Artykuł metodologiczny

Eksperymentalny protokół dla femtosekundowego NIR/UV - Eksperymenty z pompą i sondą XUV z laserami na swobodnych elektronach

16K wyświetleń

⸱

DOI:

10.3791/57055

⸱

23 października 2018

 ,  ,  ,  , 
1J.R. Macdonald Laboratory, Department of Physics, Kansas State University, 2Deutsches Elektronen-Synchrotron DESY, 3European XFEL GmbH

W tym artykule

Podsumowanie

Ten protokół opisuje kluczowe kroki do przeprowadzania i analizowania eksperymentów z pompą-sondą, łącząc femtosekundowy laser optyczny z laserem na swobodnych elektronach, w celu zbadania ultraszybkich reakcji fotochemicznych w cząsteczkach fazy gazowej.

Streszczenie

Ten protokół opisuje kluczowe kroki w przeprowadzaniu i analizowaniu eksperymentów z femtosekundową pompą-sondą, które łączą femtosekundowy laser optyczny z laserem na swobodnych elektronach. Obejmuje to metody ustalania przestrzennego i czasowego nakładania się impulsów laserowych optycznych i impulsów lasera na swobodnych elektronach podczas eksperymentu, a także ważne aspekty analizy danych, takie jak poprawki na jitter czasu przybycia, które są niezbędne do uzyskania wysokiej jakości zestawów danych pompa-sonda o najlepszej możliwej rozdzielczości czasowej. Metody te zostały zademonstrowane w przykładowym eksperymencie przeprowadzonym w laserze na swobodnych elektronach FLASH (Free-electron LASer Hamburg) w celu zbadania ultraszybkiej fotochemii w cząsteczkach fazy gazowej za pomocą obrazowania jonów na mapie prędkości. Jednak większość strategii ma również zastosowanie do podobnych eksperymentów z pompą i sondą przy użyciu innych celów lub innych technik eksperymentalnych.

Wprowadzenie

Dostępność krótkich i intensywnych impulsów ultrafioletowych (XUV) i rentgenowskich z laserów na swobodnych elektronach (FELs)1,2 otworzyła nowe możliwości dla eksperymentów z pompą femtosekundową, wykorzystując specyficzność miejsca i pierwiastka procesu fotoabsorpcji w powłoce wewnętrznej3,4,5,6. Takie eksperymenty mogą być wykorzystywane np. do badania dynamiki molekularnej i procesów przenoszenia ładunku w cieczach7 i cząsteczek fazy gazowej8,9,10,11,12, oraz do obserwacji reakcji katalitycznych i ultraszybkiej chemii powierzchni w czasie rzeczywistym13,14 z rozdzielczością czasową 100 femtosekund lub mniejszą. Jeżeli eksperyment pompa-sonda jest przeprowadzany przez połączenie zsynchronizowanego optycznego lasera femtosekundowego z FEL, co miało miejsce we wszystkich wyżej wymienionych przykładach, wewnętrzny jitter czasu nadejścia między laserem optycznym a impulsami FEL musi być mierzony dla każdego ujęcia i korygowany w analizie danych w celu osiągnięcia najlepszej możliwej rozdzielczości czasowej.

W ramach dużej współpracy przeprowadzono ostatnio kilka eksperymentów z pompą i sondą łączących lasery optyczne z laserem na swobodnych elektronach9,10,11,12, oba w FLASH XUV FEL15,16 i LCLS X-ray FEL17 opracowano eksperymentalny protokół przeprowadzania i analizowania tych eksperymentów, który przedstawiono poniżej. Metoda została zademonstrowana w przykładowym eksperymencie przeprowadzonym na laserze na swobodnych elektronach FLASH w celu zbadania ultraszybkiej fotochemii w cząsteczkach fazy gazowej za pomocą obrazowania jonów mapy prędkości11,12. Jednak większość strategii ma również zastosowanie do podobnych eksperymentów z pompą i sondą przy użyciu innych celów lub innych technik eksperymentalnych i może być również dostosowana do innych obiektów FEL. Chociaż niektóre z przedstawionych tutaj kroków lub ich wariantów zostały już omówione w literaturze18,19,20, protokół ten zawiera wyczerpujący opis kluczowych kroków, w tym niektórych, które wykorzystują najnowsze ulepszenia techniczne w synchronizacji i diagnostyce taktowania, które znacznie poprawiły stabilność i rozdzielczość czasową dla Eksperymenty z sondą pompy12,21.

Poniższy protokół zakłada stację końcową sondy pompowej, taką jak instrument CAMP w FLASH22, wyposażoną w jonowy spektrometr czasu przelotu, jonowy obrazowanie pędu lub obrazowanie mapy prędkości (VMI); wylewny lub naddźwiękowy strumień gazu; oraz zsynchronizowany laser femtosekundowy w bliskiej podczerwieni (NIR) lub ultraultrafiolecie (UV), którego impulsy mogą nakładać się na siebie współliniowo lub prawie kolinco z wiązką lasera na swobodnych elektronach, jak schematycznie naszkicowano w Rysunek 1. Ponadto odpowiedni zestaw narzędzi diagnostycznych, takich jak zdejmowany ekran podglądu wiązki (np. łopatka pokryta proszkiem Ce:YAG lub cienki kryształ Ce:YAG) w obszarze interakcji, szybka fotodioda czuła zarówno na FEL, jak i impulsy laserowe, a także monitor czasu nadejścia wiązki (BAM)23,24 lub "narzędzie do pomiaru czasu"25, 26,27 są wymagane, z których wszystkie są zwykle zintegrowane ze stacją końcową sondy pompowej lub są dostarczane przez placówkę FEL, jeśli są wymagane przed eksperymentem. Wreszcie, korekcja fluktuacji dla poszczególnych ujęć zakłada, że dane eksperymentalne są rejestrowane i dostępne dla każdego ujęcia i powiązane z pomiarami jittera czasu nadejścia grupy ujęcie po ujęciu za pomocą unikalnego "identyfikatora grupy" lub innego równoważnego schematu.

W FLASH, konkretne systemy, które są kluczowe dla eksperymentów z pompą-sondą, to:

  • Aktywny, w pełni optyczny system sprzężenia zwrotnego i stabilizacji lasera pompa-sonda do głównego oscylatora laserowego, który obejmuje zrównoważony optyczny korelator krzyżowy, który stabilizuje wyjście oscylatora lasera pompa-sonda do głównego oscylatora laserowego, oraz korelator krzyżowy ("korelator dryfu") do korygowania powolnych dryftów wzmacniacza laserowego w odniesieniu do oscylatora21.
  • Monitory czasu przybycia wiązki (BAM), które mierzą różnice między strzałami w czasie przybycia wiązki elektronów w różnych pozycjach akceleratora w odniesieniu do głównego oscylatora laserowego23,24. Mogą być używane do pętli aktywnego sprzężenia zwrotnego w celu ustabilizowania czasu wiązek elektronów w odniesieniu do głównego oscylatora laserowego, zmniejszając w ten sposób powolne dryfty w czasie przybycia. Co więcej, BAM znajdujący się w pobliżu eksperymentu (BAM 4DBC3) może być wykorzystany do korekcji jittera między strzałami w analizie danych, co jest szczegółowo opisane w kroku 5.1 protokołu eksperymentalnego.
  • Kamera smugowa lasera z sondą pompy, która mierzy względny czas między wyjściem lasera pompa-sonda a promieniowaniem dipolowym generowanym przez wiązkę elektronów na końcu akceleratora, zanim zostanie ona skierowana do zrzutu wiązki28.
  • Kamera do ustawiania ostrości, która obrazuje "wirtualne" ogniskowanie lasera za pomocą części wiązki laserowej, która przecieka przez ostatnie zwierciadło obrotowe za soczewką skupiającą, w celu pasożytniczego monitorowania powolnych dryfów przestrzennych lasera optycznego.

