Method Article

Kompletna metoda oceny wydajności fotokatalizatorów w degradacji antybiotyków w remediacji środowiska

DOI:

10.3791/64478

⸱

October 6th, 2022

 ,  ,  ,  ,  ,  ,  , 
1School of Chemical Engineering, Northwest University

In This Article

Summary

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Prezentowany tutaj jest protokół do zbadania uniwersalnego zestawu procedur eksperymentalnych do kompleksowej oceny laboratoryjnej fotokatalizatorów w dziedzinie oczyszczania środowiska, na przykładzie fotokatalitycznego usuwania antybiotykowych cząsteczek zanieczyszczeń organicznych z wody za pomocą uczulonych ftalocyjaniną kompozytów fosforanu srebra.

Abstract

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Różne antybiotyki, takie jak tetracyklina, aureomycyna, amoksycylina i lewofloksacyna, znajdują się w dużych ilościach w wodach gruntowych i glebach, potencjalnie prowadząc do rozwoju opornych i wielolekoopornych bakterii, stanowiących zagrożenie dla ludzi, zwierząt i systemów środowiskowych. Technologia fotokatalityczna cieszy się dużym zainteresowaniem ze względu na szybkie i stabilne leczenie oraz bezpośrednie wykorzystanie energii słonecznej. Jednak większość badań oceniających wydajność katalizatorów półprzewodnikowych w fotokatalitycznej degradacji zanieczyszczeń organicznych w wodzie jest obecnie niekompletna. W tym artykule zaprojektowano kompletny protokół eksperymentalny w celu kompleksowej oceny wydajności fotokatalitycznej katalizatorów półprzewodnikowych. W tym przypadku rombowy dwunastościenny fosforan srebra otrzymano prostą metodą syntezy fazy rozpuszczalnikowej w temperaturze pokojowej i ciśnieniu atmosferycznym. Materiały heterozłączowe BrSubftalocyjanina/Ag3PO4 otrzymano metodą solwotermiczną. Wydajność katalityczną przygotowanych materiałów do degradacji tetracykliny oceniono, badając różne czynniki wpływające, takie jak dawka katalizatora, temperatura, pH i aniony pod ciśnieniem atmosferycznym przy użyciu lampy ksenonowej o mocy 300 W jako symulowanego źródła światła słonecznego i natężeniu światła 350 mW/cm2. W porównaniu z pierwszym cyklem, skonstruowany BrSubftalocyjanina/Ag3PO4 utrzymał 82,0% pierwotnej aktywności fotokatalitycznej po pięciu cyklach fotokatalitycznych, podczas gdy nieskazitelny Ag3PO4 utrzymał tylko 28,6%. Stabilność próbek fosforanu srebra została następnie przetestowana w pięciocyklowym eksperymencie. W artykule przedstawiono kompletny proces oceny wydajności katalitycznej katalizatorów półprzewodnikowych w laboratorium w celu opracowania katalizatorów półprzewodnikowych o potencjale zastosowań praktycznych.

Introduction

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Tetracykliny (TCs) są powszechnie stosowanymi antybiotykami, które zapewniają skuteczną ochronę przed infekcjami bakteryjnymi i są szeroko stosowane w hodowli zwierząt, akwakulturze i zapobieganiu chorobom1,2. Są one szeroko rozpowszechnione w wodzie ze względu na ich nadmierne zużycie i niewłaściwe stosowanie w ostatnich dziesięcioleciach, a także odprowadzanie ścieków przemysłowych3. Spowodowało to poważne zanieczyszczenie środowiska i poważne zagrożenie dla zdrowia ludzkiego; na przykład nadmierna obecność TC w środowisku wodnym może negatywnie wpływać na rozmieszczenie zbiorowisk drobnoustrojów i oporność bakterii, prowadząc do zachwiania równowagi ekologicznej, głównie ze względu na wysoce hydrofilowy i bioakumulację antybiotyków, a także pewien poziom bioaktywności i stabilności4,5,6. Ze względu na hiperstabilność TC w środowisku, trudno jest go rozłożyć w sposób naturalny; W związku z tym opracowano wiele metod, w tym zabiegi biologiczne, fizykochemiczne i chemiczne7,8,9. Zabiegi biologiczne są bardzo skuteczne i tanie10,11. Ponieważ jednak są toksyczne dla mikroorganizmów, nie rozkładają skutecznie i nie mineralizują cząsteczek antybiotyków w wodzie12. Chociaż metody fizykochemiczne mogą usunąć antybiotyki ze ścieków bezpośrednio i szybko, ta metoda tylko przekształca cząsteczki antybiotyku z fazy ciekłej w fazę stałą, nie powoduje ich całkowitej degradacji i jest zbyt kosztowna13.

