Subskrypcja JoVE jest wymagana do oglądania tego materiału. Zaloguj się lub rozpocznij bezpłatny okres próbny.

Artykuł metodologiczny

Bezpośrednie obrazowanie ultraszybkiej rotacji molekularnej sterowanej laserem

9.6K wyświetleń

⸱

DOI:

10.3791/54917

⸱

4 lutego 2017

 ,  ,  , 
1Department of Chemistry, Tokyo Institute of Technology, 2Equipment Development Center, Institute for Molecular Science, 3Department of Photo-molecular Science, Institute for Molecular Science

W tym artykule

Podsumowanie

Prezentujemy protokół tworzenia w czasie rzeczywistym filmu pakietu molekularnej fali rotacyjnej przy użyciu wysokorozdzielczego zestawu do obrazowania eksplozji kulombowskiej.

Streszczenie

Prezentujemy metodę wizualizacji indukowanej laserem, ultraszybkiej dynamiki pakietów molekularnych fal rotacyjnych. Opracowaliśmy nowy dwuwymiarowy zestaw do obrazowania eksplozji kulombowskiej, w którym realizowany jest dotychczas niepraktyczny kąt kamery. W naszej technice obrazowania cząsteczki dwuatomowe są naświetlane silnym impulsem laserowym o polaryzacji kołowej. Wyrzucane jony atomowe są przyspieszane prostopadle do rozchodzenia się lasera. Jony leżące w płaszczyźnie polaryzacji lasera są selekcjonowane za pomocą mechanicznej szczeliny i obrazowane za pomocą wysokowydajnego, 2-wymiarowego detektora zainstalowanego równolegle do płaszczyzny polaryzacji. Ponieważ używany jest kołowo spolaryzowany (izotropowy) impuls eksplozji kulombowskiej, obserwowany rozkład kątowy wyrzucanych jonów bezpośrednio odpowiada kwadratowej funkcji fali obrotowej w czasie naświetlania impulsem. Aby stworzyć film rotacji molekularnej w czasie rzeczywistym, obecna technika obrazowania jest połączona z konfiguracją optyczną pompa-sonda femtosekundowa, w której impulsy pompy tworzą jednokierunkowo obracające się zespoły molekularne. Ze względu na wysoką przepustowość obrazu naszego systemu detekcji, warunki eksperymentalne pompa-sonda mogą być łatwo zoptymalizowane poprzez monitorowanie migawki w czasie rzeczywistym. W rezultacie, jakość obserwowanego filmu jest wystarczająco wysoka, aby zobrazować szczegółową falową naturę ruchu. Zauważamy również, że obecna technika może być zaimplementowana w istniejących standardowych konfiguracjach obrazowania jonów, oferując nowy kąt kamery lub punkt widzenia dla układów molekularnych bez konieczności rozległych modyfikacji.

Wprowadzenie

Dla głębszego zrozumienia i lepszego wykorzystania dynamicznej natury molekuł, niezbędna jest wyraźna wizualizacja interesujących ruchów molekularnych. Czasowo-rozdzielcze obrazowanie eksplozji kulombowskiej jest jednym z potężnych podejść do osiągnięcia tego celu1,2,3. W tym podejściu dynamika molekularna, będąca przedmiotem zainteresowania, jest inicjowana przez ultrakrótkie pole lasera z pompą, a następnie jest badana przez opóźniony w czasie impuls sondy. Po napromieniowaniu sondą cząsteczki są wielokrotnie jonizowane i rozbijane na jony fragmentacyjne w wyniku odpychania kulombowskiego. Rozkład przestrzenny wyrzucanych jonów jest miarą struktury molekularnej i orientacji przestrzennej przy napromieniowaniu sondy. Sekwencja pomiarów skanujących czas opóźnienia pompa-sonda prowadzi do powstania filmu molekularnego. Warto zauważyć, że w najprostszym przypadku – cząsteczkach dwuatomowych – rozkład kątowy wyrzucanych jonów bezpośrednio odzwierciedla rozkład osi molekularnej (tj. kwadratową funkcję fali rotacyjnej).

Jeśli chodzi o proces pompowania, niedawny postęp w koherentnym sterowaniu ruchem molekularnym za pomocą ultrakrótkich pól laserowych doprowadził do stworzenia wysoce kontrolowanych pakietów fal rotacyjnych4,5. Ponadto kierunek obrotu może być aktywnie kontrolowany za pomocą pola laserowego sterowanego polaryzacją6,7,8. W związku z tym spodziewano się, że szczegółowy obraz rotacji molekularnej, w tym natury fal, będzie można zwizualizować, gdy technika obrazowania eksplozji kulomba zostanie połączona z takim procesem pompowania9,10,11,12,13. Czasami jednak napotykamy trudności eksperymentalne związane z istniejącymi metodami obrazowania, o których mowa poniżej. Celem artykułu jest przedstawienie nowego sposobu pokonywania tych trudności oraz stworzenie wysokiej jakości filmu przedstawiającego pakiety molekularnych fal rotacyjnych. Pierwszy eksperymentalny film przedstawiający rotację molekularną wykonaną tą metodą, wraz z jej fizycznymi implikacjami, został zaprezentowany w naszym poprzednim artykule11. Tło rozwoju, szczegółowy aspekt teoretyczny obecnej techniki obrazowania oraz porównanie z innymi istniejącymi technikami zostaną przedstawione w nadchodzącym artykule. W tym miejscu skupimy się głównie na praktycznych i technicznych aspektach zabiegu, w tym na połączeniu typowego układu optycznego pompa-sonda z nowym aparatem do obrazowania. Podobnie jak w poprzednim artykule, systemem docelowym są jednokierunkowo obracające się cząsteczki azotu11.

Główna eksperymentalna trudność istniejącego systemu obrazowania, schematycznie pokazana na rysunku 1, dotyczy pozycji detektora, czyli kąta kamery. Ponieważ oś obrotu pokrywa się z osią rozchodzenia się lasera6,7,8 w rotacji molekularnej wywołanej polem lasera, instalacja detektora wzdłuż osi obrotu nie jest praktyczna. Gdy detektor jest zainstalowany w taki sposób, aby uniknąć napromieniowania laserowego, kąt kamery odpowiada bocznej obserwacji obrotu. W tym przypadku niemożliwe jest odtworzenie pierwotnej orientacji cząsteczek na podstawie rzutowanego (2D) obrazu jonów14. Detektor obrazowania 3D14,15,16,17,18,19, za pomocą którego można mierzyć czas przybycia do górnego detektora i pozycje uderzenia jonów, oferował unikalny sposób bezpośredniej obserwacji rotacji molekularnej za pomocą obrazowania eksplozji kulombowskiej10,12. Jednak dopuszczalna liczba jonów na strzał laserowy jest niska (zwykle < 10 jonów) w detektorze 3D, co oznacza, że trudno jest stworzyć długi film ruchu molekularnego o wysokiej jakości obrazu14. Czas martwy detektorów (zazwyczaj ns) wpływa również na rozdzielczość obrazu i wydajność obrazowania. Nie jest również prostym zadaniem uzyskanie dobrego nakładania się wiązki pompy i sondy poprzez monitorowanie obrazu jonów w czasie rzeczywistym z częstotliwością powtarzania lasera < ~ 1 kHz. Chociaż kilka grup obserwowało pakiety fal rotacyjnych przy użyciu techniki 3D, informacje przestrzenne były ograniczone i/lub bezpośrednie, a szczegółowa wizualizacja natury fal, w tym skomplikowanych struktur węzłowych, nie została osiągnięta10,12.

