Subskrypcja JoVE jest wymagana do oglądania tego materiału. Zaloguj się lub rozpocznij bezpłatny okres próbny.

Artykuł metodologiczny

Wzrost i właściwości elektrostatyczne/chemiczne heterostruktur metali/LaAlO3/SrTiO3

9.9K wyświetleń

⸱

DOI:

10.3791/56951

⸱

8 lutego 2018

 ,  ,  ,  ,  ,  ,  , 
1Unité Mixte de Physique CNRS/Thales, Université Paris-Saclay, 2Max Planck Institut für Mikrostrukturphysik, 3Department of Applied Physics, Tohoku University, 4Instituto de Magnetismo Aplicado, Universidad Complutense de Madrid

W tym artykule

Podsumowanie

Wytwarzamy heterostruktury metal/LaAlO3/SrTiO3 za pomocą kombinacji pulsacyjnego osadzania laserowego i napylania magnetronowego in situ. Poprzez eksperymenty magnetotransportu i spektroskopii rentgenowskiej fotoelektronów in situ badamy wzajemne oddziaływanie między zjawiskami elektrostatycznymi i chemicznymi quasi-dwuwymiarowego gazu elektronowego powstającego w tym układzie.

Streszczenie

Quasi-2D system elektronowy (q2DES), który tworzy się na granicy między LaAlO3 (LAO) i SrTiO3 (STO), przyciągnął wiele uwagi ze strony społeczności elektroników tlenkowych. Jedną z jego charakterystycznych cech jest istnienie krytycznej grubości LAO wynoszącej 4 komórki elementarne (uc) dla pojawienia się przewodnictwa międzyfazowego. Chociaż w przeszłości proponowano mechanizmy elektrostatyczne w celu opisania istnienia tej krytycznej grubości, ostatnio podkreślono znaczenie defektów chemicznych. W tym miejscu opisujemy wzrost heterostruktur metal/LAO/STO w systemie klastrowym ultra-wysokiej próżni (UHV) łączącym pulsacyjne osadzanie laserowe (w celu wyhodowania LAO), rozpylanie magnetronowe (w celu wyhodowania metalu) i rentgenowską spektroskopię fotoelektronów (XPS). Badamy krok po kroku powstawanie i ewolucję q2DES oraz interakcje chemiczne zachodzące między metalem a LAO/STO. Dodatkowo, eksperymenty z magnetotransportem wyjaśniają transportowe i elektroniczne właściwości q2DES. Ta systematyczna praca nie tylko demonstruje sposób badania elektrostatycznych i chemicznych zależności między q2DES a jego otoczeniem, ale także otwiera możliwość sprzężenia wielofunkcyjnych warstw pokrywy z bogatą fizyką obserwowaną w dwuwymiarowych układach elektronowych, umożliwiając wytwarzanie nowych typów urządzeń.

Wprowadzenie

Quasi 2D systemy elektronowe (q2DES) były szeroko wykorzystywane jako plac zabaw do badania wielu zjawisk niskowymiarowych i kwantowych. Począwszy od przełomowego artykułu na temat systemu LaAlO3/SrTiO3 (LAO/STO)1, stworzono szereg różnych systemów, w których występują nowe międzyfazowe fazy elektronowe. Połączenie różnych materiałów doprowadziło do odkrycia q2DES o dodatkowych właściwościach, takich jak polaryzacja przestrajalnego spinu w polu elektrycznym2, ekstremalnie wysoka ruchliwość elektronów3 lub zjawiska sprzężone z ferroelektrycznością4. Chociaż ogromna ilość pracy została poświęcona rozwikłaniu zagadki tworzenia i manipulowania tymi systemami, kilka eksperymentów i technik wykazało sprzeczne wyniki, nawet w dość podobnych warunkach. Ponadto stwierdzono, że równowaga między oddziaływaniami elektrostatycznymi i chemicznymi jest niezbędna do prawidłowego zrozumienia fizyki, o której mowa5,6,7.

W tym artykule dokładnie opisujemy wzrost różnych heterostruktur metal/LAO/STO, stosując kombinację pulsacyjnego osadzania laserowego (PLD) i napylania magnetronowego in situ. Następnie, aby zrozumieć wpływ różnych warunków powierzchniowych w zakopanym q2DES na granicy faz LAO/STO, przeprowadza się badanie elektroniczno-chemiczne z wykorzystaniem eksperymentów transportu i spektroskopii elektronów.

