 123005(2009).</li>
<li>Erattupuzha, S., Larimian, S., Baltuska, A., Xie, X., Kitzler, M. <a target="_blank" href="https://aip.scitation.org/doi/full/10.1063/1.4939638">Two-pulse control over double ionization pathways in CO.</a> The Journal of Chemical Physics. 144 (2), 024306(2016).</li>
<li>Rudenko, A., Makhija, V., Vajdi, A., Ergler, T., Schurholz, M., Kushawaha, R. K., Ullrich, J., Moshammer, R., Kumarappan, V. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Strong+field-induced+wave+packet+dynamics+in+carbon+dioxide+molecule%5BTitle%5D)+AND+%22Faraday+Discussions%22%5BJournal%5D)">Strong field-induced wave packet dynamics in carbon dioxide molecule.</a> Faraday Discussions. 194, 463-478 (2016).</li>
<li>Pearson, J. B., Nichols, S. R., Weinacht, T. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Molecular+fragmentation+driven+by+ultrafast+dynamic+ionic+resonances%5BTitle%5D)+AND+%22The+Journal+of+Chemical+Physics%22%5BJournal%5D)">Molecular fragmentation driven by ultrafast dynamic ionic resonances.</a> The Journal of Chemical Physics. 127 (13), 131101(2007).</li>
<li>Bohinski, T., Tibbetts, K. M., Tarazkar, M., Romanov, D. A., Matsika, S., Levis, R. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Strong+field+adiabatic+ionization+prepares+a+launch+state+for+coherent+control%5BTitle%5D)+AND+%22The+Journal+of+Physical+Chemistry+Letters%22%5BJournal%5D)">Strong field adiabatic ionization prepares a launch state for coherent control.</a> The Journal of Physical Chemistry Letters. 5 (24), 4305-4309 (2014).</li>
<li>Tibbetts, K. M., Tarazkar, M., Bohinski, T., Romanov, D. A., Matsika, S., Levis, R. J. <a target="_blank" href="http://iopscience.iop.org/article/10.1088/0953-4075/48/16/164002">Controlling the dissociation dynamics of acetophenone radical cation through excitation of ground and excited state wavepacket.</a> The Journal of Physics B: Atomic, Molecular, and Optical Physics. 48 (16), 164002(2015).</li>
<li>Ampadu Boateng, D., Gutsev, G. L., Jena, P., Tibbetts, K. M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Ultrafast+coherent+vibrational+dynamics+dynamics+in+dimethyl+methylphosphonate+radical+cation%5BTitle%5D)+AND+%22Physical+Chemistry+Chemical+Physics%22%5BJournal%5D)">Ultrafast coherent vibrational dynamics dynamics in dimethyl methylphosphonate radical cation.</a> Physical Chemistry Chemical Physics. 20 (7), 4636-4640 (2018).</li>
<li>Ampadu Boateng, D., Gutsev, G. L., Jena, P., Tibbetts, K. M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Dissociation+dynamics+of+3-+and+4-nitrotoluene+radical+cations%3A+Coherently+driven+C-NO+bond+homolysis%5BTitle%5D)+AND+%22The+Journal+of+Chemical+Physics%22%5BJournal%5D)">Dissociation dynamics of 3- and 4-nitrotoluene radical cations: Coherently driven C-NO bond homolysis.</a> The Journal of Chemical Physics. 148 (13), 134305(2018).</li>
<li>Markevitch, A. N., Romanov, D. A., Smith, S. M., Schlegel, H. B., Ivanov, M. Y., Levis, R. J. <a target="_blank" href="https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevA.69.013401">Sequential non adiabatic excitation of large molecules and ions driven by strong laser fields.</a> Physical Review A. 69 (1), 013401(2004).</li>
<li>Lezius, M., Blanchet, M., Rayner, D. M., Villeneuve, D. M., Stolow, A., Ivanov, M. Y. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Nonadiabatic+multielectron+dynamics+in+strong+field+molecular+ionization%5BTitle%5D)+AND+%22Physical+Review+Letters%22%5BJournal%5D)">Nonadiabatic multielectron dynamics in strong field molecular ionization.</a> Physical Review Letters. 86 (1), 51(2001).</li>
<li>Lezius, M., Blanchet, V., Ivanov, M. Y., Stolow, A. <a target="_blank" href="https://aip.scitation.org/doi/abs/10.1063/1.1487823">Polyatomic molecules in strong laser fields: Nonadiabatic multielectron dynamics.</a> The Journal of Chemical Physics. 117 (4), 1575(2002).</li>
<li>Bohinski, T., Tibbetts, K. M., Tarazkar, M., Romanov, D., Matsika, S., Levis, R. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Measurement+of+an+electronic+resonance+in+a+ground-state%2C+gas-phase+acetophenone+cation+via+strong-field+mass+spectrometry%5BTitle%5D)+AND+%22The+Journal+of+Physical+Chemistry+Letters%22%5BJournal%5D)">Measurement of an electronic resonance in a ground-state, gas-phase acetophenone cation via strong-field mass spectrometry.</a> The Journal of Physical Chemistry Letters. 4 (10), 1587-1591 (2013).</li>