Istotą nowej techniki obrazowania jest użycie "nowego kąta kamery" na rysunku 1. W tej konfiguracji unika się ekspozycji wiązki laserowej na detektor, gdy detektor 2D jest równoległy do płaszczyzny obrotu, co prowadzi do obserwacji z kierunku osi obrotu. Szczelina pozwala tylko jonowi w płaszczyźnie rotacji (płaszczyźnie polaryzacji impulsów laserowych) przyczyniać się do obrazu. Można zastosować detektor 2D, który oferuje wyższą szybkość zliczania (zwykle ~100 jonów) niż detektor 3D. Konfiguracja elektroniki jest prostsza niż w przypadku detekcji 3D, a efektywność pomiaru jest wyższa. Czasochłonna rekonstrukcja matematyczna, taka jak Abel inversion14, również nie jest potrzebna do wyodrębnienia informacji kątowych. Cechy te prowadzą do łatwej optymalizacji systemu pomiarowego i produkcji wysokiej jakości filmów. Standardowy aparat do obrazowania naładowanych cząstek 2D/3D można łatwo zmodyfikować do obecnej konfiguracji bez użycia drogiego sprzętu.

Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.

Protokół

UWAGA: W niniejszym protokole wyjaśniamy, jakie działania podjęliśmy w celu opracowania obecnej metody. Dokładne parametry, w tym konstrukcja komory i układu optycznego oraz rozmiary i typy poszczególnych części, nie zawsze są niezbędne do zastosowania niniejszego systemu w aparaturze czytelnika. Istota procedur zostanie przedstawiona w formie uwag w każdym kroku.

1. Budowa aparatury do obrazowania w przekroju 2D

UWAGA: Na każdym etapie tego kroku wszystkie dostępne komercyjnie części i urządzenia, takie jak pompa próżniowa oraz detektor, są instalowane zgodnie z instrukcjami producenta lub instrukcjami obsługi.

  1. Podobnie jak w przypadku konstrukcji typowego urządzenia do obrazowania jonowego 2D/3D14, zaprojektuj i zbuduj różnicowo pompowaną komorę próżniową, która posiada wystarczającą przestrzeń na zawór impulsowy, skimmery wiązki molekularnej, optykę jonową (stos pierścieni 100 mm z otworem 50 mm), pozaosiową jednostkę obrazowania jonowego (impulsową elektrodę odpychającą i stos płyt mikrokanałowych z ekranem fosforościeńczym) oraz rurkę dryfu jonów (region dryfu >200 mm).
  2. Przymocuj zawór impulsowy do przegrody komory za pomocą czterech gwintowanych słupków (15 cm, Φ12 mm), dla których otwory montażowe na przegrodzie są współśrodkowe z komorą. Zainstaluj skimmery wiązki molekularnej na przegrodzie komory bezpośrednio przed dyszą, używając płytki mocującej.
    UWAGA: W konstrukcji urządzenia do obrazowania jonowego kluczowe jest, aby oś wiązki molekularnej i oś wiązki lasera przecinały się na osi optyki jonowej. Aby to osiągnąć, wygodnie jest zdefiniować oś wiązki molekularnej jako oś komory źródła. Krok 1.2 służy temu celowi. Dodatkowo otwory skimmerów powinny znajdować się w jednej linii z dyszą zaworu, zapewniając, że centrum wiązek molekularnych może wejść do stopnia pompowanego różnicowo przez skimmer. Ważne jest również uwzględnienie masy zaworu impulsowego; dlatego do połączenia zaworu impulsowego z ścianą przegrody należy użyć wystarczająco grubych słupków gwintowanych. Zachowaj odległość 15 cm między dyszą a przegrodą, aby uniknąć efektu odbicia gazu i interferencji skimmera20.
  3. Zainstaluj optykę jonową w końcowym stopniu różnicowo pompowanej komory, jak w typowym układzie do obrazowania jonowego21.
    UWAGA: Krok ten wykonuje się w następujący sposób: Gwintowane słupki montażowe są wkręcane w przegrodę komory. Na słupkach stos optyki jonowej jest blokowany nakrętkami. Ponieważ otwory montażowe dla słupków są współśrodkowe z komorą, oś optyki jonowej pokrywa się z osią wiązki molekularnej.
  4. Zainstaluj szklane okna optyczne (grubość 1 mm, średnica 25 mm, kwarc topiony), umieszczając o-ring P16 pomiędzy kołnierzem próżniowym z otworem a oknem, tak aby impulsy laserowe mogły przeciąć wiązkę molekularną.
    UWAGA: Przez te okna impulsy laserowe mogą dotrzeć do środka pierwszej i drugiej elektrody jonowej i przeciąć oś optyki jonowej.
  5. Zbuduj pozaosiową jednostkę obrazowania jonowego (Rysunek 2).
    UWAGA: W trakcie tego kroku należy odnosić się do Rysunku 2, aby zweryfikować trójwymiarowy układ jednostki. Wszystkie elementy elektrod (detektor jonowy i repeler) są zamontowane do podstawy 100 mm za pomocą śrub PEEK, natomiast pozostałe części są montowane śrubami ze stali nierdzewnej. Istotą jest zamontowanie detektora obrazowania 2D w regionie dryfu jonów tak, aby jego powierzchnia detekująca była równoległa do osi optyki jonowej i prostopadła do osi propagacji lasera. Oczywiście wszystkie części pracujące pod wysokim napięciem powinny być izolowane elektrycznie. Zalecamy, aby odległość między osią optyki jonowej (lotu) a powierzchnią detektora wynosiła kilka mm (w obecnym przypadku 5 mm). Przy większej odległości transport jonów do detektora zajmie więcej czasu, a mniejsza odległość może spowodować wyładowanie między powierzchnią MCP a impulsowym repelerem.
    1. Obejrzy krawędzie ostrzy szczeliny (długość 100 mm) za pomocą mikroskopu optycznego (~30X) i/lub komparatora optycznego i potwierdź, że na krawędziach ostrzy nie ma wgnieceń ani zarysowań większych niż 30 µm.
      UWAGA: Ostrza szczeliny powinny być zamontowane równolegle; wgniecenia i zarysowania są niedopuszczalne. Odchylenie od równoległości prowadzi do niejednorodności detekcji jonów. Defekt ostrza pogarsza obraz (patrz sekcja dyskusji).
    2. Używając małych zacisków montażowych, przymocuj ostrza szczeliny do uchwytu ostrzy, który składa się z pary aluminiowych płytek 122,4 mm połączonych sprężyną, na wzór klamry do bielizny. Wsuń również stożkowy pręt aluminiowy do „klamry”.
      UWAGA: Ostrza szczeliny są montowane od strony gałki (punkt przyłożenia siły) klamry. Gdy stożkowy pręt aluminiowy o kształcie zaostrzonego ołówka zostanie wsunięty w stronę zaciskową (punkt działania) klamry, szerokość szczeliny zwiększa się wraz z głębokością wsuwania stożkowego pręta (patrz Rysunek 2B). Kroki 1.5.2-1.5.4 służą do konstrukcji szczeliny, której szerokość można regulować podczas pomiaru obrazowania. Jeśli regulacja szerokości nie jest potrzebna, wystarczy zainstalować ostrze szczeliny ok. 10 cm powyżej detektora w kierunku przeciwległym do wiązki jonowej, używając odpowiednich elementów montażowych, takich jak metalowe zaciski, i przejść do kroku 1.5.5.
    3. Przymocuj stożkowy pręt aluminiowy do próżniowego przejścia liniowego (opartego na mikrometrze/miechach, rozmiar ICF70) i zamontuj uchwyt oraz podstawę szczeliny do płaszczyzny przejścia od strony próżniowej.
    4. Zainstaluj zbudowaną powyżej jednostkę szczeliny w porcie próżniowym ICF70, który jest prostopadły zarówno do osi detektora, jak i do osi lotu jonów.
      UWAGA: Pozycja znajduje się ok. 10 cm powyżej wiązki jonowej od centrum detektora.
    5. Ustaw szerokość szczeliny na 1 ± 0,1 mm za pomocą mikrometru.
      UWAGA: Na przykład użycie szczeliny 1 mm dla sfery Newtona (chmury jonów) o średnicy 50 mm odpowiada wycinkowi 2%, co zapewnia wyższą rozdzielczość niż standardowa technika wycinania22. Szerokość szczeliny determinuje rozdzielczość wycinka; jednak mniejsze szerokości prowadzą do słabszych sygnałów.
    6. Zainstaluj impulsową elektrodę odpychającą wykonaną z prostokątnej płyty ze stali nierdzewnej (115 mm x 160 mm x 3 mm), jak pokazano na Rysunku 2.
      UWAGA: Repeler impulsowy powinien być równoległy do detektora, aby zapewnić jednorodność impulsowego pola elektrycznego między nimi.
    7. Zainstaluj czuły na pozycję detektor jonowy składający się ze stosu płyt mikrokanałowych z ekranem fosforościeńcznym, tak aby był on równoległy do impulsowego repelera; postępuj zgodnie ze standardową procedurą montażu14,23.
    8. Zainstaluj zamontowany na kołnierzu podgląd próżniowy z uszczelką miedzianą z tyłu ekranu fosforościeńczego.
  6. Podłącz optykę jonową do źródeł wysokiego napięcia, a części detektora (impulsowy repeler, płyty mikrokanałowe i ekran fosforościeńczny) do impulsowych zasilaczy wysokiego napięcia (czas narastania/spadku ~50 ns) za pomocą przejść prądowych.
    UWAGA: Należy zadbać o to, aby kable nie przesłaniały obserwacji ekranu fosforościeńczego przez okno podglądowe.
  7. Podłącz zawór impulsowy do wlotu gazu (3% gazu N2 w He; ciśnienie całkowite 3 MPa) rurką ze stali nierdzewnej oraz do sterownika zaworu parą powlekanych przewodów miedzianych.
    UWAGA: Oba połączenia przechodzą przez próżniowe przejścia kablowe.
  8. Uruchom pompy próżniowe i ustaw ciśnienie w komorze detektora obrazującego poniżej 10-4 Pa, nawet podczas pracy zaworu impulsowego.
    UWAGA: Wyższe ciśnienie może doprowadzić do uszkodzenia elektrody wysokiego napięcia i detektorów. Przy wyższym ciśnieniu wymagane są większe pompy lub zmniejszenie częstotliwości powtórzeń zaworu. Używając obecnej komory i zaworu impulsowego, można wygenerować molekularną wiązkę azotu o temperaturze rotacyjnej poniżej 6 K11. Przy tej temperaturze rotacyjnej 99% cząsteczek znajduje się w stanie J ≤ 2 (J to kwantowa liczba rotacyjna).

