Artykuł metodologiczny

Zoptymalizowana procedura produkcji wysokiej jakości urządzeń z efektu mory superkratowej na bazie grafenu

DOI:

10.3791/68230

⸱

11 lipca 2025

 , 
1Department of Physics, Massachusetts Institute of Technology

W tym artykule

Podsumowanie

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Ten artykuł przedstawia zoptymalizowany, oparty na doświadczeniu protokół wytwarzania wysokiej jakości urządzeń z supersieci mory na bazie grafenu z precyzyjnymi kątami skrętu, wykorzystując zmodyfikowaną technikę suchego transferu opartą na wysoce przestrajalnym, niestandardowym zestawie transferu.

Streszczenie

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Sieci mory stanowią wszechstronną platformę do badania zjawisk emergentnych wynikających z wzajemnego oddziaływania silnych korelacji i topologii, oferując jednocześnie elastyczną możliwość dostrajania in situ. Jednak wytworzenie takich supersieci mory jest wyzwaniem. Trudno jest uzyskać wysoce jednorodne urządzenia z precyzyjnym kątem skrętu ze względu na niezamierzone wprowadzenie heteroodkształcenia, zaburzenia kąta skrętu i relaksacji kąta/sieci podczas procesu nanowytwarzania. W tym artykule przedstawiono zoptymalizowany, oparty na doświadczeniu protokół wytwarzania wysokiej jakości urządzeń do supersieci mory na bazie grafenu, koncentrując się na zmodyfikowanej technice suchego transferu. Proces transferu odbywa się w wysoce przestrajalnej, niestandardowej konfiguracji transferu, która umożliwia precyzyjną kontrolę pozycji, kąta i temperatury. Łącząc rygorystyczne kryteria selekcji płatków, wstępnie oczyszczone dolne bramki bez pęcherzyków powietrza i ablację laserem grafenowym, supersieć mory jest konstruowana przez celowe nakładanie skręconych płatków grafenu z prędkością submikronową w temperaturze pokojowej. Dzięki precyzyjnej kontroli procesu przenoszenia, powstałe urządzenia supersieci grafenowo-moirowej wykazują wysoką jednorodność i pożądane kąty skrętu. Ten zoptymalizowany protokół rozwiązuje istniejące wyzwania związane z wytwarzaniem urządzeń do supersieci mory na bazie grafenu i toruje drogę do dalszych postępów w szybko rozwijającej się dziedzinie materiałów morowych.

Wprowadzenie

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Kluczową siłą napędową współczesnej fizyki materii skondensowanej jest połączenie silnych korelacji i topologii w jeden przestrajalny system fizyczny. Od czasu odkrycia skorelowanych stanów izolatora1 i superconductivity2 w dwuwarstwowym grafenie skręconym pod magicznym kątem (MATBG), jego niezwykłe właściwości stymulowały rosnącą liczbę badań nad materiałami z mory3. W ostatnich latach skonstruowano i zbadano różne supersieci mory na bazie grafenu. Ta szybko rozwijająca się dziedzina ujawniła bogactwo nowych zjawisk, w tym między innymi egzotyczne skorelowane izolatory4,5,6,7,8,9, niekonwencjonalne nadprzewodnictwo10,11,12,13,14, nematicity15, and orbital ferromagnetism16,17,18.

Bogata fizyka odkryta w tych grafenowych supersieciach mory korzysta z bezprecedensowej możliwości przestrajania in situ, oferowanej przez małe kąty skrętu między warstwami grafenu. Jednocześnie wpływ na to mają również niepewności wynikające z tego dodatkowego stopnia swobody kąta skrętu. Kąt skrętu jest tworzony przez nałożenie na siebie dwóch płatków grafenu ze względnym obrotem ich osi kryształów. Aby osiągnąć reżim magicznego kąta (1°-1,2°), w którym korelacje odgrywają dominującą rolę, konieczne jest precyzyjne kontrolowanie kąta skrętu z dokładnością poniżej 0,1°. Jednak podczas procedury wytwarzania mogą zostać wprowadzone różne szkodliwe czynniki, takie jak heterostrain19,20, zaburzenie kąta skrętu21,22,23 i relaksacja kraty24,25, między innymi. Używanie niedoskonałych płatków lub brak kontroli prędkości pobierania grafenu może skutkować nadmiernym obciążeniem i zaburzeniem kątowym. Ponieważ konfiguracja małego kąta skrętu nie jest termodynamicznym stanem podstawowym, włączenie niepotrzebnych procesów przenoszenia w wysokiej temperaturze zwiększa ryzyko niepożądanego rozluźnienia sieci. Czynniki te zmniejszają wskaźnik sukcesu produkcji urządzeń do supersieci grafenu moiry i są szczególnie widoczne w reżimie magicznego kąta. Stanowią one poważne wyzwanie eksperymentalne 26 dla badaczy w tej dziedzinie, utrudniając uzyskanie urządzeń o pożądanym kącie skrętu, a nawet odtworzenie poprzednich wyników pomiarów.

W tym artykule, w celu złagodzenia powyższych wyzwań, przedstawiono zoptymalizowany, oparty na doświadczeniu i krok po kroku protokół wytwarzania wysokiej jakości urządzeń supersieci mory na bazie grafenu. Opierając się na zmodyfikowanej technice suchego transferu27,28, proces transferu jest wykonywany przy użyciu wysoce przestrajalnego, niestandardowego zestawu transferu z precyzyjną kontrolą pozycji, kąta i temperatury. Sercem tego protokołu są rygorystyczne kryteria selekcji płatków, wstępnie oczyszczone dolne bramki bez pęcherzyków powietrza, ablacja laserem grafenowym i, co najważniejsze, płynne pobieranie wstępnie pociętych płatków grafenu z prędkością submikronową w temperaturze pokojowej. Oprócz tych kluczowych aspektów omówiono również pomniejsze czynniki, które mogą mieć wpływ na wyniki eksperymentu. Mimo że prezentowany protokół wykorzystuje jako przykład skręcony grafen dwuwarstwowy, ma on zastosowanie do wszystkich rodzajów struktur supersieci mory na bazie grafenu. Szczegółowy przebieg pracy ma na celu zwiększenie dostępności do wytwarzania wysokiej jakości urządzeń z supersieci grafenowo-moirowej dla szerszej społeczności naukowej.

Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.

Protokół

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Materiały i instrumenty używane w całym protokole można znaleźć w Tabeli Materiałów.

1. Przygotowanie dwuwymiarowych (2D) płatków materiałowych

  1. Złuszczanie grafenu
    1. Pokrój wafel Si/SiO2 na kawałki o długości 2 cm × 2 cm za pomocą rysika z węglika wolframu. Następnie wyczyść powierzchnię płytki za pomocą pistoletu do natryskiwania azotu, aby usunąć pył silikonowy.
      UWAGA: Wafle o grubości 285 nm SiO2 są zwykle używane do eksfoliacji grafenu i hBN, ponieważ ta grubość zapewnia dobry kontrast kolorystyczny do wizualnej identyfikacji materiałów 2D.
    2. Rozgrzej płytę grzejną do 250 °C, a następnie umieść wafle Si/SiO2 na płycie grzejnej.
    3. Umieść kryształ grafitowy na prostokątnej niebieskiej taśmie bez silikonu (1005R). Złóż taśmę na pół, aby zakryć kryształ. Mocno dociśnij kryształ grafitu, a następnie delikatnie rozłóż taśmę. Złuszcza wierzchnie warstwy grafitu, odsłaniając płaską i błyszczącą powierzchnię kryształu.
    4. Umieść kolejną prostokątną niebieską taśmę na świeżo złuszczonej powierzchni grafitowej. Delikatnie dociśnij, a następnie odklej. Przenosi wierzchnie warstwy świeżego grafitu na nową taśmę.
    5. Sprawdź przeniesione warstwy grafitu. Ilość kryształu ma kluczowe znaczenie dla optymalnych rezultatów złuszczania. W razie potrzeby powtórz procedurę opisaną w kroku 1.1.4, aż na nowej taśmie zgromadzi się wystarczająca ilość kryształu (Rysunek 1A).
    6. Delikatnie złóż i rozłóż nową taśmę wiele razy, rozprowadzając grafit po taśmie (Rysunek 1B). Zatrzymaj się, gdy powierzchnia zostanie równomiernie pokryta cienkimi warstwami grafitu.
      UWAGA: Zbyt wielokrotne składanie taśmy może zmniejszyć wydajność dużych płatków grafenu.
    7. Porównaj nową taśmę ze źródłem światła (Rysunek 1C). Idealnie, taśma jest pokryta przezroczystymi grafitowymi wyspami. Jeśli ma zbyt wiele grubych kawałków grafitu, umieść na wierzchu kolejną niebieską taśmę. Odklejenie go pomoże zmniejszyć grubość grafitu.
    8. Przygotowaną niebieską taśmę pokrój na kawałki o wielkości pasującej do wafli Si/SiO2. Usuń wafle z płyty grzejnej i natychmiast nałóż taśmę.
    9. Pozwól wafelkom ostygnąć do temperatury pokojowej, a następnie delikatnie odklej taśmę. Sprawdź wyniki złuszczania za pomocą mikroskopu optycznego. Jeśli na płytce znajduje się nadmierna ilość resztek taśmy, rozważ obniżenie temperatury ogrzewania przy następnej próbie.

figure-protocol-1
Rysunek 1: Złuszczanie płatków i kryteria wyboru. (A-C) Złuszczanie grafenu. (A) Świeżo przeniesione kryształki grafitu z wierzchniej warstwy na nową niebieską taśmę. (B) Złóż i rozłóż taśmę, aby rozprowadzić kryształy grafitu na powierzchni taśmy. (C) Przed użyciem sprawdź taśmę w kierunku źródła światła. Idealnie byłoby, gdyby większość obszaru była pokryta półprzezroczystymi wyspami grafitowymi. (D-F) złuszczanie hBN. (D) Wybierz od 2 do 3 błyszczących kryształów hBN i umieść je na taśmie. (E) Rozłóż kryształy hBN równomiernie na taśmie, delikatnie ją składając i rozkładając. (F) Przed użyciem sprawdź powierzchnię taśmy za pomocą odbitego światła. Jeśli większość powierzchni kryształu wydaje się być kolorowa, użyj dodatkowej taśmy, aby zmniejszyć grubość kryształu. (G,H) Optyczne obrazy mikroskopowe reprezentatywnych płatków materiału 2D, które spełniają kryteria wyboru płatków, w tym palec grafitowy (G), grafen jednowarstwowy (H) i górny płatek hBN (I). (G,I) są rejestrowane za pomocą obiektywu 50x, podczas gdy (H) są rejestrowane za pomocą obiektywu 100x. Wszystkie paski skali oznaczają 30 μm. Kliknij tutaj, aby zobaczyć większą wersję tego rysunku.