W przeciwieństwie do konwencjonalnych metod, fotokataliza półprzewodnikowa była szeroko stosowana do degradacji zanieczyszczeń w ostatnich dziesięcioleciach ze względu na jej efektywne właściwości degradacji katalitycznej14. Na przykład, niezawierający metali szlachetnych magnetyczny katalizator FexMny firmy Li et al. osiągnął skuteczne utlenianie fotokatalityczne różnych cząsteczek antybiotyków w wodzie bez użycia jakiegokolwiek utleniacza15. Yan i in. poinformowali o syntezie in situ liliopodobnych nanoarkuszy NiCo2O4 na węglu pochodzącym z biomasy odpadowej w celu osiągnięcia skutecznego fotokatalitycznego usuwania zanieczyszczeń fenolowych z wody16. Technologia opiera się na półprzewodnikowym katalizatorze wzbudzonym światłem w celu wygenerowania fotogenerowanych elektronów (e-) i (h+)17. Fotogenerowane e i h+ zostaną przekształcone w aniorodniki ponadtlenkowe (O2-) lub rodniki hydroksylowe (OH-) w reakcji z zaabsorbowanymiO2 iH2O, a te oksydacyjnie aktywne formy utleniają i rozkładają cząsteczki zanieczyszczeń organicznych w wodzie na CO2 i H2O i inne mniejsze cząsteczki organiczne 18,19,20. Nie ma jednak ujednoliconego standardu terenowego do oceny wydajności fotokatalizatora. Ocena wydajności fotokatalitycznej materiału powinna być badana pod kątem procesu przygotowania katalizatora, warunków środowiskowych dla optymalnej wydajności katalitycznej, wydajności recyklingu katalizatora itp. Ag3PO4, ze swoją wybitną zdolnością fotokatalityczną, wywołał poważne obawy w zakresie remediacji środowiska. Ten nowy fotokatalizator osiąga sprawność kwantową do 90% przy długościach fal większych niż 420 nm, czyli znacznie wyższą niż wcześniej podawane wartości21. Jednak silna fotokorozja i niezadowalająca szybkość separacji elektron-Ag3PO4 ograniczają jego szerokie zastosowanie22. W związku z tym podjęto różne próby przezwyciężenia tych wad, takie jak optymalizacja kształtu23, dopingowanie jonowe24 oraz Heterostructure building25,26,27. W tym artykule Ag3PO4 został zmodyfikowany przy użyciu kontroli morfologii oraz inżynierii heterozłączy. Najpierw rombowe dwunastościenne kryształy Ag3PO4 o wysokiej energii powierzchniowej otrzymano w drodze syntezy fazy rozpuszczalnikowej w temperaturze pokojowej pod ciśnieniem otoczenia. Następnie, organiczna supramolekularna BrSubftalocyjanina (BrSubPc), która może działać zarówno jako akceptor elektronów, jak i donor elektronów, została samoorganizująca się na powierzchni fosforanu srebra metodą solwotermiczną28,29,30,31,32,33,34,35. Wydajność fotokatalityczna przygotowanych materiałów została oceniona poprzez zbadanie wpływu różnych czynników środowiskowych na wydajność fotokatalityczną przygotowanych próbek w celu degradacji śladowych ilości tetracykliny w wodzie. Niniejszy artykuł stanowi odniesienie do systematycznej oceny wydajności fotokatalitycznej materiałów, co ma znaczenie dla przyszłego rozwoju materiałów fotokatalitycznych do praktycznych zastosowań w remediacji środowiska.

Access restricted. Please log in or start a trial to view this content.

Protocol

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

1. Przygotowanie BrSubPc

UWAGA: Próbka BrSubPc została przygotowana zgodnie z wcześniej opublikowanym workiem36. Reakcja odbywa się w dwurzędowym układzie rurowym próżniowym, a proces reakcji jest ściśle kontrolowany w warunkach bezwodnych i beztlenowych.