2. Budowa układu optycznego typu pompa-sonda

UWAGA: W tym kroku należy zapoznać się z Rysunkiem 3, aby zrozumieć, gdzie i w jaki sposób wykonywane są następujące czynności. Celem tego etapu jest wytworzenie trzech współosiowych impulsów fs z komercyjnego wzmacniacza laserowego Ti:szafir do eksperymentu typu pompa-sonda11. Pierwszy impuls służył do orientacji molekularnej (polaryzacja liniowa, długość fali centralnej 820 nm, natężenie szczytowe <30 TW/cm2), drugi do kontroli kierunku (opóźniona kopia pierwszego, z wyjątkiem polaryzacji liniowej nachylonej o +45° względem osi polaryzacji pierwszego impulsu), a trzeci był sondą do obrazowania eksplozji kulombowskiej (polaryzacja kołowa, 407 nm, 100 fs, 600 TW/cm2). Przez cały czas trwania tego kroku wszystkie dostępne komercyjnie części i urządzenia, takie jak sprawdzacz polaryzacji i stół optyczny, są instalowane i używane zgodnie z instrukcjami producenta lub instrukcjami obsługi.

UWAGA: Na każdym etapie tego kroku wszystkie komponenty optyczne są instalowane i wykorzystywane zgodnie ze standardowymi procedurami eksperymentów optycznych oraz instrukcją producenta optyki. Wszystkie zastosowane lustra zwierciadła i dichroiczne są dielektrycznymi lustrami wielowarstwowymi, aby uniknąć strat mocy lasera podczas wielokrotnych odbić na drodze optycznej. Niektóre z wykorzystanych elementów optycznych i kryształów przedstawiono w liście materiałów do niniejszego artykułu.