  1. Sześciokątne złuszczanie azotku boru (hBN)
    1. Pokrój i oczyść wafle zgodnie z opisem w kroku 1.1.1. Rozgrzej płytę grzejną do 160 °C.
    2. Umieść 2-3 błyszczące kryształy hBN na prostokątnej niebieskiej taśmie bez silikonu (1009R) (Rysunek 1D).
      UWAGA: Do złuszczania grafenu i hBN stosuje się różne taśmy. Taśma 1005R ma silniejszą przyczepność niż 1009R, co skutkuje większą gęstością płatków, ale większą ilością pozostałości taśmy na płytkach.
    3. Delikatnie złóż i rozłóż taśmę kilka razy, aby rozprowadzić kryształy hBN na powierzchni taśmy (Rysunek 1E). Zatrzymaj się, gdy taśma pokryje się cienkimi i błyszczącymi kryształkami hBN.
    4. Sprawdź powierzchnię taśmy w odbitym świetle (Rysunek 1F). Jeśli jest zbyt wiele grubych kryształów, użyj innej niebieskiej taśmy, aby zmniejszyć ich grubość, jak opisano w kroku 1.1.7.
    5. Przygotowaną niebieską taśmę pokrój na kawałki pasujące do wielkości wafli Si/SiO2. Płynnie nałóż taśmę na wafle w temperaturze pokojowej.
    6. Umieść zaklejone wafle na płycie grzejnej w temperaturze 160 °C i podgrzewaj je przez 2 minuty. Po podgrzaniu, gdy wafle ostygną do temperatury pokojowej, delikatnie odklej taśmę z powolną i kontrolowaną prędkością około 2 minut na wafel.
    7. Po usunięciu taśmy umieścić wafle w rurze kwarcowej wewnątrz pieca i wyżarzać w temperaturze 350 °C przez 10 godzin w atmosferze gazu tworzącego (50% H 2-50% Ar). Ten krok ma na celu zmniejszenie resztek taśmy na powierzchni płytki.
      UWAGA: Inne warunki wyżarzania, takie jak wysoka próżnia, mogą osiągnąć podobne wyniki.
    8. Po zakończeniu procesu wyżarzania wyjmij płytki z pieca i użyj pistoletu do natryskiwania azotu, aby zdmuchnąć wszelkie cząstki szkła wprowadzone podczas wyżarzania.
    9. Wyżarzać rurkę kwarcową w temperaturze 1000 °C przez 1 godzinę, wystawiając ją na działanie atmosfery. Ten etap usuwa pozostałości chemiczne z rury w ramach przygotowań do przyszłego procesu wyżarzania.
  2. Wybór płatków materiałów 2D
    1. Do wyboru płatków materiału 2D użyj mikroskopu optycznego z obiektywem 5x, aby szybko przesiać płytki w jasnym polu oświetlonym. Zidentyfikuj płatki o pożądanym rozmiarze, kształcie i grubości zgodnie z kryteriami wyboru płatków określonymi w sekcji Dyskusja. Reprezentatywne płatki, które spełniają kryteria, są pokazane w Rysunek 1G - I.
    2. Użyj obiektywu 50x lub 100x, aby ocenić jakość płatków, dostosowując kontrast kolorów obrazu w jasnym polu. Alternatywnie użyj oświetlenia ciemnego pola z wystarczającym czasem naświetlania, aby sprawdzić płatek. Obie strategie pomagają jeszcze bardziej wyeliminować niedoskonałe płatki.
    3. Aby zweryfikować jakość płatków, rozważ wykonanie mikroskopii sił atomowych (AFM) w trybie gwintowania, aby sprawdzić topografię powierzchni płatków. Do dalszej obróbki wybieraj tylko płatki o czystej powierzchni i bez widocznego odkształcenia.

figure-protocol-2
Rysunek 2: Produkcja szkiełek z pieczęciami PC/PDMS. (A) Dwustronna taśma z dziurkowanym otworem została przyklejona do jednego końca szkiełka. (B) Czysty stempel PDMS został umieszczony w środku wybitego otworu. (C) Na szkiełko podstawowe nalano odpowiednią ilość PC w roztworze chloroformu. (D) Kolejne czyste szkiełko zostało umieszczone na dolnym, aby równomiernie rozprowadzić roztwór, a szkiełka nasunięto na siebie. (E) Jednolita cienka warstwa PC utworzona na dolnym szkiełku po odparowaniu chloroformu. (F) Kolejna dwustronna taśma z dziurkowanym otworem została nałożona na czysty obszar filmu PC. Zadrapania wokół otworu zostały wykonane przez tylną część pęsety, aby zapewnić ścisłe połączenie między taśmą a folią PC. (G) Folia PC została przecięta wzdłuż krawędzi taśmy i delikatnie odklejona. (H) W centrum otworu widoczna była wolnostojąca jednolita folia PC. (I) Wolnostojąca folia PC została nałożona na stempel PDMS poprzez wyrównanie wybitego otworu w (H) z otworem w (B). Dwustronne taśmy wokół otworu były mocno dociśnięte do siebie. (J) Dodatkowa taśma została odcięta, pozostawiając tylko centralny obszar stempla PC/PDMS. (K) Powiększenie pieczęci PC/PDMS. Kliknij tutaj, aby zobaczyć większą wersję tego rysunku.

2. Produkcja szkiełek z pieczęciami PC/PDMS

  1. Wytwarzaj szkiełka za pomocą stempli z poliwęglanu (PC) i polidimetylosiloksanu (PDMS), które są używane do zbierania materiałów 2D.
    1. Przygotuj czystą 6-calową szalkę Petriego. Wymieszaj bazę z elastomeru silikonowego z utwardzaczem na szalce Petriego, w proporcji masy mieszania 10:1. Aby uzyskać optymalną grubość PDMS około 1-2 mm, zwykle stosuje się mieszaninę około 10 g bazy i 1 g utwardzacza.
    2. Po całkowitym wymieszaniu umieść szalkę Petriego na płaskiej powierzchni i utwardź ją przez 2 dni w temperaturze pokojowej. Po utwardzeniu PDMS jest gotowy do użycia.
    3. Przymocuj dwustronną taśmę z wybitym otworem do jednego końca czystego szkiełka (Rysunek 2A). Następnie umieść czysty stempel PDMS (o grubości 1-2 mm) na środku otworu (Rysunek 2B).
      UWAGA: Aby uzyskać silną przyczepność między stemplem PDMS a szkiełkiem, interfejs musi być czysty, jednolity i wolny od kurzu lub pęcherzyków.
    4. Do dygestorium weź kolejne czyste szkiełko i dozuj odpowiednią ilość 6% w/w PC w roztworze chloroformu na powierzchnię (jak pokazano na Rysunek 2C).
    5. Umieść czysty szkiełko na górze dolnego szkiełka i delikatnie go dociśnij (Rysunek 2D). Po rozprowadzeniu roztworu przesuń dwa szklane szkiełka obok siebie, aby uzyskać gładką folię PC. Po odparowaniu chloroformu, na dolnym szkiełku tworzy się cienka warstwa PC (Rysunek 2E).
    6. Umieść kolejny kawałek taśmy dwustronnej z dziurkowanym otworem na czystym i jednolitym obszarze folii PC. Naciśnij wokół otworu za pomocą tylnej części pęsety, aby zapewnić bezpieczne przymocowanie między taśmą a folią PC (Rysunek 2F).
    7. Przetnij folię PC wzdłuż krawędzi taśmy, aby oddzielić tę część od pozostałej części na szkiełku podstawowym i delikatnie odklej taśmę (Rysunek 2G).
    8. Po odklejeniu taśmy sprawdź wolnostojącą folię PC w środku otworu (Rysunek 2H). Zaleca się przygotowanie filmu PC w środowisku o wysokiej wilgotności, na przykład w deszczowe dni. W przeciwnym razie folia może się marszczyć podczas procesu obierania. Jeśli wystąpią zmarszczki, powtarzaj kroki 2.1.6-2.1.7, aż do uzyskania jednolitej warstwy PC.
    9. Nałóż wolnostojącą folię PC na stempel PDMS przygotowany w kroku 2.1.3. Następnie za pomocą żyletki mocno dociśnij dwustronną taśmę wokół otworu (Rysunek 2I).
    10. Odetnij nadmiar taśmy poza centralny obszar stempla PC/PDMS. Szklany szkiełko ze stemplem PC/PDMS na jednym końcu jest produkowane (Rysunek 2J), z widokiem powiększenia pokazanym w Rysunek 2K.

