Mapowanie pola magnetycznego za pomocą holografii elektronowej poza osią w transmisyjnym mikroskopie elektronowym

Summary

Przedstawiono wytyczne dotyczące rejestrowania i interpretowania pozaosiowych hologramów elektronowych w celu dostarczenia ilościowych obrazów pól magnetycznych w materiałach i urządzeniach w nanoskali w transmisyjnym mikroskopie elektronowym.

Abstract

Pozaosiowa holografia elektronowa to potężna technika, która polega na tworzeniu wzoru interferencyjnego w transmisyjnym mikroskopie elektronowym (TEM) poprzez nakładanie na siebie dwóch części fali elektronowej, z których jedna przeszła przez obszar zainteresowania na próbce, a druga jest falą odniesienia. Powstały hologram elektronowy poza osią może być analizowany cyfrowo w celu odzyskania różnicy faz między dwiema częściami fali elektronowej, która może być następnie interpretowana w celu uzyskania informacji ilościowych na temat lokalnych zmian potencjału elektrostatycznego i indukcji magnetycznej w obrębie próbki i wokół niej. Pozaosiowe hologramy elektronowe mogą być rejestrowane, gdy próbka jest poddawana bodźcom zewnętrznym, takim jak podwyższona lub obniżona temperatura, napięcie lub światło. Przedstawiony tutaj protokół opisuje praktyczne kroki, które są wymagane do rejestrowania, analizowania i interpretowania pozaosiowych hologramów elektronowych, ze szczególnym naciskiem na pomiar pól magnetycznych w materiałach i urządzeniach w nanoskali oraz wokół nich. Przedstawiono tutaj etapy związane z rejestracją, analizą i przetwarzaniem pozaosiowych hologramów elektronowych, a także rekonstrukcją i interpretacją obrazów fazowych oraz wizualizacją wyników. Omówiono również potrzebę optymalizacji geometrii próbki, elektronową konfigurację optyczną mikroskopu oraz parametry akwizycji hologramu elektronowego, a także potrzebę wykorzystania informacji z wielu hologramów w celu wyodrębnienia pożądanych wkładów magnetycznych z zarejestrowanego sygnału. Kroki te są zilustrowane badaniem próbek FeGe typu B20, które zawierają magnetyczne skyrmiony i zostały przygotowane za pomocą skupionych wiązek jonów (FIF). Omówiono perspektywy przyszłego rozwoju tej techniki.

Introduction

Nanostruktury magnetyczne są coraz częściej używane w aplikacjach, które obejmują logikę w nanoskali, pamięć masową i urządzenia spintroniczne^1,2,3,4,5. Lokalne zrozumienie właściwości magnetycznych materiałów składowych wymaga opracowania technik charakterystyki magnetycznej z rozdzielczością przestrzenną nanometrów (nm), zarówno w projekcji, jak i w trzech wymiarach, najlepiej wtedy, gdy próbka jest poddawana bodźcom zewnętrznym, takim jak podwyższona lub obniżona temperatura, przyłożone napięcie lub światło. Obecnie dostępne techniki charakterystyki magnetycznej obejmują magnetooptyczną mikroskopię z efektem Kerra, mikroskopię sił magnetycznych, skaningową mikroskopię tunelową spolaryzowaną spinowo, spolaryzowaną spinowo mikroskopię elektronową o niskiej energii, rentgenowski magnetyczny dichroizm kołowy, holografię rentgenowską i skaningową transmisyjną mikroskopię rentgenowską^{6,7,8,9,10,11}.

W transmisyjnej mikroskopii elektronowej, techniki charakterystyki magnetycznej obejmują tryby Fresnela i Foucaulta mikroskopii Lorentza, pozaosiową holografię elektronową, obrazowanie różnicowego kontrastu fazowego (DPC) oraz magnetyczny dichroizm kołowy elektronów (EMCD)^6,7,12,13,14. W tym artykule skupiono się na technice pozaosiowej holografii elektronowej, która jest w stanie zapewnić ilościowe pomiary pól magnetycznych w przestrzeni rzeczywistej wewnątrz i wokół materiałów w skali nano o rozdzielczości przestrzennej poniżej 5 nm, zarówno w projekcji, jak i, w połączeniu z tomografią elektronową, w trzech wymiarach^13,14.

W TEM bardzo przyspieszona wiązka elektronów jest przepuszczana przez przezroczystą elektronowo (zazwyczaj stałą) próbkę, aby zapewnić dostęp do jej struktury krystalograficznej, chemicznej, elektronicznej i/lub magnetycznej z rozdzielczością przestrzenną, która może osiągnąć skalę atomową. Zazwyczaj cienka (<100 nm) próbka jest napromieniowywana elektronami, które są emitowane z działa elektronowego i przyspieszane o 60-300 kV w kolumnie wysokopróżniowej (<^10-5 Pa). Soczewki elektromagnetyczne służą do skupiania elektronów na próbce, a następnie na jednym lub więcej detektorach. Elektrony silnie oddziałują z potencjałami atomowymi w próbce oraz z polami elektromagnetycznymi w jej wnętrzu i wokół niej. Chociaż informacja ta jest zakodowana w funkcji falowej elektronów, ostry obraz TEM w jasnym lub ciemnym polu rejestruje tylko zmiany intensywności elektronów, które docierają do detektora, podczas gdy informacje o ich przesunięciu fazowym są tracone. Ten tak zwany "problem fazowy" występuje również w eksperymentach rentgenowskich i neutronowych.

Jedną z technik pozwalających na pomiar przesunięcia fazowego funkcji falowej elektronów jest holografia elektronowa poza osią. Więcej szczegółów na temat podstawowych aspektów funkcji fal elektronowych można znaleźć gdzie indziej¹⁵. Koncepcja holografii elektronowej została po raz pierwszy zaproponowana przez Dennisa Gabora w 1948 roku w celu przezwyciężenia ograniczeń w rozdzielczości przestrzennej mikroskopii elektronowej spowodowanych aberracjami głównej soczewki obrazowej mikroskopu¹⁶. Technika ta pozwala na rejestrację informacji zarówno o amplitudzie, jak i fazie fali elektronowej. Od 1990 roku jest łatwo dostępny dla komercyjnych mikroskopów elektronowych, częściowo dzięki rozwojowi technologii pistoletów do emisji w terenie. Chociaż opisano ponad 20 odmian holografii elektronowej, najpopularniejszym i najbardziej wszechstronnym typem jest obecnie tryb TEM holografii elektronowej poza osią¹⁷ do mapowania pola elektromagnetycznego o wysokiej rozdzielczości przestrzennej^{18,19,20,21,22,23}.

