Badanie miękkiej materii i układów biologicznych w szerokiej skali długości od rozmiarów nanometrów i mikrometrów na małokątowym dyfraktometrze neutronowym KWS-2

Aurel Radulescu; Noemi Kinga Szekely; Marie-Sousai Appavou; Vitaliy Pipich; Thomas Kohnke; Vladimir Ossovyi; Simon Staringer; Gerald J. Schneider; Matthias Amann; Bo Zhang-Haagen; Georg Brandl; Matthias Drochner; Ralf Engels; Romuald Hanslik; Günter Kemmerling

doi:10.3791/54639

Artykuł metodologiczny

Badanie miękkiej materii i układów biologicznych w szerokiej skali długości od rozmiarów nanometrów i mikrometrów na małokątowym dyfraktometrze neutronowym KWS-2

14.1K wyświetleń

⸱

DOI:

10.3791/54639

⸱

8 grudnia 2016

Aurel Radulescu¹ , Noemi Kinga Szekely¹ , Marie-Sousai Appavou¹ , Vitaliy Pipich¹ , Thomas Kohnke¹ , Vladimir Ossovyi¹ , Simon Staringer¹ , Gerald J. Schneider² , Matthias Amann³ , Bo Zhang-Haagen³ , Georg Brandl¹ , Matthias Drochner⁴ , Ralf Engels⁴ , Romuald Hanslik⁵ , Günter Kemmerling¹

¹Jülich Centre for Neutron Science Outstation at MLZ, Forschungszentrum Jülich GmbH, ²Department of Chemistry, Louisiana State University, ³Jülich Centre for Neutron Science JCNS-1 & Institute of Complex Systems ICS-1, Forschungszentrum Jülich GmbH, ⁴Central Institute of Engineering, Electronics and Analytics — Electronic Systems (ZEA-2), Forschungszentrum Jülich GmbH, ⁵Central Institute of Engineering, Electronics and Analytics — Engineering and Technology (ZEA-1), Forschungszentrum Jülich GmbH

W tym artykule

Podsumowanie

Tutaj prezentujemy protokół do badania miękkiej materii i systemów biofizycznych w szerokiej mezoskopowej skali długości, od nm do μm, która obejmuje użycie dyfraktometru KWS-2 SANS o wysokiej intensywności i regulowanej rozdzielczości.

Streszczenie

Dyfraktometr KWS-2 SANS jest dedykowany do badania miękkiej materii i systemów biofizycznych w szerokiej skali długości, od nm do μm. Instrument jest zoptymalizowany pod kątem eksploracji szerokiego zakresu przenoszenia pędu Q od 1x10-4 do 0,5 ^A-1 poprzez połączenie klasycznej metody otworkowej, ogniskowania (z soczewkami) i czasu przelotu (z helikopterem), przy jednoczesnym zapewnieniu wysokiej intensywności neutronów o regulowanej rozdzielczości. Ze względu na możliwość regulacji intensywności i rozdzielczości w szerokich granicach podczas eksperymentu, w połączeniu z możliwością wyposażenia określonych środowisk próbek i urządzeń pomocniczych, KWS-2 wykazuje dużą wszechstronność w zakresie szerokiego zakresu badań strukturalnych i morfologicznych w tej dziedzinie. Struktury równowagi można badać w pomiarach statycznych, podczas gdy procesy dynamiczne i kinetyczne można badać w skalach czasowych od minut do dziesiątek milisekund przy użyciu podejść czasowo-rozdzielczych. Typowe systemy, które są badane za pomocą KWS-2, obejmują zakres od złożonych, hierarchicznych systemów, które wykazują wiele poziomów strukturalnych (np. żele, sieci lub makroagregaty) do małych i słabo rozpraszających systemów (np. Pojedyncze polimery lub białka w roztworze). Niedawna modernizacja systemu detekcji, która umożliwia detekcję szybkości zliczania w zakresie MHz, otwiera nowe możliwości badania nawet bardzo małych morfologii biologicznych w roztworze buforowym ze słabymi sygnałami rozpraszania w pobliżu poziomu rozpraszania buforowego przy wysokim Q.

W tym artykule przedstawiamy protokół do badania próbek o charakterystycznych poziomach wielkości obejmujących szeroką skalę długości i wykazujących uporządkowanie w strukturze mezoskalowej za pomocą KWS-2. Szczegółowo przedstawiamy, jak korzystać z wielu trybów pracy, które oferuje instrument i jaki jest osiągany poziom wydajności.

Wprowadzenie

Materiały miękkie i biologiczne wykazują bogatą różnorodność morfologii, które charakteryzują się takimi cechami jak samoorganizacja i samomontaż jednostek elementarnych w większe, złożone agregaty. Wykazują one również kooperatywne oddziaływania z dużą liczbą stopni swobody; słabe oddziaływania między jednostkami strukturalnymi, a tym samym wysoką wrażliwość na pola zewnętrzne; oraz korelacje czasoprzestrzenne, które mogą obejmować szeroki zakres, od nanometrów do milimetrów i od nanosekund do dni. Ze względu na szeroki zakres istotnych skal długości i czasu, eksperymentalna charakterystyka właściwości tych materiałów jest bardzo wymagająca. Techniki rozpraszania neutronów odgrywają ważną rolę w badaniu struktury, dynamiki i właściwości termodynamicznych takich złożonych układów. Jako unikalne sondy, neutrony oferują korzyść w postaci różnych oddziaływań między izotopami wodoru ¹H i ²H (deuterem, D). Duża różnica w gęstości długości rozpraszania koherentnego między wodorem a deuterem stanowi podstawę metod wariacji kontrastu i dopasowania kontrastu. Ponieważ większość materii miękkiej i układów biologicznych składa się z węglowodorów, podstawienie wodoru deuterem (H/D) daje możliwość zmiany gęstości długości rozpraszania koherentnego związku w szerokim zakresie. Dzięki tej technice wybrane składniki w złożonym układzie mogą zostać znakowane poprzez wymianę izotopową. W zależności od kontrastu – kwadratu różnicy między gęstością długości rozpraszania danego składnika a gęstością pozostałych komponentów – wybrane elementy lub obszary w złożonej morfologii materii miękkiej lub biofizycznej mogą stać się widoczne lub niewidoczne w eksperymencie rozpraszania bez chemicznego zmieniania układu. Ponadto neutrony mają wysoką przenikliwość i mogą być stosowane jako sondy nieniszczące oraz do badania próbek w specjalnych środowiskach, w których wkład materiałów dodatkowych umieszczonych w wiązce może być wiarygodnie zmierzony i skorygowany.

Eksperymenty z rozpraszania sprężystego dostarczają informacji o strukturze i morfologii próbki. Natężenie rozproszonego promieniowania mierzone jest w przestrzeni odwrotnej jako funkcja transferu pędu Q, gdzie Q=4π/λ sin Θ/2, przy czym λ to długość fali neutronów, a Θ to kąt rozpraszania; dane te są następnie przekształcane w przestrzeń rzeczywistą za pomocą odwrotnej transformaty Fouriera. Zatem duże wartości Q odnoszą się do krótkich skal długości, w których korelacje międzyatomowe są badane klasyczną dyfrakcją neutronową (ND). Przy małych wartościach Q można badać duże skale długości za pomocą małokątowego rozpraszania neutronów (SANS). Zazwyczaj pojedyncze lub agregujące syntetyczne bądź naturalne makrocząsteczki w roztworze, stopie, filmie lub próbkach objętościowych są charakteryzowane w szerokiej skali długości, od rozmiarów nanometrycznych do mikrometrycznych, poprzez zastosowanie klasycznej techniki SANS z otworkiem (pin-hole) oraz techniki ultra-SANS (opartej na ogniskowaniu lub dyfraktometrii monokryształowej). Jednakże połączenie różnych metod lub urządzeń w celu uzyskania pełnej charakterystyki strukturalnej jest niekiedy trudne ze względu na takie kwestie jak dostępna ilość próbki, stabilność próbek w długich odstępach czasu, powtarzalność efektów w specjalnych warunkach termodynamicznych oraz wspólna analiza danych eksperymentalnych uzyskanych w różnych geometriach doświadczalnych. Ponadto badania dotyczące struktur i szybkich zmian strukturalnych, które charakteryzują się wysoką rozdzielczością przestrzenną lub czasową, są bardzo wymagające i necessitate specjalistycznych układów eksperymentalnych. Dlatego rozwój wysoce wszechstronnych instrumentów SANS, w których granice możliwości mogą być łatwo i praktycznie przesuwane poza typową konfigurację, jest korzystny dla zaspokojenia wszystkich specjalnych wymagań społeczności użytkowników.

Dyfraktometr SANS KWS-2 (Rysunek 1), obsługiwany przez Jülich Centre of Neutron Science (JCNS) w Heinz Maier-Leibnitz Center (MLZ) w Garching, był pierwotnie klasycznym instrumentem SANS z otworkiem (pinhole), korzystającym z wysokiego strumienia neutronów (Rysunek uzupełniający 1) dostarczanego przez źródło neutronów FRM II¹ i dedykowany system prowadnic^2-4. Po wielokrotnych modernizacjach instrument został zoptymalizowany do badania szerokiego zakresu Q, od 1x10^-4 do 0.5 Å^-1, zapewniając wysoką intensywność neutronów i regulowaną rozdzielczość. Dzięki dostępności specyficznych środowisk próbkowych i urządzeń pomocniczych (Tabela 1), instrument może zostać wyposażony do badania materii miękkiej i układów biofizycznych w szerokiej skali długości, od nm do µm, poprzez pomiary statyczne; może również prowadzić badania struktur i morfologii w czasie, w stanie równowagi lub podczas transformacji wynikającej z procesów kinetycznych, obejmujące szeroką skalę czasową od minut do dziesiątek milisekund. W konwencjonalnym trybie pracy (Rysunek 2A), zakres Q od 7x10^-4 Å^-1 do 0.5 Å^-1 można pokryć poprzez zmianę odległości próbki od detektora i/lub długości fali. W związku z tym w przestrzeni rzeczywistej (gdzie wymiar jest rozważany jako 2π/Q) można badać poziomy strukturalne i efekty korelacyjne w skali długości od 10 Å do 9,000 Å. Wybór długości fali, w zakresie od 4.5 Å do 20 Å, za pomocą mechanicznego monochromatora (selektora prędkości), który zapewnia rozrzut długości fali Δλ/λ= 20%, zmiana warunków kolimacji (długość kolimacji L_C oraz otwory apertur: A_C – apertura wlotowa, za ostatnim segmentem prowadnicy neutronowej w wiązce, oraz A_S – apertura próbki, bezpośrednio przed próbką) oraz odległości detekcji L_D odbywa się automatycznie, za pomocą sterowania komputerowego.

W celu zwiększenia wydajności instrumentu przeprowadzono niedawno znaczące ulepszenia w zakresie intensywności próbki, rozdzielczości instrumentu, minimalnego przekazu pędu Q_m oraz szybkiej detekcji przy wysokich liczbach zliczeń w zakresie MHz. W trakcie tego procesu instrument został wyposażony w dodatkowe funkcje.

Zastosowano siekacz dwutarczowy⁵ ze zmienną szerokością szczelin (Rycina uzupełniająca 2) oraz trybem akwizycji danych czasu przelotu (TOF). Siekacz może pracować z częstotliwością f_chopper w zakresie od 10 Hz do 100 Hz oraz przy kątowym otwarciu dwóch okien siekacza w przedziale 0° ≤ Δφ ≤ 90°, co uzyskuje się poprzez zmianę wzajemnego położenia obu tarcz. Poprawę rozdzielczości długości fali Δλ/λ osiąga się poprzez skrócenie czasu otwarcia prowadnicy neutronów τ_w, co uzyskuje się poprzez zmniejszenie Δφ i/lub zwiększenie f_chopper. Powstałe impulsy rejestrowane przez detektor są dzielone na odpowiednią liczbę kanałów czasowych, których szerokość odpowiada τ_w i które charakteryzują się zamierzoną rozdzielczością Δλ/λ.

Znajdują się tam również elementy skupiające w postaci soczewek parabolicznych z fluorku magnezu MgF₂⁶ o średnicy 50 mm (Rysunek 1). 26 soczewek MgF₂ pogrupowano w trzy pakiety (4+6+16 soczewek), które mogą być niezależnie przesuwane w wiązce w celu uzyskania warunków ogniskowania dla różnych długości fal λ= 7-20 Å. Aby zwiększyć transmisję poprzez ograniczenie rozpraszania na fononach w materiale soczewek, są one utrzymywane w temperaturze 70 K przy użyciu specjalnego systemu chłodzenia.