  1. Obróbka wstępna surowców
    1. Odważyć 2 g o-dicyjanobenzenu, wysuszyć w piecu próżniowym przez 24 godziny, wyjąć, a następnie dokładnie zmielić w moździerzu agatowym.
    2. Włóż go ponownie do piekarnika próżniowego na 1 tydzień, a następnie wyjmij i włóż do eksykatora.
    3. Odmierzyć 50 ml o-dichlorobenzenu, dodać 1 g bezwodnego siarczanu magnezu i mieszać mieszaninę w temperaturze pokojowej (RT) przez 24 godziny na średnich obrotach.
  2. Następnie przefiltrować roztwór pod obniżonym ciśnieniem (-0,1-0,09 MPa), zebrać filtrat i odstawić go na bok.
  3. Dodać wstępnie obrobiony o-dicyjanobenzen (10 mmol, 1,28 g) do 100 ml butelki Schlenka, opróżnić system za pomocą dwurzędowego przewodu próżniowego i napełnić system azotem. Następnie wstrzyknąć 50 ml wstępnie poddanego obróbce o-dichlorobenzenu pod mieszaniem magnetycznym z prędkością 1,000 obr./min przez 1 godzinę, aby równomiernie rozproszyć o-dicyjanobenzen.
  4. Umieść butelkę Schlenka w lodowatej łaźni wodnej, a następnie dodaj 1,3 ml tribromku boru (BBr3) mieszając magnetycznie przy 1,000 obr./min przez 120 minut i obserwuj, jak kolor układu reakcyjnego zmienia się na ciemnobrązowy.
  5. Następnie szybko przełącz się na kąpiel olejową, podnieś temperaturę do 120 °C refluksu na 10 godzin i obserwuj, jak kolor układu reakcyjnego zmienia się z ciemnobrązowego na jasnofioletowy.
  6. Przerwać ogrzewanie i schłodzić do temperatury pokojowej. Przefiltrować roztwór pod zmniejszonym ciśnieniem (-0,1-0,09 MPa) i zebrać placek filtracyjny, przy czym fioletowe ciało stałe na placku jest produktem surowym.
  7. Otrzymany surowy produkt BrSubPc umieścić w piecu próżniowym na 20 godzin. Wyjąć i drobno zmielić produkt. Następnie ekstrahować 200 ml roztworu metanolu w ekstraktorze Soxhleta, aż roztwór stanie się bezbarwny.

2. Przygotowanie rombowego dwunastościennego Ag3PO4

UWAGA: Rombowa dwunastościenna Ag3PO4 została przygotowana zgodnie z wcześniej zgłoszoną literaturą35.

  1. Przygotowanie roztworu reakcyjnego
    1. Dla roztworu NH4NO3 (0,05 M) o nazwie Roztwór 1 rozpuść 6 g azotanu amonu (NH4NO3, 99%) w 200 ml wody dejonizowanej i potraktuj falami ultradźwiękowymi o częstotliwości 40 Khz, mocy 300 W przez 5 minut w jednym cyklu, aby całkowicie go rozpuścić. Następnie umieść go w kolbie miarowej o pojemności 500 ml, aby ustalić objętość.
    2. Dla roztworu NaOH (0,2 M) o nazwie Roztwór 2, rozpuść 4 g wodorotlenku sodu (NaOH, 99%) w 200 ml wody dejonizowanej w szklanej zlewce i sonikuj przez 5 minut przy częstotliwości 40 Khz, mocy 300 W w jednym cyklu, aby całkowicie go rozpuścić. Następnie umieść go w kolbie miarowej o pojemności 500 ml, aby ustalić objętość.
    3. Dla roztworu AgNO3 (0,05 M) o nazwie Roztwór 3, rozpuść 4,25 g azotanu srebra (AgNO3, 99,8%) w 200 ml wody dejonizowanej w szklanej zlewce i sonikuj przez 5 minut przy częstotliwości 40 Khz, moc 300 W w jednym cyklu, aby całkowicie go rozpuścić. Następnie umieść go w kolbie miarowej o pojemności 500 ml, aby ustalić objętość.
    4. Dla roztworuK2HPO4 (0,1 M) o nazwie Roztwór 4, rozpuścić 11,41 g wodorofosforanu potasu (K2HPO4, 99,5%) w 400 ml wody dejonizowanej w szklanej zlewce i sonikować przez 5 minut, aby całkowicie się rozpuścił. Następnie umieść go w kolbie miarowej o pojemności 500 ml, aby ustalić objętość.
  2. Dodać 2526 ml wody dejonizowanej do zlewki, a następnie dodać kolejno 180 ml roztworu NH4NO3 (0,4 M), 54 ml roztworu NaOH (0,2 M) i 120 ml roztworu AgNO3 (0,05 M) kolejno do zlewki.
  3. Mieszaj roztwór energicznie przez 10 minut, aby przygotować kompleks [Ag(NH3)2]+. Na koniec dodać 120 ml roztworu K2HPO4 (0,1 M) do kompleksu i mieszać przez 5 minut. Po zmianie barwy roztworu z bezbarwnej na jasnożółtą, otrzymany osad to Ag3PO4 rombowy dwunastościenny.
  4. Oddzielić powstały osad przez odwirowanie przy 7155,5 x g przez 10 minut w temperaturze pokojowej, a następnie odwirować go trzykrotnie z 50 ml wody dejonizowanej w tych samych warunkach. Przechowuj rombowy dziesięciościenny Ag3PO4 w RT w suchym miejscu, z dala od światła.