  1. Włącz system femtosekundowego lasera (wzmacniacz Ti:szafir) i uzyskaj moc wyjściową lasera powyżej 1,5 mJ/impuls, czas trwania ~35 fs, długość fali centralnej 820 nm oraz częstotliwość repetycji 500 Hz.
  2. Przygotuj tor optyczny impulsu sondy (obrazowania)10,11,12.
    1. Zainstaluj kryształ nieliniowy (BBO, typ I, grubość 0,2 mm, 29,2°, do generacji drugiej harmonicznej światła 820 nm) w torze optycznym 820 nm, aby uzyskać drugą harmoniczną (>0,2 mJ) podstawowego wyjścia lasera 820 nm. Wygenerowaną drugą harmoniczną (światło 407 nm) wykorzystaj jako impuls sondy po jego odbiciu od luster dichroicznych i oddzieleniu od podstawowego światła 820 nm.
    2. Zbuduj tor optyczny, zgodnie z niebieską linią na Rysunku 3. Za pomocą uchwytów luster sterujących dopasuj tę wiązkę tak, aby przechodziła przez środek obu okien zainstalowanych w kroku 1.4.
      UWAGA: Kluczowe komponenty obejmują tłumik (kombinację płytki półfalowej i polaryzatora), zmotoryzowany stolik liniowy do skanowania opóźnienia oraz płytki falowe do regulacji polaryzacji.
  3. Przygotuj tor optyczny dla impulsów pompy (wzbudzenia rotacyjnego)24,25,26.
    1. Zbuduj tor optyczny, zgodnie z czerwoną linią na Rysunku 3, i uzyskaj parę impulsów fs o regulowanym czasie i polaryzacji.
      UWAGA: Do stworzenia tych impulsów pompy wykorzystuje się pozostały impuls 820 nm (~1 mJ) po generacji drugiej harmonicznej w kroku 2.2.1, wyprowadzony z lustra dichroicznego. Typowa energia każdego impulsu pompy wynosi 0,25 mJ. Kluczowe komponenty obejmują tłumik (kombinację płytki półfalowej i polaryzatora), dzielnik wiązki 50:50, manualny stolik liniowy do regulacji opóźnienia czasowego, płytki falowe do regulacji polaryzacji oraz teleskop do optymalizacji rozmiaru plamki.
    2. Poprzez regulację nachylenia uchwytów luster w torze optycznym dopasuj parę wiązek pompy tak, aby były równoległe, a ich środek przechodził przez środek obu okien zainstalowanych w kroku 1.4.
      UWAGA: W celu weryfikacji tego ustawienia stosuje się narzędzie do wyrównania – blok aluminiowy z przymocowanym papierem milimetrowym. Narzędzie można umieszczać w tej samej pozycji z wysoką powtarzalnością, korzystając z otworu gwintowanego stołu optycznego. Jako prowadnicę równoległej ścieżki wybiera się dwa otwory śrubowe leżące w jednej linii. Gdy narzędzie do wyrównania znajduje się w jednym z wybranych otworów, wiązki są ustawiane tak, aby trafiały w ten sam punkt narzędzia. Powtórz pozycjonowanie narzędzia i wyrównanie wiązki, aż wiązka będzie trafiać w ten sam punkt narzędzia dla obu pozycji narzędzia do wyrównania. Ponieważ otwory śrubowe w stole optycznym są rozmieszczone w linii z wysoką precyzją, procedury te prowadzą do utworzenia wiązek równoległych.
  4. Dostosuj stany polaryzacji impulsów.
    1. Zainstaluj analizator polaryzacji tuż przed wejściem impulsów do komory, tak aby impulsy laserowe trafiały w detektor analizatora.
    2. Ustaw kąt płytek falowych za pomocą obrotowego uchwytu optycznego w każdym torze optycznym. Uzyskaj kołowo spolaryzowany impuls sondy, pionowo spolaryzowany pierwszy impuls pompy oraz liniowo spolaryzowany drugi impuls pompy; dla drugiej pompy obróć płaszczyznę polaryzacji o 45° względem pierwszej pompy.
      UWAGA: Przy użyciu analizatora polaryzacji stan polaryzacji każdego impulsu można zwizualizować jako intensywność transmisji zależną od kąta polarnego. Aby uzyskać polaryzację kołową, należy np. ustawić kąt płytki falowej tak, aby uzyskać obraz izotropowy.
    3. Usuń analizator polaryzacji z toru optycznego.
      UWAGA: Pierwsza pompa inicjuje rotację o nieokreślonym kierunku4,9,10. W momencie chwilowego wyrównania molekularnego naświetla się drugą pompę, aby wytworzyć asymetryczny moment obrotowy i rozpocząć rotację jednokierunkową12,13. Ponieważ kołowo spolaryzowany impuls sondy jonizuje cząsteczki bez preferencji kątowej w płaszczyźnie polaryzacji, jest on odpowiedni do pomiaru rozkładu kątowego.
  5. Wyznacz nakładanie się czasowe każdego impulsu.
    1. Zainstaluj kryształ nieliniowy (BBO, grubość 0,2 mm, typ 2, do generacji trzeciej harmonicznej światła 820 nm), okno optyczne o tej samej grubości (3 mm), co suma grubości okna komory (1 mm) i skupiającej soczewki plano-konweksowej (2 mm), oraz pryzmat dyspersyjny tuż przed wejściem impulsów do komory.
      UWAGA: Standardową procedurą wyznaczania czasu zero (nakładania się czasowego impulsu pompy i sondy) w eksperymencie pompa-sonda jest detekcja odpowiedzi nieliniowej, która jest obserwowana tylko wtedy, gdy impuls pompy i impuls sondy jednocześnie oddziałują z ośrodkiem. W tym przypadku nakładanie się czasowe impulsu sondy 407 nm i impulsu pompy 820 nm w krysztale nieliniowym prowadzi do generacji fali 267 nm. Musimy oszacować nakładanie się czasowe wiązek w komorze próżniowej, podczas gdy krok 2.5.1 jest wykonywany przed wejściem impulsów do komory (i przed soczewką skupiającą oraz oknem komory). Dlatego, aby skompensować opóźnienie czasowe wprowadzone przez okno komory i soczewkę skupiającą, zainstalowano okno optyczne o grubości 3 mm. Dwie pompy i jedna sonda przechodzą przez okno, a następnie przez kryształ, po czym są rozproszone przez pryzmat. Umieść arkusz białego papieru za pryzmatem, aby wykryć generowanie trzeciej harmonicznej 267 nm w postaci biało-niebieskiej fluorescencji. Wszystkie wymienione elementy są zamontowane na uchwycie optycznym.
    2. Zablokuj linię pompy 2 na Rysunku 3 za pomocą pochłaniacza wiązki.
    3. Naciskając przycisk ruchu w sterowniku stolika, przeskanuj zmotoryzowany stolik i znajdź generację 267 nm.
      UWAGA: Gdy długości torów optycznych impulsów pompy i sondy są takie same w granicach czasu trwania impulsów laserowych, pojawia się sygnał trzeciej harmonicznej. Pozycję tę stolika uznaje się za czas 0, podczas którego zarówno pompa, jak i sonda jednocześnie uderzają w cząsteczki.
    4. Zablokuj pompę 1 i odblokuj pompę 2 (usuń pochłaniacz wiązki).
    5. Przeskanuj manualny stolik z podziałką µm zainstalowany w linii pompy 2 i znajdź pozycję, w której występuje emisja 267 nm.
    6. Usuń kryształ, okno i pryzmat z linii optycznej.
      UWAGA: Na tym etapie trzy impulsy są czasowo nakładające się w wiązce molekularnej w granicach czasów trwania laserów. Rozdzielczość czasowa układu może być zmierzona jako korelacja wzajemna poprzez monitorowanie i wykreślanie energii 267 nm podczas skanowania zmotoryzowanego stolika w torze sondy. W obecnej konfiguracji pełna szerokość w połowie maksimum funkcji korelacji wynosi ~120 fs. Szerokość impulsu jest optymalizowana w celu uzyskania najwyższej mocy wyjściowej drugiej harmonicznej. Po generacji drugiej harmonicznej impulsy przechodzą przez soczewki szklane, płytki falowe, lustra dichroiczne, polaryzatory i okno komory, co prowadzi do powstania chirpingu. Ponieważ dyspersja opóźnienia grupowego materiałów w obszarze 400 nm jest znacznie większa niż w obszarze 800 nm, minimalizujemy optykę transmisyjną w torze sondy. Aby poprawić rozdzielczość czasową, pomocne będzie zastosowanie zarządzania dyspersją, w tym systemu luster chirpowanych.