Znajduje się tam wtórny detektor scyntylacyjny o wysokiej rozdzielczości, czuły na pozycję, z rozdzielczością pozycji 1 mm i rozmiarem piksela 0,45 mm. Detektor jest zazwyczaj umieszczony w wieży na górze zbiornika próżniowego w stałej odległości L_D = 17 m i może być przemieszczany pionowo do wiązki lub poza nią (Rysunek 1). Detektor główny znajduje się w pozycji końcowej zbiornika przy 20 m, natomiast detektor wtórny jest wprowadzany w wiązkę podczas prowadzenia badań o wysokiej rozdzielczości (niskie Q) z użyciem soczewek^4,7. Detektor wtórny jest umieszczony w jednej ogniskowej układu soczewek, podczas gdy mała apertura wlotowa przy L_C= 20 m znajdowałaby się w tym przypadku w drugiej ogniskowej.

Zastosowano nowy główny system detekcji, który składa się z macierzy 144 lamp wypełnionych ³He (z globalną wydajnością pojedynczej lampy na poziomie 85% dla λ = 5 Å) i definiuje aktywny obszar detekcji o powierzchni 0,9 m²(Rysunek 1). Innowacyjna elektronika szybkiego odczytu, zamontowana w zamkniętej obudowie z tyłu ramy lamp ³He, poprawia charakterystyki odczytu i redukuje szum tła. Nowy system, który zastąpił stary detektor scyntylacyjny (scyntylator ⁶Li i macierz 8x8 fotopowielaczy, Rysunek 1), charakteryzuje się efektywną stałą czasu martwego wynoszącą 25 nsec oraz całkowitą szybkością zliczeń sięgającą 5 MHz przy 10% czasie martwym dla profili płaskich. Właściwości te wynikają z faktu, że system zawiera niezależne kanały pracujące równolegle, co stanowi przewagę nad systemami, w których czas martwy występuje po każdym zdarzeniu. Znacznie wyższa szybkość zliczeń skraca czas pomiaru, a tym samym zwiększa liczbę eksperymentów, które można przeprowadzić w tym samym przedziale czasowym.

Dzięki wszystkim tym innowacjom instrument stał się niezwykle wszechstronnym narzędziem, które pozwala na realizację szerokiego zakresu badań strukturalnych poprzez oferowanie wielu trybów pracy (Tabela 2), które można wybierać i wykorzystywać w sposób bezpośredni i przyjazny dla użytkownika. W trybie wysokiej intensywności (Rycina 2B), dzięki zastosowaniu soczewek i zwiększeniu rozmiaru próbki, można osiągnąć do dwunastokrotnie większy wzrost intensywności w porównaniu do konwencjonalnego trybu z otworem (pinhole) przy tej samej rozdzielczości. W trybie rozdzielczości regulowanej z wykorzystaniem choppera i akwizycji danych TOF, lepsza charakterystyka cech rozpraszania w różnych zakresach Q jest możliwa dzięki możliwości zmiany rozdzielczości długości fali Δλ/λ w przedziale od 2% do 20%⁵. W trybie rozszerzonego zakresu Q (Rycina 2C), przy użyciu soczewek i wtórnego detektora o wysokiej rozdzielczości, można osiągnąć wartość Q_m tak niską jak 1 x 10^-4 Å^-1, co w połączeniu z trybem z otworem pozwala na badanie rozmiarów w ciągłej skali długości od zakresu nm do mikronowego. Wykorzystanie choppera do zawężenia Δλ/λ zapewnia dokładne parametry wiązki poprzez eliminację efektów grawitacyjnych i chromatycznych podczas stosowania soczewek. W trybie czasu rzeczywistego, dzięki wysokiej intensywności i zewnętrznemu wyzwalaniu akwizycji danych przez środowiska próbkowania, zmiany strukturalne mogą być rozdzielane z rozdzielczością czasową sięgającą 50 msec. Poprzez poprawę rozdzielczości długości fali do Δλ/λ= 5% za pomocą choppera, można uzyskać rozdzielczość czasową rzędu 2 msec.

W niniejszej pracy szczegółowo przedstawiamy protokół przeprowadzania typowych eksperymentów na urządzeniu KWS-2 w jego różnych trybach pracy oraz sposób uzyskiwania informacji strukturalnych z badanych próbek na podstawie zebranych danych poprzez redukcję danych. W tej demonstracji wykorzystamy SANS do charakterystyki roztworów standardowych cząstek o różnych rozmiarach oraz jednego wysoce stężonego roztworu micelarnego polimeru, aby pokazać, w jaki sposób rozmiar i uporządkowanie mogą być badane w szerokich zakresach w sposób elastyczny i wydajny za pomocą KWS-2 podczas jednej sesji eksperymentalnej. Sferyczne cząstki polistyrenu o różnych rozmiarach (promienie R = 150, 350, 500, 1 000 i 4 000 Å) i polidyspersyjności rozmiarów σ_R Równowaga statyczna; ΣFx=0; schemat równania; mechaniczna analiza statyczna. 8% są rozproszone w roztworze wodnym (mieszaninie 90% D₂O i 10% H₂O) przy ułamku objętościowym 1%. Micele utworzone przez diblock kopolimery C₂₈H₅₇-PEO5 w D₂O przy stężeniu 12% wykazują strukturę uporządkowaną.

Protokół

1. Załadowanie komórek próbki

Rozproszone sferyczne cząsteczki polistyrenu o różnych rozmiarach (promienie R = 150, 350, 500, 1,000 i 4,000 Å) i polidyspersyjności rozmiaru σ_R 8% w roztworze wodnym (mieszanina 90% D₂O i 10% H₂O) przy ułamku objętościowym 1%.
Przenieś sześć roztworów cząsteczek polistyrenu w D₂O/H₂O, roztwór C₂₈H₅₇-PEO5 w D₂O oraz rozpuszczalniki D₂O/H₂O i D₂O do kuwet kwarcowych (Rysunek 3) za pomocą pipet Pasteura. Wypełnij każdą z kuwet kwarcowych aż do szyjki. Zamknij kuwety kwarcowe za pomocą korków.
UWAGA: Operacja napełniania kuwet kwarcowych próbkami musi być przeprowadzona w laboratorium przygotowania próbek FRM II, zgodnie z określonymi tam specjalnymi warunkami pracy.
Zainstaluj napełnione kuwety kwarcowe w Al-kartridżach uchwytu próbek (Rysunki 3). Umieść każdą napełnioną kuwetę kwarcową w gnieździe kartridża i sprawdź, czy kuweta kwarcowa jest wystarczająco wypełniona próbką, ustalając, czy próbka całkowicie zakrywa otwór okienny w kartridżu przeznaczony dla neutronów. Umieść próbki korekcyjne i wzorcowe (pustą kuwetę kwarcową, płytkę z węglika boru oraz płytkę z pleksiglasu) w dodatkowych miejscach w kartridżu, pozostawiając jedno miejsce wolne do pomiaru wiązki pustej.
Przykryj kartridż pokrywami z Al powlekanymi Cd (Rysunek 3), używając śrub z łbem cylindrycznym (M3x5). Przymocuj kartridż do Al-ramy uchwytu próbek za pomocą specjalnych śrub Al (Rysunek 4).

2. Pozycjonowanie uchwytu próbki/środowiska próbki na stole próbkowym

Wyznaczyć niezbędną przestrzeń w miejscu próbki w uchwycie na próbki poprzez regulację długości noska kolimatora (Rycina 5). Wybrać odpowiednią konfigurację uchwytu na próbki z zapisanych konfiguracji w systemie sterowania noskiem kolimatora.
Zainstalować odpowiedni uchwyt na próbki/środowisko próbki na stole z próbką w wyznaczonym położeniu na płycie optycznej, używając śrub imbusowych M6x40 (Rycina 6).
Zamknąć zmotoryzowane przesuwne drzwi ołowiane (Rycina 5), korzystając z pokręteł na ich zewnętrznej stronie; należy trzymać pokrętła sterujące w pozycji aktywnej, aż drzwi osiągną pozycję końcową, co zostanie zasygnalizowane sygnałem świetlnym.
Uwaga: Dopóki drzwi nie zostaną całkowicie zamknięte, a wyłącznik krańcowy aktywowany, migawka wiązki nie może zostać otwarta ani ręcznie, ani za pomocą oprogramowania sterującego pomiarem; oprogramowanie pomiarowe będzie wymagało dodatkowej weryfikacji tego stanu przed rozpoczęciem pomiaru.

3. Planowanie eksperymentów

Wybierz odpowiednią konfigurację i tryb eksperymentalny do przeprowadzenia badania w zakresie Q, który jest dostosowany do skali długości struktur oraz efektów korelacyjnych ujawnionych przez próbkę. Sprawdź zakres dynamiczny instrumentu⁴ (Rycina 7 i Tabela 2).
Wybierz odpowiednią konfigurację i tryb eksperymentalny, aby zapewnić właściwą intensywność na próbce, opierając się na szacowanym poziomie intensywności rozproszonej, znając przybliżony rozmiar, stężenie i współczynnik kontrastu charakterystyczne dla badanych próbek⁸. Jest to wykonywane w celu optymalizacji czasu pomiaru dla założonej statystyki pomiarowej oraz dopasowania do stabilności próbki w przypadku próbek o krótkim czasie stabilności. Sprawdź mapę intensywności dla różnych konfiguracji eksperymentalnych⁴ (Rycina uzupełniająca 1 i Tabela 2).
Wybierz odpowiednią konfigurację i tryb eksperymentalny w celu zapewnienia właściwej rozdzielczości, opierając się na przybliżonej wiedzy o stopniu polidyspersyjności rozmiarów oraz stężeniu obiektów rozpraszających w próbce⁸. Jest to wykonywane w celu umożliwienia rozdzielenia drobnych cech rozpraszania, które występują w wyniku efektów uporządkowania w próbce. Sprawdź możliwość regulacji rozdzielczości długości fali⁵ (Tabela 2).