Podobne systemy są dostępne w innych obiektach FEL i są kluczowe dla przeprowadzenia wiarygodnego eksperymentu z pompą-sondą.

Protokół

Uwaga: Przed rozpoczęciem tej procedury, bardzo ważne jest zapoznanie się ze wszystkimi możliwymi zagrożeniami związanymi z eksperymentem. Poniższa procedura obejmuje lasery klasy IV, promieniowanie XUV lub rentgenowskie, źródła wysokiego napięcia, sprężone gazy oraz szkodliwe lub toksyczne chemikalia. Przed użyciem należy zapoznać się ze wszystkimi odpowiednimi kartami charakterystyki substancji niebezpiecznej (MSDS) i przestrzegać wszystkich wymogów bezpieczeństwa wymaganych przez FEL i urządzenie laserowe.

1. Przygotowanie

UWAGA: Przed rozpoczęciem eksperymentu należy dokonać kilku wyborów, np. dotyczących optymalnego wyboru długości i intensywności fal pompy i sondy dla celu będącego przedmiotem zainteresowania oraz odpowiedniego typu spektrometru do pomiaru wymaganych obserwabli (patrz np. Fang et al. 20144 i Rudenko et al. 20155). W dalszej części nie omówiono tych aspektów technicznych związanych z konkretnymi procesami i celami, które mają być badane, i zakłada się, że odpowiednie parametry wiązki dla FEL i lasera optycznego dla planowanego eksperymentu zostały określone i skonfigurowane oraz że odpowiedni spektrometr jonowy jest zainstalowany i działa.

  1. Stabilność osiowania i wskazywania wiązek FEL i laserowych
    1. Na początku eksperymentu należy monitorować ujęcie po strzale i długoterminową stabilność celowania zarówno wiązek laserowych FEL, jak i optycznych na zdejmowanym ekranie podglądu wiązki w obszarze interakcji i w razie potrzeby poprawić stabilność konfiguracji lasera i procesu laserowania FEL.
      UWAGA: Aby przeprowadzić wiarygodny eksperyment z pompą-sondą, ważne jest, aby zarówno wiązki lasera FEL, jak i optycznego były optymalnie ustawione na całej ścieżce linii wiązki/wiązki oraz aby niestabilności celowania obu wiązek były mniejsze niż ich rozmiar plamki w ognisku. Rozmiary zogniskowanego lasera optycznego i wiązek FEL są zwykle rzędu kilku do kilkudziesięciu mikrometrów, więc rozdzielczość przestrzenna ekranu podglądu wiązki oraz optyki i kamery, które są używane do obrazowania tego ekranu (np. mikroskopu dalekiego zasięgu) muszą być wystarczająco wysokie, aby dokładnie określić położenie obu wiązek.
    2. Należy unikać lub minimalizować przenikanie wiązki FEL między eksperymentem a miejscem, w którym mierzona jest energia impulsu FEL, poprzez wyśrodkowanie wiązki na wszystkich lustrach transportowych i otworach w linii badawczej. Wszelkie apertury, które mogą przyciąć wiązkę, gdy skierowanie wiązki zmienia się na zasadzie strzał po ujęciu lub w wyniku powolnych dryftów w trakcie skanowania opóźnionego, może zagrozić zdolności do normalizacji danych dotyczących energii impulsu FEL.
    3. Zoptymalizuj położenie strumienia gazu i spektrometru w odniesieniu do położenia ogniska FEL i ogniska lasera optycznego we wszystkich trzech wymiarach przestrzennych. W zależności od szczegółów konfiguracji, można to zrobić poprzez przesunięcie komory próżniowej lub poprzez przesunięcie poszczególnych elementów i/lub poprzez zmianę pozycji ostrości FEL i optycznej wiązki laserowej.
  2. Prawidłowe funkcjonowanie systemów sprzężenia zwrotnego i narzędzi diagnostycznych
    Upewnij się, że wszystkie niezbędne systemy sprzężenia zwrotnego oraz narzędzia diagnostyczne i monitorujące są włączone, prawidłowo działają i – w razie potrzeby – że ich dane są rejestrowane w strumieniu danych maszyny FEL. W FLASH są to m.in. w pełni optyczny system sprzężenia zwrotnego i stabilizacji lasera pompa-sonda; monitory czasu przybycia grupy (BAM); kamera laserowa z sondą pompy; i wirtualna kamera do ustawiania ostrości. Bardziej szczegółowy opis tych systemów można znaleźć we Wprowadzeniu.
    UWAGA: Zdecydowanie zaleca się ciągłe monitorowanie tych systemów podczas wykonywania eksperymentu z pompą-sondą, aby jak najszybciej zdać sobie sprawę z możliwych problemów, np. z systemem synchronizacji laserowej.