figure-protocol-3
Rysunek 3: Wysoce konfigurowalny, niestandardowy zestaw transferu. (A) Widok z przodu konfiguracji transferu, z ważnymi komponentami oznaczonymi czerwonymi strzałkami i literami. Nazwa każdego komponentu jest wymieniona po prawej stronie. Główny obszar konfiguracji jest zamknięty w szarym polu z przerywaną linią. (B) Powiększony widok obszaru rdzenia w (A) w stanie wstępnego włączenia, pokazujący, że stempel PC/PDMS jest umieszczony około 2 mm nad płytką Si/SiO2. Kliknij tutaj, aby zobaczyć większą wersję tego rysunku.

figure-protocol-4
Rysunek 4: Ablacja laserem grafenowym. (A) Schemat ścieżki światła laserowego w niestandardowej konfiguracji transferu. Wiązka laserowa jest konfokalna ze ścieżką obrazowania kamery, co zapewnia precyzyjną ablację laserową. (B) Monowarstwowy płatek grafenu po ablacji laserowej. Środkowa linia cięcia laserowego jest cięta dwukrotnie, aby zwiększyć odstęp między sąsiednimi kawałkami grafenu, podczas gdy dwie zewnętrzne linie oddzielają obszar rdzenia od reszty płatka. (C) Płatek grafitu o jednolitej grubości, ale o nieregularnym kształcie. (D) Ablacja laserowa kształtuje nieregularny grafit w prostokątny grafitowy palec, dzięki czemu idealnie nadaje się do stosowania jako grafitowa elektroda bramkowa. Wszystkie paski skali oznaczają 30 μm. (A) jest adaptacją Park et al.38. Kliknij tutaj, aby zobaczyć większą wersję tego rysunku.

3. Suchy transfer supersieci mory grafenowej (na przykład skręcony grafen dwuwarstwowy)

UWAGA: Aby uzyskać szczegółowe informacje na temat niestandardowej konfiguracji transferu (Rysunek 3A) oraz zintegrowanego lasera superkontinuum (Rysunek 4A) używanych w tym protokole, zapoznaj się z sekcją Dyskusja.

  1. Ablacja laserem grafenowym
    1. Umieść płytkę grafenową na stoliku na próbkę i zlokalizuj grafen za pomocą obiektywu 10x. Dostosuj płatek do żądanej orientacji, a następnie przełącz się na obiektyw 50x.
    2. Użyj funkcji Rysuj krzywe Beziera i linie proste w Inkscape, aby obrysować granicę grafenu i planowane linie cięcia laserowego. Jeśli grafen ma obszary z niewielkimi fałdami lub pęknięciami, użyj linii cięcia laserowego, aby oddzielić je od obszaru rdzenia. Może to zmniejszyć ryzyko dalszego fałdowania lub pękania podczas procesu pobierania grafenu.
      UWAGA: Linie do cięcia laserowego mogą dzielić grafen na dwie lub więcej części, w zależności od zamierzonej struktury, przy czym każdy kawałek ma co najmniej 20 μm szerokości i 30 μm długości.
    3. Włącz laser i zwiększaj jego intensywność, aż plamka wiązki stanie się widoczna. Dostosuj stolik na próbkę, aby wyrównać plamkę wiązki z początkiem planowanej linii cięcia laserowego. Następnie dostosuj intensywność lasera do odpowiedniego poziomu do ablacji grafenem.
      UWAGA: Moc lasera wymagana do cięcia grafenu bez uszkadzania powierzchni SiO2 wynosi od 60 mW do 150 mW, mierzona przed rozdzielaczem wiązki.
    4. Przesuń stolik na próbkę, aby poprowadzić plamkę wiązki wzdłuż planowanej linii cięcia laserowego, aby przeciąć płatek. Po cięciu wyzeruj intensywność lasera i sprawdź linię cięcia laserowego.
    5. Powtórz procedurę, aby wykonać dodatkowe cięcie przylegające do istniejącego. Zwiększa to odstęp między kawałkami grafenu, zapewniając więcej miejsca na wyrównanie prostej krawędzi hBN bez kontaktu z sąsiednim kawałkiem grafenu.
    6. Powtórz procedurę dla każdej planowanej linii cięcia laserowego. Po zakończeniu ablacji laserowej nieskazitelny grafen jest dzielony na kilka części (Rysunek 4B). Środkowe elementy użyte do budowy supersieci mory są odizolowane od reszty płatka.
    7. Wyjmij płytkę grafenową ze stolika i sprawdź linie cięcia laserowego za pomocą mikroskopu optycznego. Upewnij się, że linie cięcia są wolne od wszelkich zanieczyszczeń.
      UWAGA: Technika ablacji laserem grafenowym może być również wykorzystana do inżynierii płatków grafitu w pożądanej geometrii. Na przykład, nieregularny płatek grafitu (Rysunek 4C) może być uformowany w idealny prostokątny palec grafitowy (Rysunek 4D), który jest idealny do użycia jako elektroda bramkowa. Takie podejście znacznie skraca czas poświęcany na poszukiwanie płatków grafitu o określonych geometriach.