4. Przygotowanie oprogramowania pomiarowego, przeprowadzenie i wizualizacja eksperymentu

Uruchom oprogramowanie pomiarowe, wpisując KWS2TC w oknie terminala na komputerze sterującym pomiarami instrumentu KWS-2, aby aktywować menu główne (Rycina dodatkowa 3). Używaj lewego zestawu funkcji, aby zdefiniować podstawowe pozycje silników (Configuration), wybrać próbki i ustawić warunki (Definition), rozpocząć pomiar i nadzorować wszystkie silniki (Control) oraz monitorować aktualny detektor (Live-Display).
Wybierz funkcję Configuration w menu głównym, aby aktywować menu kws2-Configuration (Rycina dodatkowa 4) w celu zdefiniowania danych użytkownika oraz skonfigurowania podstawowych pozycji silników i wartości zadanych dla urządzeń i pól na próbce.
1. Wybierz funkcję UserData (Rycina dodatkowa 4) i wypełnij pola User name, E-mail, First part of filename oraz Measurement comment w menu danych użytkownika (widok/edycja). Wyjdź z menu, klikając Save.
  Uwaga: W prefiksie nazwy pliku nie należy używać znaków specjalnych, takich jak @, $, % itp.. Należy unikać stosowania znaków specjalnych w całej procedurze eksperymentalnej.
2. Wybierz funkcję Sample (Rycina dodatkowa 4), aby aktywować menu konfiguracji próbki (Rycina dodatkowa 4). Wypełnij pola Sample title, Sample beam window - Size, Sample thickness oraz Comment dla każdej próbki i pozycji wybranej z lewej pionowej listy menu. Zapisz każdą konfigurację próbki po zakończeniu definicji. Wyjdź z menu, klikając Close.
3. Zapisz wszystkie konfiguracje w funkcji File znajdującej się w górnym zestawie funkcji w menu Configuration.
Wybierz funkcję Definition w menu głównym (Rycina dodatkowa 3), aby aktywować menu kws2 Definition (Rycina dodatkowa 5) w celu zdefiniowania układu eksperymentalnego i programu pomiarowego.
1. Wybierz funkcję Sample, aby aktywować menu Select Samples (Rycina dodatkowa 5).
  1. Wybierz dwanaście próbek do pomiaru (jak pokazano na Rycini 3) z listy znanych próbek w lewym pionowym polu i przenieś je do pola Selected Samples za pomocą niebieskiej strzałki. Uporządkuj listę wybranych próbek za pomocą niebieskich strzałek pionowych.
  2. Sprawdź parametry próbek i w razie potrzeby skoryguj nazwę, grubość i komentarz. Wyjdź z menu, klikając Save lub Close.
2. Wybierz funkcję Detector, aby aktywować menu Definition of Measurements (Rycina dodatkowa 6).
  1. Wybierz statyczny typ pomiaru, zaznaczając Standard w obszarze Measurement. W obszarze End Conditions wybierz odpowiednią jednostkę czasu dla pola czasu pomiaru.
  2. W obszarze Select Detector and Collimation Distances wybierz układ eksperymentalny i tryb pracy, wybierając odpowiednie wartości dla długości fali (pole Selector), odległości detekcji (pole Detector Distance), trybu akwizycji danych (pole TOF), zakładanej rozdzielczości długości fali (pole DLambda/Lambda), czasu pomiaru (pole Time), konfiguracji soczewek (pole Lenses) i odległości kolimacji (pole Collimation Distance).
  3. Po całkowitym zdefiniowaniu jednej konfiguracji kliknij przycisk New, aby ją zatwierdzić i zapisać w dolnej tabeli. Zdefiniuj kolejną konfigurację i zapisz ją w podobny sposób, aż zostanie utworzony cały zestaw konfiguracji (Rycina dodatkowa 6). Po zakończeniu dostrojenia układu eksperymentalnego i trybów pracy kliknij Save lub Close w menu Definition of Measurements.
  4. Posortuj listę pomiarów zgodnie z trzema pętlami (warunkami sortowania) wyświetlanymi na dole menu generowanego przez program (Rycina dodatkowa 7). Usuń niepożądane pomiary, zaznaczając odpowiednią linię i klikając czerwony przycisk „X”. Dostosuj czas pomiaru dla każdego pomiaru zgodnie z potrzebą, sprawdzając całkowity zdefiniowany czas pomiaru w centralnym polu zaznaczonym na czerwono w menu kws2 Definition, które pozostaje stale aktywne na ekranie.
  5. Wyjdź z menu za pomocą Save lub Close i wróć do menu kws2 Definition (Rycina dodatkowa 5). Zamknij menu kws2 Definition i wróć do menu głównego (Rycina dodatkowa 3).
Wybierz funkcję Control w menu głównym oprogramowania pomiarowego KWS2 (Rycina dodatkowa 3), aby aktywować menu Measurement control (Rycina dodatkowa 8).
1. Zaloguj się za pomocą nazwy użytkownika i hasła przekazanego przez naukowca obsługującego instrument i zablokuj sesję w celu wygenerowania skryptu, który wykona polecenia załadowanego programu pomiarowego. Wybierz Loop Definition, aby sprawdzić załadowany program pomiarowy.
2. Naciśnij przycisk Start i odpowiedz na pytania generowane przez program dotyczące aktualnego stanu drzwi pozycji próbki oraz przesłony wiązki. Program pomiarowy zostanie uruchomiony. Wybierz Current Values, aby włączyć wizualizację trwającego pomiaru (pozycji silników i stanu komponentów instrumentu, szybkości zliczania oraz ewolucji intensywności całkowitej w czasie).
  UWAGA: Wyświetlana jest intensywność całkowita na detektorze oraz szybkość zliczania detektora i monitorów, co można wykorzystać do zmiany programu pomiarowego, pojedynczo lub dla całego zestawu pomiarów.
Pozwól na przeprowadzenie i ukończenie pomiarów zgodnie z zdefiniowanym programem pomiarowym.
UWAGA: Pomiary można przerwać lub zatrzymać, aktywując funkcję Stop i wybierając pożądaną opcję (kontynuacja, zatrzymanie bieżącego pomiaru z zapisaniem lub bez zapisania pliku lub zatrzymanie całego programu), gdy intensywność całkowita zebrana do pewnego momentu zostanie uznana za wystarczającą lub gdy w sekwencji pomiarowej zostaną zidentyfikowane błędy.
1. Wygeneruj dziennik (Logbook) sesji pomiarowej, klikając przycisk Print pod opcją Loop Definitions (Rycina dodatkowa 8), gdy zdefiniowany program pomiarowy zostanie zatrzymany lub zakończony.
Wybierz Live-Display w menu głównym oprogramowania pomiarowego KWS2 (Rycina dodatkowa 3), aby aktywować interfejs KWSlive_MainWindow (Rycina dodatkowa 9).
1. Na ekranie Type wybierz GEDET lub PSD, aby zwizualizować dane zebrane odpowiednio głównym lub pomocniczym (wysokorozdzielczym) detektorem. Wybierz tryb wizualizacji w Display Mode, wybierając tryb trójwymiarowy (Surface), dwuwymiarowy (Contour) lub jednowymiarowy (Radial average). Wprowadź opcje wykresu (skala liniowa lub logarytmiczna) i wartości parametrów (długość fali i odległość detekcji L_D) w polach menu opcji Radial average, aby umożliwić prezentację danych jako intensywność n (niepoprawiona) w funkcji Q.
2. Wybierz pożądany kanał TOF, aby zwizualizować dane zebrane w trybie TOF (za pomocą głównego lub pomocniczego detektora).

5. Analiza danych

Uruchom oprogramowanie do przetwarzania danych, wpisując komendę qtiKWS w oknie terminala komputera do analizy danych instrumentu KWS-2. Wybierz opcję New Script po prawej stronie głównego interfejsu.
Wybierz opcję DAN w górnym menu funkcji głównego interfejsu (Supplementary Figure 10), aby aktywować funkcje analizy danych. Wybierz instrument KWS-2 z sekcji Options w menu po prawej stronie, aby aktywować tryb analizy danych dla pomiarów wykonanych na KWS-2 przy użyciu detektora głównego. Określ folder, w którym znajdują się zmierzone pliki danych i w którym będą przechowywane skorygowane pliki danych.
Wybierz opcję Tools i aktywuj funkcję Header(s) w menu po prawej stronie (Supplementary Figure 11), a następnie wygeneruj tabelę informacyjną zawierającą pliki do przetworzenia. Określ nazwę tabeli, klikając lewy zestaw zielonych strzałek w polu Header(s). Wczytaj zmierzone pliki, klikając prawy zestaw zielonych strzałek w polu Header(s) i wybierając odpowiednie pliki.
UWAGA: Tabela informacyjna zawierająca kompletne informacje o każdym pliku pomiarowym jest przechowywana w menu przypominającym eksplorator w dolnej części projektu. Będą tam również przechowywane wszystkie wyniki wygenerowane później w projekcie.
Aktywuj funkcję Mask w menu po prawej stronie (Supplementary Figure 12) i wygeneruj aktywną maskę definiującą obszar detektora, który zostanie uwzględniony w przetwarzaniu danych. W przypadku analizy izotropowych wzorów rozproszenia wprowadź wartości w polach Edge i Beam-Stop, aby zdefiniować lewy dolny i prawy górny narożnik prostokątnej maski.
Aktywuj funkcję Sensitivity w menu po prawej stronie (Supplementary Figure 13) i wygeneruj czułość detektora dla określonej konfiguracji, wprowadzając w zaznaczonych zielonych polach numery pomiarów dla próbki standardowej (Plexiglas), pustej wiązki (EB) oraz wiązki zablokowanej (B4C).
1. Kliknij zestaw zielonych strzałek obok żółtego pola (Transmission), aby obliczyć transmitancję próbki standardowej. Wygeneruj i nazwij macierz czułości, wybierając Calculate as New, a następnie zwizualizuj wygenerowaną macierz, korzystając z odpowiednich funkcji wykresów w dolnym menu. Powtórz tę procedurę w przypadku innych konfiguracji.
Aktywuj funkcję Data Processing w menu po prawej stronie (Supplementary Figure 14) i wygeneruj tabelę korekcji i kalibracji oraz tabelę skryptu w celu korekcji, kalibracji i wykonania uśredniania radialnego danych.
1. Określ liczbę warunków zastosowanych w eksperymencie za pomocą poziomego suwaka na górze menu po prawej stronie (czerwona strzałka). Wypełnij pola wskazane żółym ołówkiem, wprowadzając dla każdego warunku eksperymentalnego numery pomiarów dla pustej komórki (EC), zablokowanej wiązki (B4C) oraz próbek standardowych – Plexiglas (Abs. Cal. FS), pustej wiązki dla korekcji standardowej (Abs. Cal. EB) i zablokowanej wiązki dla korekcji standardowej (Abs. Cal. B4C).
2. W polu Center wprowadź numery pomiarów z silnym rozproszeniem w przód. W polu EB wprowadź numer pomiaru pustej wiązki i zaznacz odpowiedni warunek eksperymentalny do obliczenia transmitancji próbek, zaznaczając pole obok funkcji Tr (Ec-to-EB).
3. Kliknij każdy przycisk wskazany przez zestaw obracających się zielonych strzałek w pionowej serii opcji (Supplementary Figure 14), aby wczytać informacje niezbędne do przetwarzania danych z określonych plików i obliczyć transmitancję pustej komórki. Kliknij nagłówek każdej żółtej kolumny, aby zdefiniować jej nazwę.
4. Kliknij przycisk New, aby wygenerować i nazwać tabelę plików danych, które zostaną przetworzone. Kliknij przycisk Add, aby wczytać pliki danych do przetworzenia. Kliknij przycisk Tr wskazany zestawem obracających się zielonych strzałek w obszarze Script-Table Tools, aby obliczyć transmitancję każdej próbki. Sprawdź wyniki w wygenerowanej tabeli (Supplementary Figure 14).
5. Wybierz Project w prawym dolnym rogu interfejsu (Supplementary Figure 14), aby zapisać wszystkie wyniki jako tabele lub macierze w bieżącej sesji qtiKWS (projekcie). Kliknij przycisk I[x,y], aby wykonać korekcję i kalibrację danych dwuwymiarowych. Kliknij przycisk I(Q), aby wykonać korekcję, kalibrację i uśrednianie radialne danych. Przedstaw wyniki na wykresach, korzystając z funkcji graficznych w opcji Graph (Supplementary Figure 15).
  UWAGA: Wszystkie wyniki zostaną wygenerowane jako pliki zewnętrzne zapisane w folderze zewnętrznym określonym w kroku 5.2, jeśli w prawym dolnym rogu interfejsu zamiast Project zostanie wybrana opcja File.
Wybierz Tools w menu po prawej stronie (Supplementary Figure 11) i aktywuj opcję TOF|RT (Supplementary Figure 16), aby podzielić dane zebrane głównym detektorem w trybie pracy TOF na pojedyncze pliki odpowiadające każdemu kanałowi czasowemu.
1. Kliknij funkcję TOF :: Calculate Parameters i wczytaj jeden plik, z którego zostaną wyodrębnione informacje o warunkach TOF. Kliknij funkcję TOF|RT :: Sum vs Number :: Read i wczytaj interesujący plik, zmierzony w trybie czasu rzeczywistego lub TOF, aby wygenerować tabelę sumaryczną pliku TOF, taką jak ta pokazana po lewej stronie interfejsu roboczego. Wykreśl intensywność całkowaną jako funkcję kanałów czasowych (Supplementary Figure 16) z sumarycznego pliku TOF, korzystając z opcji graficznych w funkcji Graph w górnym menu funkcji.
2. Zdefiniuj parametry przetwarzania w polach funkcji TOF. Kliknij przycisk TOF|RT :: All Selected Steps :: Proceed, aby wczytać pliki danych, które zostaną rozdzielone na pojedyncze pliki odpowiadające każdemu z zdefiniowanych przedziałów czasowych.
  UWAGA: Pliki zawierające dane zmierzone w każdym przedziale czasowym są generowane i przechowywane w lokalizacji plików określonej w kroku 5.2 i otrzymują nazwę oryginalnego pliku TOF, po której następuje numer przedziału czasowego.
3. Postępuj zgodnie z krokiem 5.6, aby przeanalizować dane zmierzone z poprawioną rozdzielczością, odpowiadającą Δλ\λ_aimed, przy użyciu choppera.
Wybierz instrument KWS2-HRD z sekcji Options w menu po prawej stronie głównego interfejsu (Supplementary Figure 17), aby aktywować tryb analizy danych dla pomiarów wykonanych na KWS-2 przy użyciu pomocniczego detektora wysokiej rozdzielczości. Aktywuj funkcję Mask w menu po prawej stronie (Supplementary Figure 18A) i wygeneruj aktywną maskę definiującą aktywny obszar detektora.
1. Wybierz opcję DANP w górnym menu funkcji głównego interfejsu (Supplementary Figure 18B). Wybierz opcję ASCII.2D w menu po prawej stronie. Aktywuj funkcję 2D Masking, aby zdefiniować specjalny sektor na detektorze, który zostanie uwzględniony w analizie danych.
2. Wprowadź środek beam-stopu w polu Center. Wybierz macierz maski i wartość 0 w Mask :: Conditions, aby zignorować obszar poza specjalną maską. Wybierz sektor kątowy i kliknij kolorowy przycisk po prawej stronie pól sektora. Postępuj z danymi zmierzonymi detektorem wysokiej rozdzielczości zgodnie z krokami 5.5 i 5.6.
Zapisz projekt qtiKWS (funkcje zapisu w opcji File w górnym menu).

Wyniki

Reprezentatywne wyniki pomyślnego eksperymentu przeprowadzonego za pomocą KWS-2 w różnych trybach pracy, dotyczącego struktury i morfologii dwóch reprezentatywnych typów układów materii miękkiej, przedstawiono na Rysunkach 8-11. Wyniki te pochodzą z badania serii cząstek polistyrenu o standardowych rozmiarach w roztworach D₂O/H₂O z zawartością D₂O wynoszącą 90% oraz w pełni protonowanego kopolimeru diblokowego C₂₈H₅₇-PEO5 w D₂O przy wysokiej frakcji objętościowej polimeru (12%). Cząstki polistyrenu o standardowych rozmiarach o promieniach R = 150, 350, 500 i 1 000 Å zostały wykorzystane do przetestowania konwencjonalnego trybu pinhole przy użyciu różnych kombinacji odległości detekcji L_D i długości fal λ. Cząstki o większym rozmiarze (R = 4 000 Å) posłużyły do przetestowania i uruchomienia trybu rozszerzonego zakresu Q. Kopolimer diblokowy, który przy wysokich stężeniach D₂O tworzy uporządkowaną strukturę micelarną, został wykorzystany do przetestowania i uruchomienia trybu rozdzielczości regulowanej.