<li>Bohinski, T., Tibbetts, K. M., Tarazkar, M., Romanov, D., Matsika, S., Levis, R. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Measurement+of+ionic+resonances+in+alkyl+phenyl+ketone+cations+via+infrared+strong+field+mass+spectrometry%5BTitle%5D)+AND+%22The+Journal+of+Physical+Chemistry+A%22%5BJournal%5D)">Measurement of ionic resonances in alkyl phenyl ketone cations via infrared strong field mass spectrometry.</a> The Journal of Physical Chemistry A. 117 (47), 12374-12381 (2013).</li>
<li>Wiley, W. C., McLaren, I. H. <a target="_blank" href="https://aip.scitation.org/doi/abs/10.1063/1.1715212">Time-of-Flight Mass Spectrometer with Improved Resolution.</a> Review of Scientific Instruments. 26, 1150-1156 (1955).</li>
<li>Gutsev, G. L., Ampadu Boateng, D., Jena, P., Tibbetts, K. M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((A+Theoretical+and+Mass+Spectrometry+Study+of+Dimethyl+Methylphosphonate%3A+New+Isomers+and+Cation+Decay+Channels+in+a+Femtosecond+Laser+Field%5BTitle%5D)+AND+%22The+Journal+of+Physical+Chemistry+A+%22%5BJournal%5D)">A Theoretical and Mass Spectrometry Study of Dimethyl Methylphosphonate: New Isomers and Cation Decay Channels in a Femtosecond Laser Field.</a> The Journal of Physical Chemistry A . 121 (44), 8414-8424 (2017).</li>
<li>Hankin, S. M., Villeneuve, D. M., Corkum, P. B., Rayner, D. M. <a target="_blank" href="https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevA.64.013405">Intense-field laser ionization rates in atoms and molecules.</a> Physical Review A. 64 (1), 013405(2001).</li>
<li>Amitay, Z., Zajfman, D. <a target="_blank" href="https://aip.scitation.org/doi/abs/10.1063/1.1147950">A new type of multiparticle three-dimensional imaging detector with subnanosecond time resolution.</a> Review of Scientific Instruments. 68 (3), 1387-1392 (1997).</li>
<li>Trebino, R., Kane, D. J. <a target="_blank" href="https://www.osapublishing.org/abstract.cfm?uri=josaa-10-5-1101">Using phase retrieval to measure the intensity and phase of ultrashort pulses: frequency-resolved optical gating.</a> Journal of the Optical Society of America A. 10 (5), 1101(1993).</li>
<li>DeLong, K. W., Trebino, R., Hunter, J., White, W. E. <a target="_blank" href="https://www.osapublishing.org/abstract.cfm?uri=josab-11-11-2206">Frequency-resolved optical gating with the use of second harmonic generation.</a> Journal of the Optical Society of America B. 11 (11), 2206(1994).</li>
<li>Trebino, R. <a target="_blank" href="http://scholar.google.com/scholar?hl=en&safe=off&q=author%3aTrebino%2C+R+%22Frequency+Resolved+Optical+Gating%22">Frequency Resolved Optical Gating</a>. , Kluwer Academy Publishers. Boston. (2000).</li>
<li>Ruff, J. A., Siegman, A. E. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Single-pulse+laser+beam+quality+measurements+using+a+CCD+camera+system%5BTitle%5D)+AND+%22Optics+Letters%22%5BJournal%5D)">Single-pulse laser beam quality measurements using a CCD camera system.</a> Optics Letters. 31 (24), 4907-4909 (1992).</li>
<li>Trushin, S. A., Kosma, K., Fuß, W., Schmid, W. E. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Sub-10-fs+supercontinuum+radiation+generated+by+filamentation+of+few-cycle+800+nm+pulses+in+argon%5BTitle%5D)+AND+%22Optics+Letters%22%5BJournal%5D)">Sub-10-fs supercontinuum radiation generated by filamentation of few-cycle 800 nm pulses in argon.</a> Optics Letters. 32 (16), 2432-2434 (2007).</li>
<li>Fuß, W., Schmid, W. E., Pushpa, K. K., Trushin, S. A., Yatsuhashi, T. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Ultrafast+relaxation+and+coherent+oscillations+in+aminobenzonitriles+in+the+gas+phase+probed+by+intense-field+ionization%5BTitle%5D)+AND+%22Physical+Chemistry+Chemical+Physics+%22%5BJournal%5D)">Ultrafast relaxation and coherent oscillations in aminobenzonitriles in the gas phase probed by intense-field ionization.</a> Physical Chemistry Chemical Physics . 9 (10), 1151-1169 (2007).</li>
</ol>