Ponieważ wcześniej stosowano wiele metod do hodowli krystalicznego LAO na STO, wybór odpowiednich technik osadzania jest kluczowym krokiem dla produkcji wysokiej jakości heterostruktur tlenkowych (oprócz możliwych ograniczeń kosztowych i czasowych). W PLD intensywny i krótki impuls laserowy uderza w cel pożądanego materiału, który jest następnie ablowany i osadza się na podłożu w postaci cienkiej warstwy. Jedną z głównych zalet tej techniki jest możliwość niezawodnego przeniesienia stechiometrii celu na folię, która jest kluczowym elementem w celu uzyskania pożądanego tworzenia fazy. Co więcej, zdolność do przeprowadzania wzrostu warstwa po warstwie (monitorowanego w czasie rzeczywistym za pomocą odbicia wysokoenergetycznej dyfrakcji elektronów - RHEED) ogromnej liczby złożonych tlenków, możliwość posiadania wielu celów wewnątrz komory w tym samym czasie (co pozwala na wzrost różnych materiałów bez przerywania próżni) oraz prostota konfiguracji sprawiają, że technika ta jest jedną z najbardziej efektywnych i wszechstronnych.

Jednak inne techniki, takie jak epitaksja z wiązki molekularnej (MBE), pozwalają na jeszcze wyższy wzrost epitaksjalny. Zamiast mieć cel w postaci konkretnego materiału, w MBE każdy konkretny pierwiastek jest sublimowany w kierunku podłoża, gdzie reagują ze sobą, tworząc dobrze zdefiniowane warstwy atomowe. Dodatkowo, brak wysokoenergetycznych gatunków i bardziej równomierny rozkład energii pozwala na wytwarzanie niezwykle ostrych interfejsów8. Technika ta jest jednak znacznie bardziej złożona niż PLD, jeśli chodzi o wzrost tlenków, ponieważ musi być wykonywana w warunkach ultrawysokiej próżni (tak, aby długa średnia droga swobodna nie została zniszczona) i wymaga na ogół większych inwestycji, zarówno pod względem kosztów, jak i czasu. Chociaż proces wzrostu zastosowany w pierwszych publikacjach LAO/STO to PLD, próbki o podobnych cechach zostały wyhodowane przez MBE9. Warto również zauważyć, że heterostruktury LAO/STO zostały wyhodowane przy użyciu sputteringu10. Chociaż w wysokich temperaturach (920 °C) i przy wysokim ciśnieniu tlenu (0,8 mbar) uzyskano atomowo ostre granice, nie osiągnięto przewodnictwa międzyfazowego.

Do wzrostu warstw pokrywających metal, używamy rozpylania magnetronowego, ponieważ zapewnia ono dobrą równowagę między jakością a elastycznością. Inne techniki chemicznego osadzania z fazy gazowej mogą być jednak stosowane w celu osiągnięcia podobnych wyników.

Na koniec, kombinacja technik transportu i spektroskopii pokazana w tym artykule jest przykładem systematycznego sposobu badania zarówno interakcji elektronicznych, jak i chemicznych, podkreślając znaczenie krzyżowego sprawdzania różnych podejść dla pełnego zrozumienia wielu cech tego typu systemów.

Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.

Protokół

Uwaga: Wszystkie 5 kroków opisanych w tym protokole może być wstrzymane i ponownie uruchomione w dowolnym momencie, z jednym warunkiem, że próbka jest przechowywana w wysokiej próżni od kroku 3.4 do 5.

1. STO(001) Zakończenie substratu:

  1. Napełnij myjkę ultradźwiękową (z przetwornikiem 40 kHz) wodą i podgrzej ją do 60 °C. Napełnij zlewkę ze szkła borokrzemianowego acetonem. Niezależnie od wielkości zlewki należy ją napełnić co najmniej 20% jej maksymalnej objętości, aby upewnić się, że podłoża są dobrze zanurzone.
    1. Umieść po wyjęciu z pudełka, jednostronnie polerowane, zorientowane na orientację monokrystaliczną podłoże STO (55 mm2 w rozmiarze bocznym, 0.5 mm grubości, kąt błędnego cięcia od 0.01° do 0.02°) wewnątrz zlewki ze szkła borokrzemianowego.
    2. Sonikować podłoże w acetonie przez 3 minuty. Wysuszyć podłoże za pomocą pistoletu do przedmuchiwania azotem o ciśnieniu roboczym około 5 bar.
  2. Powtórz procedurę z kroku 1.1, ale używając izopropanolu, a następnie wody dejonizowanej.
  3. Umieść czyste podłoże w uchwycie na próbkę wykonanym z polifluorku winylidenu, PVDF, w kształcie "czerpaka" (Rysunek 1a). Napełnij drugą zlewkę ze szkła borokrzemianowego (Rysunek 1b) bieżącą wodą dejonizowaną.
    nuta: Zlewka powinna być na tyle duża, aby zmieścił się w niej uchwyt na próbkę.
  4. Umieścić podłoże w uchwycie na próbkę.
  5. Nosząc odpowiednią ochronę, napełnij zlewkę (Rysunek 1b), zwykle wykonaną z politetrafluoroetylenu, PTFE, do około 20% maksymalnej objętości, buforowanym roztworem fluorowodoru (HF) (HF:NH4F = 1:7). Użyj zlewki o mniej więcej tym samym rozmiarze, co zlewka użyta w kroku 1.3.
  6. Zanurz uchwyt próbki w HF dokładnie na 30 s i natychmiast przenieś go do dejonizowanej bieżącej wody, aby zatrzymać wszelkie późniejsze reakcje chemiczne. Lekko go porusz.
  7. Po 2 minutach wyjmij uchwyt próbki z wody dejonizowanej. Wyjąć podłoże i wysuszyć je za pomocą pistoletu do przedmuchiwania azotem.
    nuta: Więcej szczegółów można znaleźć w recipe11.
    ostrożność: Zastosowany roztwór HF jest silnie i trujący. Manipulację i utylizację zużytych roztworów HF należy zawsze przeprowadzać w odpowiednich środowiskach pracy. Objawy zatrucia po kontakcie z częścią ciała mogą zacząć być widoczne do jednego dnia po ekspozycji i mogą nie powodować bólu w ciągu pierwszych kilku godzin. Możliwe jest również zastosowanie alternatywnego procesu terminacji opartego na kwaśnym roztworze HCl-HNO312 lub przepisie na zakończenie bezkwasowe13.
  8. Włożyć podłoże do pieca rurowego (Rysunek 1c) w temperaturze 20 °C. Ustawić ciśnienie parcjalne pieca na około 1 atm tlenu. Zwiększyć temperaturę do 1000 °C z prędkością 20 °C/min. Wyżarzać podłoża przez 3 godziny w temperaturze 1000 °C. Po upływie 3 godzin pozostawić próbkę do ostygnięcia do temperatury 20 °C. Usunąć podłoże. Zamknij źródło tlenu.
  9. Powtórz krok 1.1, aby usunąć kolejne zanieczyszczenia powierzchniowe powstające podczas wyżarzania.