Rysunek 8 przedstawia wyniki dwuwymiarowych wzorów rozpraszania pomierzonych w trybie otworkowym z użyciem detektora głównego (starego detektora scyntylacyjnego) oraz w trybie rozszerzonego zakresu Q z użyciem soczewek skupiających i wysokorozdzielczego detektora pomocniczego. Rysunek 8A przedstawia wzór rozpraszania dla cząsteczek polistyrenu o R = 500 Å pomierzony przy L_D= 8 m dla λ=5 Å. Rysunek 8B pokazuje wzór rozpraszania dla cząsteczek polistyrenu o R = 1 000 Å, zebrany przy L_D = 20 m dla λ= 20 Å. W przypadku pomiarów przeprowadzonych dla λ = 5 Å wiązka bezpośrednia była przechwytywana przez centralny ogranicznik wiązki zainstalowany przed detektorem, a wiązkę przechodzącą monitorowano za pomocą małego licznika ³He zainstalowanego w środku ogranicznika wiązki. Jest to tzw. Monitor 3 (Rysunek uzupełniający 8). Instrument posiada dwa dodatkowe liczniki ³He, które są zainstalowane przed selektorem prędkości (Monitor 1) w celu monitorowania wiązki polichromatycznej oraz za selektorem prędkości (Monitor 2) w celu monitorowania wiązki monochromatycznej. Ze względu na ograniczenia techniczne pomiary dla λ = 20 Å przeprowadzono z wiązką bezpośrednią padającą na detektor, co było typową konfiguracją stosowaną ze starym detektorem KWS-2. Słabsza intensywność wiązki bezpośredniej przy długich długościach fal, która spada pod wpływem grawitacji, mogła zostać wykryta bez uszkodzenia detektora. Wiązka przechodząca w tym przypadku była monitorowana przez Monitor 3 przy krótkiej odległości detekcji L_D = 2 m. W tym przypadku efekty grawitacyjne są słabe i wiązka bezpośrednia pada na ogranicznik wiązki (podobnie jak na Rysunku 8A). Dane zebrane dwuwymiarowo na detektorze dla rozmiaru piksela 5,25 mm x 5,25 mm zostały następnie skorygowane o czułość detektora, a wkłady z pustej celi, tła instrumentu oraz rozpuszczalnika zostały bezwzględnie skalibrowane przy użyciu rozpraszania z wtórnego wzorca z pleksiglasu⁴. Na koniec wzory rozpraszania, które były rozłożone izotropowo wokół pozycji Q→0, zostały uśrednione radialnie, co pozwoliło wyznaczyć dΣ/dΩ dla każdego systemu cząsteczek polistyrenu.

Dwuwymiarowy obraz rozproszenia cząstek polistyrenu o dużym rozmiarze (R = 4 000 Å) przedstawiono na Rysunek 8C, ponieważ zostało ono zmierzone za pomocą detektora o wysokiej rozdzielczości dla rozmiaru piksela 0,5 mm x 0,5 mm. Mała wiązka bezpośrednia jest ogniskowana przez układ soczewek na płaszczyźnie detekcji i przechwytywana przez mały ogranicznik wiązki (beam-stop) o wymiarach 4 mm x 4 mm, zainstalowany na powierzchni detektora. Cień rzucany przez kwadratowy ogranicznik wiązki można zaobserwować w Rysunek 8C w górnej lewej części aktywnego obszaru detektora. Efekty grawitacyjne powodują szeroki pionowy rozkład neutronów o różnych długościach fal na detektorze. Ponadto, dzięki idealnej ogniskowości soczewek, selektor prędkości dostarcza jedynie neutrony charakteryzujące się centralną długością fali λ rozkładu trójkątnego^2,5; neutrony o długościach fal różniących się od centralnej docierają do detektora w stopniu lekkim poza ogniskiem. Te dwa efekty powodują powstawanie słabych śladów wiązki bezpośredniej, które można zaobserwować tuż powyżej i poniżej ogranicznika wiązki (beam-stop). W statycznym rozszerzonym Q-tryb szerokozakresowy z wykorzystaniem soczewek i detektora o wysokiej rozdzielczości, dane są zbierane w sposób ciągły. Aby zminimalizować wpływ efektów grawitacyjnych, dane rozproszone analizuje się w wąskim sektorze kątowym, który rozpoczyna się od blokera wiązki i rozciąga się poziomo w prawo, jak przedstawiono w Rycina 8CDane są następnie przetwarzane z wykorzystaniem typowego podejścia w celu wyznaczenia dΣ/dΩ. Rycina 8D Przedstawiono zależność natężenia od położenia – od przesłony wiązki (beam-stop) w stronę krawędzi detektora – zebraną w wąskim poziomym przekroju o szerokości 1 piksela (0,5 mm) na detektorze o wysokiej rozdzielczości. Dane z roztworu próbki oraz referencyjnego (rozpuszczalnika) przedstawiono w formie zebranej podczas krótkiego pomiaru testowego trwającego 5 min. Spadek natężenia przy najmniejszych wartościach położenia wynika z obecności przesłony wiązki. Na podstawie stosunku natężeń przy najmniejszych położeniach oszacowano transmitancję próbki (87%).

Skorygowane i skalibrowane wyniki uzyskane dla dΣ/dΩ dla roztworu cząsteczek polistyrenu o R = 500 Å przedstawiono na Rysunku 9, wraz z wynikami dla rozpuszczalnika. Wyniki te obrazują zakres Q, jaki można pokryć za pomocą KWS-2 w konwencjonalnym trybie pinhole poprzez zmianę pozycji detekcji L_D oraz zastosowanie jednej lub więcej długości fal. Ujawniono również cechy czynnika kształtu^8,9 cząsteczek sferycznych: obszar Guiniera przy niskich wartościach Q oraz oscylacje wynikające z funkcji Bessela dla sfer w średnim zakresie Q. W wysokim zakresie Q profil rozpraszania jest zdominowany przez rozpraszanie z rozpuszczalnika, w związku z czym wykazuje on płaski przebieg, podobny do przebiegu dla samego rozpuszczalnika. Minima czynnika kształtu są uwarunkowane z jednej strony przez rozdzielczość instrumentu⁵, a z drugiej przez polidyspersyjność wielkości cząsteczek. Rozdzielczość instrumentu w przypadku KWS-2 jest w głównej mierze określona przez rozrzut długości fal Δλ/λ= 20%. Polidyspersyjność wielkości dla wszystkich typów cząsteczek wynosiła około σ_R = 8%. Rysunek 10 przedstawia wyniki uzyskane w badaniu SANS dla wszystkich typów cząsteczek polistyrenu, wyrażone jako dΣ/dΩ po zastosowaniu korekty o wkład rozpuszczalnika. Obszary Guiniera są wyraźnie widoczne dla wszystkich cząsteczek przy niskich wartościach Q , natomiast w wysokich zakresach Q ujawnia się nachylenie -4, co jest typowe dla czynnika kształtu obiektów sferycznych. Parametry strukturalne cząsteczek o standardowej wielkości zostały potwierdzone poprzez dopasowanie danych do czynnika kształtu sfer polidyspersyjnych^8,9 splotowanego z funkcją rozdzielczości instrumentu^10-12.

Rysunek 11 przedstawia dwuwymiarowe i radialnie uśrednione jednowymiarowe wzory rozpraszania dla struktury uporządkowania miceli polimerowych C₂₈H₅₇-PEO5 w D₂O przy ułamku objętości polimeru wynoszącym 12%. Wyniki zebrano dla różnych odległości detekcji L_D, łącząc w jednej sesji pomiarowej konwencjonalny tryb otworkowy (pinhole) oraz tryb rozdzielczości regulowanej. Podczas badania układu w konwencjonalnym trybie otworkowym, przy rozsypie długości fal Δλ/λ= 20% zapewnionym przez selektor prędkości oraz ciągłym (statycznym) zbieraniu danych, we wzorach rozpraszania dla L_D = 4 m obserwuje się trzy szerokie piki. W trybie rozdzielczości regulowanej, dzięki zastosowaniu choppera i akwizycji danych TOF w połączeniu z selektorem prędkości, możliwe jest poprawienie rozsypu długości fal w celu zweryfikowania, czy te cechy są rzeczywiste, czy też w rezultacie pojawi się ich struktura drobna. Pierwszy i drugi pik obserwowane przy Δλ/λ= 20% wykazują rozszczepienie podczas pomiaru z Δλ/λ= 5%, co umożliwiło jednoznaczną identyfikację uporządkowania miceli w kryształy regularne ściennie centrowane (fcc)^5,13.

Są to dwa typowe przykłady pokazujące, w jaki sposób wszechstronność i wydajność dyfraktometru KWS-2 SANS może być wykorzystana w prosty i intuicyjny sposób, zgodnie z dostarczonym protokołem, do prowadzenia szczegółowych badań nad materią miękką i układami biofizycznymi wykazującymi złożone cechy strukturalne pod względem skali długości i uporządkowania.

Schemat wiązki neutronowej z monochromatyzacją, detekcją czułą na położenie i układem kolimacji.
Rycina 1: Układ instrumentu SANS KWS-2, uwzględniający wszystkie modernizacje przeprowadzone między 2010 a 2015 rokiem. (A) Widok ogólny instrumentu. (B) Wtórny detektor wysokiej rozdzielczości i jego wieża na górze zbiornika próżniowego. (C) Soczewki skupiające MgF₂, zgrupowane w trzy pakiety, oraz ich układ chłodzenia (głowica chłodząca). (D) Stary detektor główny (scyntylacyjny) z macierzą 8 x 8 fotopowielaczy. (E) Nowy detektor główny (lampy ³He) o większej powierzchni detekcji. Kliknij tutaj, aby wyświetlić powiększoną wersję tej ryciny.

Diagram rozpraszania neutronów z aperturami kolimacyjnymi, soczewkami, próbką, stopem wiązki i detektorami.
Rysunek 2: Schematyczny widok trzech trybów pracy oferowanych na KWS-2. (A) Konwencjonalny tryb otworkowy (pinhole). Dla L_C = L_D, gdzie L_C i L_D oznaczają odpowiednio długość kolimacji i detekcji, oraz optymalnego warunku otworu A_C =2A_S, gdzie A_C i A_S oznaczają odpowiednio wlotową aperturę kolimacyjną i aperturę próbki, profil wiązki I'_P na detektorze jest w przybliżeniu trójkątny z szerokością podstawy równą 2A_C. (B) Tryb ogniskowania o wysokiej intensywności. Dzięki zastosowaniu soczewek można mierzyć większe próbki z taką samą rozdzielczością jak w konwencjonalnym trybie otworkowym (w tym przypadku profil wiązki I'_P na detektorze jest prostokątny). (C) Tryb ogniskowania o rozszerzonym zakresie Q. Dzięki zastosowaniu soczewek i małej apertury wlotowej A_C (zazwyczaj 4 mm x 4 mm), która jest umieszczona w jednym punkcie ogniskowym układu soczewek, na detektor, umieszczony w drugim punkcie ogniskowym soczewek, przekazywana jest wąska wiązka. W związku z tym można osiągnąć niższą wartość minimalnego przeniesienia wektora falowego Q_m niż w konwencjonalnym trybie otworkowym. Kliknij tutaj, aby wyświetlić powiększoną wersję tego rysunku.

Równowaga statyczna, fiolki chromatograficzne w metalowym uchwycie, układ eksperymentalny do analizy rozdzielania.
Rysunek 3: Widok próbek zamontowanych w aluminiowym wkładzie uchwytu próbek do pomiarów w temperaturze otoczenia. W zagłębieniach wkładu Al można umieścić (A) kuwetowe kwarcowe (B) wypełnione próbkami i zamknięte korkami (C). Pozycje w wkładzie Al zostały zajęte przez próbki w następujący sposób: w pozycjach od nr 1 do nr 5 znajdują się cząstki polistyrenu o rozmiarach R = 150, 350, 500, 1,000 i 4,000 Å w rozpuszczalniku D₂O/H₂O; w pozycji nr 6 diblokowy kopolimer C₂₈H₅₇-PEO5 w D₂O; w pozycjach nr 7 i nr 8 rozpuszczalniki D₂O/H₂O oraz D₂O; w pozycji nr 9 pusta kuweta kwarcowa (referencyjna); w pozycji nr 10 Pleksiglas (standard); w pozycji nr 11 nic (do pomiaru pustej wiązki); w pozycji nr 12 płytka B₄C (przyklejona taśmą od tyłu; do pomiaru tła instrumentu przy zablokowanej wiązce). Aluminiowa płyta pokrywy (D), pokryta maską z Cd na zewnętrznej powierzchni, jest przymocowana do góry wkładu za pomocą śrub (E) w celu zabezpieczenia kuwet z próbkami i zdefiniowania okna neutronowego (F). Kliknij tutaj, aby wyświetlić większą wersję tego rysunku.