De auteurs hebben niets te onthullen.

Dit protocol laat ons toe om op te lossen ultrasnelle vibrationele dynamica in polyatomisch radicale caties via selectieve voorbereiding van de ionen in de elektronische grondtoestand. Terwijl de standaard sterk-veld ionisatie-procedure met behulp van 800 nm kunt bereiden vibrationele samenhangen in grond-elektronische staat radicale caties van de eerste rij diatomics10,11,12,13 en CO 2</s...

Sinds de uitvinding van de laser in de jaren 1960, het doel van het selectief breken chemische bindingen in de moleculen een jarenlange droom van chemici en fysici. De mogelijkheid om te stemmen zowel laser frequentie en intensiteit werd verondersteld om directe splitsing van een obligatie doel via selectieve energie absorptie bij de bijbehorende vibrationele frequentie1,2,3,4 . Eerste experimenten vonden echter dat intramoleculaire vibrationele herverdeling van de opgenomen energie in het molecuul vaak in niet-selectieve splitsing van de zwakste bond4,5 resulteerde. Het was niet tot de ontwikkeling van femtoseconde pulsed lasers en de pomp-sonde techniek6 in de late jaren 1980 die directe manipulatie van coherente vibrationele Staten en/of "golf pakketten", ingeschakeld succesvolle controle over bond decollete en andere doelstellingen6,7,8. Pomp-sonde metingen, waarin de "pomp" pols bereidt een geëxciteerde toestand of ion dat vervolgens door een puls van de tijd-delayed "probe opgewekt is", blijven een van de meest gebruikte technieken voor de studie van de ultrasnelle processen in moleculen9, 10,11,12,13,14,15,16,17,18, 19,20.
Een belangrijke beperking tot het bestuderen van de ultrasnelle dissociatie dynamiek van polyatomisch radicale caties met behulp van pomp-sonde excitatie gekoppeld aan massaspectrometrische detectie vloeit uit de opvangfaciliteiten versnippering van de doelmolecule door de ioniserende pomp voort Pulse bij de golflengte van de Ti:Sapphire van 800 nm21,-22,23. Deze overtollige fragmentatie voortvloeit uit nonadiabatic multiphoton ionisatie en kan worden opgevangen door een verschuiving van de golflengte van excitatie in de nabij-infrarood (bv., 1200-1500 nm)22,23,24, 25. Bij deze langere golflengten, de bijdrage van adiabatische electron tunneling stijgt ten opzichte van multiphoton excitatie in de ionisatie proces22,23. Weinig overtollige energie tot en met de molecuul en vormen voornamelijk "koud" grondtoestand moleculaire ionen19,22,23adiabatische tunneling worden doorgegeven. Onze vorige werk heeft aangetoond dat het gebruik van het nabij-infraroodspectrum excitatie aanzienlijk het opstellen van coherente vibrationele excitaties, of "Golf packets", in polyatomisch radicale caties in vergelijking met 800 nm excitatie19verbetert, 20. Dit werk zal illustreren het verschil tussen de sterk-veld ionisatie gedomineerd door multiphoton en tunneling bijdragen met pomp-sonde metingen op de chemical warfare agent simulant Dimethylmethylfosfonaat (DMMP) met behulp van 1500 nm en 800 nm pomp golflengten.
