Het meten van de tijdsevolutie van materialen op nanoschaal met stop-flow en small-angle neutronenverstrooiing

Stop flow small angle scattering of stop flow SANS stelt ons in staat om te bestuderen hoe materialen op nanoschaal evolueren op vaste tijdschalen van seconden tot minuten. Het contrast tussen waterstof en deuterium dat uniek is voor neutronenverstrooiing maakt deze techniek bijzonder nuttig voor het bestuderen van materialen die rijk zijn aan waterstof, zoals lipiden, eiwitten en polymeren. Als u geïnteresseerd bent in het gebruik van stopstroomstandaards om uw interessante materialen te bestuderen, neemt u contact op met de Amerikaanse lokale instrumentwetenschapper in een verstrooiingsfaciliteit om u te helpen bij het plannen van uw experiment.

Ryan Murphy, een chemisch ingenieur bij het National Institute of Standards and Technology, of NIST, Center for Neutron Research, of de NCNR, en Brian Maranville, een fysicus ook bij de NCNR, zal de procedure demonstreren. Schakel om te beginnen alle pompvoedingen en dynamische mixers in. Gebruik de aan/uit-schakelaar om alle pompen en kleppen in de door het stopstroomsysteem geregelde GUI in te voeren door het configuratiepad van het apparaat in te voeren en de opdrachten die in het tekstmanuscript worden genoemd, kalibreer de pompen voordat u spuiten bevestigt.

Nadat de pompen zijn gekalibreerd. Schroef schone spuitvaten vast aan de aansluiting aan de bovenkant van de pomp. Zorg ervoor dat de kop van de spuitbevestiging is losgemaakt voordat u het vulvolume doseert, zodat de spuit niet breekt als gevolg van overmatige kracht van de zuiger van de spuit.

Schroef vervolgens de zuiger van de spuit in de aansluiting aan de onderkant van de pomp. Nadat de spuitloop en de spuitzuiger op de pomp zijn aangesloten, doseert u het vulvolume. Nadat de zuiger stopt met bewegen, draait u de bevestigingskop van de spuit vast.

Sluit vervolgens de slang aan op de monster- en oplosmiddelbronnen, spuiten, kleppen, mixers, monstercellen en gemengde monstercontainer. Definieer alle buis- en klepverbindingen die zijn gemaakt in de door het stopstroomsysteem geregelde GUI door het overeenkomstige poortnummer in te voeren dat op elke klep is gemaakt. Om het monster te laden, zuigt u de gewenste monster- en oplosmiddelvolumes van hun bronnen in de monsterspuiten via de pompkeuzekleppen.

Bereid vervolgens het systeem voor door alle lucht uit de spuiten, buisleidingen en kleppen te doseren en ervoor te zorgen dat er voldoende vloeistofvolume uit elke spuit wordt afgegeven. Om alle luchtbellen te verwijderen, voert u, zodra de lucht uit het systeem is gespoeld, ten minste één monsterinjectie uit door op de cel met het label Start mengexperiment in de gecontroleerde GUI te klikken, waarbij deze cel actief is geselecteerd. Klik op de knop Uitvoeren bovenaan de gecontroleerde GUI of druk op de shift en voer toetsen samen in op het toetsenbord.

Inspecteer de monstercel visueel op luchtbellen. Als er bubbels aanwezig zijn, herhaalt u de opschaffingsstappen, anders gaat u verder met het definiëren van de resterende stappen van het experimentprotocol. Om het protocol voor het mengen van gestopte stroom te definiëren.

Voer het temperatuurinstelpunt in van de programmeerbare airconditionereenheid die de temperatuur van de geïsoleerde behuizingen rond het stopstroomapparaat regelt. Voer vervolgens alle spoelvolgordestappen in door de juiste volumes, stroomsnelheden, tijden en het aantal herhalingen in de gecontroleerde GUI te typen. Definieer vervolgens alle stappen voor de monsterinjectievolgorde door de juiste volumes, stroomsnelheden en tijden in de door het stopstroomsysteem gecontroleerde GUI te typen en bereken uiteindelijk de totale tijd van een enkele gestopte stroomgegevensverzamelingscyclus om de SANS-parameters te definiëren.