3. Konfiguracja systemu pomiarowego

UWAGA: Na każdym etapie tego kroku wszystkie dostępne komercyjnie części i urządzenia, takie jak zasilacz i generatory opóźnień, są instalowane i używane zgodnie z instrukcjami producenta lub instrukcjami obsługi.

  1. Synchronizacja impulsów
    1. Podziel wyjściowy sygnał o częstotliwości 80,8 MHz z oscylatora femtosekundowego do 500 Hz za pomocą szybkiego dzielnika częstotliwości i wykorzystaj ten podzielony sygnał do wyzwalania cyfrowego generatora opóźnień 1 oraz wzmacniacza fs.
    2. Użyj jednego z opóźnionych wyjść generatora opóźnień 1 jako wyzwalacza dla zaworu impulsowego.
      UWAGA: Ogranicz częstotliwość powtarzania zaworu, aby utrzymać akceptowalne warunki próżni (na przykład poniżej 10-3 Pa). W tym przypadku ustawiono wartość 250 Hz.
    3. Zainstaluj szybką fotodiodę wyposażoną w filtr transmisyjny 400 nm bezpośrednio za miejscem, w którym wiązki opuszczają komorę, i użyj sygnału z tej diody jako wyzwalacza dla cyfrowego generatora opóźnień 2.
      UWAGA: Impuls sondujący służy jako punkt zerowy czasu dla elektroniki obrazowania jonów.
    4. Połącz trzy przełączniki wysokiego napięcia z cyfrowym generatorem opóźnień 2 za pomocą kabli koncentrycznych.
  2. Włącz wszystkie zasilacze i przełączniki wysokiego napięcia.
  3. Zwiększ napięcie do wartości docelowych.
    UWAGA: Napięcia docelowe zależą od rozmiaru aparatury i badanego układu. Typowe wartości dla obecnego przypadku przedstawiono w podpisie do Rysunku 1. Aby uzyskać niezniekształcone obrazy, wymagane jest precyzyjne dostrojenie napięć polaryzujących13 (patrz krok 4.1.7). Gwałtowny wzrost wartości napięcia może doprowadzić do wyładowania lub uszkodzenia systemu elektronicznego. W codziennej eksploatacji zaleca się wzrost poniżej 100 V/s, a przy pierwszym użyciu w próżni wzrost o 100 V/300 s.
  4. Instalacja i pozycjonowanie kamery obrazującej
    1. Zainstaluj kamerę cyfrową wyposażoną w obiektyw o ogniskowej f = 25 mm na słupku optycznym przed oknem próżniowym ustawionym w kroku 1.5.5. Upewnij się, że oś kamery jest prostopadła do powierzchni detektora. Ponieważ okno próżniowe jest prostopadłe do poziomu podłogi, użyj poziomicy, aby wyrównać podstawę kamery poziomo względem podłogi.
      UWAGA: Precyzyjna regulacja pozycji odbywa się w późniejszym kroku.
    2. Zainstaluj wentylator chłodzący kamerę w taki sposób, aby strumień powietrza uderzał w tylną część urządzenia.
    3. Osłoń obszar między obiektywem kamery a oknem próżniowym kurtyną, tak aby do kamery nie dostawało się niepożądane światło, np. oświetlenie pomieszczenia.
    4. Podłącz kamerę do komputera przez port USB 3.0.
    5. Uruchom oprogramowanie sterujące kamerą i zmaksymalizuj wzmocnienie kamery, wprowadzając maksymalną wartość w sekcji sterowania wzmocnieniem (gain control) oprogramowania.
    6. Ustaw rozmiar obrazu na zazwyczaj 1 200 x 750 pikseli.
      UWAGA: Chociaż większy rozmiar obrazu prowadzi do wyższej rozdzielczości, szybkość transmisji danych portu USB 3.0 ogranicza dopuszczalną liczbę klatek na sekundę. Przy obecnych ustawieniach można osiągnąć ponad 250 fps, co jest wystarczające do uzyskania obrazu dla każdego załadowania impulsu gazowego (250 Hz).
    7. Rozpocznij przechwytywanie obrazów kamerą, klikając przycisk „Grab”. Ręcznie dostosuj położenie kamery tak, aby obraz obejmował cały obszar detektora 2D. Przymocuj uchwyt kamery za pomocą śruby.
    8. Monitorując przechwytywany obraz w czasie rzeczywistym, dostosuj pierścień ostrości obiektywu kamery tak, aby rozmiar jasnej plamki jonowej był minimalny.

4. Pomiary

UWAGA: Zastosowana tutaj metoda pomiarowa jest kombinacją opisanych procedur14,27 oraz obecnego układu obrazowania. Na tym etapie wszystkie dostępne komercyjnie części i urządzenia, takie jak elektronika wysokiego napięcia, są instalowane i wykorzystywane zgodnie z instrukcjami producenta lub instrukcjami obsługi.

