Elektroforetische kristallisatie van ultradunne High-performance metaal-organische kader membranen

Deze methode kan helpen bij het beantwoorden van de belangrijke vraag in de synthese van polykristallijne MOF-films, zoals hoe reproductief MOF-membranen kunnen worden gesynthetiseerd. Het belangrijkste voordeel van deze techniek is dat we de heterogene nucleatie over een breed scala aan substraten kunnen controleren, wat leidt tot ultradunne, spatvrije MOF-films. Met behulp van kristallen engineering die gecontroleerde nucleatie en groei omvat, streven we ernaar om het syntheseprotocol van MOF-films te vereenvoudigen.

Snijd eerst een hoogwaardig koperfolie in vier op vier centimeter grote stukken. Om het vastklemmen van het gesneden folie met een set koperen krokodillenclips te vergemakkelijken, trekt u een lijn van 0,5 centimeter vanaf een van de randen van elk vierkante folie. Vervolgens vlakt u elk folie af met een cilindrische roller op een schone ondergrond.

Reinig de koperfolien grondig door 15 minuten in een bad met sonische bestraling in aceton en vervolgens 15 minuten in een bad met sonische bestraling in isopropanol. Droog vervolgens de koperfolien in een glazen schaal. Plaats voorzichtig het gewenste substraat in het midden van de koperelektrode met behulp van tape.

Spoel de substraatelektrodesamenstelling gedurende één minuut met water, gevolgd door isopropanol en opnieuw met water. Bevestig vervolgens een kale koperelektrode aan een anode. Bevestig vervolgens de substraatelektrodesamenstelling aan een kathode.

Plaats de twee elektroden in een glazen kom van 100 milliliter en pas de afstand tussen hen aan op één centimeter. Voeg 31,6 gram zinkhexahydraatoplossing en 35 gram benzimidazoloplossing toe aan een 100 milliliter kom en roer gedurende 30 seconden bij kamertemperatuur om de precursoroplossing te vormen. Breng de precursoroplossing over naar de kom met de elektroden.

Dompel vervolgens beide elektroden onder tot de 3,5 centimeter markering door de hoogte van de kom aan te passen. Voer elektroforetische depositie uit met een depositiespanning van één volt gedurende vier minuten door de stroombron in te schakelen. Aan het einde van de depositie laat u de kom langzaam zakken om te voorkomen dat de zwakke hechting tussen de vers afgezet nucleaire materiaal en het substraat wordt verstoord.

Na het drogen van het substraat brengt u het over naar een microscopische glazen plaat met behulp van tape om het substraat op zijn plaats te houden. Voor kristallengroei meng 31,6 gram zinkhexahydraatoplossing en 35 gram 2-methylimidazooplossing in een 100 milliliter kom. Plaats de microscopische glazen plaat met het substraat verticaal in de precursoroplossing en laat het 10 uur ongestoord staan bij 30 graden Celsius.

Na 10 uur kristallengroei spoelt u het substraat gedurende 30 minuten met water. Droog vervolgens het substraat in een schone atmosfeer. Om de afdichting voor te bereiden, meng een gelijke hoeveelheid epoxy en verharder en laat het mengsel een uur staan.

Plaats de ZIF-8 membraan op een 24 millimeter brede stalen schijf met een vijf millimeter diameter gat in het midden. Breng de epoxy aan langs de randen van het substraat en bedek vervolgens het substraat, behalve het vijf millimeter diametergat in het midden. Laat de epoxy een nacht drogen en gebruik vervolgens een stereomicroscoop om de membraan samen met de bekende referentieschaal te scannen.

Gebruik grafische software om het blootgestelde gebied van de membraan uit de gescande afbeelding te berekenen. Plaats vervolgens de stalen schijf met de membraan in de roestvrijstalen permeatiecel en plaats de cel in een oven. Zorg voor een luchtdichte pasvorm door Viton O-ringen boven en onder de stalen schijf te plaatsen en de schroeven vast te zetten.

Stel de gasstroomsnelheden op de toevoer- en de veegzijde in op 30 milliliter per minuut. Om het geabsorbeerde water tijdens de synthese te verwijderen, verwarmt u de membraancel met waterstof als toevoergás en argon als veeggas bij 130 graden Celsius gedurende twee uur. Houd een druk van 0,1 megapascal op de toevoer- en de veegzijde door de naaldkleppen aan de retentata- en permeaatzijde aan te passen.

Verander de gasstroom aan de toevoerzijde in het doelgas en stel de gasstroomsnelheid in op 30 milliliter per minuut. Stel de temperatuur van de oven in op de gewenste temperatuur. Bereken vervolgens de doorlaatbaarheid in Excel zodra een stabiele toestand is vastgesteld volgens de gegevens uit het massaspectrum.

De SEM-beelden en XRD-patronen laten zien dat de ZIF-8 nucleaire film compact is en toont aan dat de ENACT-methode vrij efficiënt is in het beheersen van de heterogene nucleatie dichtheid over een substraat. Na de groei is de filmmorfologie die door SEM wordt waargenomen compact en spatvrij en lijkt deze sterk in elkaar te groeien. De oppervlakte- en doorsnede morfologieën van de AAO-ondersteuning, ZIF-8/AAO-membraan, PAN-ondersteuning en ZIF-8/PAN-membraan worden hier getoond.

De gaspermanentiegegevens van ZIF-8/AAO en ZIF-8/PAN-membranen laten zien dat hun selectiviteit voor waterstofpropaan respectievelijk 2700 en 190 zijn, wat bewijst dat de MOF-film bijna defectvrij is. De ZIF-8/AAO-membraan vertoont een ultrahoge waterstofdoorlaatbaarheid vanwege de ultradunne dikte. Bij het uitvoeren van deze procedure is het belangrijk om te wachten tot de kristalinductie optreedt voordat elektroforetische depositie wordt toegepast.

Kristalinductie kan bijvoorbeeld worden bevestigd door de precursoroplossing in een transmissie-elektronenmicroscoop te bestuderen. Dit protocol stelt u in staat om de heterogene nucleatie dichtheid en de dikte van de nucleaire film nauwkeurig te bepalen door eenvoudigweg het elektrische veld en de elektroforetische depositietijd te regelen en kan worden uitgebreid om polykristallijne films van verschillende structuren te synthetiseren. Na de ontwikkeling van deze techniek heeft het ons de weg geopend om systematische studies uit te voeren over het ontwerp van MOF-films met een dikte van minder dan 100 nanometer.

Vergeet niet dat het werken met methyli