Tryb TEM w holografii elektronowej poza osią polega na tworzeniu wzorca interferencyjnego lub hologramu poprzez nałożenie na siebie dwóch części fali elektronowej (Rysunek 1A), z których jedna przeszła przez obszar zainteresowania na próbce, a druga jest falą odniesienia²⁴. Przesunięcie fazowe Φ można pobrać cyfrowo z zarejestrowanego pozaosiowego hologramu elektronowego i zinterpretować w celu dostarczenia informacji ilościowych o lokalnych zmianach potencjału elektrostatycznego i potencjału wektora magnetycznego za pomocą równania 1²⁵,

(1)

gdzie C_E jest parametrem oddziaływania, który zależy od napięcia przyspieszającego mikroskopu (C_E = 6,53 ×^{10 6} rad/(Vm) przy 300 kV), V(x,y,z) jest potencjałem elektrostatycznym, A_z(x,y,z) jest składową z potencjału wektora magnetycznego, z jest równoległe do kierunku padającej wiązki elektronów, e jest elementarną jednostką ładunku, a h jest stałą Plancka. Elektrostatyczny i magnetyczny wkład w przesunięcie fazowe można rozdzielić, na przykład łącząc informacje z hologramów elektronowych zarejestrowanych przed i po odwróceniu próbki, z hologramów elektronowych zarejestrowanych poniżej i powyżej temperatury magnetycznej Curie próbki lub z hologramów elektronowych zarejestrowanych pod różnymi napięciami przyspieszającymi pod mikroskopem^13,26. Po pobraniu wkładu magnetycznego w przesunięcie fazowe Φ_m (tj. drugi składnik po prawej stronie równania 1), indukcję magnetyczną w płaszczyźnie rzutowaną w kierunku wiązki elektronów, Β_p, można uzyskać z jej pierwszych pochodnych, korzystając z równania 2,

, (2)

gdzie i .

Mapa indukcji magnetycznej może być następnie wyświetlana za pomocą konturów i kolorów, aby zapewnić wizualną reprezentację pola magnetycznego cienkiej warstwy lub nanostruktury^{26,27,28,29,30,31}, zgodnie z poniższym opisem. Obrazy faz magnetycznych i mapy indukcji magnetycznej powinny być zawsze interpretowane z dużą ostrożnością: po pierwsze, ponieważ reprezentują dwuwymiarowe rzuty trójwymiarowych (3D) magnetycznych pól wektorowych; po drugie, ponieważ są niewrażliwe na składowe pola magnetycznego znajdujące się poza płaszczyzną Β_z; i po trzecie, ponieważ łączą informacje z pól magnetycznych, które są obecne zarówno wewnątrz, jak i na zewnątrz próbki. Na szczęście teraz możliwe jest odzyskanie informacji magnetycznych 3D z serii tomografii nachylenia obrazów faz magnetycznych za pomocą opartej na projekcji wstecznej ^{32,33,34,35,36,37} lub model-based^38,39,40 algorytmów rekonstrukcji.

Badania właściwości magnetycznych materiałów za pomocą transmisyjnego mikroskopu elektronowego są zazwyczaj przeprowadzane z próbką w warunkach wolnych od pola magnetycznego, tj. po wyłączeniu konwencjonalnej soczewki obiektywu mikroskopu i użyciu albo soczewki Lorentza bez zanurzenia, albo soczewek transferowych korektora aberracji obrazu jako głównej soczewki obrazowania. Zastosowanie dodatkowego stolika na próbkę umieszczonego między kondensatorem a soczewkami obiektywu⁴¹ lub systemu soczewek z podwójnym obiektywem w celu zniesienia pola magnetycznego w pozycji próbki ⁴² może również pomóc w osiągnięciu warunków wolnych od pola magnetycznego. Rejestrowanie obrazów z próbką znajdującą się w warunkach wolnych od pola magnetycznego jest często określane jako mikroskopia Lorentza. Transmisyjna mikroskopia elektronowa Lorentza jest szybką techniką sprawdzania stanu magnetycznego próbki w obecności bodźców zewnętrznych. Jednak zwykle stosuje się go tylko jakościowo i nie można go łatwo zastosować do badań pól magnetycznych w najmniejszych nanostrukturach, częściowo ze względu na obecność prążków Fresnela wynikających z lokalnych zmian grubości próbki. W zależności od specyfikacji mikroskopu i próbki będącej przedmiotem zainteresowania, do przeprowadzenia charakterystyki magnetycznej w transmisyjnej mikroskopii elektronowej można zastosować wiele różnych technik obrazowania, dyfrakcji lub spektroskopii (np. obrazowanie DPC i EMCD).

Pozaosiowa holografia elektronowa jest często stosowana w połączeniu z prostszą, choć mniej ilościową, techniką obrazowania defoksowego Fresnela (tj. trybem Fresnela w mikroskopii Lorentza), szczególnie do badań ścian domen magnetycznych. Podobnie jak w przypadku pozaosiowej holografii elektronowej, kontrast w obrazach rozogniskowania Fresnela wynika z załamania elektronów przez składową w płaszczyźnie pola magnetycznego wewnątrz i na zewnątrz próbki. W pierwszym przybliżeniu, w płaszczyźnie pola magnetycznego Β_xy w próbce o grubości t powoduje odchylenie padającej wiązki elektronów o kąt , gdzie λ jest (relatywistyczną) długością fali elektronów. Podczas korzystania z obrazowania rozogniskowanego Fresnela pozycje ścian domeny magnetycznej są ujawniane jako linie o ciemnym lub jasnym natężeniu na rozogniskowanych obrazach w jasnym polu. Informacje o fazie można uzyskać z takich obrazów, rozwiązując równanie transportu intensywności⁴³. Jednak brak wiedzy na temat warunków brzegowych na krawędziach pola widzenia może skutkować błędami w fazie rekonstrukcji.