In onze pomp-sonde experimenten is een paar ultrakorte laserpulsen tijd-vertraagd, gerecombineerde en geconcentreerd in een massaspectrometer time-of-flight, zoals aangegeven in onze opstelling in Figuur 1. Deze experimenten vereisen een Ti:Sapphire regeneratieve versterker produceren > 2 mJ, 800 nm, 30 fs pulsen. De uitgang van de versterker is verdeeld over een 90:10 (% R: %T) balk splitter, waar de meeste van de energie wordt gebruikt om de pomp een optische parametrische versterker (OPA) voor generatie van 1200-1600 nm, 100-300 µJ, 20-30 fs pulsen. De diameter van de IR-straal pomp is uitgebreid tot 22 mm en de diameter van de 800 nm sonde lichtbundel down-collimated tot 5,5 mm en gevulde met behulp van een iris. Deze collimations resulteert in de pomp lichtbundel richten aan een aanzienlijk kleinere lichtbundel taille (9 µm) dan de sonde bundel (30 µm), waardoor ervoor wordt gezorgd dat alle ionen gevormd tijdens de ioniserende pomp pols zijn opgewonden door de tijd-delayed sonde pols. Deze configuratie wordt gebruikt omdat het doel van onze experimenten is om de sonde van de dynamiek van de bovenliggende molecuulion, die zelfs bij lagere intensiteiten in de buurt van de randen van de gerichte lichtbundel kan worden gevormd. Wij stellen vast dat als de dynamiek van meer zeer opgewonden Ionische soorten van belang zijn, dan de diameter van de lichtbundel sonde dienstig is kleiner dan die van de pomp.
De pomp en sonde pulsen collinearly propageren en in de regio van de extractie van een Wiley-McLaren massaspectrometer time-of-flight (TOF-MS)26 (Figuur 2) zijn gericht. Moleculaire monsters geplaatst in een flesje zijn gekoppeld aan de inlaat en opengesteld voor het vacuüm. Deze setup vereist dat het molecuul onderzochte hebben een niet-nulzijnde dampdruk; voor moleculen met laag dampdruk, kan de flacon worden verwarmd. De stroom van gasvormige monster in de zaal wordt gecontroleerd door twee variabele lek kleppen. Het monster treedt de kamer door middel van een 1/16" roestvrij staal buis ongeveer 1 cm afstand van de laser focus (Figuur 2) teneinde te komen tot een lokaal hoge concentratie van de doelmolecule in de extractie regio27. De winning plaat heeft een gleuf van 0.5 mm georiënteerde loodrecht op de laser-propagatie en ion-paden. Omdat de Rayleigh-bereik van de lichtbundel van de pomp ongeveer 2 mm is, fungeert deze gleuf als een filter, zodat alleen de ionen die zijn gegenereerd op basis van het centrale focal volume waarbij de intensiteit is hoogste de winning plaat28passeren. De ionen Voer een 1 m drift veld-gratis buis om te bereiken van de Z-gap micro kanaal plaat (MCP) detector29, waar ze ontdekt en geregistreerd met een 1 GHz digitale oscilloscoop debiet herhaling 1 kHz van typische commerciële Ti:Sapphire lasers.