2. Przygotowanie celu LAO dla monokryształu:

  1. Delikatnie wypoleruj mechanicznie monokrystaliczną tarczę LAO (średnica 1 cala) za pomocą papieru ściernego i roztworu izopropanolu jako smaru. Wysuszyć go za pomocą pistoletu do przedmuchiwania azotem.
  2. Zamontuj cel w karuzeli.
    nuta: Upewnij się, że karuzela umożliwia obracanie celu.
  3. Włóż karuzelę do komory loadlock (Rysunek 2). Pozwól celowi odgazować się w podciśnieniu, jednocześnie ciągle pompując komorę (aż osiągnie ciśnienie w zakresie 10-8 mbar). Przenieś karuzelę do komory PLD (Rysunek 3a i 3b). Poczekaj, aż ciśnienie podstawowe znajdzie się w zakresie 10-9 mbar.
    nuta: W przypadku braku komory loadlock i systemu transferu próżniowego typowy czas oczekiwania i ciśnienie podstawowe mogą być poważnie naruszone.
  4. Sprawdź energię lasera za pomocą miernika energii lasera ekscymerowego. W tym celu należy użyć prostokątnej szczeliny (6 mm x 16 mm) i zewnętrznego tłumika znajdującego się tuż za źródłem lasera, aby modulować kształt i energię wiązki (Rysunek 4a i 4b). Umieść licznik energii na ścieżce wiązki laserowej, między drugą zbieżną soczewką a oknem kwarcowym. Następnie wystrzel laser z dowolną częstotliwością i odczytaj energię za pomocą licznika energii.
  5. Ustaw energię tak, aby była taka sama (lub nieznacznie wyższa) jak energia zużyta podczas wzrostu (krok 3.12).
    nuta: Wartości bezwzględne energii lasera mogą się różnić w zależności od geometrii konfiguracji. Jednak do ablacji celu LAO należy użyć fluencji lasera około 1 J/cm2 (fluencja = energia/powierzchnia plamki). Należy również użyć impulsowego lasera excimerowego KrF o długości fali λ=248 nm, o charakterystycznym czasie trwania impulsu 25 ns i pracującym przy napięciu co najmniej 21 kV (dla lepszej odtwarzalności impuls-impuls).
  6. Obróć tarczę LAO z prędkością około 10 obr./min (korzystając z platformy obrotowej karuzeli, na której zamontowany jest cel).
    1. Dostosuj prędkość obrotu celu do rozmiaru plamki i częstotliwości powtarzania lasera, aby uniknąć dwóch kolejnych nakładających się strzałów, co może prowadzić do miejscowego przegrzania lub stopienia celu, a następnie odchylenia stechiometrii. Wizualny opis znajduje się w Rysunek 4c.
  7. Wlej tlen do komory, aż do osiągnięcia ciśnienia parcjalnego tlenu 2x10-4 mbar. Wyjmij licznik energii. Wstępna ablacja celu LAO przy 3 lub 4 Hz dla 20000 impulsów.
    nuta: Laser powinien być ustawiony tak, aby kąt między wiązką a celem wynosił 45° (Rysunek 4d). Stwierdzono, że ta stosunkowo długa ablacja pojedynczego celu LAO odgrywa decydującą rolę w odtwarzalności LAO/STO między próbkami.