Dla kontrastu, podczas korzystania z trybu Foucaulta mikroskopii Lorentza, apertura jest używana, aby tylko elektrony, które zostały odchylone w określonym kierunku, mogły przyczynić się do tworzenia obrazu. Należy zauważyć, że obrazowanie DPC w skaningowej transmisyjnej mikroskopii elektronowej i tryb Fresnela w mikroskopii Lorentza rejestrują sygnały, które są w przybliżeniu proporcjonalne odpowiednio do pierwszej i drugiej pochodnej przesunięcia fazowego fali elektronowej. W rezultacie, mogą one zawierać silne wpływy lokalnych zmian w grubości i składzie próbki, które mogą zdominować wkłady magnetyczne do contrast^6,7.

Z perspektywy eksperymentalnej, tryb TEM w holografii elektronowej poza osią wymaga użycia elektrostatycznego dwupryzmatu, który zwykle ma formę cienkiego przewodu przewodzącego, który jest umieszczony blisko jednej z sprzężonych płaszczyzn obrazu w mikroskopie. Przyłożenie napięcia do dwupryzmatu w celu nałożenia się na obiekt i odniesienia fal elektronowych (Rysunek 1A) powoduje powstanie hologramu elektronowego, który może być zarejestrowany przez kamerę urządzenia ze sprzężeniem ładunkowym (CCD) lub detektor bezpośredniego zliczania elektronów⁴⁴.

Ustawienia stygmatora soczewki kondensatora są zazwyczaj dostosowywane tak, aby wiązka elektronów była wysoce eliptyczna, aby zmaksymalizować spójność boczną wiązki w kierunku prostopadłym do pryzmatu, zachowując przy tym wystarczającą liczbę zliczeń elektronów. Obszar zainteresowania na próbce jest umieszczony w taki sposób, aby obejmował część pola widzenia, podczas gdy hologram referencyjny jest zwykle uzyskiwany z sąsiedniego obszaru próżni lub obszaru cienkiej czystej warstwy nośnej. Opisane poniżej eksperymenty przeprowadzono w TEM z korekcją aberracji obrazu, pracującym pod napięciem 300 kV. Ten mikroskop ma dużą (11 mm) przerwę między nabiegunnikami i jest wyposażony w dwa dwupryzmaty elektronowe (Rysunek 1B). W tych eksperymentach tylko jeden z pryzmatów został użyty do zapisu hologramów elektronowych. Zalety korzystania z wielu pryzmatów dwupryzmatycznych są opisane w innym miejscu^45,46. Obrazy rozogniskowania Fresnela i pozaosiowe hologramy elektronów zarejestrowano za pomocą konwencjonalnej kamery CCD 2k x 2k lub detektora bezpośredniego zliczania elektronów 4k x 4k. Tryb Lorentza został skonfigurowany poprzez dostosowanie soczewki obiektywu do małego wzbudzenia ujemnego w celu uzyskania środowiska wolnego od pola magnetycznego w pozycji próbki poprzez kompensację szczątkowego pola magnetycznego obiektywu i pobliskich soczewek. Pierwsza soczewka transferowa modułu korektora obrazu została następnie wykorzystana jako soczewka do obrazowania niezanurzeniowego. Próbki mogą być obrazowane albo w remanencji (w zerowym polu magnetycznym), albo w obecności wstępnie skalibrowanego pola magnetycznego⁴⁷, które można zastosować poprzez wzbudzenie konwencjonalnej soczewki obiektywu mikroskopu. Podwójna struktura soczewki obiektywu w tym mikroskopie umożliwia zastosowanie pól magnetycznych w zakresie od -150 mT do 1,5 T zarówno w ujemnym, jak i dodatnim kierunku pionowym w celu zbadania procesów odwrócenia namagnesowania in situ w TEM poprzez przechylenie próbki w obecności przyłożonego pionowego pola magnetycznego. Chociaż pola magnetyczne w płaszczyźnie mogą być w zasadzie stosowane za pomocą dedykowanych uchwytów na próbki magnesujące, taki uchwyt nie został wykorzystany w niniejszej pracy.