2. Ustalanie przestrzennego nakładania się wiązki FEL i optycznej wiązki laserowej

  1. Wizualne nakładanie się wiązek na ekranie podglądu wiązki Ce:YAG w obszarze interakcji
    1. Przed kontynuowaniem upewnij się, że detektor jonów (i elektronów) oraz wysokie napięcie na elektrodach spektrometru jonowego są wyłączone.
    2. Zmniejsz energię impulsu FEL i moc lasera optycznego za pomocą filtrów i tłumików zainstalowanych w linii badawczej do mniej niż 1% transmisji, aby uniknąć uszkodzenia ekranu podglądu przez skupione wiązki.
    3. Wstaw ekran podglądu belki do obszaru interakcji. Jeśli nie jesteś w stanie wykryć plamek wiązki, nieznacznie zwiększ ich intensywność.
      UWAGA: W zależności od geometrii doświadczalnej (w pełni współliniowej lub prawie współliniowej, tj. z wiązką lasera optycznego ustawioną pod małym kątem w stosunku do wiązki FEL, np. w celu uniknięcia utraty zbyt dużej mocy w otworze wywierconego zwierciadła sprzęgającego), może być kluczowe, aby ekran znajdował się dokładnie w miejscu obszaru oddziaływania, ponieważ nawet niewielkie przemieszczenie o kilka milimetrów może spowodować niewspółosiowość belek w przypadku geometrii zbliżonej do współliniowej.
    4. Zablokuj laser optyczny, zamykając migawkę lasera i zaznacz położenie wiązki FEL na ekranie podglądu, tworząc "obszar zainteresowania (ROI)" za pomocą oprogramowania do akwizycji danych z kamery.
    5. Zablokuj wiązkę FEL, zamykając migawkę FEL i sprawdź położenie optycznej wiązki laserowej na viewekran. Używając odpowiednich lusterek kierowniczych do lasera optycznego, ustaw wiązkę lasera tak, aby nakładała się na zaznaczoną pozycję plamki FEL.
      UWAGA: W przypadku większości eksperymentów z pompą-sondą korzystne jest użycie rozmiaru plamki wiązki pompy, który jest większy niż rozmiar plamki wiązki sondy. Ułatwia to znalezienie dobrego nakładania się przestrzennego i sprawia, że eksperyment jest bardziej odporny na małe fluktuacje wskazywania, minimalizując w ten sposób prawdopodobieństwo sondowania obszaru przestrzeni, w którym cel nie został wzbudzony przez impuls pompy. Ogólnie rzecz biorąc, większa pompa niż plamka sondy zapewnia również bardziej jednorodne wzbudzenie.
    6. Powtórz kroki 2.1.4 i 2.1.5, aby dostroić nakładanie się i sprawdzić, czy nakładanie się jest stabilne.
    7. Usuń ekran podglądu belki. Następnie włącz detektory i spektrometr wysokich napięć.
      UWAGA: Jeżeli wizualne nakładanie się wiązek na ekranie podglądu w obszarze interakcji nie daje zadowalających wyników, tj. jeśli nie można znaleźć sygnału dwukolorowego w kolejnych krokach opisanych w kroku 3.2, przestrzenne nakładanie się wiązek można określić bardziej precyzyjnie za pomocą sygnału jonowego, jak opisano w kroku 2.2, jeśli dostępny jest spektrometr do obrazowania jonów. Procedura ta jest również opisana w Johnsson et al. 201019.
  2. Nakładanie się wiązek za pomocą jonowego sygnału czasu przelotu i obrazów jonów
    1. Nakładanie się w płaszczyźnie detektora
      1. Ustaw napięcia spektrometru w "trybie obrazowania przestrzennego", tj. takim, aby obraz detektora jonów był bezpośrednim, powiększonym obrazem obszaru oddziaływania. Ustawienia napięcia dla tego trybu zależą od konkretnego spektrometru.
      2. Wybierz obraz jonowy odpowiadający niefragmentowanemu molekularnemu jonowi macierzystemu lub użyj celu atomowego i wybierz stan ładunku jonowego, który jest wytwarzany zarówno przez FEL, jak i sam laser optyczny, np. H2O+ jony z gazu resztkowego wewnątrz komory próżniowej. W razie potrzeby zmniejsz intensywność FEL lub lasera, aby wytworzyć taki stan naładowania. Unikaj używania celu, który jest wprowadzany przez wiązkę naddźwiękową, ponieważ prędkość wiązki może zafałszować procedurę.
      3. Zablokuj laser optyczny za pomocą migawki laserowej i zaznacz pozycję trafienia jonów wytwarzanych przez wiązkę FEL.
      4. Zablokuj wiązkę FEL za pomocą migawki FEL i zapisz położenie tych samych gatunków jonów wytwarzanych przez optyczną wiązkę laserową. Używając odpowiednich lusterek kierowniczych do lasera optycznego, ustaw wiązkę laserową tak, aby pozycje uderzeń jonów pokrywały się jak najlepiej z zaznaczonym położeniem jonów wytwarzanych przez wiązkę FEL.
      5. Aby nałożyć na siebie ogniska dwóch wiązek wzdłuż kierunku rozchodzenia się wiązki, przesuń soczewkę skupiającą lasera, aż ognisko lasera zostanie wyśrodkowane w spektrometrze.
      6. Powtórz kroki 2.2.1.3 i 2.2.1.4, aby dostroić nakładanie się i sprawdzić, czy nakładanie się jest stabilne.
    2. Nakładanie się w kierunku czasu przelotu
      1. Uruchomić spektrometr w "trybie czasu przelotu", tj. w taki sposób, aby sygnał czasowy wykrywania jonów (tj. widmo czasu przelotu jonów) mógł być monitorowany na szybkim oscyloskopie lub digitizerze, który jest wyzwalany przez główny spust FEL. Unikaj używania spektrometru w warunkach Wiley-McLaren, w których czas lotu jest wrażliwy na pozycję początkową wzdłuż osi spektrometru.
      2. W widmie czasu przelotu jonów zidentyfikować i przybliżyć pik odpowiadający temu samemu jonowi, który został użyty w ppkt 2.2.1.2.
      3. Zablokuj laser optyczny za pomocą migawki laserowej i precyzyjnie zaznacz środek piku czasu przelotu wytwarzanego przez samą wiązkę FEL.
      4. Zablokuj wiązkę FEL za pomocą migawki FEL i znajdź środek tego samego piku czasu przelotu wytwarzanego przez samą optyczną wiązkę laserową. Używając odpowiednich lusterek sterujących do lasera optycznego, ustaw wiązkę laserową tak, aby szczyt czasu przelotu wytwarzany przez optyczną wiązkę laserową idealnie pokrywał się z zaznaczonym środkiem piku wytworzonego przez wiązkę FEL.
        UWAGA: Działa to tylko wtedy, gdy czasy nadejścia optycznych impulsów laserowych i impulsów FEL mieszczą się w odległości około nanosekundy od siebie. W razie wątpliwości należy wykonać krok "przybliżonego czasu" opisany w kroku 3.1 przed wykonaniem procedury przestrzennego nakładania się.
      5. Powtórz kroki 2.2.2.3 i 2.2.2.4, aby dostroić nakładanie się i sprawdzić, czy nakładanie się jest stabilne.