  1. Wykrywanie sygnału i optymalizacja ustawień obrazowania jonowego
    1. Zablokuj impulsy pompy układu optycznego za pomocą pochłaniacza wiązki.
    2. Pomiędzy pierwszą a drugą elektrodą optyki jonowej zainstaluj soczewkę plano-konkaws (f = 120 mm) w celu skupienia impulsu lasera sondującego w wiązce molekularnej.
    3. Ustaw czas przełączników wysokiego napięcia (wyjście cyfrowego generatora opóźnień) na szacowany czas przybycia N2+ jon, który zapewnia największą intensywność sygnału w obecnych warunkach gazowych14,27.
      UWAGA: Czas przylotu można oszacować na podstawie napięć polaryzujących optykę jonową i drogi przelotu, wraz ze stosunkiem masy do ładunku jonu docelowego28W przeciwnym razie innym rozwiązaniem pozwalającym na wykrycie sygnału jest skanowanie czasu.
    4. Podczas monitorowania obrazu jonowego należy dostosować pozycję soczewki za pomocą stołu xyz oraz czas impulsu gazu (wyjście cyfrowego generatora opóźnień), a następnie zarejestrować najsilniejszy sygnał (najjaśniejszy i największy obraz).
    5. Zmień czas przełączników wysokiego napięcia na N eksplodowane kulombowsko2+ kanał14,27.
      UWAGA: Ze względu na stosunek masy do ładunku N2+ jest czterokrotnie mniejsza niż w przypadku N2+, czas przejścia N2+ jest niemal dwukrotnie szybszy niż w przypadku N2+.
    6. Zmniejsz częstotliwość klatek kamery do ok. 20 kl./s i zwiększ czas naświetlania do 50 ms.
      UWAGA: Przy takim ustawieniu obraz z kamery obejmuje sygnał dla 12 załadowań impulsów gazu. Choć prowadzi to do nakładania się niektórych jonów, pozwala to na łatwą ocenę i rozpoznanie ogólnego kształtu rozkładu jonów.
    7. Dostrój napięcia polaryzujące optyki jonowej tak, aby obserwowany rozkład jonów przyjął formę nieodkształconej elipsy.
      UWAGA: Zmniejszenie różnicy napięć polaryzujących między pierwszą a drugą elektrodą prowadzi do wydłużenia w kierunku pionowym (oś optyki jonowej) w obecnej konfiguracji29,30Trzecie lub kolejne układy optyczne służą do precyzyjnej regulacji kształtu. Zniekształcenie elipsy pogarsza rozdzielczość kątową zrekonstruowaną z obrazu.
  2. Wyznaczenie przestrzennego nakładania się wiązki pompowania i sondującej
    1. Odblokuj pompę 1, usuwając pochłaniacz wiązki, ale pozostaw pompę 2 zablokowaną.
    2. Ustaw teleskop tak, aby zlokalizować przewężenie wiązki impulsu pompowania w wiązce molekularnej.
      UWAGA: Nie należy zmieniać położenia soczewki skupiającej przed oknem komory, która jest zoptymalizowana pod kątem impulsu próbnego.
      UWAGA: Procedurę tę można przeprowadzić, kierując wiązki laserowe w przestrzeń otwartą pod ciśnieniem atmosferycznym bezpośrednio przed ich wprowadzeniem do komory próżniowej. Teleskop można zoptymalizować poprzez pomiar ogniskowej dla tej samej soczewki wlotowej.
    3. Starannie dostrój pozycję plamki wiązki pompowej za pomocą uchwytu lustra o wysokiej rozdzielczości 1 (Rysunek 2), a następnie zlokalizuj wzmocniony sygnał na obrazie jonowym wynikający z nakładania się impulsu pompowego i badawczego. Przed lub po tym kroku ustaw t do ~4 ps poprzez przesuwanie modułu opóźniającego 600 µm do przodu. Należy wyznaczyć obraz o silnej anizotropii wzdłuż polaryzacji pompy 1.
      UWAGA: Ponieważ nakładanie się w czasie zostało w przybliżeniu zoptymalizowane w kroku 2.5, konieczne jest dostrojenie jedynie nakładania się przestrzennego. Jeśli dla badanej cząsteczki znana jest stała rotacyjna lub dynamika pakietów falowych, alternatywnym rozwiązaniem jest ustawienie opóźnienia sondy na czas natychmiastowego wyrównania cząsteczek. Może ono wystąpić na przykład w Δt ~1/2B, gdzie Δt jest różnica czasu między impulsem pompującym a badawczym i B czy stała rotacyjna jest podana w Hz10,11Dla N2, ~8,3 ps. W tym czasie przestrzenne pokrycie wiązki pompową i badawczą prowadzi do rozkładu jonów wykazującego maksimum w kierunku polaryzacji pompy (w niniejszym przypadku pionowo) oraz minimum w osi prostopadłej. Taką sygnaturę uporządkowania łatwiej jest zidentyfikować w porównaniu z całkowitym wzrostem uzyskanym przy Δt ~0. W odniesieniu do wymiany Δtnależy zauważyć, że zgodnie z prędkością światła, a 5 µm ruch stolika odpowiada wartości ~33,356 fs.
    4. Zablokuj pompę 1 i odblokuj pompę 2.
    5. Powtórz krok 4.2.3 dla pompy 2. Znajdź nakładkę wiązki pompy i próbnika dla pompy 2, regulując uchwyt lustra o wysokiej rozdzielczości 2 (Rycina 2) przy zachowaniu niezmienionej drogi optycznej pompy 1.
      UWAGA: Należy upewnić się, że polaryzacja pompy 2 jest ustawiona pod kątem, tak aby w momencie ustawienia czasu na czas wyrównania (alignment time) obserwowane wyrównanie następowało w kierunku ukośnym.
  3. Krótko zaobserwuj dynamikę rotacji jednokierunkowej
    1. Odblokuj pompę 1. Ustaw opóźnienie czasowe między pompami 1 i 2 na czas wyrównania (np. 4,0 ps dla N2 przypadek10,11) za pomocą ręcznego stopnia opóźnienia 1 w Rysunek 2.
    2. Należy sprawdzić, czy w miarę skanowania opóźnienia sondy (za pomocą stolika zmotoryzowanego lub ręcznego) na obrazach z kamery można zidentyfikować rotację jednokierunkową.
      UWAGA: Po prawidłowym wykonaniu wszystkich powyższych procedur można zaobserwować obrazy, na których najjaśniejszy obszar płynnie obraca się w jednym kierunku podczas skanowania opóźnienia sondy. Jeśli taki film nie jest widoczny, należy starannie powtórzyć kroki 4.1–4.2. Efekt dryfu uchwytów optycznych czasami pogarsza nakładanie się wiązek.
      UWAGA: Zgodnie z prędkością światła, a 5 µm ruch stolika odpowiada wartości ok. 33,356 fs. Do celów wyłącznie obserwacyjnych powyższe procedury są wystarczające. W celu rejestracji i szczegółowej analizy ruchu należy przejść do następnych kroków.
  4. Konfiguracja pomiarów
    1. Zwiększ częstotliwość klatek kamery do 250 fps i zmniejsz czas ekspozycji do ok. 4 ms.
      UWAGA: Jedna klatka z kamery odpowiada obrazowi dla jednego wystrzału laserowego/załadowania impulsu gazu.
    2. Uruchom program pomiarowy, który steruje instrumentami, rejestruje obrazy oraz analizuje i wizualizuje dane.
    3. Kliknij przycisk execute i zarejestruj 1 000 obrazów, blokując wiązki pompy.
    4. Dopasuj numerycznie sumaryczny obraz do elipsy i wyznacz eliptyczność ε oraz środek elipsy (Proszę podać tekst źródłowy do tłumaczenia.0,y0).
      UWAGA: W przypadku, gdy obraz surowy zawiera więcej niż jedną elipsę ze względu na wiele kanałów eksplozji kulombowskiej, należy ograniczyć obszar zainteresowania i wykorzystać tylko jedną z elips.
    5. Wykonaj akwizycję 100 000 obrazów przy zablokowaniu wiązek pompy i wykorzystaj uzyskany obraz jako referencyjny obraz samego sondowania.
      UWAGA: Stosunek sygnału do szumu obrazu referencyjnego z samą sondą wpływa na jakość rozkładu kątowego. Dlatego w tym kroku wykonuje się pomiar o stosunkowo długim czasie trwania (~400 s).
  5. Rejestracja filmu jednokierunkowego obrotu cząsteczek
    1. Odblokuj wiązki pompowania.
    2. Ustaw czas sondy na wartość ujemną (t ~-100 fs; t. j. przed wiązkami pompowymi).
    3. Rozpocznij pętlę pomiarową, obejmującą następujące kroki
      1. Wykonaj obraz. Wyznacz współrzędne środka masy każdej jasnej plamki jonowej i zbinaryzuj obraz poprzez przypisanie "1" do współrzędnych środka masy i "0" do pozostałych pikseli27.
      2. Zsumuj zbinaryzowane obrazy dla 10 000 klatek z kamery poprzez ustawienie "liczba obrazów" pole wprowadzania danych w programie do 10 000.
        UWAGA: Aby uniknąć efektu nasycenia, ustaw głębię obrazu dla obrazu sumarycznego na 16 bitów.
      3. Konwertuj współrzędne kamery (Proszę podać tekst źródłowy do tłumaczenia.,y) do współrzędnych biegunowych przy użyciu elipsy ε wyznaczony w kroku 4.4.4.
        UWAGA: Proces ten przebiega w następujący sposób: w eliptycznym obszarze zainteresowania wszystkie współrzędne pikseli (Proszę podać tekst źródłowy do tłumaczenia.,y) zostają przeliczone na ich względne współrzędne biegunowe Φ korzystając z następującego równania:
        figure-protocol-1
        UWAGA: Krok ten jest równoważny rozszerzeniu obrazu w kierunku pionowym podczas przekształcania elipsy w okrąg.
      4. Przekształć otrzymany obraz w wykres biegunowy, w którym zależność natężenia sygnału od kąta jest przedstawiona jako odległość od punktu początkowego.
        UWAGA: Prawdopodobieństwo zależne od kąta P(Φ) oblicza się według następującego równania:

