Przedstawiono protokół syntezy gąbczastych i fałdowatych nanocząstek Ni1-xNbxO przez chemiczne wytrącanie.
Artykuł metodologiczny
Przedstawiono protokół syntezy gąbczastych i fałdowatych nanocząstek Ni1-xNbxO przez chemiczne wytrącanie.
Demonstrujemy metodę syntezy katalizatorów NixNb1-xO z gąbczastymi i fałdowatymi nanostrukturami. Zmieniając stosunek Nb:Ni, przez wytrącanie chemiczne otrzymano szereg nanocząstek NixNb1-xO o różnym składzie atomowym (x = 0,03, 0,08, 0,15 i 0,20). Te katalizatory NixNb1-xO charakteryzują się dyfrakcją promieniowania rentgenowskiego, rentgenowską spektroskopią fotoelektronów i skaningową mikroskopią elektronową. Badania wykazały gąbczasty i fałdowaty wygląd Ni0,97Nb0,03O i Ni0,92Nb0,08O na powierzchni NiO oraz większą powierzchnię tych katalizatorów NixNb1-xO w porównaniu z masowym NiO. Maksymalną powierzchnię 173m2/g można uzyskać dla katalizatorów Ni0,92Nb0,08O. Ponadto zbadano hydrokonwersję katalityczną związków pochodnych ligniny przy użyciu zsyntetyzowanych katalizatorów Ni0,92Nb0,08O.
Przygotowanie nanokompozytów cieszy się coraz większym zainteresowaniem ze względu na ich kluczowe zastosowanie w różnych dziedzinach. Aby przygotować mieszane nanocząstki tlenku Ni-Nb-O,1,2,3,4,5,6 różnych metod, takich jak metoda mieszania na sucho,7,8 metoda parowania,9,10,11,12,13 sol gel method,14 metoda rozkładu termicznego,15 i automatyczne spalanie. 16 W typowej metodzie odparowywania9, roztwory wodne zawierające odpowiednią ilość prekursorów metali, sześciowodnego azotanu niklu i szczawianu niobu amonu były podgrzewane w temperaturze 70 °C. Po usunięciu rozpuszczalnika i dalszym suszeniu oraz kalcynacji otrzymano zmieszany tlenek. Te katalizatory tlenkowe wykazują doskonałą aktywność katalityczną i selektywność w kierunku oksydacyjnego odwodornienia (ODH) etanu, co jest związane z przegrupowaniem elektronowym i strukturalnym wywołanym przez włączenie kationów niobu do sieci NiO. 11 Wprowadzenie Nb drastycznie zmniejsza ilość elektrofilowego tlenu, który jest odpowiedzialny za reakcje utleniania etanu12. W rezultacie, rozszerzono tę metodę o otrzymywanie różnych typów mieszanych tlenków Ni-Me-O, gdzie Me = Li, Mg, Al, Ga, Ti i Ta. 13 Stwierdzono, że zmienność domieszek metali może zmieniać nieselektywne i elektrofilowe rodniki tlenowe NiO, a tym samym systematycznie dostrajać aktywność i selektywność ODH w kierunku etanu. Jednak generalnie powierzchnia tych tlenków jest stosunkowo niewielka (< 100 m2/g), ze względu na rozszerzoną segregację faz i tworzenie dużych krystalitów Nb2O5, co utrudniało ich zastosowanie w innych zastosowaniach katalitycznych.
Metoda mieszania na sucho, znana również jako metoda mielenia w stanie stałym, jest inną powszechnie stosowaną metodą przygotowania katalizatorów z mieszanym tlenkiem. Ponieważ materiały katalityczne są otrzymywane w sposób bezrozpuszczalnikowy, metoda ta stanowi obiecującą, ekologiczną i zrównoważoną alternatywę dla otrzymywania mieszaniny tlenków. Największa powierzchnia uzyskana tą metodą wynosi 172 m2/g dla Ni80Nb20 w temperaturze kalcynacji 250 °C.8 Jednak ta metoda półprzewodnikowa nie jest wiarygodna, ponieważ reagenty nie są dobrze wymieszane w skali atomowej. W związku z tym, w celu lepszej kontroli jednorodności chemicznej oraz specyficznego rozkładu wielkości i morfologii cząstek, nadal poszukuje się innych odpowiednich metod wytwarzania mieszanych nanocząstek tlenkowych Ni-Nb-O. 7
Wśród różnych strategii rozwoju nanocząstek, chemiczne wytrącanie służy jako jedna z obiecujących metod rozwoju nanokatalizatorów, ponieważ pozwala na całkowite wytrącenie jonów metali. Również nanocząstki o większych powierzchniach są powszechnie otrzymywane przy użyciu tej metody. W celu poprawy właściwości katalitycznych nanocząstek Ni-Nb-O przedstawiamy protokół syntezy serii mieszanych katalizatorów tlenkowych Ni-Nb-O o dużej powierzchni metodą wytrącania chemicznego. Wykazaliśmy, że stosunek molowy Nb:Ni jest kluczowym czynnikiem określającym aktywność katalityczną tlenków w kierunku hydroodtleniania związków organicznych pochodzących z ligniny. Przy wysokim stosunku Nb:Ni powyżej 0,087 powstały nieaktywne gatunki NiNb2O6. Ni0,92Nb0,08O, który miał największą powierzchnię (173 m2/g), wykazuje fałdowatą strukturę nanoarkuszy i wykazał się najlepszą aktywnością i selektywnością w kierunku hydroodtleniania anizolu do cykloheksanu.
Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.
Uwaga: Aby zapoznać się z właściwymi metodami, właściwościami i toksycznością substancji chemicznych opisanych w tym artykule, zapoznaj się z odpowiednimi kartami charakterystyki substancji niebezpiecznych (MSDS). Niektóre ze stosowanych chemikaliów są toksyczne i rakotwórcze i należy zachować szczególną ostrożność. Nanomateriały mogą potencjalnie stwarzać zagrożenia dla bezpieczeństwa i mieć wpływ na zdrowie. Należy unikać wdychania i kontaktu ze skórą. Należy zachować środki ostrożności, takie jak przeprowadzenie syntezy katalizatora w dygestoriach i ocena wydajności katalizatora za pomocą reaktorów autoklawowych. Należy nosić środki ochrony indywidualnej.
1. Przygotowanie katalizatorów Ni0,97Nb0,03O, gdzie Nb:(Ni+Nb) stosunek molowy równy 0,03
2. Przygotowanie katalizatorów Ni0,92Nb0,08O, gdzie Nb:(Ni+Nb) stosunek molowy równy 0,08
3. Przygotowanie katalizatorów Ni0,85Nb0,15O, gdzie Nb:(Ni+Nb) stosunek molowy równy 0,15
4. Przygotowanie katalizatorów Ni0,80Nb0,20O, gdzie Nb:(Ni+Nb) stosunek molowy równy 0,20
5. Przygotowanie Nb2O5 metodą chemicznego wytrącania
6. Synteza modelowego związku ligniny β-O-4, 2-(2-metoksyfenoksy)-1-fenyloetan-1-on
7. Hydroodtlenianie eteru aromatycznego pochodzącego z ligniny
UWAGA: Wybranym eterem aromatycznym pochodzącym z ligniny jest w tym eksperymencie anizol, a katalizatorem jest Ni0,92Nb0,08O. Użyj odpowiedniego sprzętu ochronnego i dygestorio, aby przeprowadzić reakcję przy użyciu rakotwórczych odczynników.


Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.
Wzorce dyfrakcji rentgenowskiej (XRD) (Rysunek 1 i Rysunek 2), powierzchnie BET, zaprogramowana temperaturowo redukcja wodoru wodorem (H2-TPR), skaningowa mikroskopia elektronowa (SEM) wyposażona w analizator promieniowania rentgenowskiego z dyspersją energii (EDX), rentgenowska spektroskopia fotoelektronów (XPS) została zebrana dla nanocząstek tlenków NiO, Ni-Nb-O i Nb2O517 (
Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.
Jedną z powszechnych metod wytwarzania nanocząstek tlenku niobu domieszkowanych niklem jest metoda odparowywania rotacyjnego. 9 Stosując różne warunki ciśnienia i temperatury podczas procesu parowania obrotowego, wytrącanie cząstek Ni-Nb-O odbywa się z powolnym usuwaniem rozpuszczalnika. W przeciwieństwie do metody odparowywania rotacyjnego, metoda wytrącania chemicznego opisana w tym badaniu cieszy się coraz większą uwagą w celu przygotowania nanocząstek, ponieważ nie wymaga ona usuwania rozpuszc...
Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.
Nie mamy nic do ujawnienia.
Z wdzięcznością dziękujemy za wsparcie finansowe udzielone przez Narodowy Program Badań i Rozwoju Ministerstwa Nauki i Technologii Chin (2016YFB0600305), Narodową Fundację Nauk Przyrodniczych Chin (nr 21573031 i 21373038), Program dla Wybitnych Talentów w Dalian City (2016RD09) oraz Instytut Technologii i Szkolnictwa Wyższego w Hongkongu (THEi SG1617105 i THEi SG1617127).
Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.
| Nazwa | Firma | Numer katalogowy | Komentarze |
|---|---|---|---|
| Hydrat szczawianu niobu(V), 98% | Sześciowodny | ||
| , 99% | Aladdin | N108891 | |
| Wodorotlenek sodu, 98% | Aladyn | S111501 | |
| Wodorotlenek amonu, 23-25% | Aladdin | A112077 | |
| Anisole, 99% | Sinopharm | 81001728 | |
| Eter difenylowy, 98% | Aladyn | D110644 | |
| fenol, 98% | Sinopharm | 100153008 | |
| 2-metoksyfenol, 98% | Sinopharm | 30114526 | |
| wanilina, 99,5% | Sinopharm | 69024316 | |
| N,N-dimetyloformamid, 99,5% | Sinopharm | 40016462 | |
| 2-bromoacetofenon, 98% | Aladdin | B103328 | |
| eter dietylowy, 99,5% | 10009318 | ||
| dekan, 98% | Aladyn | D105231 | |
| dodekan, 99% | Aladyn | D119697 | |
| Piec | DHG (szanghaj jinghong przyrząd laboratoryjny co. ltd) | ||
| Reaktor | CJF-0.05— 0,1 l (Dalian Tongda Equipment Technology Development Co., Ltd) | ||
| Rura | piec SK2-1-10/12 (Luoyang Huaxulier Electric Stove Co., Ltd) | ||
| Mieszadło | DF-101 (Yu Hua Instrument Co. Ltd.) | ||
| Parownik | obrotowy RE-3000A (Shanghai Yarong Biochemical Instrument Factory) | ||
| Powietrze | |||
| Wodór gazowy | |||
| Gaz |
Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.
Poproś o pozwolenie na ponowne wykorzystanie tekstu lub ilustracji tego artykułu JoVE
Poproś o pozwolenie