figure-protocol-5
Rysunek 5: Przeniesienie dolnej bramki grafitowej. (A) Skupiono się na filmie PC i zidentyfikowano czysty obszar pod obiektywem 2x. (B) Płatek hBN został skoncentrowany i przeniesiony do czystego obszaru określonego w (A). (C) Stempel stykał się z waflem, tworząc jasnozielony obszar kontaktowy, z kolorową prawą krawędzią określaną jako czoło fali. Folia PC całkowicie pokryła dolny płatek hBN. (D) Dolny płatek hBN został podniesiony, przy czym kolor płatka wydawał się półprzezroczysty. (E) hBN i palec grafitowy zostały ustawione w ostatecznym wyrównaniu przed zetknięciem się stempla z płytką. (F) Czoło fali zbliżało się do palca grafitowego, gdzie prędkość załączania została zmniejszona do 0,5 μm/s. (G) Czoło fali całkowicie przeszło nad palcem grafitowym. (H) Palec grafitowy był podnoszony przez dolny płatek hBN. (I) Dolna bramka grafitowa została zwolniona na wstępnie wyprofilowaną płytkę znacznikową w temperaturze 160 °C, zapewniając kontakt między palcem grafitowym a metalowym palcem Ti/PdAu. (J) Cała pieczęć PC/PDMS została przytwierdzona do płytki. (K) Folia PC została oddzielona od pieczęci PDMS. Przezroczyste czoło fali między różnymi kolorowymi obszarami wskazywało na oderwanie się między folią PC a stemplem PDMS. (L) Folia PC została oderwana od szkiełka podstawowego, pozostawiając dolną grafitową bramkę na płytce. Podziałka liniowa w (A,B,J,K,L) oznacza 500 μm; w (C,D,F) oznaczają 90 μm; a w (E,G,H,I) oznaczają 30 μm. Kliknij tutaj, aby zobaczyć większą wersję tego rysunku.

  1. Przygotowanie grafitowych bramek dolnych
    1. Podnieś dolny płatek hBN (Rysunek 5A - D), wykonując podobne czynności w kroku 3.3. Warto zauważyć, że dla dolnego płatka hBN nie jest wymagana prosta krawędź kryształu i równoległe czoło fali (definicja czoła fali znajduje się w kroku 3.3.8).
    2. Umieść wafel grafitowym palcem na stoliku na próbkę. Wyśrodkuj grafitowy palec w oknie kamery i ustaw go w żądanym kierunku. Użyj funkcji Peek Through, aby okno Inkscape było półprzezroczyste, gdy unosi się nad oknem kamery. Nakreśl granicę palca grafitowego w Inkscape.
    3. Ustaw temperaturę sample stage na 80 °C. Załaduj szklany szkiełko i przesuń go do pozycji wstępnego załączenia (patrz krok 3.3.4 i Rysunek 3B).
    4. Postępując zgodnie z krokami podobnymi do tych opisanych w 3.4.5-3.4.10, wyrównaj dolny płatek hBN i palec grafitowy przed zetknięciem się stempla z płytką, jak pokazano na Rysunek 5E. To wyrównanie zapewnia, że palec grafitowy jest umieszczony pod czystym i jednolitym obszarem dolnego płatka hBN.
    5. Użyj siłownika kierunku Z, aby zaczepić stempel PC/PDMS o płytkę z prędkością 5 μm/s, aż czoło fali zbliży się do palca grafitowego (Rysunek 5F).
    6. Zmniejsz prędkość do 0,5 μm/s, aby czoło fali powoli przechodziło przez palec grafitowy, aż całkowicie pokryje grafit (Rysunek 5G).
    7. Odłącz czoło fali z prędkością 0,5 μm/s. Kolor grafitowego palca zmieni się z fioletowego na półprzezroczysty ciemnoszary po podniesieniu (Rysunek 5H). Gdy grafit zostanie całkowicie podniesiony, całkowicie odłącz czoło fali z prędkością 5 μm/s.
    8. Uwolnić na gorąco dolny płatek hBN i bramkę grafitową na wstępnie wzorzystą płytkę znacznikową w temperaturze próbki 160 °C, stykając się z metalowym palcem Ti/PdAu (Rysunek 5I-L), wykonując czynności podobne do opisanych w kroku 3.5.
    9. Usuń folię PC, zanurzając wafel w chloroformie na godzinę. Po wyjęciu spłucz wafel alkoholem izopropylowym i wysusz suszarką za pomocą pistoletu do natryskiwania azotu.
      UWAGA: Zwykle 20 minut w chloroformie wystarcza do rozpuszczenia filmu PC. W tym przypadku 1 godzina służy do uzyskania czystszej powierzchni bramy.
    10. Umieść wafel w rurce kwarcowej i wyżarzaj w temperaturze 350 °C przez 10 godzin w atmosferze gazu formującego (50% H2-50% Ar).
    11. Sprawdź dolną bramę za pomocą mikroskopu optycznego. Mikroskopijne obrazy jasnego i ciemnego pola dolnej bramki grafitowej bez pęcherzyków są pokazane w Rysunek 6A,B.
    12. Użyj trybu stukania AFM, aby zeskanować dolną bramę. Wybierz obszary bramki wolne od pęcherzyków i niejednorodnych struktur, przy czym szerokość obszaru jest nieco większa niż szerokość bramy. Powierzchnia bramki po wyżarzaniu pokryta jest pozostałością polimeru, pokazaną na rysunku Rysunek 6C.
    13. Po wybraniu jednolitych i pozbawionych pęcherzyków obszarów bramki, przełącz AFM na standardowy tryb kontaktu z tą samą końcówką trybu stukania, która została użyta w ostatnim kroku.
      UWAGA: Końcówka trybu gwintowania jest sztywniejsza niż końcówka w trybie kontaktowym, co zapewnia lepsze wyniki czyszczenia.
    14. Zeskanuj wybrane obszary z rozdzielczością 512 linii na skan i przyłóż normalną siłę do końcówki kilkudziesięciu nN z prędkością około 20 μm/s, aby usunąć pozostałości polimeru z powierzchni. Ten krok jest określany jako proces czyszczenia końcówki.
    15. Po jednej rundzie czyszczenia końcówki przełącz AFM z powrotem w tryb gwintowania i sprawdź wyniki czyszczenia za pomocą nowej końcówki trybu gwintowania.
    16. Powtarzaj proces czyszczenia końcówki, aż pozostałości polimeru zostaną całkowicie usunięte z obszaru bramki na boki (Rysunek 6D).