3. Ustalanie czasowego nakładania się impulsów FEL i optycznych impulsów laserowych

  1. "Przybliżony" czas
    UWAGA: Przybliżony czas pomiędzy impulsami FEL a optycznymi impulsami lasera z dokładnością do kilkudziesięciu pikosekund można wyznaczyć za pomocą szybkiej fotodiody podłączonej, za pomocą krótkiego SMA, do "polaryzacji T" z baterią 9 V podłączoną na "DC in" i szybkim oscyloskopem (≥10 GHz), który jest wyzwalany przez główny spust FEL. Zazwyczaj dioda nie jest umieszczana bezpośrednio w wiązkach FEL i laserowych, ponieważ może to spowodować uszkodzenie diody. Zamiast tego jest instalowany prostopadle do wiązki FEL, a ruchoma siatka służy do wysyłania niewielkiej ilości rozproszonych fotonów do diody.
    1. Zmniejsz energię impulsu FEL oraz moc lasera optycznego za pomocą filtrów i tłumików zainstalowanych w linii do punktu, w którym sygnał z rozproszonego światła nie zniszczy fotodiody. Bezpiecznym punktem wyjścia jest zazwyczaj wartość transmisji wynosząca 1% (tj. 99% tłumienia).
    2. Wstaw siatkę rozpraszającą do belki. Zoptymalizuj położenie siatki oraz energię impulsu FEL i moc lasera tak, aby każda wiązka sama w sobie dawała wyraźny sygnał i aby oba sygnały miały tę samą wysokość.
    3. Zablokuj laser optyczny za pomocą migawki laserowej i, korzystając z najdrobniejszej dostępnej podstawy czasu, zapisz ślad odniesienia na oscyloskopie przy użyciu około 100 średnich.
    4. Zablokuj wiązkę FEL za pomocą migawki FEL i porównaj wynikową ścieżkę z sygnału laserowego z odniesieniem FEL. Używając odpowiedniego stopnia opóźniającego dla lasera optycznego, przesuń czas nadejścia impulsu laserowego do momentu, gdy początek sygnału laserowego nastąpi dokładnie w miejscu początku sygnału FEL.
    5. Powtórz kroki 3.1.3 i 3.1.4, aby sprawdzić, czy impulsy FEL i impulsy laserowe znajdują się jak najbliżej siebie w czasie w oparciu o rozdzielczość fotodiody.
    6. Jeżeli w wyniku powyższej procedury impuls laserowy został przesunięty w czasie o więcej niż 1 nanosekundę, należy powtórzyć krok 2.2.2 ("nakładanie się w kierunku czasu przelotu") z nowym pomiarem czasu laserowego.
  2. "Dobry" rozrząd
    UWAGA: Dokładny czas T0, kiedy impulsy FEL i laserowe dokładnie nakładają się na siebie w czasie, można znaleźć za pomocą dwukolorowego sygnału (FEL + laser), który wykazuje maksymalny lub podobny do "funkcji krokowej" wzrost lub spadek, np. w wydajności jonów lub energii kinetycznej danego fragmentu jonowego. Ponieważ odpowiednia metoda zależy od długości fal FEL i lasera, poniżej opisano kilka metod.
    1. Oznaczanie T0 dla impulsów XUV + NIR przy użyciu gazu ksenonowego
      UWAGA: Ta metoda jest odpowiednia dla impulsów laserowych o długości fali 800 lub 400 nm i impulsów XUV powyżej progu jonizacji Xe(4d) przy napięciu 67,5 eV.
      1. Osłabij FEL i laser optyczny, aby uniknąć uszkodzenia detektora (detektorów) jonów (i elektronów) z nadmierną szybkością zliczania z powodu wysokich przekrojów absorpcyjnych ksenonu.
      2. Wprowadzić gaz Xe do komory albo przez strumień gazu, albo przez wyciek do próżni przez zawór iglicowy. W tym drugim przypadku wyreguluj ciśnienie w zakresie od 1 x 10-7 do 1 x 10-6 mbar.
      3. Zapisz widmo jonowego czasu przelotu. Zablokuj laser za pomocą migawki laserowej i dostosuj energię impulsu FEL tak, aby widmo czasu przelotu jonów było zdominowane przez procesy jednofotonowe, tj. tak, aby piki Xe2+ i Xe3+ były najsilniejszymi stanami ładunku Xe w widmie czasu przelotu, a wyższe stany ładunku były (prawie) nieobecne. W razie potrzeby wyreguluj ciśnienie Xe tak, aby oba piki mieściły się w zakresie dynamiki detektora i systemu akwizycji danych.
      4. Zablokuj FEL za pomocą migawki FEL i odblokuj laser. Dostosuj moc lasera tak, aby impulsy laserowe wytwarzały głównie Xe+ i tylko niewielką ilość Xe2+.
      5. Odblokuj FEL i ustaw czas między FEL a laserem tak, aby impulsy laserowe docierały około 200 ps przed impulsami FEL (w oparciu o przybliżony odczyt T0 uzyskany z "zgrubnej" metody pomiaru czasu opisanej w kroku 3.1). Zapisać widmo jonowe czasu przelotu i określić stosunek Xe2+ do Xe3+ z obszaru odpowiadających pików w widmie czasu przelotu.
      6. Ustaw taktowanie między FEL a laserem tak, aby impulsy laserowe docierały około 200 ps po impulsach FEL w oparciu o T0 uzyskane metodą "zgrubnego" pomiaru czasu. Zapisz widmo czasu przelotu jonów Xe i określ stosunek Xe2+ do Xe3+. Jeśli przestrzenne nakładanie się impulsów FEL i laserowych jest dobre, zmieni się ono znacząco w stosunku do stosunku uzyskanego w kroku 3.2.1.5, przy czym sygnał Xe3+ jest teraz silniejszy niż w kroku 3.2.1.5, jak pokazano na Rysunek 2.
      7. Ustaw taktowanie lasera w połowie odległości między wartościami w krokach 3.2.1.5 i 3.2.1.6.
      8. Zapisz widmo czasu przelotu jonów i określ stosunek Xe2+ do Xe3+. Jeśli stosunek jest podobny do tego w kroku 3.2.1.5, impulsy laserowe nadal docierają przed impulsami FEL. Jeśli stosunek jest podobny do tego w kroku 3.2.1.6, impulsy laserowe nadal docierają po impulsach FEL.
      9. Jeśli impulsy laserowe docierają jeszcze przed impulsami FEL (tj. stosunek podobny do kroku 3.2.1.5), ustaw czas w połowie drogi między bieżącą wartością a wartością w kroku 3.2.1.6), w przeciwnym razie ustaw go w połowie między bieżącą wartością a wartością w kroku 3.2.1.5).
      10. Powtarzać czynności 3.2.1.8 i 3.2.1.9 do momentu, gdy położenie T0 zostanie zawężone do dokładności lepszej niż 500 fs.
      11. Ustaw skanowanie z opóźnieniem w regionie +/- 1 ps wokół przybliżonej pozycji T0 w krokach co 50 fs (lub mniej, w zależności od czasu trwania impulsu NIR i FEL). Zapisz widmo czasu przelotu i określ stosunek Xe2+ do Xe3+ dla każdego kroku. Środek "funkcji krokowej" w sygnale da dokładną pozycję T0.
    2. Oznaczanie T0 dla impulsów XUV + NIR lub UV przy użyciu CH3I
      UWAGA: Ta metoda jest odpowiednia dla impulsów XUV powyżej progu jonizacji I(4d) przy ~57 eV oraz dla impulsów laserowych 266 nm lub 800 nm (400 nm jest nieprzetestowane, ale prawdopodobnie również możliwe). Można go również wykonać przy użyciu CF3I zamiast CH3I.
      1. Osłabij FEL i laser optyczny, aby uniknąć uszkodzenia detektora przy nadmiernej szybkości zliczania.
      2. Wprowadzić cząsteczki CH3I do komory albo przez strumień gazu, albo przez przeciek do próżni przez zawór iglicowy. W tym drugim przypadku wyreguluj ciśnienie w zakresie od 1 x 10-7 do 1 x 10-6 mbar. Jeżeli prężność par próbkiCH3I nie jest wystarczająca do wytworzenia wiązki molekularnej, należy użyć He jako gazu nośnego.
      3. Zapisz widmo jonowego czasu przelotu. Zablokuj laser za pomocą migawki lasera i dostosuj energię impulsu FEL do najwyższej dostępnej energii impulsu.
      4. Zablokuj FEL za pomocą migawki FEL. W przypadku korzystania z impulsów 266 nm należy dostosować moc lasera tak, aby laser wytwarzał jony CH3I+ oraz niewielką ilość I+ i CH3+. W przypadku korzystania z impulsów 800 nm należy dostosować moc lasera tak, aby laser wytwarzał znaczną ilość jonów CH3I+, I+ i CH3+, ale tylko kilka silniej naładowanych jonów.
      5. Ustaw czas między FEL a laserem tak, aby impulsy laserowe docierały około 200 ps przed impulsami FEL (w oparciu o przybliżony odczyt T0 uzyskany metodą "zgrubnego" pomiaru czasu opisaną w kroku 3.1). Rejestrować widmo czasu przelotu jonów lub, w przypadku korzystania ze spektrometru obrazowania z mapą prędkości (VMI), obraz jonów dla fragmentu I4+ (dla energii fotonów poniżej 600 eV można również użyć fragmentu I3+). Dostosuj napięcia spektrometru tak, aby piki czasu przelotu odpowiadające pojedynczo i wielokrotnie naładowanym fragmentom jodu były szerokie (ze względu na ich dużą energię kinetyczną) lub, w przypadku korzystania ze spektrometru VMI, takie, aby obraz jonów I4+ obejmował większą część detektora.
        1. W widmie jonowego czasu przelotu, pik odpowiadający fragmentowi I4+ (jak również piki odpowiadające wyższym stanom ładunku jodu) będzie miał wąski skok pośrodku (patrz Rysunek 3A). Podczas korzystania ze spektrometru VMI jeden lub dwa (w zależności od rozdzielczości spektrometru i kierunku polaryzacji lasera) małe jasne punkty pojawią się blisko środka obrazu jonów I4+ (patrz Rysunek 3B). Jeśli te obiekty nie są wyświetlane, oznacza to, że czas lub nakładanie się przestrzenne nie są prawidłowe.
      6. Ustaw taktowanie między FEL a laserem tak, aby impulsy laserowe docierały około 200 ps po impulsach FEL w oparciu o T0 uzyskane metodą "zgrubnego" pomiaru czasu. Zapisać widmo czasu przelotu jonów lub obraz jonów dla fragmentu I4+. Skok w środku szczytów TOF i jasne punkty w centrum obrazów VMI znikną.
      7. Ustaw taktowanie lasera w połowie odległości między wartościami w krokach 3.2.2.5 i 3.2.2.6.
      8. Zapisz widmo jonowego czasu przelotu lub obraz jonów I4+ i określ, czy kolce lub plamki (plamy) są obecne, czy nie. Jeśli są obecne, impulsy laserowe docierają jeszcze przed impulsami FEL. Jeśli tak nie jest, impulsy laserowe nadal docierają po impulsach FEL.
      9. Jeśli impulsy laserowe nadal docierają przed impulsami FEL, ustaw czas w połowie drogi między wartością bieżącą a wartością w kroku 3.2.2.6, w przeciwnym razie ustaw go w połowie drogi między wartością bieżącą a wartością w kroku 3.2.2.5.
      10. Powtarzać czynności 3.2.2.8 i 3.2.2.9 do momentu, gdy położenie T0 zostanie zawężone do dokładności lepszej niż 500 fs.
      11. Ustaw skanowanie z opóźnieniem w regionie +/- 1 ps wokół przybliżonej pozycji T0 w krokach co 50 kl./s. Rejestruj widmo czasu przelotu lub obraz jonów dla fragmentu I4+ dla każdego kroku. Wykreśl wydajność skoku lub jasnych punktów w funkcji opóźnienia. Środek "funkcji krokowej" w sygnale znajduje się na opóźnieniu ~120 - 150 fswzględem T09,10.