Ustawienie metalicznego systemu chromatograficznego do rozdziału próbek; widok z przodu z opisanymi sekcjami.
Rysunek 4: Widok jednego z wielopoziomowych i wielopozycyjnych uchwytów do komórek stosowanych w KWS-2 do pomiarów w warunkach otoczenia. Próbki dla bieżącej sesji eksperymentalnej zostały zainstalowane na poziomie środkowym. Trzy poziomy mogą być wyposażone w wkłady (A) zaprojektowane dla różnych geometrii komórek, które są zamykane pokrywami z Al powlekanymi maskami z Cd na zewnętrznej powierzchni (skierowanej w stronę neutronów). Montaż wkładów w uchwycie odbywa się za pomocą śrub (B). Uchwyt posiada podstawę wsporczą (C), która umożliwia jego instalację w określonej pozycji na stole z próbką. Kliknij tutaj, aby wyświetlić powiększoną wersję tego rysunku.

Schemat układu rozpraszania neutronów przedstawiający aperturę próbki, panel sterowania i kontrolki.
Rysunek 5: Schematyczny widok z góry obszaru próbki urządzenia KWS-2. (A) Przedstawienie dwóch skrajnych konfiguracji nosa kolimatora, pokazujące dostępną przestrzeń do instalacji różnych środowisk próbek w wiązce (neutrony nadlatują z dołu, co wskazują żółte strzałki). (B) Panel sterowania drzwi ołowianych z klawiszami otwierania i zamykania (odpowiednio 1 i 2). Silnik drzwi pracuje tylko tak długo, jak klawisze są stale wciśnięte. Krawędzie drzwi wyposażone są w czujniki, które powodują wyłączenie silnika po wykryciu przeszkody. Po usunięciu przeszkody blokadę silnika można znieść górnym klawiszem (3), a następnie wznowić proces otwierania lub zamykania. (C) Panel sterowania nosem kolimatora. Z panelu nosa można wybrać odpowiednią konfigurację za pomocą klawisza (4). Nos jest przemieszczany poprzez ciągłe naciśnięcie klawisza (5) aż do osiągnięcia wybranej pozycji i automatycznego zatrzymania ruchu. Kliknij tutaj, aby wyświetlić powiększoną wersję tego rysunku.

Układ spektroskopowy; inspekcja sprzętu; analiza emisji; układ optyczny; proces eksperymentalny.
Rycina 6: Instalacja wielopoziomowego i wielopozycyjnego uchwytu próbek na stole pomiarowym do pomiarów SANS w temperaturze otoczenia (Źródło zdjęcia: Wenzel Schürmann, Technische Universität München, Niemcy). Główne komponenty w pozycji próbki to nos kolimacyjny z aperturą próbki na jego końcu (A), stół pomiarowy zapewniający poziome i pionowe pozycjonowanie próbek w wiązce (B), okno wlotowe próżniowej komory detektora (C), ołowiane drzwi z czujnikami na krawędzi (D) oraz podstawa uchwytu celi (E), która umożliwia montaż uchwytu na stole optycznym (F) stołu pomiarowego. Kliknij tutaj, aby wyświetlić powiększoną wersję tej ryciny.

Wykres natężenia rozpraszania w funkcji wektora rozpraszania dla mieszanin polimerowych; analiza w skali log-log.
Rysunek 7: Zakres dynamiczny dla różnych konfiguracji aparatury na KWS-2. I₀ oznacza strumień neutronów w pozycji próbki. Wyznaczone obszary wskazują dostępny zakres Q, który można pokryć przy zmianie długości fali w przedziale od 4,5 Å do 20 Å dla konkretnych konfiguracji kolimacji i detekcji. Kliknij tutaj, aby wyświetlić powiększoną wersję tego rysunku.

Analiza cząstek polistyrenu w D2O/H2O, wzory rozpraszania, wykres intensywności w funkcji odległości.
Rysunek 8: Przykłady dwuwymiarowych wzorów rozpraszania zebranych podczas sesji eksperymentalnej zgodnie z aktualnym protokołem. (A) Wzór rozpraszania zebrany przy L_D = 8 m dla cząstek polistyrenu o promieniu R = 500 Å w D₂O/H₂O, pomiar przeprowadzony dla λ= 5 Å. Wzór rozpraszania jest rozłożony izotropowo wokół przysłony wiązki (beam-stop), która blokuje wiązkę bezpośrednią w centrum detektora. (B) Wzór rozpraszania zebrany przy L_D = 20 m dla cząstek polistyrenu o promieniu R = 1 000 Å w D₂O/H₂O, pomiar przeprowadzony dla λ= 20 Å. Wzór rozpraszania jest rozłożony izotropowo wokół pozycji wiązki przechodzącej, która dla tej długości fali znajduje się pod przysłoną wiązki i jest maskowana wraz z nią za pomocą funkcji oprogramowania do wizualizacji. (C) Wzór rozpraszania zebrany za pomocą detektora wysokiej rozdzielczości przy L_D = 17 m dla cząstek polistyrenu o rozmiarze R = 4 000 Å w D₂O/H₂O, pomiar przeprowadzony dla λ= 7 Å w rozszerzonym zakresie Q, z użyciem soczewek i detektora wysokiej rozdzielczości. Wzór rozpraszania jest rozłożony izotropowo wokół małej przysłony wiązki (4 mm x 4 mm), która blokuje skupioną wiązkę bezpośrednią. Sektor kątowy, w którym dane są dalej analizowane, zaznaczono po prawej stronie przysłony wiązki. (D) Intensywność w funkcji odległości od przysłony wiązki, zebrana podczas krótkiego pomiaru testowego w wąskim poziomym pasie o szerokości 1 piksela (0,5 mm) na detektorze wysokiej rozdzielczości. Przedstawiono dane dla roztworu próbki oraz referencji (rozpuszczalnika). Kliknij tutaj, aby wyświetlić powiększoną wersję tego rysunku.

Wykres natężenia rozpraszania; eksperyment rozpraszania pod małym kątem; analiza danych dla różnych próbek.
Rycina 9: Wzory rozpraszania dla cząsteczek polistyrenu w roztworze D₂O/H₂O (symbole) oraz dla rozpuszczalnika (linie). Dane zostały zebrane w konwencjonalnym trybie otworkowym (pinhole) przy różnych konfiguracjach instrumentu, które są oznaczone różnymi kolorami. Kliknij tutaj, aby wyświetlić powiększoną wersję tej ryciny.

Wykres równowagi statycznej; rozpraszanie pod małym kątem, analiza rozkładu dla różnych R, dane o długości fali.
Rysunek 10: Wzory rozpraszania z cząsteczek polistyrenu o różnych rozmiarach w D₂O/H₂O po zastosowaniu korekcji na rozpraszanie przez rozpuszczalnik. Linie czerwone przedstawiają dopasowania z zastosowaniem sferycznego czynnika kształtu⁹, uwzględniające rozdzielczość urządzenia^{10, 11} oraz polidyspersyjność rozmiaru. Typowe asymptotyczne zachowanie Q^-4 dla sferycznego czynnika kształtu jest wskazane przez linię prostą w zakresie wysokich Q. Dolna granica zakresu Q objęta różnymi długościami fal lub układami jest specjalnie zaznaczona. Kliknij tutaj, aby wyświetlić większą wersję tego rysunku.

Wyniki analizy rozpraszania promieni rentgenowskich; dwuwymiarowy obraz dyfrakcyjny z wykresami intensywności.
Rycina 11: Dwuwymiarowe oraz jednowymiarowe uśrednione radialnie obrazy rozpraszania micel polimerowych C₂₈H₅₇-PEO5k w D₂O (przy ułamku objętości polimeru wynoszącym 12%), pomierzone w konwencjonalnym trybie pinhole z Δλ/λ= 20% (góra) oraz w trybie z regulowaną rozdzielczością, z Δλ/λ= 5% przy L_D = 4m (lewa strona) i L_D = 8m (prawa strona). W trybie konwencjonalnym można zaobserwować trzy szerokie piki. Dzięki poprawionej rozdzielczości Δλ/λ ujawniona zostaje struktura subtelna dwóch pierwszych pików^{5, 13}. Kliknij tutaj, aby wyświetlić większą wersję tej ryciny.

$Wykres rozpraszania pod małym kątem z modelem rurkowym; $d\Sigma/d\Omega$ w funkcji $Q$ do analizy struktury.$
Rysunek 12: Wzór rozpraszania w pełni protonowanych miceli diblokowego kopolimeru PHO10k-PEO10k w D2O₂O (po zastosowaniu korekcji na rozproszenie od rozpuszczalnika), zmierzone poprzez połączenie konwencjonalnego otworu (pinhole) i rozszerzonego Qtryby zakresów. Morfologia cylindryczna typu rdzeń-otoczka jest wskazana przez Q^-1 zależność natężenia rozproszonego przy wartościach pośrednich Q oraz Q^-5/3 zależność (rozproszenie plam) obserwowana przy wysokich QPlateau intensywności przy niskich Q or zgięcie w stopniu pośrednim Q ujawniają odpowiednio długość i grubość cylindrów. Czerwona krzywa przedstawia dopasowanie danych eksperymentalnych do modelu cylindra typu rdzeń-powłoka⁹z uwzględnieniem rozdzielczości aparatury^10-12. Kliknij tutaj, aby wyświetlić powiększoną wersję tego rysunku.

Analiza równowagi statycznej, ΣFx=0, ΣFy=0. Wykres pokazujący korekcje intensywności rozmiaru wiązki, schemat.
Rysunek 13: Wzory rozproszenia cząsteczek polistyrenu (R = 150 Å) w D₂O/H₂O, zmierzone w konwencjonalnym trybie z otworkiem (pinhole) oraz w trybie wysokiej intensywności (z soczewkami). (A) Jednowymiarowe wzory rozproszenia zmierzone przy λ = 7 Å dla L_D = 8 m w trybie konwencjonalnym oraz dla L_D = 20 m w trybie wysokiej intensywności z soczewkami. W trybie wysokiej intensywności zastosowano różne rozmiary wiązki na próbce w celu zwiększenia intensywności. Przy zastosowaniu 26 soczewek uzyskano do 12-krotny wzrost intensywności w porównaniu z konwencjonalnym trybem z otworkiem. Duża próbka została umieszczona w wiązce przy użyciu okrągłej kuwarcowej celi o średnicy 5 cm. (B) Dwuwymiarowy wzór rozproszenia zarejestrowany na detektorze w trybie z otworkiem dla rozmiaru wiązki 10 mm x 10 mm. (C) Dwuwymiarowy wzór rozproszenia zarejestrowany na detektorze w trybie wysokiej intensywności przy użyciu 27 soczewek i rozmiaru wiązki 30 mm x 30 mm. Rozmiar (rozdzielczość) wiązki bezpośredniej skupionej na detektorze jest taki sam jak w trybie z otworkiem. Kliknij tutaj, aby wyświetlić powiększoną wersję tego rysunku.

Wykres rozpraszania pod małym kątem, analiza oddziaływań monomerów, dopasowanie modelu do punktów danych, badanie naukowe.
Rysunek 14: Obraz rozpraszania z roztworu buforowego oraz z monomerów białka beta-amyloidu (Aβ 1-42, masa cząsteczkowa M_W= 4,5 kDa) w buforze z deuterowanego heksafluoroisopropanolu dHFIP o stężeniu 5,6 mg/ml po trzech tygodniach inkubacji. Pełne kropki reprezentują krzywą rozpraszania z roztworu białka, natomiast pełne trójkąty przedstawiają krzywą rozpraszania z roztworu buforowego. Niebieskie kropki oznaczają przekrój czynny na rozpraszanie (na prawej skali pionowej) dla monomerów po zastosowaniu korekty o wkład buforu. Słupki błędów reprezentują odchylenia standardowe wyznaczone z liczby zliczeń neutronów. Czerwona linia ciągła przedstawia dopasowaną funkcję Beaucage'a z ustaloną wymiarowością d=2¹⁴. Prosimy kliknąć tutaj, aby wyświetlić powiększoną wersję tego rysunku.

Dane rozproszeniowe lizozymu, ciśnienie vs. intensywność, eksperyment SAXS, wpływ ciśnienia, analiza wykresu.
Rysunek 15: Wzory rozproszeniowe dla lizozymu 50 mg/ml w 50 mM buforze octanowym w D₂O oraz dla roztworu buforowego, mierzone przy różnych ciśnieniach, od ciśnienia otoczenia do 5 000 bar. Symbole reprezentują dane z roztworu białka, natomiast linie przedstawiają dane z buforu. Dane zbierano dla dwóch odległości detekcji, L_D = 4 m (symbole puste) oraz L_D = 1 m (symbole pełne). Wstawka pokazuje zależność intensywności rozproszenia w przód I(Q→0) dla roztworu białka, buforu oraz samego białka (po zastosowaniu korekcji o wkład buforu) od ciśnienia. Aby wyświetlić większą wersję tego rysunku, kliknij tutaj.