<table><tbody><tr><td>Mass spectrometer componenten</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>TOF lens stack en flight tube assembly</td><td>Jordan TOF Products, Inc.</td><td>C-677</td><td></td></tr><tr><td>18 mm Z-gap detector assembly</td><td>Jordan TOF Products, Inc.</td><td>C-701Z</td><td></td></tr><tr><td>TOF hoogspanningsvoeding</td><td>Jordan TOF Products, Inc.</td><td>D-603</td><td></td></tr><tr><td>Vacuum systeem componenten</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>Rotor blad achterwaartse pomp</td><td>Edwards Vacuum LLC</td><td>RV12</td><td></td></tr><tr><td>Turbomoleculaire pompen (2)</td><td>Edwards Vacuum LLC</td><td>EXT255H</td><td></td></tr><tr><td>Turbomoleculaire pomp controllers (2)</td><td>Edwards Vacuum LLC</td><td>EXC300</td><td></td></tr><tr><td>Drukmeter</td><td>Edwards Vacuum LLC</td><td>AIGX-S-DN40CF</td><td></td></tr><tr><td>Chiller voor waterkoeling</td><td>Neslab</td><td>CFT-25</td><td></td></tr><tr><td>Femtosecond laser systeem</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>Ti:Sapphire regeneratieve versterker</td><td>Coherent, Inc.</td><td>Astrella</td><td>oscillator en versterker in een enkel geïntegreerd systeem</td></tr><tr><td>Optical Parametric Amplifer (OPA)</td><td>Light Conversion</td><td>TOPAS Prime</td><td></td></tr><tr><td>Motion control</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>Gemotoriseerde lineaire vertaaltafel 1" reis</td><td>Thorlabs</td><td>Z825B</td><td></td></tr><tr><td>controller voor lineaire vertaaltafel</td><td>Thorlabs</td><td>KDC 101</td><td></td></tr><tr><td>USB controller hub en voeding</td><td>Thorlabs</td><td>KCH 601</td><td></td></tr><tr><td>Handmatige lineaire vertaaltafel 1" reis</td><td>Thorlabs</td><td>PT1</td><td></td></tr><tr><td>Detectors</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>Pyro-elektrische laser energie meter</td><td>Coherent, Inc.</td><td>1168337</td><td></td></tr><tr><td>Thermische laser vermogensmeter</td><td>Coherent, Inc.</td><td>5356E16R</td><td></td></tr><tr><td>Si-biased detector 200-1100 nm</td><td>Thorlabs</td><td>DET10A</td><td></td></tr><tr><td>Compacte USB CMOS Camera</td><td>Thorlabs</td><td>DCC1545M</td><td></td></tr><tr><td>USB spectrometer</td><td>Ocean Optics</td><td>HR4000</td><td></td></tr><tr><td>1 GHz digitaal oscilloscoop&nbsp;</td><td>LeCroy</td><td>WaveRunner 610Zi</td><td></td></tr><tr><td>Optiek</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>Type 1 BBO kristal</td><td>Crylight Photonics</td><td>BBO007</td><td>opening en dikte kunnen worden aangepast</td></tr><tr><td>Achromatische half golfplaat, 1100-2000 nm</td><td>Thorlabs</td><td>AHWP05M-1600</td><td></td></tr><tr><td>Wollaston prisma polarisator</td><td>Thorlabs</td><td>WPM10</td><td></td></tr><tr><td>Holle retro-reflector</td><td>PLX, Inc.</td><td>OW-20-1C</td><td></td></tr><tr><td>Variabele neutrale dichtheidsfilter</td><td>Thorlabs</td><td>NDC-100C-2</td><td></td></tr><tr><td>Longpass dichroic spiegel 2" diameter</td><td>Thorlabs</td><td>DMLP950L</td><td></td></tr><tr><td>Software</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>Digitaal camera beeldsoftware</td><td>Thorlabs</td><td>ThorCam</td><td></td></tr><tr><td>Instrument communicatie interface</td><td>National Instruments</td><td>NI-MAX</td><td></td></tr><tr><td>Grafische ontwikkelomgeving voor meetprogramma's</td><td>National Instruments</td><td>LabVIEW</td><td></td></tr><tr><td>Dataverwerkingssoftware</td><td>Mathworks</td><td>MATLAB</td><td></td></tr></tbody></table>

meting van de ultrasnelle vibrationele samenhangen in polyatomisch radicale caties met sterke-veld adiabatische ionisatie

Measurement of Ultrafast Vibrational Coherences in Polyatomic Radical Cations with Strong-Field Adiabatic Ionization

We presenteren een pomp-sonde-methode voor de voorbereiding van de vibrationele samenhangen in polyatomisch radicale caties en indringende hun ultrasnelle dynamica. Door een verschuiving van de golflengte van de sterk-veld ioniseren pomp puls van de veel gebruikte 800 nm in het nabij-infrarood (1200-1600 nm), de bijdrage van adiabatische electron tunneling aan het proces van ionisatie verhoogt ten opzichte van multiphoton absorptie. Adiabatische ionisatie resulteert in overheersende bevolking van de elektronische grondtoestand van het ion na verwijdering van de elektronen, die daadwerkelijk een coherente vibrationele staat ("Golf packet") vatbaar voor latere excitatie bereidt. In onze experimenten, de coherente vibrationele dynamiek zijn gesondeerd met een zwakke-veld 800 nm puls en de opbrengsten van de tijd-afhankelijke dissociatie vanproducten gemeten in een time-of-flight massaspectrometer. Met een factor 10 in vergelijking met 800 nm pulsen presenteren we de metingen op de molecule Dimethylmethylfosfonaat (DMMP) om te illustreren hoe met behulp van 1500 nm pulsen voor excitatie verhoogt de amplitude van coherente oscillaties in ion opbrengsten. Dit protocol kan worden uitgevoerd in bestaande pomp-sonde opstellingen door middel van de opneming van een optische parametrische versterker (OPA) voor de omrekening van de golflengte.