3. Wzrost PLD:

  1. Wykonaj skan mikroskopii sił atomowych (AFM) wcześniej zakończonej powierzchni substratu STO, aby zweryfikować terminację, morfologię i czystość (Rysunek 5).
  2. Za pomocą pasty srebrnej przykleić podłoże zakończoną powierzchnią skierowaną do góry do uchwytu na próbkę. Chociaż orientacja podłoża nie ma znaczenia, upewnij się, że jest ono umieszczone w środku uchwytu (Rysunek 6a).
  3. Podgrzewać do około 100 °C przez 10 minut, aby rozpuszczalnik odparował, a pasta zastygła (dla optymalnego przewodzenia ciepła). Poczekaj, aż uchwyt na próbkę ostygnie.
  4. Włóż uchwyt na próbkę do środka załadunku. Korzystając z ramienia w klastrze, przenieś uchwyt próbki do komory XPS, aby przeanalizować piki tlenu, węgla i tytanu (więcej informacji można znaleźć w kroku 5).
  5. Przenieś uchwyt próbki do komory PLD, z substratem skierowanym w dół w kierunku celu LAO (Rysunek 6b).
  6. Włóż tlen do komory, aby osiągnąć ciśnienie parcjalne tlenu 2x10-4 mbar. Podnieść temperaturę uchwytu próbki do 730 °C (przy 25 °C/min).
  7. Za pomocą odbijającej dyfrakcji elektronów o wysokiej energii (RHEED) wyrównaj wiązkę elektronów pod kątem wypasu (od 1° do 3°) z powierzchnią podłoża tak, aby punkty dyfrakcyjne były obserwowane na ekranie luminoforowym. Monitoruj w czasie rzeczywistym intensywność każdego punktu za pomocą kamery CCD i oprogramowania do analizy obrazu. Stosować źródło o napięciu 30 kV i prądzie 40 μA.
  8. Umieść uchwyt próbki w odległości 63 mm od celu.
    nuta: Odległość między obiektem docelowym a podłożem może wymagać pewnego stopnia optymalizacji w zależności od geometrii zastosowanej konfiguracji PLD.
  9. Wystrzel laser, aby skalibrować energię tak, aby odpowiadała około 1 J/cm2 (w taki sam sposób, jak w kroku 2.4). Ponownie użyj prostokątnej szczeliny (6 mm x 16 mm) i zewnętrznego tłumika zaraz za wyjściem lasera, aby modulować kształt i energię wiązki (Rysunek 4a i 4b).
  10. Ustaw częstotliwość lasera na 1 Hz. Przestań strzelać laserem i wyjmij licznik energii.
  11. Rozpocznij rotację celu LAO (w taki sam sposób, jak w kroku 2.6). Zainicjuj odczyt oscylacji RHEED. Poczekaj, aż się ustabilizuje.
  12. Zacznij strzelać z lasera. Obserwuj pióropusz (Rysunek 6c) i oscylacje RHEED (Rysunek 6d). Zatrzymaj laser na szczycie jednej z oscylacji w zależności od żądanej grubości.
    nuta: Pamiętaj, że każda oscylacja reprezentuje jedną wyhodowaną komórkę elementarną (uc). Na potrzeby tego eksperymentu należy wyhodować 1 i 2 uc odpowiednio do eksperymentów transportowych i spektroskopowych.
  13. Po zakończeniu wzrostu wyłącz pistolet RHEED i przejdź do etapu po wyżarzaniu.
    nuta: Etap po wyżarzaniu odbywa się zaraz po zakończeniu wzrostu.
    1. Aby rozpocząć wyżarzanie końcowe, należy zwiększyć ciśnienie parcjalne tlenu w komorze z 2x10-4 mbar (ciśnienie wzrostu) do 1x10-1 mbar i obniżyć temperaturę uchwytu próbki z 730 °C (temperatura wzrostu) do 500 °C.
    2. Po ustabilizowaniu się temperatury i ciśnienia wprowadzić statyczne ciśnienie parcjalne tlenu wynoszące około 300 mbar, utrzymując temperaturę uchwytu próbki na poziomie 500 °C. Pozostawić próbkę w tych warunkach na 60 minut.
  14. Schłodzić próbkę w temperaturze 25 °C/min, utrzymując ją w tym samym ciśnieniu parcjalnym tlenu, aż osiągnie temperaturę pokojową.
  15. Przenieś próbkę do komory XPS w celu zbadania możliwych zmian walencji piku tytanu lub względnego stężenia La/Al (więcej informacji można znaleźć w kroku 5).
  16. Aby upewnić się, że powierzchnia LAO jest utrzymywana w nieskazitelnym stanie, przenieś próbkę w próżni do komory rozpylania (Rysunek 7a), która jest utrzymywana przez cały czas pod ciśnieniem w zakresie 10-8 mbar.
    nuta: Przeprowadzanie tych eksperymentów ex situ spowoduje akumulację węgla i wody na powierzchni, co ostatecznie doprowadzi do zmiany wyników.