Parametr / Funkcja	Wyposażenie pomocnicze	Zakres zastosowania	Dokładność	Szczegóły techniczne
Pozycjonowanie	Stół próbkowy			maks. obciążenie 600 kg
	X	0 - 360 mm	0.05 mm
	Y	0 - 330 mm	0.05 mm
	Z (oś wiązki)	ręcznie, 600 mm
	θ_r (rotacja)	0° - 360°	0.002°
	θ_t (kołyska)	± 30°	0.002°
Temperatura otoczenia	trzystopniowy wielopozycyjny uchwyt Al (maski Cd)			3x9=27 szerokich kuwet kwarcowych
	trzystopniowy wielopozycyjny uchwyt Al (maski Cd)			3x12=36 wąskich kuwet kwarcowych
	trzy pozycje			3 duże kuwety kwarcowe (średnica Φ = 5 cm)
	uchwyt Al (maska B₄C)			3 duże kuwety kwarcowe (średnica Φ = 5 cm)
Temperatura	termostat (łaźnia olejowa) +	od -25 °C do 200 °C	± 0.5 °C	4 pozycje
	mały blok miedziany	od -25 °C do 200 °C	± 0.5 °C	w powietrzu lub w komorze próżniowej (z uszczelnionymi kuwetami)
	termostat (łaźnia wodna) + dwustopniowy wielopozycyjny	od 5 °C do 85 °C	± 0.2 °C	2x9=18 szerokich kuwet kwarcowych; 2x12=24 wąskie kuwety kwarcowe
	blok Al	od 5 °C do 85 °C	± 0.2 °C
	termostat + piec wysokoprecyzyjny	od 10 °C do 120 °C	< 0.1 °C	1 pozycja, szeroka kuweta kwarcowa
	uchwyt kuwet z termostatem Peltiera	od -20 °C do 140 °C	± 0.2 °C	8 pozycji (wszystkie typy kuwet kwarcowych lub kuwety typu sandwich z mosiądzu); kontrolowana atmosfera poniżej 5 °C
	(maska B4C)	od -20 °C do 140 °C	± 0.2 °C
Ciśnienie	komórka wysokociśnieniowa SANS + termostat (łaźnia wodna)	do 5,000 bar		Temperatura w zakresie od 5 °C do 85 °C
Niska temperatura	Kriostat z szafirowymi oknami	do 50 K
Reometria	Reometr; tryby stanu stacjonarnego i oscylacyjny
Wilgotność	Komórka wilgotności	od 5% do 95%		Temperatura w zakresie od 15 °C do 60 °C
In-situ FT-IR²⁰	Spektrometr FT-IR			Komórki próbkowe z oknami ZnSe

Tabela 1: Lista urządzeń pomocniczych dostępnych dla dyfraktometru KWS-2 SANS, zawierająca zakres stosowania, dokładność oraz szczegóły każdego urządzenia.

Tryb pomiaru	Układ eksperymentalny	Rozdzielczość	wielkość wiązki/próbki	maks. intensywność [n/s]	zakres Q [Å^-1]
		Δλ/λ
Konwencjonalna przysłona otworkowa	λ = 7 Å	20%	10 x 10 mm²	1.3 x 10⁸	0.002 .. 0.3
	L_C= 2 m - 20 m
	L_D= 1 m - 20 m
	λ = 4.5 Å, L_C= 2 m, L_D= 1 m	20%	10 x 10 mm²	2 x 10⁸	0.01 .. 0.5
	λ = 10 Å, L_C= 20 m, L_D= 20 m	20%	10 x 10 mm²	7.5 x 10⁵	0.001 .. 0.02
	λ = 20 Å, L_C= 20 m, L_D= 20 m	20%	10 x 10 mm²	4 x 10⁴	7x10^-4 .. 1.5x10^-2
Ogniskowanie wysokiej intensywności	λ = 7 Å, L_C= 20 m, L_D = 17 m	20%	Φ = 50 mm	3 x 10⁷	≈ 0.002 .. 0.03
Ogniskowanie wysokiej rozdzielczości (rozszerzony zakres Q)	λ = 7 Å, L_C= 20 m, L_D= 17 m, A_C = 4 x 4 mm²	20%	10 x 10 mm²	1.6 x 10⁴	≈ 2x10^-4 .. 0.02
Regulowana rozdzielczość	λ = 4.5 Å,	5%	10 x 10 mm²	ok. 7% względem trybu konwencjonalnego	0.002 .. 0.5
	L_C= 20 m,
	L_D= 1 m .. 20 m

Tabela 2: Konfiguracje eksperymentalne dostępne na dyfraktometrze SANS KWS-2.

Rysunek uzupełniający 1: Bezwzględny strumień neutronów w pozycji próbki instrumentu KWS-2 jako funkcja długości fali λ dla różnych długości kolimacji L_C oraz optymalnego wypełnienia zimnego źródła reaktora. Prosimy kliknąć tutaj, aby pobrać ten rysunek.

Rycina uzupełniająca 2: Schematyczny widok siekacza dwutarczowego ze zmiennym otworem szczeliny. Szerokość szczeliny Δφ może być regulowana w zakresie od 0° do 90°, dzięki czemu, w zależności od częstotliwości siekacza f_chopper, można zmieniać czas otwarcia τ_w prowadnicy (czerwony prostokąt na prawym pionowym szeregu obrazów). Kliknij tutaj, aby pobrać tę figurę.

Rysunek uzupełniający 3: Główny interfejs użytkownika oprogramowania do sterowania pomiarami i wizualizacji systemu KWS-2. Funkcje po lewej stronie (A) mogą być używane przez osoby przeprowadzające eksperyment, natomiast funkcje i wskaźniki po prawej stronie (B) służą osobie odpowiedzialnej za instrument. Serwer lub proces wyświetlany w menu po prawej stronie jest aktywny i działa prawidłowo, gdy jest zaznaczony na zielono. Komponenty zaznaczone na żółto nie są aktywne. Wszelkie nieprawidłowości są sygnalizowane kolorem czerwonym. Kliknij tutaj, aby pobrać ten rysunek.

Rycina uzupełniająca 4: Widok menu konfiguracji kws2 oraz funkcji konfiguracji próbek. Użytkownicy muszą najpierw wprowadzić informacje w polach UserData, a następnie przeprowadzić konfigurację próbek. Pola, które należy wypełnić, oraz działania, które należy podjąć, są zaznaczone na czerwono. Prosimy kliknąć tutaj, aby pobrać tę rycinię.

Rysunek uzupełniający 5: Widok menu Definicji kws2 oraz funkcji Wyboru Próbki. Działania, które musi podjąć użytkownik, opisano w kroku 4.3. Kliknij tutaj, aby pobrać ten rysunek.

Rysunek uzupełniający 6: Widok menu Definition w programie kws2 oraz funkcji Definition of Measurements. Działania, które musi podjąć użytkownik, są opisane w kroku 4.3. Prosimy kliknąć tutaj, aby pobrać ten rysunek.

Rycina uzupełniająca 7: Program pomiarowy wygenerowany poprzez połączenie zdefiniowanych próbek i określonych warunków eksperymentalnych. Czynności, które musi wykonać użytkownik, opisano w kroku 4.3. Kliknij tutaj, aby pobrać tę rycinę.

Rycina uzupełniająca 8: Menu sterowania pomiarem kws2 oraz opcja Bieżące wartości (Current Values). Wyświetlone są parametry stałe (pozycje, nazwy, długość fali itp.) oraz zmienne (czas, natężenia, szybkość zliczania itp.) charakteryzujące przeprowadzany pomiar. Czynności, które musi wykonać użytkownik, opisano w kroku 4.4. Proszę kliknąć tutaj, aby pobrać tę rycinię.

Rycina dodatkowa 9: Opcja Live-Display z menu KWSlive_MainWindow i różnymi opcjami wizualizacji danych. Wybrany został tryb wizualizacji Surface. Po wybraniu trybu Radial average (obraz po prawej stronie), ustawienia parametrów znajdują się w menu Options Kliknij tutaj, aby pobrać tę rycinę.

Rysunek uzupełniający 10: Główny interfejs oprogramowania do redukcji danych qtiKWS z opcjami wyboru instrumentu oraz lokalizacji danych eksperymentalnych i przetworzonych. Kliknij tutaj, aby pobrać ten rysunek.

Rycina uzupełniająca 11: Funkcje definiowania dziennika dla zestawu danych do przetworzenia (tabela informacji). Działania, które musi podjąć użytkownik, opisano w kroku 5.3. Kliknij tutaj, aby pobrać tę rycinę.

Rycina uzupełniająca 12: Funkcje służące do definiowania maski detektora, dla której dane zostaną przetworzone. Czynności, które musi wykonać użytkownik, opisano w kroku 5.4. Kliknij tutaj, aby pobrać tę rycinię.

Rycina uzupełniająca 13: Funkcje służące do definiowania map czułości detektora. Czynności, które musi podjąć użytkownik, opisano w kroku 5.5. Kliknij tutaj, aby pobrać tę rycinę.

Rycina uzupełniająca 14: Funkcje służące do generowania tabeli skryptów dla korekcji, kalibracji i uśredniania radialnego danych. Działania, które musi podjąć użytkownik, opisano w kroku 5.6. Kliknij tutaj, aby pobrać tę rycinę.

Rycina uzupełniająca 15: Funkcje służące do wykreślania przetworzonych danych. Czynności, które musi wykonać użytkownik, opisano w kroku 5.6.5. Kliknij tutaj, aby pobrać tę rycinę.

Rycina uzupełniająca 16: Funkcje przygotowania i podziału danych pomierzonych w trybie rozdzielczości regulowanej. Dane z dwóch impulsów dostarczonych przez przerywacz i zebrane początkowo w 64 kanałach TOF są scalane w jeden impuls. Kilka kanałów jest grupowanych w taki sposób, aby wynikowe kanały czasowe charakteryzujące się Δλ/λ_aimed mogły zostać zapisane jako oddzielne pliki. Kliknij tutaj, aby pobrać tę rycinę.

Rysunek uzupełniający 17: Główny interfejs oprogramowania do redukcji danych qtiKWS z wybraną opcją przetwarzania danych pomiarowych uzyskanych za pomocą detektora o wysokiej rozdzielczości. Kliknij tutaj, aby pobrać ten rysunek.

Rycina uzupełniająca 18: Funkcje służące do definiowania masek detektora o wysokiej rozdzielczości, dla których przetwarzane będą dane. Działania, które musi podjąć użytkownik, opisano w kroku 5.8. Kliknij tutaj, aby pobrać tę rycinę.

Rycina uzupełniająca 19: Przegląd wszystkich typów ogniw z próbkami zazwyczaj stosowanych w KWS-2 do badania materii miękkiej i próbek biologicznych w temperaturze otoczenia lub temperaturze zmiennej. (A) Widok dużych ogniw kwarcowych dostępnych dla trybu wysokiej intensywności z soczewkami i dużym rozmiarem wiązki. Uchwyt ogniwa, wyposażony w maski z borowanego tworzywa sztucznego (1), umożliwia zaplanowanie i przeprowadzenie trzech pomiarów w jednej sesji. (B) Widok ogniw kwarcowych lub mosiężnych, które służą jako pojemniki na próbki, oraz uchwytu z kontrolą temperatury (typu Peltiera) wyposażonego w kasety 8-pozycyjne odpowiednie dla każdego typu ogniwa. Uchwyt jest osłonięty maskami z borowanego tworzywa sztucznego (1) z obu stron. (C) Widok ogniwa ciśnieniowego podczas pracy w KWS-2. Ogniwo może wywierać nacisk na próbkę od ciśnienia otoczenia do 5 000 bar w trybie automatycznym, sterowanym przez program pomiarowy. Okrągła maska z Cd (1) z małą aperturą w środku określa rozmiar wiązki na próbce. Kliknij tutaj, aby pobrać tę figurę.