4. Dostrajanie przestrzennego nakładania się sygnału dwukolorowego

UWAGA: Podczas gdy procedura ustalania przestrzennego nakładania się opisana w krokach 2.1 i 2.2 jest zazwyczaj wystarczająco precyzyjna, aby móc zaobserwować dwukolorowy sygnał opisany w procedurze ustanawiania czasowego nakładania się (krok 3), często zaleca się precyzyjne dostrojenie przestrzennego nakładania się tego dwukolorowego sygnału przed rozpoczęciem właściwego eksperymentu z pompą-sondą.

  1. Aby precyzyjnie dostroić nakładanie przestrzenne, należy ostrożnie wyregulować lustra, które określają nakładanie przestrzenne, a tym samym maksymalizować stosunek Xe2+ do Xe3+, gdy impulsy laserowe docierają około 1 ps po impulsach FEL.
  2. Alternatywnie, jeśli procedura nakładania się czasowego jest wykonywana z CH3I, zmaksymalizuj wydajność składnika niskoenergetycznego we fragmentach I4+, gdy impulsy laserowe dotrą około 1 ps przed impulsami FEL.
    UWAGA: Idealnie byłoby, gdyby ta procedura dostrajania została powtórzona przy użyciu dwukolorowego sygnału w rzeczywistej cząsteczce docelowej, po znalezieniu takiego sygnału.

5. Korekcja fluktuacji czasu przyjazdu w analizie danych

UWAGA: Aby osiągnąć najlepszą możliwą rozdzielczość czasową, dane pojedynczego strzału muszą zostać skorygowane o fluktuacje czasu przylotu między strzałami, mierzone przez monitor czasu przybycia grupy (BAM) lub narzędzie do pomiaru czasu, jak opisano np. w Savelyev et al. 201712.

  1. Korekcja fluktuacji czasu przybycia na podstawie danych BAM
    UWAGA: W celu wyznaczenia niepowtarzalnej i uniwersalnej wartości dla T0, ta sama procedura dla korekcji fluktuacji czasu nadejścia musi zostać przeprowadzona zarówno w odniesieniu do danych, na podstawie których wyznacza się T0 (np. danych uzyskanych w kroku 3.2), jak i w odniesieniu do rzeczywistych danych doświadczalnych będących przedmiotem zainteresowania. Na potrzeby poniższego opisu przyjmuje się, że T0 wyznacza się poprzez pomiar śladów czasu przelotu jonów Xe. Protokół może być stosowany w równoważny sposób w pozostałych przypadkach.
    1. Wykreśl wartości kamery smugowej, jitter czasowy lasera i wartości BAM w funkcji liczby strzałów dla całego zakresu skanów sondy pompy, które Cię interesują. Jeśli występują duże, nagłe skoki o więcej niż 1 ps, może to wskazywać na utratę blokady laserowej lub inny problem techniczny podczas tego konkretnego skanowania. Niektóre dane w tym regionie mogą nie nadawać się do korekty opisanej poniżej i może być konieczne ich odrzucenie.
    2. Wykreślić histogram wartości BAM dla BAM znajdującego się w pobliżu eksperymentu (BAM 4DBC3) dla każdego ujęcia skanowania opóźnionego wykonanego w kroku 3.2.1.11.
    3. Wybierz wartość bliską środkowi rozkładu i zdefiniuj ją jako wartość odniesienia BAM0.
    4. Dla każdego zdjęcia skanu opóźnienia oblicz skorygowane opóźnienie Dn, gdzie n jest liczbą strzału, jako
      Dn = Pn + (BAMn – BAM0) (1)
      gdzie Pn jest pozycją stopnia opóźniającego, a BAMn jest wartością BAM dla n-tegostrzału. Należy pamiętać, że bardziej dodatnie wartości BAM oznaczają większe opóźnienie między laserem a impulsem FEL, tj. FEL przybywa później.
    5. Posortuj pojedyncze ślady czasu przelotu w odpowiednich przedziałach opóźnienia na podstawie ich skorygowanej wartości opóźnienia i określ środkową pozycję funkcji kroku w stosunku Xe2+ do Xe3+, co daje skorygowaną pozycję T0.
    6. Używając tej samej wartości dla BAM0, co w kroku 5.1.4), obliczyć skorygowane opóźnienie Dn dla każdego zdjęcia skanowania opóźnienia z rzeczywistymi danymi sondy pompy, korzystając z równania (1).