3. Przygotowanie BrSubPc/Ag 3PO4

UWAGA: Cztery różne proporcje kompozytowe BrSubPc do Ag3PO4 zostały przygotowane według proporcji mas 1:25, 1:50, 1:75 i 1:100.

  1. Rozpuścić 5,77 mg BrSubPc w 50 ml etanolu w szklanej zlewce. Całkowicie rozpuść BrSubPc przez sonikację przy częstotliwości 40 Khz, mocy 300 W w jednym cyklu przez 30 minut przy RT.
  2. Następnie dodać 144,25 mg Ag3PO4 do powyższego roztworu i sonikować z częstotliwością 40 kHz, mocą 300 W w jednym cyklu przez 30 minut w temperaturze pokojowej.
  3. Wymieszać powyższy roztwór w łaźni wodnej o temperaturze 80 °C, aby umożliwić całkowite odparowanie etanolu.
  4. Powstały brązowo-żółty proszek wysuszyć przez noc w suszarce w temperaturze 60 °C. Przygotowana próbka nosi nazwę BrSubPc/Ag3PO4 (1:25).
  5. W przypadku pozostałych próbek o proporcjach złożonych (1:50, 1:75 i 1:100) należy postępować zgodnie z tą samą procedurą przygotowania (kroki 3.1-3.4), co BrSubPc/Ag3PO4 (1:25), ale zmienić ilość BrSubPc na 2,94 mg, 1,97 mg i 1,49 mg oraz odpowiednią ilość Ag3PO4 odpowiednio na 147,0 mg, 147,75 mg i 149,0 mg.

4. Charakterystyka próbek

  1. Przeprowadzić analizę dyfrakcji rentgenowskiej materiałów sproszkowanych przy użyciu monochromatycznego źródła światła Cu-Kα, λ = 0,15418 nm, działającego przy napięciu 30 kV i natężeniu 15 mA.
  2. Spektroskopia w podczerwieni z transformacją Fouriera (FT-IR) służy do scharakteryzowania cech strukturalnych przygotowanych materiałów; zakres długości fali pomiaru wynosi 500-4000 cm-1.
  3. Zmierzyć właściwości absorpcyjne przygotowanych materiałów za pomocą spektroskopii absorpcyjnej w stałym ultrafiolecie widzialnym (UV-vis) w zakresie 200-800 nm.
  4. Określić wielkość cząstek, mikrostrukturę i morfologię przygotowanych próbek za pomocą skaningowej mikroskopii elektronowej przy napięciu przyspieszającym 5,00 KV, detektorze InLens, powiększeniu 500-13000, odległości roboczej 7,4-7,7 mm.
  5. Pobrać 5 ml roztworu reakcyjnego po 5 cyklach i ustalić objętość do 10 ml za pomocą stężonego HNO3. Roztwarzić roztwór reakcyjny za pomocą optyczno-sprzężonego spektrometru emisyjnego z plazmą indukcyjnie sprzężoną (ICP-OES) przy prędkości pompowania 100 obr/min, przepływie nebulizatora 28,0 psi, gazie pomocniczym 0,5 ml/min i czasie przepłukiwania próbki wynoszącym 20 s.

5. Test aktywności fotokatalitycznej

UWAGA: Źródłem światła jest lampa ksenonowa o mocy 300 W, a filtr 400 nm służy do usuwania światła ultrafioletowego ze źródła światła. Lampę ksenonową zamontowano 15 cm nad roztworem, a natężenie światła określono na 350 mW/cm2.