        figure-protocol-2
      5. Znormalizuj wykres polarny, dzieląc go przez wynik referencyjny dla samej sondy.
        UWAGA: Ten krok służy do kalibracji zarówno niepełnej polaryzacji kołowej impulsu badawczego, jak i niejednorodności detektora obrazującego.
      6. Przesuń czas sondy do przodu o ok. 33,356 fs.
        UWAGA: Przesunięcie czasu sondy o 33,356 fs odpowiada 5 µm ruch zmotoryzowanego modułu liniowego.
    4. Kontynuuj pętlę do momentu uzyskania co najmniej jednego okresu rewitalizacji rotacyjnej, 1/2B (~8,3 ps dla N2), przeciągnięto przez pompę dwukrotnie.

Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.

Wyniki

Rycina 4A przedstawia surowe zdjęcie z samym impulsem sondy, ukazujące jony N2+ wyrzucone podczas naświetlania sondą (eksplozja kulombowska), wykonane dla jednego strzału lasera sondy. Każda jasna plamka odpowiada jednemu jonowi. Rycina 4B przedstawia obraz sumaryczny z 10 000 binaryzowanych surowych zdjęć z kamery. Obrazy te pokazują, że nasz układ obrazowania pozwala monitorować cząsteczki o wszystkich kątach orientacji w płaszczyźnie...

Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.

Dyskusja

Obecna procedura umożliwia nam uchwycenie filmu rotacji molekularnej w czasie rzeczywistym za pomocą zestawu obrazowania 2D opartego na szczelinie. Ponieważ obserwowane jony przechodzą przez szczelinę, krok 1,5 jest jednym z krytycznych kroków. Krawędzie ostrzy szczelinowych muszą być ostre. W przypadku niewielkiej defektu, takiej jak wgniecenie o szerokości 0,3 mm w szczelinie, na obrazie jonowym obserwuje się rysę (ryc. 6). W takim przypadku ostrze szczelinowe należy wypolerować mokrym papierem ścierny...

Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.

Oświadczenia

Autorzy nie mają nic do ujawnienia.

Podziękowania

Ta praca była częściowo wspierana przez granty KAKENHI z Japońskiego Towarzystwa Promocji Nauki (JSPS) oraz Ministerstwa Edukacji, Kultury, Sportu, Nauki i Technologii (MEXT) Japonia (#26104539, #26620020, #26810011, #15H03766, #15KT0060, #16H00826 i #16K13927); Fundacji Nauki i Technologii Konica Minolta; programu "Sadzenie nasion do badań" TokyoTech; Projektu Naukowego Obrazowania Centrum Nowatorskich Inicjatyw Naukowych (CNSI) pod adresem Narodowe Instytuty Nauk Przyrodniczych (NINS) (#IS261006); wspólny program RIKEN-IMS "Extreme Photonics" oraz Konsorcjum na rzecz Nauki i Technologii Photonów (CPhoST).

Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.

Materiały

Lista materiałów użytych w tym artykule
NazwaFirmaNumer katalogowyKomentarze
Kamera CMOSToshiba TELIBU-238M-ESwyposażona w czujnik SONY IMX174
Przełącznik wysokiego napięciaBehlkeHTS-41-03-GSM
Przełącznik wysokiego napięciaBehlkeHTS-80-03
Cyfrowy generator opóźnieniaSystemy badawcze StanfordDG535
Cyfrowy generator opóźnieniaSystemy badawcze StanfordDG645
Płytka mikrokanalikowaPhotonis3075
Zawór impulsowyLAMID LTDZawór Even-Lavie Model o wysokiej powtarzalności w temperaturze pokojowej
Skimmery wiązki molekularnejInstytut Nauk Molekularnych13C113 i 1,5 mm otwór centralny, pełny kąt wewnętrzny 25 stopni i długość ~50 mm
Komparator optycznyNikonV-24B
DPSS laserLighthouse Photonics Sprout
Femtosecond Ti:Sapphire oscylatorKMLabsHalcyon
Femtosecond Ti: Szafirowy wzmacniaczQuantronixOdin-II HE
Zmotoryzowany stolik liniowySigma KokiKST(GS)-100X
Ręczny stopień XSigma KokiTSD-601S Uchwyt lustrzany
o wysokiej rozdzielczościNewportSuprema SX100-F2KN-254
Uchwyt lustrzany o wysokiej rozdzielczościLIOP-TEC GmbHSR100-100R-2-HS
Kontroler polaryzacjiParadygmat Urządzenia, Inc.O-tool VIS
Interfejs komunikacyjny przyrząduNational InstrumentsNI-MAX
Graficzne środowisko programistyczne dla programów pomiarowychNationalInstruments LabVIEW 2014
Laserowe liniowe lustro dielektryczneCVI/LEOTLM2-400/800-45UNP
Laserowe lustro dielektryczneAltechnaLow GDD Ultraszybkie lustro
Laserowe lustro dielektryczneAltechnaLow GDD Ultraszybkie lustro
Femtosekundowy polaryzatorZaawansowane cienkie foliePBS-GVD