Protocol

1. Wyrównanie mikroskopu elektronowego

1. Przełącz mikroskop (szczegóły w Tabeli materiałów, a Rysunek 1B w sekcji reprezentatywnych wyników) na tryb Lorentza, ładując dedykowany plik wyrównania.
   1. Załaduj próbkę (np. blaszkę o rozmiarach mikronów przymocowaną do siatki Cu o średnicy 3 mm; patrz Rysunek 1C w sekcji reprezentatywnych wyników, aby uzyskać szczegółowe informacje na temat przygotowania próbki; tutaj badany materiał to FeGe typu B20 zawierający skyrmion) do uchwytu na próbki TEM (szczegóły w Tabeli Materiałów).
   2. Wykonaj standardowe przygotowanie mikroskopu (np. napełnienie wymrażarki) i wyrównanie (np. przesunięcie wiązki elektronów, punkty obrotu, środek obrotu, astygmatyzm soczewki kondensatora i eucentryczna wysokość próbki).
      UWAGA: Ponowne ustawienie mikroskopu może być konieczne po zmianach ustawień mikroskopu (tryb obrazowania, prąd soczewki obiektywu, soczewka pistoletu, rozmiar plamki), pryzmat, położenie próbki lub temperatura.
2. Skoryguj dwukrotny astygmatyzm soczewki Lorentza za pomocą cienkiego amorficznego obszaru na próbce, monitorując transformację Fouriera takiego obszaru w czasie rzeczywistym za pomocą oprogramowania do rejestracji i przetwarzania obrazu, które jest używane do sterowania detektorem.
   UWAGA: Jeśli na próbce nie ma obszaru amorficznego, można w tym celu użyć oddzielnej siatki krzyżowej lub amorficznej cienkiej warstwy węgla. Badana próbka musi być następnie załadowana do mikroskopu po zakończeniu wyrównania i korekcji aberracji. Uwaga ta dotyczy również kroku 1.3.
3. W razie potrzeby dostrój korektor aberracji obrazu w mikroskopie za pomocą odpowiedniego oprogramowania.
   UWAGA: Korekcja aberracji wyższego rzędu może nie być wymagana do mapowania pola elektromagnetycznego z rozdzielczością przestrzenną nm.
4. Dostosuj powiększenie mikroskopu do żądanego pola widzenia, najlepiej z uwzględnieniem obszaru próżni na co najmniej 10% obrazu.
5. Odsuń próbkę od pola widzenia.
   1. Włóż dwupryzmat i ustaw go w stosunku do próbki (zwykle równolegle do krawędzi próbki).
   2. Zastosuj żądane napięcie do pryzmatu, zwykle nie więcej niż 1 V/s, aby uniknąć uszkodzenia.
6. Ustaw eliptyczny stan wiązki elektronów, dostrajając astygmatyzm soczewki kondensatora i wyśrodkuj wiązkę elektronów.
   UWAGA: Aby uniknąć uszkodzenia, nie skupiaj wiązki na pryzmacie.
7. Zmaksymalizuj kontrast prążków interferencji holograficznej, dostrajając ustawienia astygmatyzmu pistoletu i soczewki kondensatora.
   UWAGA: Kontrast i odstępy między prążkami można monitorować w locie za pomocą oprogramowania do kontroli akwizycji.
8. Poczekaj 15-30 minut, aby wiązka elektronów, mikroskop, dwupryzmat i próbka mogły się ustabilizować.
   UWAGA: Wybór powiększenia i napięcia dwupryzmatycznego zależy od pożądanego pola widzenia, rozdzielczości przestrzennej i stosunku sygnału do szumu w fazie rekonstrukcji.
9. Określ powiększenie w zależności od wielkości obszaru zainteresowania.
   UWAGA: Mały obszar próżni (~10% pola widzenia) powinien być idealnie uwzględniony w hologramie.
10. Dostosuj napięcie pryzmatu do żądanej szerokości nakładania się i rozdzielczości przestrzennej.
    UWAGA: Optyczna rozdzielczość przestrzenna elektronów jest w najlepszym razie dwu- lub trzykrotnie większa od holograficznych odstępów między prążkami interferencyjnymi, w zależności od rozmiaru maski użytej do rekonstrukcji hologramu (szczegółowe informacje można znaleźć w sekcji z reprezentatywnymi wynikami). Powiększenie i napięcie bipryzmatu mogą wymagać iteracyjnej optymalizacji. Ogólnie rzecz biorąc, im większe powiększenie lub im niższe napięcie bipryzmatu, tym lepszy jest kontrast prążków i stosunek sygnału do szumu w fazie rekonstrukcji, ale gorsza jest rozdzielczość przestrzenna.

2. Obszar zainteresowania

1. Wybierz obszar na próbce, przesuwając obszar zainteresowania w pole widzenia.
   UWAGA: Obszar zainteresowania powinien zwykle znajdować się blisko krawędzi próbki (lub obszaru cienkiej, czystej warstwy nośnej), ponieważ fala referencyjna jest potrzebna do interferencji z falą obiektu, która przechodzi przez obszar zainteresowania na próbce, a obszar próżni (najlepiej ~10% pola widzenia) powinien być uwzględniony w hologramie.
2. W razie potrzeby wyreguluj temperaturę próbki za pomocą regulatora temperatury uchwytu próbki TEM. Ostudzić wymrażarkę mikroskopu przed schłodzeniem próbki. Upewnij się, że kolumna jest w najlepszym możliwym stanie próżni, aby uniknąć osadzania się zanieczyszczeń lub lodu na próbce.
   UWAGA: Do ustabilizowania temperatury próbki może być potrzebny dodatkowy czas oczekiwania.

3. Lorentz TEM (obrazowanie z rozmyciem Fresnela)

1. Szczątkowy stan magnetyczny próbki
   1. W przypadku obrazowania rozmycia Fresnela przełącz się z powrotem na oświetlenie wiązką okrągłą. W razie potrzeby przesuń pryzmat z pola widzenia.
      UWAGA: Ustawienia soczewek kondensora dla oświetlenia wiązką okrągłą i eliptyczną można zwykle zapisać i przywołać za pomocą oprogramowania sterującego mikroskopem elektronowym.
   2. Zmień rozmycie soczewki Lorentza (np. w wielokrotności ±200 μm), aby rejestrować obrazy rozmycia Fresnela. Kontroluj akwizycję rozmytych obrazów za pomocą skryptu w oprogramowaniu sterującym mikroskopem.
   3. Ustaw żądany czas naświetlania i rejestruj obrazy z ostrością, niedoostrością i nadostrością za pomocą oprogramowania sterującego aparatem (patrz Rysunek 2 w sekcji reprezentatywnych wyników).
2. Ewolucja terenowa próbki
   1. Zmień pole magnetyczne przyłożone do próbki, dostrajając prąd konwencjonalnej soczewki obiektywu mikroskopu, pozostając w trybie Lorentza, lub, w stosownych przypadkach, prąd w cewkach magnesującego uchwytu próbki TEM.
   2. Dostosuj eucentryczną wysokość próbki i rozmycie.
   3. Sprawdzić ustawienie mikroskopu (patrz rozdział 1.1).
   4. Ustaw czas ekspozycji i rejestruj obrazy z ostrością, niedoostrością i nadostrością za pomocą oprogramowania sterującego aparatem.
   5. Zmień przyłożone pole magnetyczne, nachylenie próbki i/lub temperaturę (za pomocą regulatora temperatury uchwytu próbki TEM), zgodnie z wymaganiami, aby śledzić reakcję magnetyczną próbki, a także wybrać odpowiednie warunki dla holografii elektronowej poza osią.