4. Napylanie magnetronowe warstw metalicznych:

Uwaga: W zależności od pożądanego metalu, parametry takie jak ciśnienie Ar, prądy osadzania i odległości między celem a podłożem mogą się nieznacznie różnić. Zaleca się optymalizację każdego procesu osadzania w zależności od geometrii zastosowanego zestawu do napylania. Poniższa procedura opisuje osadzanie 3 nm Co.

  1. Umieść próbkę powierzchnią skierowaną w dół w kierunku celu.
  2. Włóż czysty Ar do komory rozpylania, aby uzyskać atmosferę około 4,5x10-4 mbar (około 100 sccm).
  3. Umieść podłoże (LAO/STO) w odległości około 7 cm od celu Co.
  4. Przy zamkniętej przesłonie zwiększ natężenie prądu do około 100 mA (36 W), aby plazma została zapalona.
  5. Przy stabilnej plazmie (Rysunek 7b), zmniejsz prąd do 80 mA (prąd osadzania), a także dopływ Ar do 5,2 sccm. Upewnij się, że plazma pozostaje stabilna.
  6. Wstępnie napylaj tarczę Co przez około 5 minut, aby usunąć utlenioną warstwę, która mogła powstać na jej powierzchni.
  7. Gdy próbka ma temperaturę pokojową, otwórz migawkę i osadzaj na 25 s. Zamknij migawkę, aby zakończyć osadzanie.
    1. W przypadku eksperymentów transportowych należy nałożyć kolejną warstwę zakrywającą o długości około 3 nm Al (której powierzchnia ulega pasywacji, tworząc warstwę ochronną AlOx pod wpływem powietrza), aby zapobiec utlenianiu leżącej pod spodem warstwy metalicznej.
      nuta: Szybkość wzrostu nie jest mierzona bezpośrednio w komorze. W tym celu należy wyhodować różne próbki o różnym czasie osadzania, stosując te same parametry. Następnie zmierz grubość każdej próbki za pomocą reflektometrii rentgenowskiej. Wykonaj tę procedurę raz dla każdego użytego metalowego celu.
  8. Zmniejsz prąd do zera, zamknij źródło Ar i przepompuj komorę.
  9. Przenieś jeszcze raz uchwyt próbki do komory XPS (Rysunek 8a) w celu sprawdzenia możliwej zmiany wartościowości na poziomie Ti 2p, a także możliwego utleniania na granicy faz metal/LAO (więcej informacji można znaleźć w kroku 5).

5. Rentgenowska spektroskopia fotoelektronów in situ:

  1. Umieść próbkę z powierzchnią normalną wyrównaną równolegle do osi analizatora elektronów (Rysunek 8b).
  2. Zbliżyć pistolet rentgenowski jak najbliżej próbki (unikać kontaktu mechanicznego między końcem pistoletu a uchwytem próbki, aby zapobiec uszkodzeniu) i włączyć go.
    1. W tym eksperymencie użyj źródła Mg Kα o energii wzbudzenia 1253,6 eV. Ustaw żarnik tak, aby osiągnął prąd emisyjny 20 mA przy napięciu anodowym 15 kV. Jeśli chodzi o optykę elektronową analizatora, należy wybrać szczelinę wejściową o średnicy 2 mm i szczelinę wylotową o kształcie prostokątnym 5x11 mm.
      nuta: Zapoznaj się z instrukcją konfiguracji XPS, aby uzyskać informacje na temat maksymalnych prądów emisji i napięcia anodowego. Ponadto rozmiar odcinków wejściowych i wyjściowych może być różny w przypadku innych konkretnych konfiguracji. Jeśli analizator ma różne specyfikacje, należy dobrać szczeliny w taki sposób, aby uniknąć zbyt dużej intensywności w jednostce zliczającej elektrony.
  3. Po włączeniu pistoletu rentgenowskiego upewnij się, że komora znajduje się w warunkach ultra wysokiej próżni (zakres 10-10 mbar). Zbierz widma pomiarowe (od 0 do 1200 eV energii wiązania) z wybranym krokiem 0,05 eV, czasem przebywania 0,5 s, energią przejścia od 30 do 60 eV i odpowiednim trybem soczewki, aby uzyskać najmniejszy możliwy rozmiar plamki. Dostosuj wartości w zależności od zamierzonej rozdzielczości.
    1. Zlokalizuj położenie odpowiednich szczytów (Rysunek 8c). Aby uzyskać lepsze statystyki, zmierz każdy pik kilka razy i uśrednij zebrane widma.
  4. Przeanalizuj widma za pomocą odpowiedniego oprogramowania do przetwarzania XPS.
    1. Aby zidentyfikować elektrony z danego przejścia, zdefiniuj zakres energii, który obejmuje pik do analizy.
    2. Utwórz odpowiednią krzywą tła (zwykle jest to Shirley background14) i odejmij ją od oryginalnych danych.
    3. Korzystając z odniesień bibliograficznych15, zlokalizuj możliwe szczyty, które składają się na zmierzony pik. Zwróć szczególną uwagę na tabelaryczne odległości i względne intensywności dla różnych szczytów.
      nuta: Bardziej szczegółowe informacje na temat zebranych danych XPS znajdują się w sekcji "Reprezentatywne wyniki", a także w Ref.7.