  1. W celu uzyskania roztworu badanego 10 mg tetracykliny (TC) rozpuszczono w 500 ml wody destylowanej w celu uzyskania roztworu o stężeniu 20 ppm.
  2. Następnie przenieść 50 ml badanego roztworu TC do szklanego reaktora fotokatalitycznego. Roztwór dokładnie wymieszać mieszadłem magnetycznym przy 1000 obr./min i utrzymać temperaturę 25 °C. Następnie włącz przełącznik pompy powietrza i dodaj powietrze do roztworu z szybkością 100 ml/min, aby utrzymać nasycenie powietrza.
  3. Dodać 50 mg przygotowanego fotokatalizatora do roztworu badanego do uzyskania stężenia 1 g/l.
  4. Pierwszą próbkę (3 ml) należy pobrać natychmiast za pomocą szklanej strzykawki. Po mieszaniu przez 30 minut w ciemności pobrać drugą próbkę i włączyć źródło światła.
  5. Po napromienianiu przez 5 min, 10 min, 15 min, 20 min i 30 min pobrać próbki płynów (3 ml). Przefiltruj wszystkie wyekstrahowane próbki przez nylonową membranę o grubości 0,22 μm, aby usunąć cząstki stałe przed analizą. Przefiltrowane próbki należy przechowywać z dala od światła w probówkach wirówkowych o pojemności 5 ml do czasu analizy.
  6. Zmierzyć stężenie TC za pomocą spektrofotometru UV-Vis przy długości fali 356 nm. Ocenić efekt fotokatalityczny na podstawie szybkości degradacji; szczegółowy wzór obliczeniowy szybkości degradacji jest następujący (równanie (1)).
    figure-protocol-1 (1)
    Gdzie A0 jest absorbancją próbki przed oświetleniem, A jest absorbancją próbki w czasie oświetlenia wynoszącym t min.
  7. Stosować te same procedury eksperymentalne dla różnych dawek katalizatora, z początkowymi ilościami katalizatora jako 30 mg, 40 mg, 50 mg, 60 mg i 70 mg.
  8. W przypadku eksperymentów o różnym pH należy dostosować pH roztworu tetracykliny (50 ml, 20 mg/l) między 2,0 a 9,0 za pomocą 0,01 mol/l HCl i roztworu NaOH. Jako katalizator należy stosować BrSubPc/Ag3PO4 z dawką katalizatora 50 mg. W przypadku innych fotokatalitycznych procedur eksperymentalnych należy postępować zgodnie z wcześniej opisanymi krokami 5.2-5.6.
  9. Zbadać wpływ temperatury reakcji na fotodegradację tetracykliny przy użyciu BrSubPc/Ag3PO4 jako katalizatora o dawce katalizatora 50 mg i roztworze pH = 6; zakres temperatur wynosi 10-50 °C. Inne eksperymentalne procedury fotokatalityczne są takie same, jak wcześniej opisane kroki 5.2-5.6.
  10. Zbadaj wpływ różnych anionów na wydajność fotokatalityczną katalizatorów, dodając odpowiednio 5 mmol/L Na2SO4, 5 mmol/L Na2CO3, 5 mmol/L NaCl i 5 mmol/L NaNO3 do 50 ml roztworu tetracykliny. Jako katalizator należy użyć BrSubPc/Ag3PO4 o dawce katalizatora 50 mg i pH roztworu = 7. Inne eksperymentalne procedury fotokatalityczne są takie same, jak wcześniej opisane kroki 5.2-5.6.
  11. Po każdym cyklu reakcji degradacji fotokatalitycznej odwirować przereagowany roztwór o stężeniu 7155,5 x g przez 10 minut w temperaturze pokojowej, a następnie odwirować go trzykrotnie z 10 ml wody dejonizowanej w tych samych warunkach (3 x 10 ml). Suszyć ciało stałe w temperaturze 120 °C przez 1 godzinę. Wykonaj pięć kolejnych eksperymentów fotodegradacji przy użyciu fotokatalizatorów, które zostały odzyskane po każdym etapie bez zmiany całkowitego stężenia katalizatora, aby ocenić stabilność fotokatalizatora BrSubPc/Ag3PO4.

Access restricted. Please log in or start a trial to view this content.

Results

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Dwunastościan rombowy Ag3PO4 został pomyślnie zsyntetyzowany przy użyciu tej metody syntezy fazy rozpuszczalnikowej. Potwierdzają to obrazy SEM pokazane w Rysunek 1A,B. Zgodnie z analizą SEM stwierdzono, że średnia średnica rombowej struktury dwunastościennej wynosi 2-3 μm. Nieskazitelne mikrokryształy BrSubPc wykazują dużą, nieregularną strukturę płatków (Rysunek 1C). W próbce kompozytowej dwutlenek tytanu nadal zachowywał pierwotną...

Access restricted. Please log in or start a trial to view this content.

Discussion

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

W niniejszym artykule przedstawiono kompletną metodologię oceny wydajności katalitycznej materiałów fotokatalitycznych, w tym przygotowanie katalizatorów, badanie czynników wpływających na fotokatalizę oraz wydajność recyklingu katalizatorów. Ta metoda oceny jest uniwersalna i ma zastosowanie do wszystkich ocen wydajności materiałów fotokatalitycznych.

Jeśli chodzi o metody przygotowania materiału, opisano wiele schematów otrzymywania rombowego dwunastościennego Ag3PO4 pr...

Access restricted. Please log in or start a trial to view this content.

Disclosures

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Autorzy nie mają nic do ujawnienia.