Resultaten voor de molecuul DMMP21 worden gepresenteerd. Figuur 3 toont de DMMP massaspectra genomen op nul vertraging met de intensiteiten van de piek van de pomp 1500 nm en 800 nm sonde pulsen worden 8 x 10,13 en 8 x 1012 W cm-2, respectievelijk. Ter referentie blijkt de massaspectrum genomen met alleen de pomp pols ook. De spectra zijn gemiddeld meer dan 10.000 laser schoten (totale acquisitie tijd 1...

Presenteren we een protocol voor indringende ultrasnelle vibrationele samenhangen in polyatomisch radicale caties die in moleculaire dissociatie resulteren.

Meting van de ultrasnelle vibrationele samenhangen in polyatomisch radicale caties met sterke-veld adiabatische ionisatie

We present a pump-probe method for preparing vibrational coherences in polyatomic radical cations and probing their ultrafast dynamics. By shifting the ...

Deze methode kan helpen bij het beantwoorden van belangrijke vragen over de ultrasnelle dynamica van polyatomische radicaal kationen, zoals of coherente vibratiebewegingen worden opgewekt en hoe coherente excitatie bindingsassociatie aandrijft. Het belangrijkste voordeel van deze techniek is dat polyatomische radicaal kationen kunnen worden bereid in de grondelektronische toestand, wat de mogelijkheid om coherente vibratiebewegingen op te lossen aanzienlijk verbetert. Over het algemeen zouden personen die nieuw zijn met deze methode problemen ondervinden bij het instellen van twee onafhankelijke straalpaden met een identieke padnaam om ervoor te zorgen dat de twee stralen exact parallel of collijnair propageren wanneer dat nodig is.Zet eerst de femtosecondelaser aan en wacht ongeveer 30 minuten tot deze is gestabiliseerd. Plaats een 90/10 straalparator na de laseruitgang om twee replica's te genereren, die zullen worden gebruikt om de pomp- en sondestraallijnen te construeren. Controleer het laservermogen vóór de straalparator en het vermogen van de doorgelaten straal om ervoor te zorgen dat ongeveer 10% van het vermogen wordt doorgelaten.Leidt de gereflecteerde straal in de optische parametrische versterker. Optimaliseer vervolgens het uitgangsvermogen met behulp van de procedures in de handleiding. Stel vervolgens de software van de optische parametrische versterker in om de gewenste golflengte te selecteren.Leidt de uitgangsstraal van de optische parametrische versterker door de halvegolfplaat en polarisator. Blokkeer de P-gepolariseerde straal en leidt de S-gepolariseerde straal naar de concave en convexe spiegels om de diameter met een factor vijf uit te breiden. Leid vervolgens de uitgebreide straal naar de dichroïsche spiegel.Om de sonde-optische baan voor te bereiden, leidt de straal die door de 90/10 straalparator passeert naar de convexe en concave spiegels om de diameter met een factor twee te verkleinen. Leidt de naar beneden gecollimeerde straal naar een holle retroreflector die op een gemotoriseerde lineaire vertragingstrap is gemonteerd. Pas de montageknoppen van de twee vlakke spiegels aan vóór de retroreflector aan om ervoor te zorgen dat de straalpositie na de retroreflector niet verandert wanneer de trap over zijn volledige reisbereik wordt verplaatst.Plaats vervolgens een instelbare neutrale dichtheidsfilter na de vertragingstrap om het vermogen van de sondepuls af te zwak, plaats een iris na de neutrale dichtheidsfilter om de straaldiameter aan te passen en leidt de straal naar de dichroïsche spiegel. Plaatst nu een Beta-Barium Borate kristal met een diameter van 15 millimeter na de dichroïsche spiegel om de golflengten van beide stralen te verdubbelen, waardoor ze zichtbaar worden. Pas de uitlijning van de pompeindsondestralen aan met behulp van de spiegelmontages vóór de dichroïsche spiegel, zodat de stralen collijnair door de TOFMS-kamer en uit de andere kant propageren.Plaats vervolgens een snelle fotodiodedetector een paar centimeter voor de ingangsvenster van de TOFMS-kamer in de baan van de pompeindsondestralen. Bevestigt