Bibliografia

  1. Stapelfeldt, H., Constant, E., Sakai, H., Corkum, P. B. Time-resolved Coulomb explosion imaging: A method to measure structure and dynamics of molecular nuclear wave packets. Phys. Rev. A. 58, 426-433 (1998).
  2. Hishikawa, A., Matsuda, A., Fushitani, M., Takahashi, E. J. Visualizing Recurrently Migrating Hydrogen in Acetylene Dication by Intense Ultrashort Laser Pulses. Phys. Rev. Lett. 99, 258302(2007).
  3. Légaré, F., et al. Laser Coulomb-explosion imaging of small molecules. Phys. Rev. A. 71, 013415(2005).
  4. Stapelfeldt, H., Seideman, T. Colloquium: Aligning molecules with strong laser pulses. Rev. Mod. Phys. 75, 543-557 (2003).
  5. Ohshima, Y., Hasegawa, H. Coherent rotational excitation by intense nonresonant laser fields. Int. Rev. Phys. Chem. 29, 619-663 (2010).
  6. Kitano, K., Hasegawa, H., Ohshima, Y. Ultrafast Angular Momentum Orientation by Linearly Polarized Laser Fields. Phys. Rev. Lett. 103, 223002(2009).
  7. Fleischer, S., Khodorkovsky, Y., Prior, Y., Averbukh, I. S. Controlling the sense of molecular rotation. New J. Phys. 11, 105039(2009).
  8. Korobenko, A., Milner, A. A., Milner, V. Direct Observation, Study, and Control of Molecular Superrotors. Phys. Rev. Lett. 112, 113004(2014).
  9. Rosca-Pruna, F., Vrakking, M. J. J. Revival structures in picosecond laser-induced alignment of I2 molecules. I. Experimental results. J. Chem. Phys. 116, 6567-6578 (2002).
  10. Dooley, P. W., et al. Direct imaging of rotational wave-packet dynamics of diatomic molecules. Phys. Rev. A. 68, 023406(2003).
  11. Mizuse, K., Kitano, K., Hasegawa, H., Ohshima, Y. Quantum unidirectional rotation directly imaged with molecules. Sci. Adv. 1, 1400185(2015).
  12. Lin, K., et al. Visualizing molecular unidirectional rotation. Phys. Rev. A. 92, 013410(2015).
  13. Korobenko, A., Hepburn, J. W., Milner, V. Observation of nondispersing classical-like molecular rotation. Phys. Chem. Chem. Phys. 17, 951-956 (2015).
  14. Whitaker, B. J. Imaging in Molecular Dynamics. , Cambridge University Press. (2003).
  15. Ullrich, J., et al. Recoil-ion and electron momentum spectroscopy: reaction-microscopes. Rep. Prog. Phys. 66, 1463(2003).
  16. Lee, S. K., et al. Coincidence ion imaging with a fast frame camera. Rev Sci Instrum. 85, 123303(2014).
  17. Lee, S. K., et al. Communication: Time- and space-sliced velocity map electron imaging. J. Chem. Phys. 141, 221101(2014).
  18. John, J. J., et al. PImMS, a fast event-triggered monolithic pixel detector with storage of multiple timestamps. Journal of Instrumentation. 7, 8001(2012).
  19. Nomerotski, A., et al. Pixel Imaging Mass Spectrometry with fast and intelligent Pixel detectors. Journal of Instrumentation. 5, 07007(2010).
  20. Luria, K., Christen, W., Even, U. Generation and Propagation of Intense Supersonic Beams. J. Phys. Chem. A. 115, 7362-7367 (2011).
  21. Eppink, A. T. J. B., Parker, D. H. Velocity map imaging of ions and electrons using electrostatic lenses: Application in photoelectron and photofragment ion imaging of molecular oxygen. Rev. Sci. Instrum. 68, 3477-3484 (1997).
  22. Gebhardt, C. R., Rakitzis, T. P., Samartzis, P. C., Ladopoulos, V., Kitsopoulos, T. N. Slice imaging: A new approach to ion imaging and velocity mapping. Rev. Sci. Instrum. 72, 3848(2001).
  23. Stöhr, J. NEXAFS Spectroscopy. , Springer. 132(1992).
  24. Siders, C. W., Siders, J. L. W., Taylor, A. J., Park, S. -G., Weiner, A. M. Efficient High-Energy Pulse-Train Generation Using a 2 n-Pulse Michelson Interferometer. Appl. Opt. 37, 5302-5305 (1998).
  25. Pitzer, M., et al. Direct Determination of Absolute Molecular Stereochemistry in Gas Phase by Coulomb Explosion Imaging. Science. 341, 1096-1100 (2013).
  26. Rakitzis, T. P., Samartzis, P. C., Kitsopoulos, T. N. Observing the symmetry breaking in the angular distributions of oriented photofragments using velocity mapping. J. Chem. Phys. 111, 10415(1999).
  27. Chang, B. -Y., Hoetzlein, R. C., Mueller, J. A., Geiser, J. D., Houston, P. L. Improved two-dimensional product imaging: The real-time ion-counting method. Rev. Sci. Instrum. 69, 1665(1998).
  28. Wiley, W. C., McLaren, I. H. Time-of-Flight Mass Spectrometer with Improved Resolution. Rev. Sci. Instrum. 26, 1150(1955).
  29. Townsend, D., Minitti, M. P., Suits, A. G. Direct current slice imaging. Rev. Sci. Instrum. 74, 2530(2003).
  30. Wu, G., et al. A new crossed molecular beam apparatus using time-sliced ion velocity imaging technique. Rev. Sci. Instrum. 79, 094104(2008).
  31. Treacy, E. Optical pulse compression with diffraction gratings. Quantum Electronics, IEEE Journal of. 5, 454-458 (1969).
  32. Dörner, R., et al. Cold Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy: a 'momentum microscope' to view atomic collision dynamics. Physics Reports. 330, 95-192 (2000).
  33. Herwig, P., et al. Imaging the Absolute Configuration of a Chiral Epoxide in the Gas Phase. Science. 342, 1084-1086 (2013).
  34. Suzuki, Y. -I., Suzuki, T. Linear and circular dichroism in photoelectron angular distributions caused by electron correlation. Phys. Rev. A. 91, 053413(2015).

Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.

Przedruki i uprawnienia

Tagi

Obrazowanie sterowane laseremobrazowanie z wykorzystaniem eksplozji kulombowskiejuk ad pompa sondafemtosekundowe impulsy laseroweko owo spolaryzowana sondaelementy optyki jonowejmechaniczny wyb r szczelinobrazowanie detektorem 2Dmigawki w czasie rzeczywistym
Bezpośrednie obrazowanie ultraszybkiej rotacji molekularnej sterowanej laserem
Skontaktuj się z nami
Poleć bibliotece

Prywatność

Warunki korzystania z usługi

Zasady

Prawa autorskie © 2026 MyJoVE Corporation. Wszelkie prawa zastrzeżone.