Acknowledgements

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Ta praca była wspierana przez Narodową Fundację Nauk Przyrodniczych Chin (21606180), oraz Program Badań Podstawowych Nauk Przyrodniczych Shaanxi (Program nr 2019JM-589).

Access restricted. Please log in or start a trial to view this content.

Materials

List of materials used in this article
NameCompanyCatalog NumberComments
Lampa ksenonowa o mocy 300 WCeauLightCEL-HXF300
AgNO3Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd.7783-99-5
Pompa powietrzaSamson Group Co.ACO-001
BBr3Bailingwei Technology Co., Ltd.10294-33-4
Kąpiel z cyrkulacją wody o stałej temperaturzeBeijing Changliu Scientific Instruments Co.HX-105
DichlorometanTianjin Kemiou Odczynnik chemiczny Co., Ltd.75-09-2
EtanolTianjin Fuyu Fine Chemical Co., Ltd.64-17-5
Transformacja Fouriera w podczerwieniBrukerVector002
HeksanTianjin Kemiou Odczynnik chemiczny Co., Ltd.110-54-3
HNO3Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd.7697-37-2
ICP-OESAglient5110
K2HPO4Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd.16788-57-1
Siarczan magnezuTianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd.10034-99-8
MetanolTianjin Kemiou Odczynnik chemiczny Co., Ltd.67-56-1
Odczynnik NaOHAladdin (Shanghai) Co., Ltd.1310-73-2
NH4NO3Sinopharm Group Chemical Reagent Co., Ltd.6484-52-2
o-dichlorobenzenTianjin Fuyu Fine Chemical Co., Ltd.95-50-1
o-dicyanobenzenSinopharm Group Chemical Reagent Co., Ltd.91-15-6
Skaningowa mikroskopia elektronowaJEOLJSM-6390
TrichlorometanTianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd.67-66-3
Spektrofotometr ultrafioletowy w świetle widzialnymShimadzuUV-3600
Dyfraktometr rentgenowskiRigakuD/max-IIIA