6. Eksperymenty z magnetotransportem:

  1. Za pomocą ultradźwiękowej maszyny do klejenia klinowego połącz drutem próbkę metalu/LAO/STO z drutami Al lub Au, aby zetknąć się z zakopanym interfejsem ( Rysunek 9a).
    nuta: Wybierz odpowiednią odległość, siłę i czas od klina do próbki, w zależności od zastosowanej konfiguracji i rodzaju uchwytu do pomiaru transportu.
  2. Użyj geometrii 8-przewodowej (4 w van der Pauw -kanał 1- i 4 w geometrii Halla -kanał 2-). W tym celu należy rozpocząć od przyłączenia jednego z kanałów uchwytu do pomiaru transportu z czterema rogami próbki w geometrii van der Pauw. Następnie skontaktuj się z drugim kanałem do styków wykonanych wcześniej w próbce (Rysunek 9b).
  3. Sprawdź, czy styki są dobre, mierząc rezystancję za pomocą multimetru. Aby upewnić się, że próbka jest jednorodna, należy sprawdzić, czy rezystancja mierzona w różnych kierunkach jest mniej więcej taka sama, tak aby spełniony był warunek van der Pauw R100≈R010.
    nuta: Jeśli R100 i R010 znacznie się różnią, pomiar van der Pauwa należy wykonać w obu kierunkach (zgodnie z Ref.16). Poprzednie badania wykazały silne anizotropowe właściwości transportu elektrycznego w LAO/STO17.
  4. Zamontuj uchwyt w konfiguracji transportowej.
    1. Zmierz rezystancję (kanał 1) do 2 K.
    2. W niskiej temperaturze zmierz kolejno magnetorezystancję (kanał 1) i efekt Halla (kanał 2), przemiatając zewnętrzne i prostopadłe pole magnetyczne (od -9 do 9 T), pobierając prąd o typowym natężeniu od 10 do 100 μA dla próbek metali/LAO/STO.
    3. Powtórzyć krok 6.4.2 dla 5 K, 10 K, 50 K, 100 K, 200 K i 300 K, w celu obserwacji zmian magnetooporu wraz z temperaturą.

Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.

Wyniki

Pełny układ eksperymentalny wykorzystany do wzrostu i charakterystyki przedstawiono na Ryc. 2. W celu zapewnienia nienaruszonego stanu powierzchni próbki po każdym procesie wzrostu wysoce zaleca się zastosowanie różnych układów połączonych w warunkach UHV poprzez komorę rozdzielczą. Szczegółowo opisano również komorę PLD (Ryc. 3), rozpylanie magnetronowe (Ryc. 7) oraz komorę XPS (

Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.

Dyskusja

Podczas zakańczania podłoża należy zachować szczególną ostrożność z czasem zanurzania w roztworze HF. Obserwowaliśmy niedotrawione i nadmiernie wytrawione powierzchnie, zmieniając się zaledwie o 5 sekund w stosunku do oryginalnej receptury. Dodatkowo zaobserwowaliśmy zależność między wielkością kroku podłoża a czasem zanurzenia. W przypadku mniejszych rozmiarów stopni (poniżej 100 nm) zanurzenie 30 s może prowadzić do nadmiernego wytrawienia, nawet jeśli późniejsza procedura wyżarzania może być wystarczająca do prawidłow...

Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.

Oświadczenia

Autorzy nie mają nic do ujawnienia.

Podziękowania

Ta praca otrzymała wsparcie z ERC Consolidator Grant #615759 "MINT", regionu Île-de-France DIM "Oxymore" (projekt "NEIMO") oraz projektu ANR "NOMILOPS". H.N. był częściowo wspierany przez EPSRC-JSPS Core-to-Core Program, JSPS Grant-in-Aid for Scientific Research (B) (#15H03548). A.S. był wspierany przez Deutsche Forschungsgemeinschaft (HO 53461-1; stypendium podoktorskie dla A.S.). D.C.V. dziękuje francuskiemu Ministerstwu Szkolnictwa Wyższego Edukacja i Badania oraz CNRS na sfinansowanie jego pracy doktorskiej. J.S. dziękuje Uniwersytetowi Paris-Saclay (program D'Alemberta) i CNRS za sfinansowanie pobytu w CNRS/Thales.

Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.