figure-protocol-6
Rysunek 6: Wstępnie oczyszczona, pozbawiona pęcherzyków powietrza dolna bramka grafitowa. Panie przewodniczący, panie i panowie! Optyczne mikroskopijne obrazy w jasnym polu (A) i ciemnym polu (B) reprezentatywnej dolnej bramki grafitowej pozbawionej pęcherzyków powietrza. Obrazy topograficzne AFM zabrudzonej powierzchni przesuwu przed procesem czyszczenia końcówki (C) i czystej powierzchni przesuwu po procesie czyszczenia końcówki (D). Pozostałość polimeru jest zamiatana na bok, w wyniku czego powstają dwie pionowe linie, jak zaobserwowano w (D). Podziałka w (A,B) oznacza 30 μm, a w (C,D) oznacza 1 μm. Kliknij tutaj, aby zobaczyć większą wersję tego rysunku.

  1. Podnieś górny płatek hBN
    1. Umieść wafel na stoliku na próbkę i zlokalizuj górny płatek hBN za pomocą obiektywu 10x.
    2. Dostosuj orientację płatka hBN tak, aby jego prosta krawędź była pionowa i znajdowała się po prawej stronie płatka. Następnie obrysuj granicę płatków w Inkscape. Rysunek ten służy jako odniesienie do późniejszego wyrównania hBN do płatków grafenu.
      UWAGA: Poziomy powiększenia aparatu i Inkscape muszą być spójne przez cały proces transferu, aby utrzymać jednolitą skalę między płatkami a rysunkami.
    3. Delikatnie zacisnąć szklany szkiełko ze stemplem PC/PDMS wewnątrz gniazda pod kątem nachylenia w dół 2°-3°. Przesuń gniazdo w lewo za pomocą wysuwanej tacy, aż szklane szkiełko znajdzie się nad płytką próbki, a następnie ręcznie zablokuj je na miejscu.
    4. Ustawić temperaturę sample stage na 50 °C. Włączyć szklany suwak w dół za pomocą siłownika w kierunku Z z dużą prędkością 1 mm/s, aż stempel znajdzie się 2 mm nad płytką. Teraz system znajduje się w pozycji wstępnego zaangażowania (Rysunek 3B).
    5. Ustaw ostrość mikroskopu na folii PC i sprawdź czystość powierzchni (podobnie jak w Rysunek 5A). Wybierz czysty obszar nieco na lewo od środka stempla do kontaktu z płatkiem hBN, ponieważ stempel będzie się zazębiał z lewej strony. Przenieś płatek hBN do wybranego czystego regionu.
    6. Wsunąć szklany suwak bardziej w dół z prędkością 0.1 mm/s. Gdy folia PC i płytka znajdują się prawie w tej samej płaszczyźnie ogniskowej, zmniejsz prędkość do 5 μm/s.
    7. Zidentyfikuj punkt styku, obserwując pierścienie Newtona utworzone między stemplem a płytką. Aby ułatwić płynny proces pobierania, upewnij się, że hBN jest umieszczony po prawej stronie, z dala od punktu dotykania. Jeśli tak nie jest, wróć do pozycji wstępnego włączania i wyreguluj położenie hBN, powtarzając kroki 3.3.5-3.3.7.
    8. Kiedy stempel styka się z waflem, ich interfejs wykazuje zielony obszar styku z kolorową prawą krawędzią określaną jako czoło fali. Równoległe czoło fali, jak pokazano na Rysunek 7A, jest łatwiejsze do przypięcia do prostej krawędzi hBN.
      UWAGA: Ze względu na potencjalną pochyloną powierzchnię stempla, czoło fali może mieć niewielkie nachylenie w porównaniu z prostą krawędzią hBN. Aby upewnić się, że są one równoległe podczas podnoszenia grafenu, zapisz przybliżony kąt nachylenia i pamiętaj, aby go skompensować za pomocą goniometrów w kroku 3.4.3.
    9. Następnie przymocuj stempel do płytki z prędkością 5 μm/s, aż całkowicie pokryje płatek hBN (podobnie jak w Rysunek 5C). Następnie ustaw temperaturę stolika próbki na 80 °C.
      UWAGA: Jeśli poziom przyczepności folii PC jest niepewny, najpierw ustaw temperaturę stage na 60 °C, a następnie stopniowo ją zwiększaj, aż hBN będzie mógł być płynnie pobrany.
    10. Po osiągnięciu temperatury odłącz stempel z prędkością 5 μm/s, aż czoło fali zbliży się do prostej krawędzi hBN. Następnie zmniejsz prędkość do 2 μm/s, aby powoli podnieść hBN. Po podniesieniu zwiększ prędkość do 5 μm/s, aby oderwać folię PC od wafla.
      UWAGA: Gdy cofające się czoło fali dotknie prostej krawędzi hBN, uważnie monitoruj kolor płatka. Staje się przezroczysty po pomyślnym odbiorze. Jeśli płatek pozostaje kolorowy, ponownie zamocuj stempel, aby zakryć płatek i powtórz powyższy krok w wyższej temperaturze. Folia PC stanie się bardziej przyczepna zarówno do płatka, jak i płytki wraz ze wzrostem temperatury. Zalecana górna granica temperatury wynosi 120 °C. Przekroczenie 120 °C może spowodować oderwanie się folii PC od stempla PDMS podczas odłączania. Jeśli folia PC nie jest wystarczająco lepka, rozważ nałożenie powłoki UV/Ozone na szkło za pomocą stempla na 5-10 minut. Zabieg ten poprawia przyczepność folii PC do materiałów 2D, zwiększając skuteczność pobierania płatków.
    11. Wyłączyć stage grzałka i otworzyć układ chłodzenia wodnego. Poczekaj, aż temperatura spadnie poniżej 45 °C, a następnie zamknij układ chłodzenia wodą i odczep szklany suwak do końca z prędkością 1 mm/s. Zdejmij wafel hBN ze sceny.
      UWAGA: Drastyczne przesuwanie szkiełka w wysokich temperaturach zakłóca delikatne płatki, potencjalnie powodując pojawienie się fałd i pęknięć po ostygnięciu. Jeśli pojawią się poważne fałdy lub pęknięcia, płatek należy wyrzucić, ponieważ te nierówne struktury mogą utrudniać płynne pobieranie grafenu.