4. Holografia elektronowa poza osią

1. Stan magnetyczny próbki w polu zerowym
   1. Przełącz się z powrotem na stan wiązki eliptycznej i przesuń pryzmat do środka pola widzenia.
      1. Sprawdź wyrównanie próbki, pryzmatu i mikroskopu.
      2. Ustaw ostrość próbkę po odczekaniu 10-30 minut, aby uzyskać stabilne warunki.
   2. Umieść obszar zainteresowania na próbce w polu view (patrz krok 2.1).
   3. Ustaw żądany czas naświetlania i zarejestruj pojedynczy lub wiele hologramów elektronowych próbki za pomocą oprogramowania sterującego kamery.
   4. Przesuń obszar zainteresowania na próbce z pola widzenia i zarejestruj jeden lub wiele hologramów referencyjnych za pomocą oprogramowania sterującego kamery.
      UWAGA: Czas naświetlania i liczba hologramów w krokach 4.1.3 i 4.1.4 są zazwyczaj wybierane jako takie same.
2. Ewolucja terenowa próbki
   1. Zmienić pole magnetyczne przyłożone do próbki (patrz krok 3.2.1).
   2. Ustaw stan wiązki eliptycznej, który zwykle zależy od ustawienia soczewki obiektywu.
   3. Wyrównaj próbkę, dwupryzmat i mikroskop (patrz krok 1.6). Ustaw ostrość próbki.
   4. Umieść obszar zainteresowania w polu widzenia.
   5. Ustaw żądany czas naświetlania i zarejestruj pojedynczy lub wiele hologramów elektronowych próbki za pomocą oprogramowania sterującego kamery.
   6. Przesuń obszar zainteresowania na próbce z pola widzenia i zarejestruj jeden lub wiele hologramów referencyjnych za pomocą oprogramowania sterującego kamery.
      UWAGA: Czas naświetlania i liczba hologramów w krokach 4.2.5 i 4.2.6 są zazwyczaj wybierane jako takie same.
   7. Powtórz powyższe kroki dla każdej żądanej wartości przyłożonego pola i/lub przyłożonego napięcia lub temperatury próbki, a także przed i po odwróceniu próbki.
      1. Sprawdź, czy zmiany bodźców zewnętrznych powodują niestabilność mikroskopu, wiązki, pryzmatu i/lub preparatu i czy wymagany jest dodatkowy czas oczekiwania w celu uzyskania stabilności.
      2. Zwróć szczególną uwagę na projektowanie eksperymentów, które można wykorzystać do uzyskania oddzielenia wkładu magnetycznego do fazy od wkładu elektrostatycznego.
         UWAGA: Istnieje kilka sposobów na osiągnięcie tej separacji¹³. W tym przypadku temperatura próbki została wykorzystana do przełączenia próbki w stan paramagnetyczny, a następnie oceny różnic między obrazami fazowymi zarejestrowanymi w różnych temperaturach próbki.
3. Przetwarzaj zarejestrowane hologramy elektronowe cyfrowo.
   1. Zrekonstruuj hologramy elektronowe, aby obliczyć obrazy amplitudy i fazy za pomocą komercyjnego lub domowego oprogramowania.
      UWAGA: Zwykle stosuje się podejście rekonstrukcyjne oparte na transformacji Fouriera (szczegółowe informacje na temat rekonstrukcji hologramów można znaleźć w sekcji dotyczącej reprezentatywnych wyników).
   2. Wyrównaj obrazy pod względem powiększenia, pozycji i kąta, a w razie potrzeby usuń z nich zniekształcenia geometryczne. Połącz informacje z obrazów wielu faz, aby oddzielić wkład magnetyczny od elektrostatycznego w fazie (zobacz Rysunek 3 w sekcji reprezentatywnych wyników, aby uzyskać szczegółowe informacje).

Results

FTPodziejki pokazane poniżej pochodzą z badań mikroskopii Lorentza i holografii elektronowej poza osią magnetycznych skyrmionów w pojedynczej krystalicznej próbce FeGe.

Przygotowanie próbki TEM. Przezroczyste elektronowo próbki monokrystalicznego FeGe typu B20 przygotowano do badania TEM przy użyciu dwuwiązkowego skaningowego mikroskopu elektronowego wyposażonego w Ga FIB, mikromanipulator i systemy wtrysku gazu. Mielenie FIB wykonano przy użyciu wiązek jonowych 30 i 5 kV o prądach od 6,5 nA do 47 pA. Metoda lift-out⁴⁸ została użyta do wytworzenia lameli, która została przymocowana do siatki Cu (Rysunek 1C). Aby zmniejszyć różnice grubości wynikające z kurtyny, amorficzny C został osadzony na krysztale przed mieleniem FIB. Pozostałe uszkodzenia wywołane wiązką jonów zostały zmniejszone dzięki zastosowaniu niskoenergetycznego (<1 keV) rozpylania wiązką jonów Ar⁴⁹. Ostateczny egzemplarz miał przybliżone wartości szerokości, wysokości i grubości odpowiednio 15, 10 i 0,1 μm.

Obrazowanie magnetyczne-mikroskopia Lorentza. Stan magnetyczny próbki FeGe, która ma być zgodna z wykresem fazowym pola magnetycznego w funkcji temperatury, pokazany na Rysunek 4A, został po raz pierwszy zbadany przy użyciu mikroskopii Lorentza, rejestrując obrazy rozogniskowania Fresnela, zarówno w temperaturze pokojowej, jak i w obniżonej temperaturze (poniżej temperatury Curie FeGe).

FeGe typu B20 jest paramagnetyczny w temperaturze pokojowej. Poniżej temperatury przejścia 278 K (tj. temperatury Curie) mogą tworzyć się różne konfiguracje magnetyczne, w zależności od przyłożonego pola magnetycznego⁵⁰. W niniejszym badaniu obrazy rejestrowano zarówno w temperaturze pokojowej, jak i w obniżonej temperaturze za pomocą podwójnie pochylonego, chłodzonego ciekłym azotem uchwytu na próbki TEM. Temperatura próbki była monitorowana i kontrolowana za pomocą regulatora temperatury i oprogramowania sterującego kamery. Poniżej temperatury przejścia, FeGe zazwyczaj zawiera spiralną strukturę magnetyczną w zerowym przyłożonym polu magnetycznym. Ta magnetyczna tekstura tworzy przypominające labirynt linie o czarnym i białym kontraście na obrazach Lorentza (rozogniskowanie Fresnela) cienkich próbek TEM, jak pokazano na Rysunek 4B.