Stel de totale VSANS-gegevensacquisitietijd in de door het SANS-instrument gecontroleerde GUI in op de eerder berekende cyclustijd. Stel vervolgens de meettijd van de monstertransmissie in op 100 seconden en schakel de gegevensverzameling in de gebeurtenismodus in. Om de achtergrondverstrooiing te meten.

Zorg ervoor dat de sluiter van het lokale instrument gesloten is voordat u het monster met geblokkeerde bundel aan de achterkant van de monsteropening bevestigt. Open vervolgens na het vastzetten van de lokale instrumentomgeving de lokale instrumentsluiter. Definieer vervolgens de geblokkeerde bundelverstrooiingsgegevensverzamelingstijd in de software en verzamel geblokkeerde bundelverstrooiingsgegevens die tellen voor dezelfde duur als de langste verstrooiingsgegevensverzamelingstijd.

Zodra de gegevensverzameling is voltooid, sluit u de sluiter van het instrument en verwijdert u het geblokkeerde bundelmonster uit de monsteropening. Ga vervolgens verder met het meten van de lege celverstrooiing voordat u begint met het gestopte stroomexperiment. Zorg ervoor dat het lokale instrumentengebied veilig is.

Open vervolgens de sluiter van de lokale instrumentenbundel. Begin met het verzamelen van SANS-gegevens met behulp van de SANS-instrumentbesturingssoftware op de instrumentcomputer door de gewenste runs naar de instrumentwachtrij te slepen en neer te zetten. Start vervolgens het experiment met het mengen van gestopte stromen in de gecontroleerde GUI en controleer of het gedefinieerde protocol voor het mengen van gestopte stromen in werking is getreden.

Voeg vervolgens de transmissierun toe aan de onderkant van de wachtrij. De transmissie wordt verzameld nadat de verstrooiingsrun is afgelopen. Na het downloaden van het verstrooiingsgegevensbestand en de bijbehorende gebeurtenisbestanden van de serverbak worden de verstrooiingsgegevens naar de gewenste tijdbakken verzonden door de juiste opdrachten in te voeren zoals aangegeven in het tekstmanuscript.

Verminder vervolgens de bin scatteringsgegevens met behulp van de software in de bundellijn om de tijd opgeloste SANS-gegevens te analyseren, bereken de procestijd van belang uit de meettijden met behulp van de vergelijking in het tekstmanuscript. Haal vervolgens de kinetische parameters van belang uit de verandering in Q-afhankelijke intensiteit als functie van de procestijd. De gemeten neutronentellingssnelheden van de zoutbufferachtergrond over meerdere injectiecycli bestaande uit negen spoelstappen.

Eén tekenstap en één voorbeeldinjectiestap worden hier weergegeven. De individuele H-gelabelde en D-gelabelde lipide-oplossingen werden gemengd op het moment T-mengsel en stroomden onmiddellijk in de monstercel. De meetsnelheid van het aantal neutronen piekte en bereikte een maximale waarde wanneer de monstercel bij T-vulling werd gevuld.

De neutronentellingen van het monster van de gemengde lipideblaasjes bij drie verschillende temperaturen worden uitgezet als een functie van de gecorrigeerde procestijdschaal, de procestijd van belang gecorrigeerd voor de steady state stroomperiode en vertragingstijd. SANS-gegevens werden continu verzameld in de gebeurtenismodus die vervolgens kunnen worden naverwerkt in de gewenste tijdbakken. De lipidenuitwisselingskinetiek werd gemeten bij 36 graden 30 graden en 20 graden Celsius.

Deze gegevens werden gebogen in gelijke tijdbakken van drie seconden en zijn representatief voor de tijd- en lengteschaalafhankelijke informatie die kan worden verkregen uit een TR SANS-meting. De genormaliseerde intensiteit wordt uitgezet als functie van de procestijd voor de verschillende temperaturen. Het combineren van stop flow mixing en time resolve SANS biedt nieuwe mogelijkheden om structurele evoluties in nanoscanmaterialen te onderzoeken, variërend van de lipide nanodeeltjes en geneesmiddelen en vaccins van de volgende generatie tot geopolymeren die worden gebruikt in groene bouwmaterialen.