de detectorkabel aan een digitaal oscilloscoop en lokaliseert onafhankelijk de signalen van de pompeindsondepulsen. Pas de positie van de gemotoriseerde vertragingstrap op de sondelijn aan zodat de pompeindsondesignalen in de oscilloscoop temporeel overlappen.Als één signaal consequent voor het andere in de oscilloscoop staat, beweegt u de houders die de gemotoriseerde vertragingstrap vasthouden om de padlengte te verkorten of te verlengen, indien nodig. Verwijdert vervolgens de fotodiodedetector. Sluit het gewenste monster aan op de TOFMS-kamer en pas de druk aan.Zet de TOFMS-voeding aan en controleert de spanningen. Controleert de werkbaarheid van de data-acquisitiesoftware met betrekking tot de communicatie met zowel de gemotoriseerde vertragingstrap als de oscilloscoop. Ontblokkeert de pompeindsondestralen en zorgt ervoor dat ze in de TOFMS-kamer zijn uitgelijnd.Maximaliseert het sonde-uitgangsvermogen door de neutrale dichtheidsfilter aan te passen. Stel het pompvermogen in met de golfplaat tot een voldoende hoog niveau om een bevredigend ionensignaal te verkrijgen. Pas vervolgens de ruimtelijke positie van de sondestraal aan met de knoppen op de dichroïsche spiegelmontage tot er een piek in intensiteit van alle ionen wordt waargenomen, of een significante vermindering van het oudermolecuulion en/of een toename van fragmentionienauwringen wordt waargenomen.Pas de positie van de gemotoriseerde vertragingstrap aan om een piek in het totale ionensignaal te produceren, wat overeenkomt met nul tijdsvertraging. Pas de pompeindsondepulsenergieën aan om de gewenste ionissignalen te verkrijgen. Geeft in de data-acquisitiesoftware de scanlengte en stappengrootte op.Voert eindelijk de data-acquisitiesoftware uit om het massaspectrum bij elke pomp-sonde vertraging te verwerven. DMMP-massaspectra genomen bij nul tijdsvertraging en met alleen de pomppuls worden hier getoond. Er is weinig waarneembaar verschil tussen de slecht overlappende en enkele pompspectra, wat illustreert hoe u de optimale ruimtelijke overlapping van de pompeindsondestralen kunt bepalen met behulp van de ionissignalen direct.Massaspectrale gegevens verkregen uit één pomp-sondescan met de vliegtijd op de abscissa en pomp-sonde vertraging op de ordinaat worden hier weergegeven. De ruwe gegevens illustreren hoe veranderingen in ionissignalen met de pomp-sonde vertraging in deze experimenten kunnen worden gevisualiseerd zonder aanvullende gegevensverwerking. Tijdsafhankelijke DMMP-ionissignalen van één pomp-sondescan met geoptimaliseerde en slechte ruimtelijke overlapping van pompeindsondestralen worden hier getoond.Deze resultaten illustreren het belang van het optimaliseren van de ruimtelijke overlap van pomp-sonde om hoogwaardige tijdelijke ionissignalen in de verwerkte gegevens te verkrijgen. DMMP-ionen en fragment PO2C2H4-ionen tijdelijke ionissignalen genomen met 800 nanometer en 1500 nanometer pompgolflengtes worden hier getoond. De snelle invaltransformatie van de DMMP-ionissignalen genomen met 800 nanometer en 1500 nanometer pompen wordt hier getoond.De piek bij 750 golfgetallen zicht

measurement-ultrafast-vibrational-coherences-polyatomic-radical

Research

JoVE Journal

Chemistry

Scheikunde

Een moleculaire bundel gekoppeld aan afstembare vacuüm ultraviolet foto-ionisatie massaspectrometer in een synchrotron is een handige tool om de elektronische structuur van geïsoleerde gasfase moleculen en clusters te verkennen. Proton overdracht mechanismen in DNA-base dimeren werden toegelicht aan deze techniek.

Moleculaire Beam massaspectrometrie met afstelbare Vacuum Ultraviolet (VUV) Synchrotron Radiation

Tijdopgeloste atomaire en moleculaire diatomische soorten worden gemeten met behulp van LIBS. De spectra worden verzameld op verschillende tijdvertragingen na generatie optische analyse plasma met Nd: YAG laser straling en geanalyseerd om elektronendichtheid en de temperatuur afleiden.