Charakterystyczne parametry magnetyczne FeGe, takie jak jego stała wymiany, stała oddziaływania Dzyaloshinskii-Moriya i namagnesowanie nasycenia M, określają okres równowagi fazy spiralnej (~70 nm), jak również pole krytyczne dla nasycenia magnetycznego (320 mT). Sieć skyrmionów typu Blocha może zostać utworzona ze stanu spiralnego poprzez przyłożenie pola magnetycznego poza płaszczyzną do próbki za pomocą niewielkiego wzbudzenia soczewki przeciwstawnej. W mikroskopie użytym w niniejszym badaniu wzbudzenie 6% zapewnia pole ~100 mT. Typowe wartości rozmycia, które są wymagane do zobrazowania struktury spiralnej lub sieci skyrmionów, mieszczą się w zakresie 300 μm-1 mm, w zależności od grubości próbki TEM.

Rysunek 2 pokazuje obrazy rozogniskowania Fresnela skyrmionów typu Bloch, zarejestrowane w temperaturze próbki 100 K w obecności pola magnetycznego poza płaszczyzną 100 mT, które zostało zastosowane przy użyciu konwencjonalnej soczewki obiektywu mikroskopu. Chłodzenie próbki w obecności przyłożonego pola magnetycznego powoduje powstanie regularnej, ciasno upakowanej sieci skyrmionów typu Blocha⁵¹. W zależności od znaku rozmycia, kontrast każdego skyrmionu pojawia się jako maksimum lub minimum intensywności, jak pokazano odpowiednio na Rysunek 2A i Rysunek 2B.

Obrazowanie magnetyczne-Holografia elektronowa poza osią. Pozaosiowe hologramy elektronowe blaszki FeGe przygotowane za pomocą mielingu FIB zarejestrowano zarówno w temperaturze pokojowej, jak i poniżej temperatury krytycznej przy użyciu procedury opisanej powyżej.

Rysunek 3A pokazuje pozaosiowy hologram elektronowy zarejestrowany z FeGe typu B20 w temperaturze próbki 200 K po schłodzeniu w obecności przyłożonego pola magnetycznego o natężeniu 100 mT. Do pryzmatu przyłożono napięcie 120 V, co dało odstęp między prążkami interferencji holograficznej wynoszący 2,69 nm i kontrast prążków interferencji holograficznej wynoszący ~25%.

Rekonstrukcja amplitudy i fazy polegała na cyfrowym wybraniu jednego z bocznych pasm w transformacji Fouriera hologramu (Rysunek 3B), zamaskowaniu wszystkiego poza okrągłą maską z miękką krawędzią wyśrodkowaną na bocznym pasie do zera, wyśrodkowaniu zamaskowanej bocznej wstęgi w przestrzeni Fouriera i obliczeniu jej odwrotnej transformaty Fouriera, aby uzyskać obraz fali zespolonej w przestrzeni rzeczywistej, który zawiera zarówno informacje o amplitudzie, jak i fazie. Faza Φ = arctan (i/r) i amplituda zespolonej funkcji falowej w przestrzeni rzeczywistej zostały obliczone z jej części rzeczywistej r i części urojonej i. Faza (Rysunek 3C) została początkowo oceniona modulo 2π i dlatego zawierała nieciągłości fazowe, które można było rozpakować za pomocą odpowiedniego algorytmu, aby uzyskać nieopakowany obraz fazy (Rysunek 3D). Więcej szczegółów na temat procedury rekonstrukcji i odpowiadającego jej oprogramowania open source można znaleźć gdzie indziej^52,53,54.

Podobne podejście zostało użyte do nagrania hologramu referencyjnego z samej próżni. Zrekonstruowana faza hologramu referencyjnego została odjęta od fazy hologramu próbki w celu usunięcia artefaktów fazowych związanych z systemem obrazowania i rejestracji mikroskopu. Próbka została następnie podgrzana do temperatury pokojowej, a zarówno hologramy próbki (Rysunek 3E), jak i próżniowe hologramy referencyjne zostały zarejestrowane przy użyciu tej samej procedury, co w obniżonej temperaturze. Ponieważ FeGe jest paramagnetyczny w temperaturze pokojowej, optyczne przesunięcie fazowe elektronów wynika wyłącznie z udziału elektrostatyków (średniego potencjału wewnętrznego) w fazę. Różnica między wyrównanymi obrazami fazowymi zarejestrowanymi w temperaturze pokojowej a obniżoną (po korekcji za pomocą hologramów referencyjnych próżni) została wykorzystana do przedstawienia samego magnetycznego przesunięcia fazowego (Rysunek 3F). Odejmowanie obrazów fazowych wymagało wyrównania subpikseli. Końcowy obraz fazy magnetycznej dostarcza informacji o składowej w płaszczyźnie indukcji magnetycznej wewnątrz i wokół próbki zintegrowanej w kierunku wiązki elektronów (patrz równanie 2).

Wizualną reprezentację rzutowanej indukcji magnetycznej w płaszczyźnie można uzyskać, dodając kontury do obrazu fazy magnetycznej (np. oceniając cosinus wybranej wielokrotności). Jego pochodne mogą być również używane do generowania kolorów, których odcień i intensywność można wykorzystać do przedstawienia odpowiednio kierunku i wielkości rzutowanej indukcji magnetycznej w płaszczyźnie. Rysunek 5A pokazuje reprezentatywny obraz fazy magnetycznej skyrmionów typu Blocha w FeGe, uzyskany z wyników holografii elektronowej poza osią, pokazanych w Rysunek 3. Odpowiadająca jej mapa indukcji magnetycznej jest pokazana w Rysunek 5B.

