Tutaj prezentujemy protokół parametryzacji ściśle wiążącego hamiltonianu ekscytonicznego do obliczania widm absorpcji optycznej i właściwości optoelektronicznych materiałów molekularnych na podstawie podstawowych obliczeń chemii kwantowej.
Artykuł metodologiczny
Tutaj prezentujemy protokół parametryzacji ściśle wiążącego hamiltonianu ekscytonicznego do obliczania widm absorpcji optycznej i właściwości optoelektronicznych materiałów molekularnych na podstawie podstawowych obliczeń chemii kwantowej.
Racjonalne projektowanie nieuporządkowanych agregatów molekularnych i ciał stałych do zastosowań optoelektronicznych opiera się na naszej zdolności do przewidywania właściwości takich materiałów za pomocą metod teoretycznych i obliczeniowych. Jednak duże układy molekularne, w których nieporządek jest zbyt znaczący, aby można go było rozpatrywać w granicy perturbacyjnej, nie mogą być opisane ani przy użyciu podstawowych zasad chemii kwantowej, ani teorii pasm. Modelowanie wieloskalowe jest obiecującym podejściem do zrozumienia i optymalizacji właściwości optoelektronicznych takich systemów. Wykorzystuje metody chemii kwantowej oparte na pierwszych zasadach do obliczania właściwości poszczególnych cząsteczek, a następnie konstruuje modelowe hamiltoniany agregatów molekularnych lub materiałów masowych na podstawie tych obliczeń. W artykule przedstawiono protokół konstruowania ściśle wiążącego hamiltonianu, który reprezentuje stany wzbudzone materiału molekularnego w podstawie ekscytonów Frenckla: par elektron-, które są zlokalizowane na poszczególnych cząsteczkach tworzących materiał. Zaproponowana tutaj parametryzacja hamiltonowska uwzględnia ekscytoniczne sprzężenia między cząsteczkami, a także elektrostatyczną polaryzację gęstości elektronów na cząsteczce przez rozkład ładunku na otaczających cząsteczkach. Takie modelowe hamiltoniany można wykorzystać do obliczania widm absorpcji optycznej i innych właściwości optoelektronicznych agregatów molekularnych i ciał stałych.
W ciągu ostatnich dwóch dekad, ciała stałe i folie wykonane z zagregowanych cząsteczek organicznych znalazły wiele zastosowań w urządzeniach optoelektronicznych. Urządzenia oparte na takich materiałach mają wiele atrakcyjnych właściwości, m.in. niewielką wagę, elastyczność, niskie zużycie energii oraz potencjał do taniej produkcji z wykorzystaniem druku atramentowego. Wyświetlacze oparte na organicznych diodach elektroluminescencyjnych (OLED) zastępują wyświetlacze ciekłokrystaliczne jako najnowocześniejsze rozwiązania w telefonach komórkowych, laptopach, telewizorach i innych urządzeniach elektronicznych1,2
Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.
1. Podział systemu wielocząsteczkowego na pojedyncze cząsteczki
Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.
W tej sekcji prezentujemy reprezentatywne wyniki do obliczania widma absorpcji optycznej agregatu sześciu cząsteczek YLD 124, pokazanego w Rysunek 3a, gdzie struktura agregatu została uzyskana z gruboziarnistej symulacji Monte Carlo. YLD 124 to prototypowy chromofor przenoszący ładunek, który składa się z grupy dietyloaminy oddającej elektrony z grupami ochronnymi tert-butylodimetylosilili, która jest połączona za pomocą π -sprzężonego mostka z grupą akceptującą elektron 2-(3-cyjano.......
Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.
Przedstawiona tutaj metoda pozwala na wiele dostosowań. Na przykład, możliwa jest modyfikacja parametrów obliczeń DFT i TD-DFT, w tym funkcjonału gęstości, zbioru bazowego i specyficznej definicji atomowych ładunków punktowych.
Zaleca się stosowanie funkcjonałów z korekcją dalekiego zasięgu, takich jak ωB97X, ωB97XD lub ωPBE, w celu uzyskania rozsądnych gęstości przejścia dla przejść o charakterze przeniesienia ładunku. Interesujące może być zbadanie, w jakim stopniu konkretny wybór funkcjonał.......
Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.
Autorzy nie ujawniają konfliktu interesów.
Dziękujemy Dr. Andreasowi Tillackowi (Oak Ridge National Laboratory), Dr. Lewisowi Johnsonowi (University of Washington) i Dr. Bruce'owi Robinsonowi (University of Washington) za opracowanie programu do gruboziarnistych symulacji Monte Carlo, który został wykorzystany do wygenerowania struktury układu molekularnego przedstawionego w sekcji Reprezentatywne wyniki. A.A.K. i P.F.G. są wspierane przez nagrodę Collaborative research award przyznawaną przez College of Science, CSU Zatoka Wschodnia. M.H. jest wspierany przez stypendium Forever Pioneer z Center for Student Research, CSU East Bay. C.M.I. i S.S. są wspierane przez Departament Obrony Stanów Zjednoczonych (Propo....
Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.
| Nazwa | Firma | Numer katalogowy | Komentarze |
|---|---|---|---|
| Gaussian 16, wersja B1 | |||
| Multiwfn wersja 3.3.8 | |||
| Kolekcja kompilatorów GNU wersja 9.2 | |||
| python 2.7.0 |
Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.
Poproś o pozwolenie na ponowne wykorzystanie tekstu lub ilustracji tego artykułu JoVE
Poproś o pozwolenie