Meting en analyse van atomair waterstof en Diatomic Moleculaire AlO, C<sub&gt; 2</sub&gt;, CN, en TiO Spectra Following Laser-induced Optische Breakdown

We presenteren een protocol voor het creëren van een realtime film van een moleculair rotatiegolfpakket met behulp van een hoogwaardige Coulomb-explosie-beeldvormingsopstelling.

Direct Imaging van Laser-driven Ultrasnelle Moleculaire Rotation

Voor kleine chirale soorten biedt Coulomb explosie Imaging een nieuwe benadering om te bepalen van de handigheid van individuele moleculen.

Coulomb explosie Imaging als een instrument om te onderscheiden tussen stereo-isomeren

We beschrijven een experiment dat is ontworpen om de elektronische schade veroorzaakte in nanokristallen van Buckminsterfullerene (C-60) sonde door intens, femtoseconde pulsen van x-stralen. Het experiment vond dat verrassend, in plaats van stochastische, de X-ray elektron dynamiek in C60 zijn sterk gecorreleerd geïnduceerde, ruimtelijk honderden eenheid cellen binnen de kristallen1.

Metingen van luchtverontreiniging over lange afstand elektronische correlaties tijdens femtoseconde diffractie experimenten uitgevoerd op nanokristallen van Buckminsterfullerene

Dit protocol beschrijft de belangrijkste stappen voor het uitvoeren en analyseren van pomp-sonde experimenten combineren een femtoseconde optische laser met een laser gratis-elektron om ultrasnelle photochemische reacties in de gasfase moleculen te bestuderen.

Een experimenteel Protocol voor femtoseconde NIR/UV - XUV pomp-Probe experimenten met gratis-elektron Lasers

Hier presenteren we een protocol voor photoelectron imaging anionogene soorten. Anionen gegenereerd onder vacuüm en gescheiden door massaspectrometrie zijn gesondeerd met behulp van snelheid toegewezen photoelectron imaging, het verstrekken van gegevens anion, neutrale energieniveaus, anion en neutrale structuur en het karakter van de elektronische staat van anion.

Photoelectron beeldvorming van anionen geïllustreerd door 310 Nm detachement van F−

Details van signaalgeneratie en -optimalisatie, meting, gegevensverwerving en gegevensverwerking voor een femtotweede time-resolved near-IR gestimuleerde Raman spectrometer worden beschreven. Een nabij infrarood gestimuleerde Raman studie over de opgewonden-staat dynamiek van β-caroteen in tolueen wordt getoond als een representatieve toepassing.

Ultrasnelle time-resolved Near-IR Stimulated Raman Metingen van Functionele π-conjugaat Systemen

Een kleurstof-gesensibiliseerde zonnecel werd oplosbaar door RTILs; met behulp van geoptimaliseerde empirische mogelijkheden, werd een moleculaire dynamiek simulatie toegepast om trillingen eigenschappen te berekenen. De verkregen trillingsspectra werden vergeleken met experiment en ab initio moleculaire dynamica; verschillende empirische potentiële spectra laten zien hoe de parameterisatie van de onische vloeistof voor de gedeeltelijke lading van de trillingsspectravoorspelling beïnvloedt.

Vibrationele Spectra van een N719-Chromophore/Titania Interface van Empirisch-Potential Molecular-Dynamics Simulation, oplosbaar door een ionische vloeistof van kamertemperatuur

Dit protocol is voor beginners de toegang tot het verwerken, passen en interpreteren van voorbijgaande absorptiespectra. De focus van dit protocol ligt op het voorbereiden van datasets en het aanpassen met behulp van zowel kinetiek met één golflengte als wereldwijde levensduuranalyse. Uitdagingen in verband met transiënte absorptiegegevens en de aanpassing ervan worden besproken.

Een inleiding tot het verwerken, aanpassen en interpreteren van transiënte absorptiegegevens

Leer ultrasnelle trillingscoherenties meten in polyatomische radicaalkationen met femtoseconde-laserpulsen. Deze methode verbetert de resolutie van coherente trillingsbewegingen en biedt inzicht in moleculaire dissociatieprocessen.

Meting van de ultrasnelle vibrationele samenhangen in polyatomisch radicale caties met sterke-veld adiabatische ionisatie

Meer video's verkennen