Obraz fazy magnetycznej może być dalej analizowany w celu określenia rzutowanego namagnesowania w płaszczyźnie próbki za pomocą niezależnego od modelu algorytmu ⁵⁵ lub opartego na modelu⁴⁰. Rysunek 5C przedstawia mapę namagnesowania w płaszczyźnie wyznaczoną na podstawie obrazu fazy magnetycznej pokazanego w Rysunek 5A wykorzystujący algorytm rekonstrukcji iteracyjnej oparty na modelu⁴⁰, wraz z niezależnym pomiarem grubości próbki TEM wykonanym za pomocą spektroskopii strat energii elektronów. Namagnesowanie jest pokazane w jednostkach kA/m i ujawnia sześciokątne kształty skyrmionów, które wynikają z ich ciasno upakowanego układu. Jądra skyrmionów, w których spiny są zorientowane równolegle do kierunku wiązki elektronów, mają rozmiary ~8 nm. Zmierzone namagnesowanie osiąga wartość szczytową przy wartości ~135 kA/m, co jest dobrze zgodne z wartością uśrednioną, która uwzględnia obecność skrętów powierzchni i niemagnetycznych uszkodzonych warstw powierzchniowych próbki⁵⁶. Podobne podejście można zastosować do systematycznego badania ewolucji tekstury spinu w funkcji przyłożonego pola magnetycznego i temperatury.

Rysunek 1: Podstawowa konfiguracja holografii elektronowej poza osią i przykładowa geometria próbki. (A) Schematyczna ścieżka promienia dla holografii elektronowej poza osią. (B) Fotografia transmisyjnego mikroskopu elektronowego użytego w tym badaniu. Mikroskop ten jest wyposażony w pistolet do emisji pola, korektor aberracji obrazu, soczewkę Lorentza i dwa dwupryzmaty elektronowe i był eksploatowany pod napięciem 300 kV. (C) Obraz mikroskopijny elektronów skaningowych wtórnych próbki TEM FeGe typu B20, przygotowany przy użyciu milicowania FIB, przymocowany do siatki nośnej Cu TEM (patrz Rysunek 2B dla obrazu TEM próbki). Podziałka = 500 μm. Skróty: OA = otwarta przysłona; Ltz = Lorentz; SA = wybrany obszar; e^- = elektron; TEM = transmisyjny mikroskop elektronowy. Kliknij tutaj, aby zobaczyć większą wersję tego rysunku.

Ryc. 2: Obrazy rozogniskowania Fresnela skyrmionów typu Blocha w FeGe typu B20. (A) Obrazy nieostre i (B) przeogniskowane skyrmiony typu Blocha w blaszce FeGe przygotowanej przy użyciu frezowania FIB i zarejestrowane w temperaturze próbki 100 K w obecności pola magnetycznego poza płaszczyzną 100 mT. Wartości rozmycia wynoszą ±500 μm. Szerokie pasma falistego ciemnego kontrastu to krystaliczne kontury zagięcia powstałe w wyniku kontrastu dyfrakcyjnego. Wstawki pokazują powiększone obszary obrazów. Podziałka liniowa = 2 μm. Kliknij tutaj, aby zobaczyć większą wersję tego rysunku.

Rysunek 3: Rekonstrukcja pozaosiowego hologramu elektronowego. (A) Eksperymentalny pozaosiowy hologram elektronowy blaszki FeGe typu B20 zarejestrowany w temperaturze próbki 200 K w obecności przyłożonego pola magnetycznego poza płaszczyzną o natężeniu 100 mT. Wstawka pokazuje powiększony obszar hologramu; podziałka = 200 nm. (B) Transformata Fouriera hologramu zawierającego pasmo środkowe, dwa pasma boczne i smugi wychodzące z prążków Fresnela na krawędziach pryzmatu. Powiększenie jednego z pasm bocznych odsłania plamy związane z uporządkowanym układem skyrmionów; podziałka = 0,4 ^nm-1. (C) Obraz fazy owijonej uzyskany przez odwrotną transformację Fouriera jednego z pasm bocznych; podziałka = 200 nm. (D) Nieopakowany obraz fazy; podziałka = 200 nm. (E) Nieopakowany obraz fazowy tego samego obszaru zarejestrowany w temperaturze pokojowej w zerowym polu magnetycznym przyłożonym poza płaszczyzną; podziałka = 200 nm (F) Część końcowego obrazu fazy magnetycznej uzyskanego przez odjęcie obrazu fazowego zarejestrowanego w temperaturze pokojowej od obrazu zarejestrowanego w temperaturze 200 K, po wyrównaniu ich z dokładnością subpikselową; podziałka = 200 nm. Kliknij tutaj, aby zobaczyć większą wersję tego rysunku.

Rysunek 4: Wykres fazowy pola magnetycznego w funkcji temperatury FeGe. (A) Diagram fazowy FeGe typu B20 pokazujący stany magnetyczne w funkcji temperatury. (B) Obraz rozogniskowania Fresnela reprezentatywnego spiralnego stanu magnetycznego w blaszce FeGe przygotowanej przy użyciu frezowania FIB i zarejestrowanej w temperaturze próbki 260 K przy zerowym przyłożonym polu magnetycznym. Podziałka = 2 μm. Skróty: PM = faza paramagnetyczna; T_c = temperatura Curie; FIB = skupione wiązki jonów. Kliknij tutaj, aby zobaczyć większą wersję tego rysunku.

Rysunek 5: Analiza ilościowa magnetycznego przesunięcia fazowego. (A) Magnetyczne przesunięcie fazowe Φ_m skyrmionów typu Blocha w FeGe typu B20 zarejestrowane w temperaturze próbki 200 K w obecności przyłożonego pola magnetycznego poza płaszczyzną o natężeniu 100 mT. (B) Mapa indukcji magnetycznej utworzona poprzez wyświetlenie cosinusa wielokrotności obrazu fazy magnetycznej i dodanie kolorów wygenerowanych z jego pochodnych. Odstęp konturu fazowego wynosi 2π/20~0,314 radianów. (C) Rzutowane namagnesowanie w płaszczyźnie uzyskane z obrazu fazy magnetycznej pokazanego w (A) przy użyciu algorytmu rekonstrukcji iteracyjnej opartego na modelu. Podziałka liniowa = 50 nm. Kliknij tutaj, aby zobaczyć większą wersję tego rysunku.