Wyniki

Jeśli impulsy FEL i laseru optycznego nakładają się przestrzennie w obszarze oddziaływania spektrometru jonowego, nakładanie się czasowe, tj. wartość opóźnienia T0, przy której impulsy FEL i laserowe docierają dokładnie w tym samym czasie, można wyznaczyć poprzez zmianę opóźnienia między impulsami FEL i NIR oraz analizę stosunku wydajności jonów Xe2+ do Xe3+ w funkcji opóźnienia, zgodnie z wyjaśnieniem w sekcji 3.2.1. Gdy impuls NIR dociera po impulsie FEL (który musi mieć energię fotonu 67,5 eV lub wyższą), wydajność jonów Xe3+ wzrasta z powodu pojonizacji wzbudzonych, metastabilnych jonów Xe2+ , które powstają w procesie rozpadu Augera po jonizacji powłoki wewnętrznej Xe(4d)18, co przedstawiono na Rysunku 2. Wykreślenie stosunku wydajności jonów Xe2+ do Xe3+ w funkcji opóźnienia daje zatem funkcję skokową, którą można dopasować w celu wyznaczenia dokładnej wartości T0.

Podobną funkcję skokową można uzyskać poprzez zmianę opóźnienia między impulsami FEL a laserowymi i analizę śladów czasu przelotu jonów lub obrazów pędu jonów silnie naładowanych jonów jodu, takich jak I3+ lub I4+, powstałych podczas jonizacji CH3I, zgodnie z opisem w kroku 3.2.2). W tym przypadku wkład niskich energii pojawi się jako dodatkowy pik w centrum pików silnie naładowanego jodu w widmie czasu przelotu lub jako jasna plamka w centrum odpowiadających im obrazów pędu, jak pokazano na Rysunku 3. Jony niskich energii powstają, gdy cząsteczki CH3I ulegają najpierw dysocjacji pod wpływem impulsu laserowego, a następnie fragment jonowy zostaje poddany post-jonizacji przez impuls FEL9,10. Metoda ta może być stosowana w przypadku użycia impulsów NIR lub UV w eksperymencie pompa-sonda, pod warunkiem że energia fotonu FEL jest wyższa niż 57 eV, co stanowi próg jonizacji powłoki wewnętrznej 4d jodu w CH3I.

Aby skorygować jitter względnego czasu przybycia impulsów FEL w odniesieniu do impulsów laserowych, dane rejestrowane dla każdego strzału przez monitor czasu przybycia wiązki (BAM), przedstawione na ryc. 4, mogą zostać wykorzystane do posortowania zapisanych danych pomiarów pompa-sonda podczas analizy końcowej, zgodnie z opisem w sekcji 5. Zazwyczaj znacznie poprawia to rozdzielczość czasową oraz ogólną jakość danych pompa-sonda, co pokazano na ryc. 4, a bardziej szczegółowo w pracy Savelyev et al. 201712.

figure-results-1
Rysunek 1: Układ eksperymentalny. Schemat układu eksperymentalnego do eksperymentu UV-pump XUV-probe na cząsteczkach w fazie gazowej. Wiązka lasera UV (266 nm) jest generowana jako trzecia harmoniczna wiązki tytanowo-szafirskiego (Ti:Sa) lasera o długości fali 800 nm przy użyciu kryształów boranu beta-baru (BBO) i kompresowana za pomocą kompresora pryzmatycznego. Jest ona nakładana kolinearnie na wiązkę XUV FEL za pomocą lustra z otworem i ogniskowana wewnątrz naddźwiękowej wiązki gazu w centrum dwustronnego spektrometru obrazowania mapy prędkości (VMI)22,29. Rozkłady pędu jonów i elektronów są rejestrowane na przeciwległych końcach spektrometru za pomocą zestawu MCP/ekran fosforowy oraz kamery CCD. Kliknij tutaj, aby wyświetlić powiększoną wersję tego rysunku.

figure-results-2
Rycina 2: Zależność wydajności jonów Xe od opóźnienia. Widmo czasu przelotu jonów Xe (sygnał MCP odsprzężony, zarejestrowany przez szybki digitalizator) przy energii fotonów 83 eV, z impulsami lasera NIR docierającymi 1 μs przed (góra, ślad czarny) oraz po (dół, ślad czerwony) impulsach FEL. Wyraźnie widoczna jest zmiana stosunku Xe2+ do Xe3+ . Kliknij tutaj, aby wyświetlić większą wersję tej ryciny.

figure-results-3
Rycina 3: Zależność wydajności i pędu jonów jodu od opóźnienia. (A) Powiększenie piku I4+ w widmie czasu przelotu jonów CH3I zarejestrowanym przy energii fotonów 727 eV, gdy impulsy lasera UV docierały przed (linia czerwona) i po (linia czarna) impulsach FEL. Linie niebieska i zielona przedstawiają odpowiednio widma czasu przelotu dla samych impulsów FEL i UV. Rycina została zmodyfikowana na podstawie pracy Boll et al. 201610. (B) Obraz pędu jonów I3+ z CH3I zarejestrowany przy energii fotonów 107 eV, gdy impulsy lasera UV docierały przed impulsami FEL. (C) Analogicznie jak w (B), lecz z impulsami UV docierającymi po impulsach FEL. Skala kolorów w (B) i (C) przedstawia wydajność jonów w jednostkach umownych. Kliknij tutaj, aby wyświetlić większą wersję tej ryciny.

figure-results-4
Rycina 4: Relatywny jitter czasu przybycia impulsów FEL względem impulsów lasera optycznego. (A) Dane z monitora czasu przybycia wiązki (BAM) dla wszystkich impulsów FEL zarejestrowane podczas przykładowego skanowania opóźnienia. Wartość referencyjna BAM0 została ustawiona na średnią wartość BAM dla tego skanowania. (B) Wydajność jonowa jonów I3+ o niskiej energii kinetycznej wytworzonych w eksperymencie pompowym z sondowaniem UV-XUV na difluoroiodobenzen przed korekcją jittera czasu przybycia poszczególnych impulsów. Czerwona linia przedstawia dopasowanie metodą najmniejszych kwadratów funkcji rozkładu skumulowanego (funkcja błędu Gaussa) do danych eksperymentalnych. Parametr dopasowania σ jest miarą całkowitej rozdzielczości czasowej eksperymentu pompowego z sondowaniem. (C) Analogicznie jak w (B), ale z obrazami z pojedynczych impulsów przyporządkowanymi do nowych przedziałów opóźnienia przy użyciu danych BAM. Słupki błędów reprezentują jedno odchylenie standardowe. Rycina zaadaptowana z Savelyev et al. 201712. Kliknij tutaj, aby zobaczyć powiększoną wersję tej ryciny.

Dyskusja

Ze względu na złożoność konfiguracji eksperymentalnych, eksperymenty z pompą i sondą z laserami na swobodnych elektronach wymagają wysokiego poziomu wiedzy i doświadczenia oraz wymagają bardzo starannego przygotowania i szczegółowych dyskusji z zespołami naukowymi, które obsługują laser na swobodnych elektronach, laser optyczny i stację końcową, zarówno przed, jak i w trakcie eksperymentu. Podczas wykonywania właściwego eksperymentu niezbędne jest precyzyjne określenie nakładania się przestrzennego i czasowego oraz ścisłe monitorowanie wszystkich systemów diagnostycznych i czasowych, zgodnie z opisem w niniejszym protokole.