Materiały

Lista materiałów użytych w tym artykule
NazwaFirmaNumer katalogowyKomentarze
Pulsacyjne osadzanie laseroweSURFACEPLD Stacja robocza + system
KrF Excimer LaserCoherentCompex Pro 201F
Odbicie Dyfrakcja elektronów o wysokiej energii (działo elektronowe)R-Dec Co., Ltd.RDA-003Gdystrybuowany w Europie przez SURFACE.
Odbicie Dyfrakcja elektronów o wysokiej energii (kamera CCD)k-Space Associates, Inc.kSA 400
Zmienny tłumik wiązki laserowejMetroluxML 2100
Excimer Laser SensorCoherentJ-50MUV-248
LaAlO3 celCrysTecCel monokrystaliczny
SrTiO3 subtratesCrysTecKilka różnych rozmiarów. Możliwość zlecenia zakończenia TiO2.
Buforowany kwas HFTechnicBOE 7:1buforowany kwas fluorowodorowy = BOE 7:1 (HF : NH4F = 12,5 : 87,5%) w  Jakość VLSI.
Pasta srebrnaDuPont4929NPrzewodzący kompozyt srebra.
Myjka ultradźwiękowaBransonic12Ultradźwiękowy piec rurowy do czyszczenia wanny
AET Technologiesobróbki cieplnej
Zlewka ze szkła borokrzemianowegoVWR213-1128Forma Iow
Zlewka PTFEZlewka Dynalon Zlewka
Uchwyt podłoża "Dipper"EberléWykonany na zamówienie łyżka
Napylanie magnetronoweSystem napylaniaPLASSYS5 komór do celów.
Metal na celownikuNeyco S.A.Czystość > 99,9%
rentgenowski system spektroskopii fotoelektronówNiestandardowysystem
Źródło promieniowania rentgenowskiegoOmicronDAR 400z podwójną anodą Źródło promieniowania rentgenowskiego.
Analizator energiiOmicronEA 125
Mikroskopia sił atomowychBrukerInnova AFM
Sondy mikroskopoweOlympusOMCL-AC160TS-R3Mikro wsporniki
Łączenie drutemKulicke & Magnes Soffa4523AD
PPMSQuantum DesignPPMS Dynacool9T.
klastrowy UHV Piec do PTFE XPS