figure-protocol-7
Rysunek 7: Kluczowe etapy procesu transferu supersieci grafenu moire. (A) Pomniejszony obraz wykonany przed podniesieniem górnego płatka hBN. Obszar styku między stemplem PC/PDMS a płytką jest jasnozielony. Warto zauważyć, że czoło fali jest równoległe do prostej krawędzi górnego płatka hBN. (B) Płatki grafenu po ablacji laserowej. Środkowa linia do cięcia laserowego oddziela pierwszy i drugi kawałek grafenu, który jest szerszy dzięki podwójnemu cięciu, jak wspomniano w kroku 3.1.5. Pozostałe dwa cięcia mają na celu odizolowanie obszaru rdzenia grafenowego od długiego ogona grafenu i grubego kawałka grafitu, który może powodować dodatkowe naprężenia podczas procesu pobierania, jeśli nie zostanie oddzielony. (C) hBN i grafen znajdują się w końcowej pozycji wyrównania przed podniesieniem pierwszego kawałka grafenu. (D) Czoło fali znajduje się bardzo blisko lewej krawędzi hBN, gdzie prędkość załączania powinna być zmniejszona do 0,02 μm/s. (E) hBN powoli wchodzi w kontakt z pierwszym kawałkiem grafenu. (F) Czoło fali całkowicie przechodzi nad pierwszym kawałkiem grafenu i jest przygwożdżone przez prostą krawędź hBN. (G) hBN łagodnie wychwytuje grafen. (H) Płatki są wyrównywane do odpowiednich rysunków przed podniesieniem drugiego kawałka grafenu. Granice hBN i oryginalnych rysunków grafenowych są obrysowane na czarno, podczas gdy skopiowany rysunek grafenowy po obróceniu jest przedstawiony na niebiesko. (I) Mikroskopijny obraz optyczny górnego stosu wytworzonego przez (A-H), z optymalnie dostrojonym kontrastem kolorów, aby pokazać drobne cechy wewnątrz stosu. Zidentyfikowano minimalne zaburzenie, co wskazuje na wysokiej jakości skręcony dwuwarstwowy górny stos grafenu. Podziałka liniowa na wszystkich obrazach reprezentuje 30 μm, z wyjątkiem (A), gdzie reprezentuje 200 μm. Kliknij tutaj, aby zobaczyć większą wersję tego rysunku.