Należy zauważyć, że większość opisanych tutaj metod ma zastosowanie tylko do określonego zakresu energii fotonów FEL, ponieważ opierają się one na efektach, które silnie zależą od energii fotonu. Na przykład stwierdzono, że określenie "zgrubnego" nakładania się czasowego za pomocą rozproszonego światła skierowanego na fotodiodę działa dobrze dla energii fotonów do ~250 eV. Przy wyższych energiach fotonów sygnał generowany przez impulsy FEL staje się tak mały, że trudno go wykryć. W tym przypadku okazało się, że otwarty kabel SMA, który można przyprowadzić bardzo blisko (mniej niż milimetr) do wiązki FEL, a nawet do niej, wytwarza bardziej niezawodny sygnał do wykonania procedury opisanej w kroku 3.1 protokołu. Podobnie, najlepszy cel do wyznaczenia "precyzyjnego" czasu, opisany w kroku 3.2), jest silnie zależny od energii fotonów. Dla impulsów FEL w obszarze XUV i miękkiego promieniowania rentgenowskiego powyżej energii fotonów 65,7 eV i ~57 eV (odpowiadających progom jonizacji 4d odpowiednio w ksenonach iCH3I), Xe iCH3I okazały się odpowiednimi celami dla procedury opisanej w kroku 3.2. Stwierdzono, że metoda wykorzystująca CH3I działa dla energii fotonów do 2 keV (powyżej której nie została jeszcze przetestowana), podczas gdy metoda wykorzystująca Xe została przetestowana do 250 eV. Dla energii fotonów poniżej 50 eV można zastosować proces zmiękczania wiązania w H2 19. Przy energiach fotonów powyżej 400 eV podobny proces w N2 jest również odpowiedni20. Alternatywne podejścia polegają na zmianie współczynnika odbicia próbki stałej 25,26,30 lub tworzeniu się pasm bocznych w widmie fotoelektronów 31,32.

W celu uzyskania najlepszej rozdzielczości czasowej konieczne jest sortowanie danych eksperymentalnych dla każdego ujęcia w analizie danych w celu skompensowania fluktuacji czasu przybycia między FEL a optycznymi impulsami lasera, jak opisano w kroku 5. Jednak jakość danych z sondy pompującej, a w szczególności osiągalna rozdzielczość czasowa, w dużym stopniu zależy od wydajności FEL podczas eksperymentu oraz od czasu trwania impulsów lasera optycznego i impulsów FEL, które mogą być dostarczone w tym czasie. Dla przykładowych danych pokazanych tutaj, czas trwania impulsów UV oszacowano na 150 fs (FWHM), a czas trwania impulsu FEL oszacowano na 120 fs (FWHM). Chociaż całkowity jitter czasu przybycia wynoszący około 90 fs (rms) przed korekcją jittera mógł zostać zredukowany do około 27 fs (rms) przy użyciu procedury opisanej tutaj12, wynikająca z tego poprawa całkowitej rozdzielczości czasowej eksperymentu była raczej niewielka ze względu na stosunkowo długi czas trwania impulsów FEL i lasera optycznego. Oba te czynniki można jednak znacznie zmniejszyć, w takim przypadku wpływ schematu korekcji jittera będzie bardziej znaczący. Na przykład w FLASH instalowany jest obecnie nowy laser optyczny, który będzie miał czas trwania impulsu (w bliskiej podczerwieni) poniżej 15 fs, a także testowane są nowe tryby pracy FEL, które mogą wytwarzać impulsy FEL o czasie trwania impulsu wynoszącym kilka femtosekund lub nawet mniej. Osiągnięcia te umożliwią wkrótce eksperymenty z pompą i sondą łączącą FEL i optyczne impulsy laserowe o ogólnej rozdzielczości czasowej wynoszącej zaledwie kilkadziesiąt femtosekund.

Podczas gdy zwiększona dostępność krótkich i intensywnych impulsów XUV i rentgenowskich wytwarzanych przez FEL zrodziła szereg eksperymentów z pompą i sondą NIR/UV - XUV, takich jak ten opisany tutaj, podobne eksperymenty pompa-sonda mogą być również przeprowadzane ze źródłami generacji wysokich harmonicznych (HHG) 33,34,35. Głównym ograniczeniem eksperymentów opartych na FEL jest zazwyczaj osiągalna rozdzielczość czasowa, która jest zasadniczo ograniczona przez synchronizację między FEL a laserem optycznym lub przez precyzję, z jaką można zmierzyć względny czas między impulsami pompy i sondy. Nie jest tak w przypadku eksperymentu z pompą i sondą opartego na HHG, w którym impulsy XUV i NIR są wewnętrznie zsynchronizowane z precyzją podcyklu i które w związku z tym mogą mieć znacznie wyższą rozdzielczość czasową. Z drugiej strony, główną zaletą eksperymentów opartych na FEL jest o kilka rzędów wielkości wyższa fluencja fotonów, co umożliwia eksperymenty, np. na rozcieńczonych tarczach, które nie są możliwe do wykonania przy obecnych źródłach HHG, zwłaszcza przy wyższych energiach fotonów w reżimie miękkiego promieniowania rentgenowskiego. W dającej się przewidzieć przyszłości eksperymenty z pompą i sondą z użyciem FEL i HHG pozostaną zatem komplementarne, z pewnym nakładaniem się na siebie w regionie XUV, gdzie oba te elementy mogą być wykorzystane do podobnych badań. Niektóre kroki do wykonania tych eksperymentów są również podobne, a niektóre z opisanych tutaj metod można zatem również zastosować do eksperymentów z pompą i sondą opartą na HHG.

Oświadczenia

Autorzy deklarują brak sprzecznych interesów.

Podziękowania

Autorzy dziękują: Evgeny Savelyev, Cédric Bomme, Nora Schirmel, Harald Redlin, Stefan Düsterer, Erland Müller, Hauke Höppner, Sven Toleikis, Jost Müller, Marie Kristin Czwalinna, Rolf Treusch, Thomas Kierspel, Terence Mullins, Sebastian Trippel, Joss Wiese, Jochen Küpper, Felix Brauβe, Faruk Krecinic, Arnaud Rouzée, Piotr Rudawski, Per Johnsson, Kasra Amini, Alexandra Lauer, Michael Burt, Mark Brouard, Lauge Christensen, Jan Thøgersen, Henrik Stapelfeldt, Nora Berrah, Maria Müller, Anatolij Ulmer, Simone Techert, Artem Rudenko, Daniela Rupp i Melanie Schnell, którzy uczestniczyli w czasie projekcji FLASH, podczas której uzyskano konkretne dane pokazane i omówione tutaj oraz którzy przyczynili się do analizy i interpretacji. Z wdzięcznością wyrażamy również uznanie dla pracy zespołów naukowych i technicznych z FLASH, które umożliwiły przeprowadzenie eksperymentu. D.R. dziękuje za wsparcie ze strony Wydziału Nauk Chemicznych, Nauk o Ziemi i Nauk Biologicznych, Biura Podstawowych Nauk o Energii, Biura Nauki, Departamentu Energii Stanów Zjednoczonych, nr grantu. DE-FG02-86ER13491. Eksperymenty prowadzone w ramach projektu FLASH były również wspierane przez Helmholtz Gemeinschaft w ramach programu Helmholtz Young Investigator Program. Dziękujemy Towarzystwu Maxa Plancka za sfinansowanie rozwoju i początkowej eksploatacji stacji końcowej CAMP w ramach Max Planck Advanced Study Group w CFEL oraz za dostarczenie tego sprzętu dla CAMP@FLASH. Instalacja CAMP@FLASH została częściowo sfinansowana z grantów BMBF 05K10KT2, 05K13KT2, 05K16KT3 i 05K10KTB z FSP-302