Bibliografia

  1. Ohtomo, A., Hwang, H. Y. A high-mobility electron gas at the LaAlO3/SrTiO3 heterointerface. Nature. 427, 423-426 (2004).
  2. Stornaiuolo, D., et al. Tunable spin polarization and superconductivity in engineered oxide interfaces. Nat. Mater. 15 (3), 278-283 (2015).
  3. Chen, Y. Z., et al. Extreme mobility enhancement of two-dimensional electron gases at oxide interfaces by charge-transfer-induced modulation doping. Nat. Mater. 14 (8), 801-806 (2015).
  4. Rödel, T. C., et al. Universal Fabrication of 2D Electron Systems in Functional Oxides. Adv. Mater. 28 (10), 1976-1980 (2016).
  5. Xie, Y., Hikita, Y., Bell, C., Hwang, H. Y. Control of electronic conduction at an oxide heterointerface using surface polar adsorbates. Nat. Commun. 2, 494(2011).
  6. Scheiderer, P., Pfaff, F., Gabel, J., Kamp, M., Sing, M., Claessen, R. Surface-interface coupling in an oxide heterostructure: Impact of adsorbates on LaAlO3/SrTiO3. Phys. Rev. B. 92 (19), (2015).
  7. Vaz, D. C., et al. Tuning Up or Down the Critical Thickness in LaAlO3/SrTiO3 through In Situ Deposition of Metal Overlayers. Adv. Mater. 29 (28), 1700486(2017).
  8. Schlom, D. G. Perspective: Oxide molecular-beam epitaxy rocks. APL Mater. 3 (6), 1-6 (2015).
  9. Segal, Y., Ngai, J. H., Reiner, J. W., Walker, F. J., Ahn, C. H. X-ray photoemission studies of the metal-insulator transition in LaAlO3/SrTiO3 structures grown by molecular beam epitaxy. Phys. Rev. B. 80 (24), 241107(2009).
  10. Dildar, I. M., et al. Growing LaAlO3/SrTiO3 interfaces by sputter deposition. AIP Adv. 5 (6), 67156(2015).
  11. Kawasaki, M., et al. Atomic control of the SrTiO3 crystal surface. Science (80-). 266, 1540(1994).
  12. Zhang, J., et al. Depth-resolved subsurface defects in chemically etched SrTiO3. Appl. Phys. Lett. 94 (9), 1-4 (2009).
  13. Connell, J. G., Isaac, B. J., Ekanayake, G. B., Strachan, D. R., Seo, S. S. A. Preparation of atomically flat SrTiO3 surfaces using a deionized-water leaching and thermal annealing procedure. Appl. Phys. Lett. 101 (25), 98-101 (2012).
  14. van der Heide, P. X-ray Photoelectron Spectroscopy: An introduction to Principles and Practices. 2011, (2011).
  15. Wagner, C. D., Riggs, W. M., Davis, L. E., Moulder, J. F. Handbook of X-ray Photoelectron Spectroscopy. , John Wiley & Sons, Inc. Eden Prairie, Minnesota, USA. (1979).
  16. van der Pauw, L. J. A method of measuring the resistivity and Hall coefficient on lamellae of arbitrary shape. Philips Tech. Rev. 20, 220-224 (1958).
  17. Brinks, P., Siemons, W., Kleibeuker, J. E., Koster, G., Rijnders, G., Huijben, M. Anisotropic electrical transport properties of a two-dimensional electron gas at SrTiO3-LaAlO3 interfaces. Appl. Phys. Lett. 98 (24), 242904(2011).
  18. Lesne, E. Non-Equilibrium Spin Accumulation Phenomenon at the LaAlO3/SrTiO3(001) Quasi-Two-Dimensional Electron System. , Université Pierre et Marie Curie. France. Ph.D. Thesis (2015).
  19. Sato, H. K., Bell, C., Hikita, Y., Hwang, H. Y. Stoichiometry control of the electronic properties of the LaAlO3/SrTiO3 heterointerface. Appl. Phys. Lett. 102 (25), 251602(2013).
  20. Warusawithana, M. P., et al. LaAlO3 stoichiometry is key to electron liquid formation at LaAlO3/SrTiO3 interfaces. Nat. Commun. 4, (2013).
  21. Arras, R., Ruiz, V. G., Pickett, W. E., Pentcheva, R. Tuning the two-dimensional electron gas at the LaAlO3/SrTiO3(001) interface by metallic contacts. Phys. Rev. B. 85 (12), (2012).
  22. Fu, Q., Wagner, T. Interaction of nanostructured metal overlayers with oxide surfaces. Surf. Sci. Rep. 62 (11), 431-498 (2007).
  23. Chen, Y., et al. Metallic and Insulating Interfaces of Amorphous SrTiO3-based Oxide Heterostructures. Nano Lett. 11 (9), 3774-3778 (2011).
  24. Posadas, A. B., et al. Scavenging of oxygen from SrTiO3 during oxide thin film deposition and the formation of interfacial 2DEGs. J. Appl. Phys. 121 (10), (2017).
  25. Sing, M., et al. Profiling the interface electron gas of LaAlO3/SrTiO3 heterostructures with hard x-ray photoelectron spectroscopy. Phys. Rev. Lett. 102 (17), (2009).
  26. Hasegawa, S. Reflection High-Energy Electron. Charact. Mater. , (October 2012) 1925-1938 (2012).
  27. Wrobel, F., et al. Comparative study of LaNiO3/LaAlO3 heterostructures grown by pulsed laser deposition and oxide molecular beam epitaxy. Appl. Phys. Lett. 110 (4), 0-5 (2017).
  28. Blank, D. H. A., Dekkers, M., Rijnders, G. Pulsed laser deposition in Twente: from research tool towards industrial deposition. J. Phys. D. Appl. Phys. 47 (3), 34006(2014).
  29. Preziosi, D., Sander, A., Barthélémy, A., Bibes, M. Reproducibility and off-stoichiometry issues in nickelate thin films grown by pulsed laser deposition. AIP Adv. 7 (1), (2017).
  30. Hensling, F. V. E., Xu, C., Gunkel, F., Dittmann, R. Unraveling the enhanced Oxygen Vacancy Formation in Complex Oxides during Annealing and Growth. Sci. Rep. 7, 39953(2017).
  31. Xu, C., Bäumer, C., Heinen, R. A., Hoffmann-Eifert, S., Gunkel, F., Dittmann, R. Disentanglement of growth dynamic and thermodynamic effects in LaAlO3/SrTiO3 heterostructures. Sci. Rep. 6, 22410(2016).
  32. Breckenfeld, E., et al. Effect of growth induced (non)stoichiometry on interfacial conductance in LaAlO3/SrTiO3. Phys. Rev. Lett. 110 (19), (2013).

Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.

Przedruki i uprawnienia

Tagi

Heterostruktury metal LAO STOosadzanie laserowe z impulsemrozpylanie magnetronowespektroskopia fotoelektron w za pomoc promieniowania rentgenowskiegoeksperymenty z magnetotransportuquasi dwuwymiarowy system elektronowykrytyczna grubo LAOultrawysoka pr niawzrost heterostruktur tlenkowychprzewodnictwo powierzchniowe
Wzrost i właściwości elektrostatyczne/chemiczne heterostruktur metali/LaAlO3/SrTiO3
Skontaktuj się z nami
Poleć bibliotece

Prywatność

Warunki korzystania z usługi

Zasady

Prawa autorskie © 2026 MyJoVE Corporation. Wszelkie prawa zastrzeżone.