Discussion

Pozaosiowa holografia elektronowa zapewnia w pełni ilościowe pomiary właściwości magnetycznych materiałów w nanoskali z rozdzielczością przestrzenną nm, zarówno w projekcji, jak i w trzech wymiarach w połączeniu z tomografią elektronową. Te zalety odróżniają tę technikę od technik opartych na promieniowaniu rentgenowskim i neutronach w zakresie charakteryzowania nanostruktur magnetycznych w wysokiej rozdzielczości przestrzennej. Należy jednak zachować ostrożność przy projektowaniu i przeprowadzaniu eksperymentów, a także podczas analizy danych. Niektóre z czynników, które należy wziąć pod uwagę, są wymienione tutaj. Po pierwsze, materiały magnetyczne są na ogół wrażliwe na artefakty wywołane rozpylaniem wiązką jonów, co może powodować tworzenie się wadliwych, amorficznych i/lub niemagnetycznych warstw na powierzchni próbki TEM. Może być również konieczne przechowywanie ich w atmosferze gazu obojętnego lub próżni, aby zapobiec utlenianiu. Ponadto próbki TEM przygotowane metodą mielenia FIB są małe i delikatne. Dlatego narzędzia mechaniczne, takie jak pęseta, generalnie nie są zalecane. Zamiast tego pęseta próżniowa może być używana do wkładania próbek do uchwytów na próbki TEM.

Po drugie, konwencjonalne chłodzące uchwyty na próbki TEM, takie jak ten zastosowany w niniejszym badaniu, mogą powodować dryf próbki z powodu zmian temperatury kołyski próbki, i przewodów transportujących ciepło. Dryf próbki zwykle zwalnia do akceptowalnego tempa w ciągu 10-40 minut. Po trzecie, podczas eksperymentu z chłodzeniem może wystąpić ładunek wywołany wiązką elektronów, zwłaszcza podczas badania próbki zawierającej materiały izolacyjne. Ładowanie może wprowadzać powoli zmieniający się wkład elektrostatyczny w zarejestrowany obraz fazowy, który może się zmieniać w zależności od temperatury próbki, a także oświetlenia wiązką elektronów i położenia próbki. Czasami pokrycie próbki cienką warstwą C może pomóc w zmniejszeniu ładowania wywołanego wiązką elektronów.

Po czwarte, eksperymenty z obrazowaniem magnetycznym przeprowadzane w TEM wymagają próbki przezroczystej dla elektronów. Przygotowanie takich próbek zostało pokrótce opisane powyżej w sekcji dotyczącej reprezentatywnych wyników. Planując, przeprowadzając i interpretując eksperyment, należy wziąć pod uwagę kształt próbki, ponieważ wyniki uzyskane z "cienkich warstw" mogą różnić się od wyników uzyskanych z próbek zbiorczych. Na przykład domeny magnetyczne są często mniejsze, a pola demagnetyzujące są silniejsze w próbkach TEM niż w materiałach sypkich. Niemniej jednak właściwości magnetyczne, takie jak namagnesowanie nasyceniem i szerokość ścianki domeny mierzone z cienkich próbek TEM, zazwyczaj odpowiadają wartościom uzyskanym z materiałów sypkich.

Po piąte, przyłożenie prostopadłego pola magnetycznego do próbki za pomocą konwencjonalnej soczewki obiektywowej mikroskopu zmienia powiększenie i rotację obrazu, które należy skorygować przed cyfrowym wyrównaniem obrazu. Niewielka niewspółosiowość między obrazami fazowymi może skutkować błędną interpretacją artefaktów niewspółosiowości jako kontrastu magnetycznego.

Patrząc w przyszłość, elektronowa tomografia holograficzna zapewnia drogę do rekonstrukcji 3D pól magnetycznych i rozkładów namagnesowania w materiałach w oparciu o algorytmy rekonstrukcji tomograficznej oparte na projekcji wstecznej³⁴ lub^{modelu 40} . Takie eksperymenty wymagają akwizycji i przetwarzania dużej liczby obrazów, w tym odejmowania średniego wkładu potencjału wewnętrznego w fazę pod każdym kątem nachylenia próbki. Eksperymenty tomograficzne są podatne na zmiany w próbce podczas rozszerzonych eksperymentów, zmiany dyfrakcji dynamicznej w funkcji kąta nachylenia próbki, artefakty wynikające z pozyskania niekompletnych zbiorów danych, a także skutki niewspółosiowości i zniekształcenia obrazu. Automatyzacja przepływów pracy związanych z pozyskiwaniem i analizą danych obiecuje przezwyciężyć niektóre z tych problemów. Inne przyszłe osiągnięcia eksperymentalne mogą obejmować projektowanie wyrafinowanych cewek magnetyzujących i podejścia do wykonywania czasowo-rozdzielczych eksperymentów holografii elektronowej poza osią, polegających na przełączaniu magnetycznym podczas stosowania wielu bodźców zewnętrznych do próbek.

Materials

List of materials used in this article

Name	Company	Catalog Number	Comments
Materiały
B20-typowy monokryształ			Badany materiał
Oprogramowanie
Oprogramowanie do korekcji aberracji	CEOS	2.21.49	Oprogramowanie do korekcji aberracji
Pakiet mikroskopowy Gatan (GMS)	Gatan	3.41	Oprogramowanie do sterowania kamerą Gatan K2 IS
Holoworks	Holowerk	6.0 beta	Oprogramowanie do rekonstrukcji hologramów
Wyposażenie techniczne
Cu Siatka Omniprobe	Omniprobe	AGJ420	Siatka nośna do lameli TEM
wysokonapięciowy	Fug Elektronik	HCL 14M-1250	Napięcie bipryzmatyczne zasilanie i sterownik
Detektor bezpośredniego zliczania elektronów	Gatan	GATAN K2 IS	Obrazy Lorentza i akwizycja hologramów
Uchwyt na próbki TEM chłodzony cieczą i azotem z podwójnym pochyleniem	Gatan	GATAN model 636	Uchwyt na próbki
Skaningowy mikroskop elektronowy ze skupioną wiązką jonów	Thermo Fisher Scientific	FEI Helios NanoLab 460F1 FIB-SEM	Przygotowanie próbek
Regulator temperatury do uchwytu na próbki TEM chłodzony ciekłym azotem	Gatan	GATAN model 1905	Regulator temperatury próbki
Transmisyjny mikroskop elektronowy	Thermo Fisher Scientific	FEI Titan G2 60-300 FEG TEM	Mikroskopia Lorentza i holografia elektronowa