Dyskusja

Materia miękka i systemy biofizyczne charakteryzują się zazwyczaj korelacjami strukturalnymi oraz powiązanymi poziomami mikrostrukturalnymi i morfologicznymi, które obejmują szeroką skalę długości, od nm do mikronów. Aby zrozumieć mechanizm formowania się i ewolucji morfologii takich systemów oraz związek między ich cechami mikroskopowymi a właściwościami makroskopowymi, ważne jest zbadanie ich mikrostruktury w całej skali długości i w odpowiednich warunkach środowiskowych (np. temperatura, ciśnienie, pH, wilgotność itp.). W takich badaniach zazwyczaj wykorzystuje się techniki rozpraszania w małych kątach za pomocą neutronów (SANS) lub synchrotronowskiego promieniowania rentgenowskiego (SAXS). Niższa intensywność neutronów w porównaniu z synchrotronowym promieniowaniem rentgenowskim jest kompensowana przez zastosowanie stosunkowo dużego Δλ/λ, co jednak prowadzi do pogorszenia rozdzielczości instrumentalnej. Niemniej jednak SANS oferuje unikalne zalety dzięki możliwościom zapewnianym przez wariację kontrastu, szczególnie między izotopami wodoru. Dlatego SANS jest metodą eksperymentalną stosowaną specjalnie w badaniu materii miękkiej i systemów biofizycznych, dla których dostarcza ona unikalnych informacji strukturalnych i morfologicznych. Większość dyfraktometrów SANS na świecie²¹ działa w oparciu o zasadę otworkową (Rycina 2A), która umożliwia pożądaną rozdzielczość dla niskich wartości Q. Praktycznie wszystkie dyfraktometry SANS o wysokim strumieniu mają podobny maksymalny strumień rzędu 1 x 10⁸ n cm^-2 sec^-1. Dzięki złagodzonej rozdzielczości długości fali, KWS-2 posiada niemal dwukrotnie większy strumień^{2, 4}. Niedawno uruchomiono bardzo specjalistyczne dyfraktometry SANS, które służą zoptymalizowanymi charakterystykami dla konkretnego zakresu zastosowań, na przykład do badań przy bardzo małych wektorach rozpraszania^{22, 23}. Wraz z niedawnym oddaniem do użytku specjalistycznych dyfraktometrów TOF-SANS w reaktorach stanu stacjonarnego²⁴ lub źródłach spallacyjnych^{25, 26}, oferowany jest znacznie zwiększony dynamiczny zakres Q w danej konfiguracji eksperymentalnej oraz większa elastyczność i optymalizacja w kwestii wyboru rozdzielczości eksperymentalnej. W przypadku dyfraktometru SANS KWS-2, na klasycznym instrumentie SANS możliwe jest uzyskanie wysokiego poziomu wszechstronności i wydajności wymaganej do bardzo specyficznych badań strukturalnych w dziedzinie materii miękkiej i biofizyki. Optymalizacja, elastyczność i spontaniczność w projektowaniu i prowadzeniu złożonych badań, wspierana przez opisany protokół, jest osiągana dzięki połączeniu zoptymalizowanych parametrów eksperymentalnych (np. intensywności, skali długości, rozdzielczości przestrzennej i rozdzielczości czasowej) oraz złożonych środowisk próbek. Wykorzystując wiele trybów pracy wymienionych we Wstępie i wspierając się wynikami przedstawionymi na Ryciniach 8-15, KWS-2 w łatwy i praktyczny sposób zwiększa wydajność klasycznego dyfraktometru SANS w stacjonarnym źródle neutronów (reaktorze) poza konwencjonalne granice takich instrumentów.

Niniejszy protokół przedstawia kroki, które zwykły użytkownik musi wykonać, aby zdefiniować i przeprowadzić prosty program eksperymentalny obejmujący wyłącznie badanie próbek w otoczeniu termodynamicznym (temperatura, ciśnienie, wilgotność względna) oraz w warunkach statycznych (brak kinetyki tworzenia lub transformacji struktury, brak ścinania lub przepływu). Dostępnych jest kilka uchwytów z kontrolą temperatury lub specjalnych środowisk dla próbek (Tabela 1 i Rycina uzupełniająca 19), takich jak celi ciśnieniowe, reometry lub cele wilgotnościowe, które mogą zostać optymalnie zainstalowane i dostrojone przy specjalnej pomocy zespołu instrumentu. Niniejszy protokół nie zawiera instrukcji dotyczących ustawień i sterowania takim sprzętem. Definiowanie i aktywacja zewnętrznych kontrolerów wymagają zastosowania innego, bardziej złożonego protokołu. Protokół ten przedstawia przypadek pracy z kwarcowymi celami do próbek o wąskim prostokątnym kształcie (Rycina 3). Jednakże użytkownikom oferowany jest szeroki zakres geometrii i typów cel (Rycina uzupełniająca 19>, aby zapewnić większą elastyczność i wydajność w prowadzeniu eksperymentów. W przypadku korzystania z takich cel można postępować zgodnie z niniejszym protokołem, korygując parametry omówione w kroku 4.2.2. Oprogramowanie sterujące pomiarami zostało opracowane w celu zapewnienia użytkownikom większej elastyczności w realizacji celów naukowych oraz optymalizacji technicznej obsługi instrumentu. Wszystkie regulacje i konfiguracje specjalnych funkcji oraz komponentów instrumentu są wykonywane przez zespół instrumentu. Zaangażowanie użytkowników naukowych w konfigurację, definiowanie i wykorzystanie instrumentu jest uproszczone i ograniczone wyłącznie do tych aspektów, które wiążą się z kwestiami naukowymi sesji eksperymentalnej. Pliki konfiguracyjne są zdefiniowane wcześniej, aby objąć wszystkie specjalne kwestie eksperymentalne, takie jak pozycjonowanie specjalnych uchwytów w wiązce, pozycjonowanie próbki w wiązce (współrzędne x, y, Φ i ω na stole próbek, stole obrotowym lub kolebce na Rycini uzupełniającej 5), dostrojenie pozycji detektora i beam-stopu dla różnych długości fal, dostrojenie parametrów choppera (częstotliwość i okno otwarcia) dla różnych długości fal, odległości detekcji i zakładana rozdzielczość, itp. Ponadto obecny protokół nie opisuje sposobu wykorzystania trybu czasu rzeczywistego na KWS-2. Przeprowadzenie eksperymentów SANS z rozdzielczością czasową również wymaga zastosowania bardziej złożonego protokołu.

Ponadto protokół ten przedstawia sposób korygowania zmierzonych danych o różne wkłady rozproszenia pochodzące z instrumentu oraz wzorców, a także ich kalibrację w celu uzyskania różnicowego przekroju czynnego na rozproszenie próbki, dΣ/dΩ, wyrażonego w cm^-1. Wielkość ta zawiera pełne informacje strukturalne i morfologiczne o próbce i jest mierzona w szerokim zakresie Q, odpowiadającym szerokiej skali długości, w której pojawiają się korelacje strukturalne i powiązane poziomy wielkości charakterystyczne dla badanego układu. Zatem przekrój czynny na rozproszenie dΣ/dΩ wiąże intensywność zmierzoną w statycznym eksperymencie rozproszeniowym pod kątem Θ, I_s=f(Θ) z właściwościami strukturalnymi próbki.

Aby ocenić dΣ/dΩ dla badanego układu, poza pomiarem samego układu, konieczne są dodatkowe pomiary w celu skorygowania danych o wszelkie rozpraszanie zewnętrzne (t.j. środowisko, kuweta pomiarowa, rozpuszczalnik lub roztwór buforowy w przypadku układów z substancją rozpuszczoną itp.) oraz skalibrowania skorygowanych danych w jednostkach bezwzględnych⁸. Należy również zmierzyć tło zewnętrzne (kuweta lub pojemnik na próbkę), próbkę odniesienia (roztwory rozpuszczalnika lub buforu), transmitancję próbki (niezbędną do prawidłowego odjęcia tła i kalibracji skorygowanych wyników w jednostkach bezwzględnych), tło elektroniczne detektora, czułość detektora (niejednorodność sprawności detektora immanentną dla detektorów powierzchniowych) oraz znormalizowaną próbkę wzorcową. W przypadku KWS-2 jako próbki wzorcowej stosuje się pleksiglas (PMMA). Jest to tzw. wzorzec wtórny, który jest okresowo kalibrowany względem wzorca pierwotnego, którym jest wanad. Wanad wykazuje bardzo słabą intensywność rozproszonego promieniowania i wymaga bardzo długich czasów pomiaru w celu zebrania odpowiedniej statystyki, przez co jest niepraktyczny w badaniach SANS. Intensywność zebrana z badanej próbki I_S oraz z próbki wzorcowej I_St może być wyrażona w następujący sposób:

Równanie intensywności rozpraszania dla analizy cząstek, zawierające liczbę zliczeń, kąt oraz właściwości próbki. [1]

$Równanie intensywności rozpraszania statycznego $I_{st}$ do analizy w badaniach z zakresu fizyki cząstek.$ [2]

gdzie I₀ oznacza intensywność padającą (dostarczaną przez układ kolimacyjny), t to grubość, A to powierzchnia naświetlana wiązką, T to transmitancja, a Δψ to kąt bryłowy, pod którym komórka detekcyjna jest widoczna z pozycji próbki. Jeśli zarówno próbka, jak i wzorzec są mierzone w tych samych warunkach w odniesieniu do wiązki padającej (t.j. L_C, A_C i A_S, a także λ i Δλ/λ), I₀ i A są takie same, a kąt bryłowy wyraża się jako A_D/L_D (gdzie A_D oznacza powierzchnię komórki detekcyjnej). Dzieląc oba związki, otrzymuje się przekrój czynny na rozpraszanie próbki w postaci:

Wzór na równowagę statyczną, (dΣ/dΩ)s. Równanie matematyczne, fizyka, mechanika, analiza równowagi. [3]

gdzie I_St jest wyrażone jako średnia (standard jako niespójny układ rozpraszający generuje płaski obraz rozproszenia). Wartość I_S uzyskuje się po skorygowaniu zmierzonej intensywności próbki w ogniwie (pojemniku) o wkład pustego ogniwa I_ECell oraz tło detektora przy zamkniętej wiązce, I_B. Współczynnik t_StT_St(dΣ/dΩ)_St, który zawiera parametry rozpraszania i parametry fizyczne próbki standardowej, zależy od długości fali neutronów λ i jest zazwyczaj znany z kalibracji próbki standardowej. W związku z tym jest on wyszczególniony w tablicach oprogramowania do redukcji danych⁴. Parametry i wielkości w równaniu 3, które są znane z procedur kalibracyjnych i definicji układu eksperymentalnego (t_S, L_D), tworzą tzw. czynnik kalibracyjny k. Intensywności oraz transmisja próbki T_S występujące w równaniu 3 muszą zostać zmierzone. Program do analizy danych qtiKWS umożliwia korekcję, kalibrację i uśrednianie radialne danych eksperymentalnych oraz wyznaczenie dΣ/dΩ dla badanych próbek w elastycznym i wszechstronnym trybie pracy. Końcowe wyniki wygenerowane za pomocą oprogramowania qtiKWS są prezentowane w formie tabel z czterema kolumnami: Q, I, ΔI, Δσ, gdzie I reprezentuje dΣ/dΩ, a Δσ jest rozdzielczością Q⁵.

Z praktycznego punktu widzenia, dzięki KWS-2 możliwe jest przeprowadzenie połączonych badań SANS i USANS, co daje tę zaletę, że geometria próbki oraz warunki termodynamiczne pozostają stałe. W bezpośredni sposób można badać duże morfologie wykazujące wiele poziomów strukturalnych obejmujących szeroką skalę długości, od rozmiarów nanometrowych do mikrometrowych, co przedstawiono na Rysunku 12. Oprócz granicy strukturalnej w małej skali R_C zaobserwowanej na krzywej rozpraszania zmierzonej w konwencjonalnym trybie otworkowym (pinhole), poprzez aktywację soczewek i detektora o wysokiej rozdzielczości, można było zaobserwować granicę strukturalną w dużej skali L_C cylindrycznych miceli rdzeń-powłoka utworzonych przez diblokowy kopolimer poli(tlenek heksylenu-ko-tlenek etylenu) PHO10k-PEO10k (w pełni protonowany) w D₂O¹⁴ przy bardzo niskich wartościach Q w rozszerzonym trybie pracy w zakresie Q. Cylindryczne micele charakteryzują się całkowitą grubością około 300 Å i długością około 7 000 Å, co ujawniono poprzez dopasowanie wyników doświadczalnych do czynnika kształtu cylindrów rdzeń-powłoka^9,14. W związku z tym, określone wrażliwe efekty, takie jak żele termoresponsywne lub tworzenie i wzrost morfologii krystalicznych bądź częściowo krystalicznych, mogą być jednoznacznie badane za pomocą KWS-2, w przeciwieństwie do klasycznego podejścia wymagającego użycia dwóch lub więcej różnych instrumentów i geometrii próbek.

Jak przedstawiono na Rysunku 11, układy skorelowane i struktury uporządkowane można badać z dostosowaną rozdzielczością w bardzo elastyczny sposób, bez poświęcania czasu i wysiłku na instalację złożonych systemów monochromatyzacji, co wiązałoby się z dodatkowymi kwestiami dotyczącymi pielęgnacji i bezpieczeństwa. Co więcej, dzięki zastosowaniu przerywacza wiązki (choppera) i trybu akwizycji danych TOF, monodyspersyjne układy materii miękkiej lub kompleksy o niskiej polidyspersyjności rozmiarów mogą być charakteryzowane bardzo precyzyjnie przy zachowaniu wysokich intensywności⁵.

