Pomiar częstotliwości lasera dalekiej podczerwieni został po raz pierwszy wykonany przez Hockera i współpracowników w 1967 roku. Zmierzyli częstotliwości emisji 311 i 337 μm z lasera cyjanowodorowego z bezpośrednim wyładowaniem, mieszając je z harmonicznymi wysokiego rzędu sygnału mikrofalowego w diodzie krzemowej1. Do pomiaru wyższych częstotliwości użyto łańcucha laserów i urządzeń do mieszania harmonicznych w celu wygenerowania harmonicznych lasera2. Ostatecznie wybrano dwa lasery ze stabilizowanym dwutlenkiem węgla (CO2 ) do syntezy niezbędnych częstotliwości różnicowych3,4. Obecnie częstotliwości laserów dalekiej podczerwieni do 4 THz można mierzyć za pomocą tej techniki, wykorzystując tylko pierwszą harmoniczną częstotliwości różnicowej generowanej przez dwa stabilizowane lasery referencyjne CO2 . Emisje laserowe o wyższej częstotliwości mogą być również mierzone za pomocą drugiej harmonicznej, takie jak emisje lasera 9 THz z izotopologów metanolu CHD2OH i CH318OH. 5,6 Na przestrzeni lat dokładny pomiar częstotliwości laserów wywarł wpływ na szereg eksperymentów naukowych7,8 i umożliwił przyjęcie nowej definicji miernika przez Generalną Konferencję Miar i Wag w Paryżu w 1983 r. 9–11
Techniki heterodynowe, takie jak te opisane, były ogromnie korzystne w pomiarze częstotliwości laserowych dalekiej podczerwieni generowanych przez optycznie pompowane lasery molekularne. Od czasu odkrycia optycznie pompowanego lasera molekularnego przez Changa i Bridgesa12, tysiące optycznie pompowanych emisji laserowych dalekiej podczerwieni zostało wygenerowanych za pomocą różnych mediów laserowych. Na przykład difluorometan (CH2F2) i jego izotopologie generują ponad 250 emisji laserowych, gdy są pompowane optycznie przez laserCO2. Ich długości fal wahają się od około 95,6 do 1714,1 μm.13–15 Prawie 75% tych emisji laserowych miało zmierzone częstotliwości, a kilka z nich zostało spektroskopowo przypisanych16–18.
Te lasery i ich dokładnie zmierzone częstotliwości odegrały kluczową rolę w rozwoju spektroskopii o wysokiej rozdzielczości. Dostarczają one ważnych informacji do badań spektralnych gazów laserowych w podczerwieni. Często te częstotliwości laserowe są wykorzystywane do weryfikacji analizy widm w podczerwieni i dalekiej podczerwieni, ponieważ zapewniają połączenia między wzbudzonymi poziomami stanów wibracyjnych, które często są bezpośrednio niedostępne z widm absorpcyjnych19. Służą również jako główne źródło promieniowania w badaniach nad przejściowymi, krótkożyciowymi wolnymi rodnikami za pomocą techniki laserowego rezonansu magnetycznego20. Dzięki tej niezwykle czułej technice, rotacyjne i ro-wibracyjne widma Zeemana w paramagnetycznych atomach, cząsteczkach i jonach molekularnych mogą być rejestrowane i analizowane wraz z możliwością zbadania szybkości reakcji wykorzystywanych do tworzenia tych wolnych rodników.
W tej pracy, optycznie pompowany laser molekularny, pokazany na rysunku 1, został użyty do generowania promieniowania laserowego dalekiej podczerwieni z difluorometanu. System ten składa się z lasera pompującego CO2 o fali ciągłej (cw) i wnęki lasera dalekiej podczerwieni. Lustro wewnątrz wnęki lasera dalekiej podczerwieni przekierowuje promieniowanie lasera CO2 w dół polerowanej miedzianej rury, poddając się dwudziestu sześciu odbiciom, zanim zakończy się na końcu wnęki, rozpraszając pozostałe promieniowanie pompy. W związku z tym ośrodek laserowy dalekiej podczerwieni jest wzbudzany za pomocą poprzecznej geometrii pompowania. Aby wygenerować działanie lasera, kilka zmiennych jest regulowanych, niektóre jednocześnie, a wszystkie są następnie optymalizowane po zaobserwowaniu promieniowania laserowego.
W tym eksperymencie, promieniowanie laserowe dalekiej podczerwieni jest monitorowane przez detektor diody kontaktowej typu metal-izolator-metal (MIM). Detektor diodowy MIM jest używany do laserowych pomiarów częstotliwości od 1969 roku. 21–23 W pomiarach częstotliwości laserowej detektor diodowy MIM jest mieszalnikiem harmonicznych między dwoma lub więcej źródłami promieniowania padającymi na diodę. Detektor diodowy MIM składa się z zaostrzonego drutu wolframowego stykającego się z optycznie polerowaną podstawą niklową24. Baza niklowa ma naturalnie występującą cienką warstwę tlenku, która jest warstwą izolacyjną.
Po wykryciu emisji laserowej, zarejestrowano jej długość fali, polaryzację, siłę i zoptymalizowane ciśnienie robocze, podczas gdy jej częstotliwość została zmierzona za pomocą techniki heterodyny trójlaserowej25–27 zgodnie z metodą pierwotnie opisaną w Ref. 4. Rysunek 2 przedstawia optycznie pompowany laser molekularny z dwoma dodatkowymi laserami referencyjnymi CW CO2 z niezależnymi systemami stabilizacji częstotliwości, które wykorzystują zanurzenie Lamba w sygnale fluorescencji 4,3 μm z zewnętrznej, niskociśnieniowej celi referencyjnej28. Manuskrypt ten przedstawia proces stosowany do poszukiwania emisji laserowych w dalekiej podczerwieni, a także metodę szacowania ich długości fal i dokładnego określania ich częstotliwości. Szczegółowe informacje na temat techniki heterodyny trójlaserowej, a także różnych elementów i parametrów pracy systemu można znaleźć w tabeli uzupełniającej A wraz z odniesieniami 4, 25–27, 29 i 30.