Materiały

Lista materiałów użytych w tym artykule
NazwaFirmaNumer katalogowyKomentarze
XenonLindeminican
CH3I (jodek metylu)Sigma Aldrich67692lub inna odpowiednia próbka
FEL stacja końcowa z pompą-sondąCAMP@FLASH lub LAMP@LCLSlub podobna stacja końcowa w innym zakładzie FEL
szybka fotodioda XUVOpto Diode Corp.
AXUVHS11 odchylenieT TektronixPSPL5575A
szybki ( ≥ 2 GHz) oscyloskopLeCroy WaveMaster8600A

Bibliografia

  1. Feldhaus, J., Arthur, J., Hastings, J. B. X-ray free-electron lasers. J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 38, S799-S819 (2005).
  2. Pellegrini, C. The history of X-ray free electron lasers. Eur. Phys. J. H. 37, 659-708 (2012).
  3. Bostedt, C., et al. Experiments at FLASH. Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. A. 601, 108-122 (2009).
  4. Fang, L., et al. Probing ultrafast electronic and molecular dynamics with free-electron lasers. J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 47, 124006(2014).
  5. Rudenko, A., Rolles, D. Time-resolved studies with FELs. J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom. 204, 228-236 (2015).
  6. Bostedt, C., et al. Linac Coherent Light Source: The first five years. Rev. Mod. Phys. 88, 015007(2016).
  7. Wernet, P., et al. Orbital-specific mapping of the ligand exchange dynamics of Fe(CO)5 in solution. Nature. 520, 78-81 (2015).
  8. McFarland, B. K. Ultrafast X-ray Auger probing of photoexcited molecular dynamics. Nat. Commun. 5, 4235(2014).
  9. Erk, B., et al. Imaging charge transfer in iodomethane upon X-ray photoabsorption. Science. 345, 288-291 (2014).
  10. Boll, R., et al. Charge transfer in dissociating iodomethane and fluoromethane molecules ionized by intense femtosecond X-ray pulses. Struc. Dyn. 3, 043207(2016).
  11. Amini, K., et al. Photodissociation of aligned CH3I and C6H3F2I molecules probed with time-resolved coulomb explosion imaging by site-selective XUV ionization. Struct. Dyn. 5, 014301(2018).
  12. Savelyev, E., et al. Jitter-correction for IR/UV-XUV pump-probe experiments at the FLASH Free-Electron Laser. New J. Phys. 19, 043009(2017).
  13. Dell'Angela, M., et al. Real-Time Observation of Surface Bond Breaking with an X-ray laser. Science. 339, 1302-1305 (2013).
  14. Öström, H., et al. Probing the transition state region in catalytic CO oxidation on Ru. Science. 347, 978-982 (2015).
  15. Ackermann, W., et al. Operation of a free-electron laser from the extreme ultraviolet to the water window. Nat. Photonics. 1, 336-342 (2007).
  16. Feldhaus, J. FLASH-the first soft X-ray free electron laser (FEL) user facility. J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 43, 194002(2010).
  17. Emma, P., et al. First lasing and operation of an Angstrom-wavelength free-electron laser. Nat. Photonics. 4, 641-647 (2010).
  18. Krikunova, M., et al. Time-resolved ion spectrometry on xenon with the jitter-compensated soft X-ray pulses of a free-electron laser. New J. Phys. 11, 123019(2009).
  19. Johnsson, P., et al. Characterization of a two-color pump-probe setup at FLASH using a velocity map imaging spectrometer. Opt. Lett. 35, 4163-4165 (2010).
  20. Glownia, J. M., et al. Time-resolved pump-probe experiments at the LCLS. Opt. Express. 18, 17620-17630 (2010).
  21. Schulz, S., et al. Femtosecond all-optical synchronization of an X-ray free-electron laser. Nat. Commun. 6, 5938(2015).
  22. Strüder, L., et al. Large-format, high-speed, X-ray pnCCDs combined with electron and ion imaging spectrometers in a multipurpose chamber for experiments at 4th generation light sources. Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. A. 614, 483-496 (2010).
  23. Löhl, F., et al. Electron Bunch Timing with Femtosecond Precision in a Superconducting Free-Electron Laser. Phys. Rev. Lett. 104, 144801(2010).
  24. Czwalinna, M. K. Dissertation (PhD Thesis). , Universität Hamburg. (2012).
  25. Schorb, S., et al. X-ray-optical cross correlator for gas-phase experiments at the LCLS free-electron laser. Appl. Phys. Lett. 100, 121107(2012).
  26. Beye, M., et al. X-ray pulse preserving single-shot optical cross-correlation method for improved experimental temporal resolution. Appl. Phys. Lett. 100, 121108(2012).
  27. Bionta, M. R., et al. Spectral encoding method for measuring the relative arrival time between x ray/optical pulses. Rev. Sci. Instrum. 85, 083116(2014).
  28. Redlin, H., et al. The FLASH pump-probe laser system: Setup, characterization and optical beamlines. Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. A. 635, S88-S93 (2011).
  29. Rolles, D., et al. Femtosecond x-ray photoelectron diffraction on gas-phase dibromobenzene molecules. J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 47, 124035(2014).
  30. Maltezopoulos, T., et al. Single-shot timing measurement of extreme-ultraviolet free-electron laser pulses. New J. Phys. 10, 033026(2008).
  31. Meyer, M., et al. Two-color photoionization in XUV free-electron and visible laser fields. Phys. Rev. A. 74, 011401(2006).
  32. Radcliffe, P., et al. An experiment for two-color photoionization using high intensity extreme-UV free electron and near-IR laser pulses. Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A. 583, 516-525 (2007).
  33. Gagnon, E., et al. Soft X-ray-driven femtosecond molecular dynamics. Science. 317, 1374-1378 (2007).
  34. Wernet, P., et al. Real-time evolution of the valence electronic structure in a dissociating molecule. Phys. Rev. Lett. 103, 013001(2009).
  35. Calegari, F., et al. Ultrafast electron dynamics in phenylalanine initiated by attosecond pulses. Science. 346, 336-339 (2014).

Przedruki i uprawnienia

Poproś o pozwolenie na ponowne wykorzystanie tekstu lub ilustracji tego artykułu JoVE

Poproś o pozwolenie

Tagi

Femtosekundowe wzbudzanie i sondowanie Pump Probewolne laser elektronowynak adka czasowanak adka przestrzennaobrazowanie z mapowaniem pr dko cidrgania czasu przybyciaspektroskopia jon w ksenonumonitor czasu przybycia wi zkiFLASH FELanaliza danych pomiarowych pump probe

Powiązane artykuły