Utrudnienia wynikające ze słabego rozpraszania, spowodowane zastosowaniem systemów o wysokim rozcieńczeniu lub niekorzystnymi warunkami kontrastu, można pokonać poprzez zastosowanie jeszcze wyższych intensywności opartych na większym rozmiarze wiązki na próbce, przy jednoczesnym zachowaniu rozdzielczości. Rysunek 13A przedstawia wzory rozpraszania dla cząsteczek polistyrenu o promieniu R = 150 Å, zmierzone w trybie wysokiej intensywności z użyciem soczewek i kwadratowego rozmiaru wiązki w zakresie od 10 mm x 10 mm, co jest typowym rozmiarem stosowanym w konwencjonalnym trybie otworkowym, do 30 mm x 30 mm. Dodatkowo pokazano wynik pomiaru z okrągłą wiązką o średnicy 50 mm (pełny rozmiar soczewki). Równolegle przedstawiono znormalizowany wynik uzyskany w konwencjonalnym trybie otworkowym. Stosując 26 soczewek z neutronami o λ= 7 Å i tym samym rozmiarem apertury wlotowej A_C co w konwencjonalnym trybie otworkowym (Rysunek 2B), uzyskano wzrost intensywności na próbce około 12-krotny przy zachowaniu stałego rozmiaru wiązki (rozdzielczości) na detektorze, co pokazano na Rysunku 13B-C. System 27 soczewek ma transmitancję wynoszącą około 32% w temperaturze otoczenia. Po schłodzeniu do temperatury 50 K transmitancja soczewek wzrasta ze względu na tłumienie rozpraszania na fononach w materiale soczewki. System 26 soczewek parabolicznych ma transmitancję około 65% dla okrągłego rozmiaru wiązki 50 mm, gdy wiązka przechodzi przez całą objętość soczewki, oraz około 92% dla kwadratowego rozmiaru wiązki 10 mm x 10 mm, gdy w wiązce znajduje się tylko niewielka ilość materiału soczewki. Tryb wysokiej intensywności z soczewkami oferuje korzyści w przypadku słabego rozpraszania, które zazwyczaj występuje przy dużej odległości detekcji i jest szczególnie problematyczne w warunkach słabego kontrastu. Ponadto, gdy próbka jest stabilna tylko przez krótki czas, zastosowanie tego trybu stanowi wyraźną zaletę, co wykazano w innym opracowaniu¹⁵.

Z drugiej strony, w przypadku układów biologicznych do eksperymentów zazwyczaj dostępne są małe objętości próbek. Małe cząsteczki biologiczne w warunkach fizjologicznych o rozmiarach kilku nanometrów generują słabe sygnały rozproszenia ponad dominującym rozproszeniem z roztworów buforowych. Takie sygnały można mierzyć za pomocą KWS-2, korzystając z wysokiej intensywności instrumentu w konfiguracji niskiej rozdzielczości w trybie otworu (pinhole), przy zastosowaniu krótkich długości kolimacji L_C = 2 m lub 4 m i krótkich odległości detekcji L_D = 1 m, 2 m lub 4 m. Rycina 14 przedstawia wzory rozproszenia monomerów białka beta-amyloidu (Aβ 1-42, M_W = 4,5 kDa) w deuterowanym heksafluoroisopropanolu dHFIP, uzyskane po zastosowaniu korekcji o sygnał rozproszenia z buforu. Dopasowanie modelu do danych wskazało rozmiar monomeru wynoszący około 16 ± 1 Å¹⁶. Wymagany był długi czas pomiaru wynoszący kilka godzin dla każdego warunku eksperymentalnego (odległość detekcji L_D i rodzaj próbki), mimo że pomiary prowadzono przy krótkich odległościach detekcji. Stary detektor, który wykazywał ograniczenia w zakresie szybkości zliczania, utrudniał zastosowanie krótkich odległości kolimacji L_C, co wymusiło użycie maksymalnego strumienia instrumentu. Dzięki uruchomieniu nowego systemu detekcji, umożliwiającego wykorzystanie pełnego strumienia neutronów, tak słabe intensywności będą w przyszłości mierzone w krótszym czasie i z lepszą statystyką.

W końcu, efekty wrażliwości na bodźce można badać w elastyczny i łatwy sposób, wykorzystując specjalistyczny sprzęt pomocniczy KWS-2. Przykład przedstawiono na Rysunku 15, który ukazuje wzory SANS dla białka lizozymu w buforze D₂O oraz dla buforu zebranego przy różnych ciśnieniach. Szczególną uwagę poświęcono badaniu tła i rozpraszania w przód cząsteczek lizozymu, wykorzystanych w teście wydajności nowej komory ciśnieniowej wykonanej wewnętrznie zgodnie z projektem opracowanym przez PSI w Szwajcarii. Wyniki były podobne do tych uzyskanych przez Kohlbrechera et al. w analogicznym badaniu mającym na celu przetestowanie oryginalnego modelu komory ciśnieniowej zbudowanej w tej instytucji^{17, 18}. Przy użyciu KWS-2 pozyskano dalsze dane, ponieważ osiągnięto ciśnienie 5,000 bar. Ewolucja intensywności rozpraszania w przód białka wykazuje zachowanie liniowe, co zaobserwowano w badaniu w PSI w Szwajcarii¹⁸.

Oświadczenia

Autorzy nie mają nic do ujawnienia.

Podziękowania

Dziękujemy Dr. Dietmarowi Schwahnowi (Forschungszentrum Jülich GmbH) za wsparcie i stymulowanie dyskusji na temat modernizacji KWS-2 w latach 2010-2015. Z wdzięcznością dziękujemy za stałą pomoc ze strony Centralnego Instytutu Inżynierii, Elektroniki i Analityki (ZEA) oraz instytutów JCNS-1 (rozpraszanie neutronów) i JCNS-2 (metody rozpraszania) w Forschungszentrum Jülich GmbH podczas projektowania, instalacji i uruchamiania komponentów, urządzeń i oprogramowania sterującego dla nowych trybów pracy KWS-2. Jesteśmy wdzięczni Matthew Binnsowi i Christopherowi J. Van Leeuwenowi (obaj z Uniwersytetu Stanowego Luizjany) za profesjonalną redakcję tego manuskryptu.

Materiały

Lista materiałów użytych w tym artykule
Nazwa	Firma	Numer katalogowy	Komentarze
ciężka woda D₂O	Sigma-Aldrich	151882
ciężka woda D₂O/H₂O	Sigma-Aldrich	151882	90% D₂O i 10% H₂O
Standardy rozmiaru nanosfery serii 3000 (polistyren)	Thermo Scientific	3030A	90% D₂O i 10% H₂O
Standardy rozmiaru nanospher serii 3000 (polistyren)	Thermo Scientific	3070A	90% D₂O i 10% H₂O
Standardy rozmiaru nanosfery serii 3000 (polistyren)	Thermo Scientific	3100A	90% D₂O i 10% H₂O
Rozmiar nanospher serii 3000 Standardy (polistyren)	Thermo Scientific	3200A	90% D₂O i 10% H₂O
Standardy rozmiaru nanosfery serii 3000 (polistyren)	Thermo Scientific	3800A	90% D₂O i 10% H₂O
Kopolimer diblokowy C₂₈H₅₇-PEO5k	syntetyzowany we własnym zakresie		w D₂O
Ogniwa kwarcowe 110-QX	Hellma analytics	110-1-46
Aluminiowy uchwyt na kuwetę	wyprodukowany we własnym zakresie		do pomiarów w temperaturze otoczenia
śrubokręt
imbusowy klucze imbusowe

Bibliografia

Gläser, W., Petry, W. The new neutron source FRM II. Physica. B. 276-278, 30-32 (2000).
Radulescu, A., Pipich, V., Ioffe, A. Quality assessment of neutron delivery system for small-angle neutron scattering diffractometers of the Jülich Centre for Neutron Science at FRM II. Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. Sect. A. 689, 1-6 (2012).
Radulescu, A., Ioffe, A. Neutron guide system for small-angle neutron scattering instruments of the Jülich Centre for Neutron Science at FRM-II. Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. Sect. A. 586, 55-58 (2008).
Radulescu, A., Pipich, V., Frielinghaus, H., Appavou, M. S. K. W. S. -2 the high intensity/wide Q-range small angle neutron diffractometer for soft-matter and biology at FRM II. J. Phys.: Conf. Ser. 351, 012026(2012).
Radulescu, A., et al. Tuning the instrument resolution using chopper and time of flight at the small-angle neutron scattering diffractometer KWS-2. J.Appl.Cryst. 48, 1849-1859 (2015).
Frielinghaus, H., et al. Aspherical refractive lenses for small-angle neutron scattering. J. Appl. Cryst. 42, 681-690 (2009).
Radulescu, A., Fetters, L. J., Richter, D. Structural characterization of semicrystalline polymer morphologies by imaging-SANS. J.Phys.: Conf.Ser. 340, 012089(2012).
Neutron, X-rays and Light Scattering Methods Applied to Soft Condensed Matter. Zemb, T., Lindner, P. , Elsevier Science. (2002).
Pedersen, J. S. Analysis of small-angle scattering data from colloids and polymer solutions: modeling and least square fittings. Adv. Colloid Interface Sci. 70, 171-210 (1997).
Barker, J. G., Pedersen, J. S. Instrumental Smearing Effects in Radially Symmetric Small-Angle Neutron Scattering by Numerical and Analytical Methods. J. Appl. Cryst. 28, 105-114 (1995).
Hammouda, B., Mildner, D. F. R. Small-angle neutron scattering resolution with refractive optics. J. Appl. Cryst. 40, 250-259 (2007).
Vad, T., Sager, W. F. C., Zhang, J., Buitenhuis, J., Radulescu, A. Experimental determination of resolution function parameters from small-angle neutron scattering data of a colloidal SiO2 dispersion. J. Appl. Cryst. 43, 686-692 (2010).
Amann, M., Willner, L., Stellbrink, J., Radulescu, A., Richter, D. Studying the concentration dependence of the aggregation number of a micellar model system by SANS. Soft Matter. 11, 4208-4217 (2015).
Ströbl, M. Diploma Thesis. , Univ. Regensburg. Germany. (2008).
Dahdal, Y. N., et al. Small-Angle Neutron Scattering Studies of Mineralization on BSA Coated Citrate Capped Gold Nanoparticles Used as a Model Surface for Membrane Scaling in RO Wastewater Desalination. Langmuir. 30, 15072-15082 (2014).
Zhang-Haagen, B., et al. Monomeric Amyloid Beta Peptide in Hexafluoroisopropanol Detected by Small Angle Neutron Scattering. PLOS One. 11, e0150267(2016).
Kaneko, F., Radulescu, A., Ute, K. Time-resolved small-angle neutron scattering on guest-exchange processes in co-crystals of syndiotactic polystyrene. J. Appl. Cryst. 47, 6-13 (2014).
Kohlbrecher, J., et al. A high pressure cell for small angle neutron scattering up to 5000 MPa in combination with light scattering to investigate liquid samples. Rev. Sci. Instr. 78, 125101(2007).
Vavrin, R., et al. Structure and phase diagram of an adhesive colloidal dispersion under high pressure: A small angle neutron scattering, diffuse wave spectroscopy, and light scattering. J. Chem. Phys. 130, 154903(2009).
Kaneko, F., et al. Development of a Simultaneous SANS/FTIR Measuring System. Chem. Lett. 44, 497-499 (2015).
SAS Portal. , Available from: www.smallangle.org (2016).
Goerigk, G., Varga, Z. Comprehensive upgrade of the high-resolution small angle neutron scattering instrument KWS-3 at FRM II. J. Appl. Cryst. 44, 337-342 (2011).
Desert, S., Thevenot, V., Oberdisse, J., Brulet, A. The new very-small-angle neutron scattering spectrometer at Laboratoire Léon Brillouin. J. Appl. Cryst. 40, s471-s473 (2007).
Dewhurst, C. W. D33 - a third small-angle neutron scattering instrument at the Institute Laue Langevin. Meas. Sci. Technol. 19, 034007(2008).
Zhao, J. K., Gao, K. Y., Liu, D. The extended Q-range small-angle neutron scattering diffractometer at the SNS. J. Appl. Cryst. 43, 1068-1077 (2010).
Takata, S., Suzuki, J., Shinohara, T., Oku, T., Tominaga, T., Ohishi, K., Iwase, H., Nakatani, T., Inamura, Y., Ito, T., Suzuya, K., Aizawa, K., Arai, M., Otomo, T., Sugiyama, M. The Design and q Resolution of the Small and Wide Angle Neutron Scattering Instrument (TAIKAN) in J-PARC. JPS Conf. Proc. 8, 036020(2015).

Przedruki i uprawnienia

Przeglądaj więcej artykułów

Małokątne rozpraszanie neutronów układy materii miękkiej dyfraktometr KWS-2 instrument do rozpraszania neutronów analiza morfologii polimerów pomiary w szerokim zakresie Q rozpraszanie z rozdzielczością czasową kontrola środowiska próbki oprogramowanie do przetwarzania danych

Badanie miękkiej materii i układów biologicznych w szerokiej skali długości od rozmiarów nanometrów i mikrometrów na małokątowym dyfraktometrze neutronowym KWS-2