References

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,
  1. Chen, Q. S., Zhou, H. Q., Wang, G. C., Bi, G. H., Dong, F. Activating earth-abundant insulator BaSO4 for visible-light induced degradation of tetracycline. Applied Catalysis B: Environmental. 307, 121182(2022).
  2. Liu, C. H., et al. Photo-Fenton degradation of tetracycline over Z-scheme Fe-g-C3N4/Bi2WO6 heterojunctions: Mechanism insight, degradation pathways and DFT calculation. Applied Catalysis B: Environmental. 310, 121326(2022).
  3. Zhou, L. P., et al. Piezoelectric effect synergistically enhances the performance of Ti32-oxo-cluster/BaTiO3/CuS p-n heterojunction photocatalytic degradation of pollutants. Applied Catalysis B: Environmental. 291, 120019(2021).
  4. Liu, S. Y., et al. Anchoring Fe3O4 nanoparticles on carbon nanotubes for microwave-induced catalytic degradation of antibiotics. ACS Applied Materials & Interfaces. 10 (35), 29467(2018).
  5. Xue, J. J., Ma, S. S., Zhou, Y. M., Zhang, Z., He, M. Facile photochemical synthesis of Au/Pt/g-C3N4 with plasmon-enhanced photocatalytic activity for antibiotic degradation. ACS Applied Materials & Interfaces. 7 (18), 9630-9637 (2015).
  6. Chen, Y. X., Yin, R. L., Zeng, L. X., Guo, W. Q., Zhu, M. S. Insight into the effects of hydroxyl groups on the rates and pathways of tetracycline antibiotics degradation in the carbon black activated peroxydisulfate oxidation process. Journal of Hazardous Materials. 412 (15), 12525(2021).
  7. Dong, C., Ji, J., Shen, B., Xing, M., Zhang, J. Enhancement of H2O2 decomposition by the co-catalytic effect of WS2 on the Fenton reaction for the synchronous reduction of Cr(VI) and remediation of phenol. Environmental Science & Technology. 52 (19), 11297-11308 (2018).
  8. Van Doorslaer, X., Demeestere, K., Heynderickx, P. M., Van Langenhove, H., Dewulf, J. UV-A and UV-C induced photolytic and photocatalytic degradation of aqueous ciprofloxacin and moxifloxacin: Reaction kinetics and role of adsorption. Applied Catalysis B: Environmental. 101 (3-4), 540-547 (2011).
  9. Shi, Y. J., et al. Sorption and biodegradation of tetracycline by nitrifying granules and the toxicity of tetracycline on granules. Journal of Hazardous Materials. 191 (1-3), 103-109 (2011).
  10. Guan, R., et al. Efficient degradation of tetracycline by heterogeneous cobalt oxide/cerium oxide composites mediated with persulfate. Separation and Purification Technology. 212, 223-232 (2019).
  11. Shao, S., Wu, X. Microbial degradation of tetracycline in the aquatic environment: a review. Critical Reviews in Biotechnology. 40 (7), 1010-1018 (2020).
  12. Wang, W., et al. High-performance two-dimensional montmorillonite supported-poly(acrylamide-co-acrylic acid) hydrogel for dye removal. Environmental Pollution. 257, 113574(2020).
  13. Yang, B., et al. Interactions between the antibiotic tetracycline and humic acid: Examination of the binding sites, and effects of complexation on the oxidation of tetracycline. Water Research. 202, 117379(2021).
  14. Lian, X. Y., et al. Construction of S-scheme Bi2WO6/g-C3N4 heterostructure nanosheets with enhanced visible-light photocatalytic degradation for ammonium dinitramide. Journal of Hazardous Materials. 412, 125217(2021).
  15. Li, X., et al. Bimetallic FexMny catalysts derived from metal organic frameworks for efficient photocatalytic removal of quinolones without oxidant. Environmental Science-Nano. 8 (9), 2595-2606 (2021).
  16. Li, X., et al. Fabrication of ultrathin lily-like NiCo2O4 nanosheets via mooring NiCo bimetallic oxide on waste biomass-derived carbon for highly efficient removal of phenolic pollutants. Chemical Engineering Journal. 441, 136066(2022).
  17. Makoto, E., et al. Charge carrier mapping for Z-scheme photocatalytic water-splitting sheet via categorization of microscopic time-resolved image sequences. Nature Communications. 12, 3716(2021).
  18. Karim, A. F., Krishnan, S., Shriwastav, A. An overview of heterogeneous photocatalysis for the degradation of organic compounds: A special emphasis on photocorrosion and reusability. Journal of the Indian Chemical Society. 99 (6), 100480(2022).
  19. Abdurahman, M. H., Abdullah, A. Z., Shoparwe, N. F. A comprehensive review on sonocatalytic, photocatalytic, and sonophotocatalytic processes for the degradation of antibiotics in water: Synergistic mechanism and degradation pathway. Chemical Engineering Journal. 413, 127412(2021).
  20. Gao, Y., Wang, Q., Ji, Z. G., Li, A. M. Degradation of antibiotic pollutants by persulfate activated with various carbon materials. Chemical Engineering Journal. 429, 132387(2022).
  21. Bi, Y. P., Ouyang, S. X., Umezawa, N., Cao, J. Y., Ye, J. H. Facet effect of single-crystalline Ag3PO4 sub-microcrystals on photocatalytic properties. Journal of the American Chemical Society. 133 (17), 6490-6492 (2011).
  22. Hasija, V., et al. A strategy to develop efficient Ag3PO4-based photocatalytic materials toward water splitting: Perspectives and challenges. ChemCatChem. 13 (13), 2965-2987 (2021).
  23. Zhou, L., et al. New insights into the efficient charge transfer of the modified-TiO2/Ag3PO4 composite for enhanced photocatalytic destruction of algal cells under visible light. Applied Catalysis B: Environmental. 302, 120868(2022).
  24. He, G. W., et al. Facile controlled synthesis of Ag3PO4 with various morphologies for enhanced photocatalytic oxygen evolution from water splitting. RSC Advances. 9 (32), 18222-18231 (2019).
  25. Lee, Y. J., et al. Photocatalytic degradation of neonicotinoid insecticides using sulfate-doped Ag3PO4 with enhanced visible light activity. Chemical Engineering Journal. 402, 12618(2020).
  26. Shi, W. L., et al. Three-dimensional Z-Scheme Ag3PO4/Co3(PO4)2@Ag heterojunction for improved visible-light photocatalytic degradation activity of tetracycline. Journal of Alloys and Compounds. 818, 152883(2020).
  27. Shi, W. L., et al. Fabrication of ternary Ag3PO4/Co3(PO4)2/g-C3N4 heterostructure with following Type II and Z-Scheme dual pathways for enhanced visible-light photocatalytic activity. Journal of Hazardous Materials. 389, 12190(2020).
  28. Wang, B., et al. A supramolecular H12SubPcB-OPhCOPh/TiO2 Z-scheme hybrid assembled via dimeric concave-ligand π-interaction for visible photocatalytic oxidation of tetracycline. Applied Catalysis B: Environmental. 298, 120550(2021).
  29. Wang, B., et al. Novel axial substituted subphthalocyanine and its TiO2 photocatalyst for degradation of organic water pollutant under visible light. Optical Materials. 109, 110202(2020).
  30. Wang, B., et al. Novel axial substituted subphthalocyanines and their TiO2 nanosupermolecular arrayss: Synthesis, structure, theoretical calculation and their photocatalytic properties. Materials Today Communication. 25, 101264(2020).
  31. Li, Z., et al. Synthesis, characterization and optoelectronic property of axial-substituted subphthalocyanines. ChemistryOpen. 9 (10), 1001-1007 (2020).
  32. Li, Z., et al. Construction of novel trimeric π-interaction subphthalocyanine-sensitized titanium dioxide for highly efficient photocatalytic degradation of organic pollutants. Journal of Alloys and Compounds. 855, 157458(2021).
  33. Wang, Y. F., et al. Efficient TiO2/SubPc photocatalyst for degradation of organic dyes under visible light. New Journal of Chemistry. 48, 21192-21200 (2020).
  34. Yang, L., et al. Novel axial substituted subphthalocyanine sensitized titanium dioxide H12SubPcB-OPh2OH/TiO2 photocatalyst: Synthesis, density functional theory calculation, and photocatalytic properties. Applied Organometallic Chemistry. 35 (8), 6270(2021).
  35. Li, Z., et al. Fabrication of SubPc-Br/Ag3PO4 supermolecular arrayss with high-efficiency and stable photocatalytic performance. Journal of Photochemistry and Photobiology, A. Chemistry. 405, 112929(2021).
  36. Zhang, B. B., et al. SubPc-Br/NiMoO4 supermolecular arrays as a high-performance supercapacitor electrode materials. Journal of Applied Electrochemistry. 50, 1007-1018 (2020).
  37. Yuan, X. X., et al. Preparation, characterization and photodegradation mechanism of 0D/2D Cu2O/BiOCl S-scheme heterojunction for efficient photodegradation of tetracycline. Separation and Purification Technology. 291, 120965(2022).
  38. Dai, T. T., et al. Performance and mechanism of photocatalytic degradation of tetracycline by Z-scheme heterojunction of CdS@LDHs. Applied Clay Science. 212, 106210(2021).
  39. Zhou, L. P., et al. Piezoelectric effect synergistically enhances the performance of Ti32-oxo-cluster/BaTiO3/CuS p-n heterojunction photocatalytic degradation of pollutants. Applied Catalysis B: Environmental. 291, 120019(2021).
  40. Xue, J. J., Ma, S. S., Zhou, Y. M., Zhang, Z. W., He, M. Facile photochemical synthesis of Au/Pt/g-C3N4 with plasmon-enhanced photocatalytic activity for antibiotic degradation. ACS Applied Materials Interfaces. 7, 9630-9637 (2015).
  41. Ding, R., et al. Light-excited photoelectrons coupled with bio-photocatalysis enhanced the degradation efficiency of oxytetracycline. Water Research. 143, 589-598 (2018).
  42. Acosta-Herazoa, R., Ángel Mueses, M., Li Puma, G., Machuca-Martínez, F. Impact of photocatalyst optical properties on the efficiency of solar photocatalytic reactors rationalized by the concepts of initial rate of photon absorption (IRPA) dimensionless boundary layer of photon absorption and apparent optical thickness. Chemical Engineering Journal. 356, 839-884 (2019).
  43. Grčić, I., Li Puma, G. Six-flux absorption-scattering models for photocatalysis under wide-spectrum irradiation sources in annular and flat reactors using catalysts with different optical properties. Applied Catalysis B: Environmental. 211, 222-234 (2017).
  44. Diaz-Anguloa, J., et al. Enhancement of the oxidative removal of diclofenac and of the TiO2 rate of photon absorption in dye-sensitized solar pilot scale CPC photocatalytic reactors. Chemical Engineering Journal. 381, 12252(2020).
  45. Meng, S. G., et al. Efficient photocatalytic H2 evolution, CO2 reduction and N2 fixation coupled with organic synthesis by cocatalyst and vacancies engineering. Applied Catalysis B: Environmental. 285, 119789(2021).
  46. Yang, M., et al. Graphene aerogel-based NiAl-LDH/g-C3N4 with ultratight sheet-sheet heterojunction for excellent visible-light photocatalytic activity of CO2 reduction. Applied Catalysis B: Environmental. 306, 121065(2022).

Access restricted. Please log in or start a trial to view this content.

Reprints and Permissions

Request permission to reuse the text or figures of this JoVE article

Request Permission

Tags

Photocatalytic DegradationAntibiotic RemovalSemiconductor CatalystsSilver PhosphateEnvironmental RemediationTetracycline DegradationPhotocatalyst EvaluationUV Visible SpectrophotometryHeterojunction MaterialsReaction Parameters

Related Articles