  1. Podnieś supersieć mory grafenowej
    1. Umieść wafel ze świeżo wyciętym laserowo grafenem na stoliku próbki. Zlokalizuj grafen za pomocą obiektywu 10x, a następnie dostosuj orientację płatków tak, aby linie cięcia laserowego były równoległe do prostej krawędzi hBN, jak pokazano na Rysunek 7B.
    2. Nakreśl granicę grafenu w Inkscape, w tym linie cięcia laserowego. Użyj funkcji Podgląd, aby rysunek był półprzezroczysty, gdy unosi się nad oknem kamery.
    3. Wyreguluj goniometry, aby skompensować nachylenie między czołem fali a prostą krawędzią hBN, w oparciu o obserwację w kroku 3.3.8.
    4. Załaduj szkiełko szkiełka górnym płatkiem hBN i przesuń je do pozycji wstępnego załączenia ze stemplem PC/PDMS 2 mm nad płytką grafenową.
    5. Wyrównaj rysunki hBN i grafenu, umieszczając prostą krawędź hBN na środku linii cięcia laserowego, która oddziela środkowe kawałki grafenu. Dostosuj mikroskop, aby ustawić ostrość na grafenie, a następnie wyrównaj go do jego rysunku w Inkscape.
    6. Skoncentruj się na górnym płatku hBN i przesuń szkiełko w kierunku XY, wyrównując hBN do jego rysunku. Na tym kończy się zgrubne wyrównanie w pozycji wstępnego włączenia.
    7. Skoncentruj się na wstępnie przyciętym grafenie, a następnie ustaw płaszczyznę ogniskowej lekko w górę. Włącz szklany suwak w dół, z prędkością 0.1 mm/s, aż górny płatek hBN stanie się ostry. W tym momencie hBN i wstępnie oszlifowany grafen znajdują się w bliskiej odległości.
    8. Ponownie skoncentruj się na grafenie. Ustaw prędkość na 5 μm/s i powoli włączaj stempel, aż hBN będzie mniej więcej widoczny, upewniając się, że stempel i płytka nie stykają się.
    9. Wyrównaj zarówno grafen, jak i górny hBN do ich rysunków. Będzie to służyć jako ostateczne wyrównanie, zanim stempel zetknie się z płytką. Płatki są dobrze wyrównane, jak pokazano na Rysunek 7C.
      UWAGA: Gdy stempel zetknie się z płytką, należy unikać dalszych regulacji wyrównania. Przesuwanie stempla może wywołać nadmierne naprężenia folii PC i hBN
    10. Kontynuuj wciskanie stempla w dół, aż zetknie się z płytką. Jeśli czoło fali pozostaje nierównoległe do krawędzi prostej hBN, uruchom ponownie od kroku 3.4.3, aby ponownie wyregulować goniometry. Celem jest osiągnięcie równoległego czoła fali, jak widać na Rysunek 7A.
    11. Oceń poziom histerezy stopnia osi z, stale przesuwając stempel w górę, jednocześnie monitorując ruch czoła fali. Jeśli najpierw przesunie się do przodu o kilka μm, a następnie zacznie się cofać, oznacza to, że stolik wykazuje oczywistą histerezę z tym szklanym szkiełkiem. Z drugiej strony, jeśli czoło fali cofa się natychmiast bez żadnego ruchu do przodu, stopień nie wykazuje żadnej widocznej histerezy z tym szklanym szkiełkiem.
      UWAGA: Histereza może wpływać na przypięcie czoła fali na prostej krawędzi hBN i prowadzić do nadmiernego zakleszczenia, co skutkuje zanieczyszczeniem kolejnych kawałków grafenu. W związku z tym, jeśli obserwuje się histerezę, do następnego procesu włączania zaleca się stosowanie metody ogrzewania prądem stałym (krok 3.4.13) zamiast metody mechanicznej (krok 3.4.12).
    12. Metoda mechaniczna (bez histerezy): Użyj prędkości 5 μm/s, aby włączyć stempel, aż czoło fali znajdzie się blisko lewej krawędzi hBN (rysunek 7D). Zmniejsz prędkość do 0,02 μm/s, a następnie użyj tej bardzo niskiej prędkości, aby wbić hBN w pierwszy kawałek grafenu (rysunek 7E). Gdy całkowicie zakryje pierwszy kawałek grafenu i zostanie przypięty do prostej krawędzi hBN (Rysunek 7F), zatrzymaj proces włączania. Usuń histerezę, przesuwając stolik w górę z prędkością 5 μm/s, aż czoło fali będzie miało tendencję do cofania się.
      UWAGA: Uważnie monitoruj proces powolnego załączania, ponieważ czoło fali może nadmiernie zaangażować się i zanieczyścić następny kawałek grafenu, jeśli nie zostanie natychmiast zatrzymany na prostej krawędzi hBN.
    13. Metoda ogrzewania prądem stałym (z histerezą): Użyj prędkości 5 μm/s, aby włączyć stempel, aż czoło fali znajdzie się blisko lewej krawędzi hBN (Rysunek 7D). Usuń histerezę, odłączając stempel w górę, aż czoło fali zacznie się cofać. Przyłóż mały prąd stały do podgrzewacza sample stage, aby powoli i kontrolacyjnie podgrzewać stage, z prędkością wzrostu temperatury 0,5-1 °C/min.
      UWAGA: Ze względu na rozszerzalność cieplną stempla, czoło fali będzie się załączać w sposób ciągły (Rysunek 7E). Gdy całkowicie zakryje pierwszy kawałek grafenu i zostanie przypięty do prostej krawędzi hBN (Rysunek 7F), zatrzymaj prąd DC.
    14. Ustaw prędkość odłączania 0,02 μm/s, aby delikatnie podnieść grafen (Rysunek 7G). Poczekaj, aż czoło fali odsunie się od hBN, a następnie zwiększ prędkość do 5 μm/s, aby całkowicie oderwać stempel od płytki.
    15. Gdy stempel i płytka zostaną całkowicie odłączone, przesuń stempel w górę przez dodatkowe 3 sekundy z prędkością 5 μm/s, aby upewnić się, że wszystkie płatki są oderwane od folii PC lub płytki. W przeciwnym razie, po skręceniu, pomarszczą folię PC.
    16. Skopiuj cały rysunek grafenowy w Inkscape i obróć go o żądany kąt skrętu (±1,13° dla MATBG). Zmień skopiowany rysunek na inny kolor, aby uniknąć pomyłek (niebieski w Rysunek 7H). Wyrównaj drugi element grafenu na skopiowanym rysunku z pierwszym elementem oryginalnego rysunku, maksymalizując ich nakładanie się.
      UWAGA: Z doświadczenia wynika, że końcowy kąt skrętu w urządzeniu jest na ogół mniejszy niż kąt docelowy podczas procesu przenoszenia. Dlatego zwykle ustawia się go na nieco wyższy (~ 0,05°) niż "magiczny kąt", co jest powodem celowania w ±1,13° przy produkcji urządzeń MATBG.
    17. Obróć stolik na próbkę o żądany kąt skrętu (±1.13° dla MATBG). Dopasuj pozostały grafen na płytce do skopiowanego rysunku grafenowego. Precyzyjna regulacja kąta skrętu odbywa się za pomocą serwomotoru prądu stałego w fazie obrotu, który zapewnia ciągły obrót o 360° z rozdzielczością 2 μrad i znikomą histerezą.
    18. Skoncentruj się na górnym płatku hBN na szkiełku podstawowym i wyrównaj go z rysunkiem. Biorąc pod uwagę, że hBN i pozostały grafen znajdują się już w bliskiej odległości, to wyrównanie funkcjonuje jako końcowe wyrównanie (Rysunek 7H).
    19. Powtórz kroki 3.4.12-3.4.14, aby podnieść skręcony kawałek grafenu. Jeśli jest to ostatni kawałek grafenu do podniesienia, czoło fali może nadmiernie zaangażować się w prostą krawędź hBN, aby bardziej kompletnie wycisnąć pęcherzyki wewnątrz stosu.
    20. Na tym etapie supersieć mory grafenowej jest całkowicie odbierana przez górny płatek hBN, zbiorczo określany jako górny stos.
    21. Zbadaj jakość górnego stosu za pomocą mikroskopu optycznego. Zapisz obraz w jasnym polu z kontrastem kolorów do użycia w kroku 3.5.2. W Rysunek 7I, przedstawiono wysokiej jakości dwuwarstwowy górny stos grafenu skręcony z kilkoma widocznymi bąbelkami.
  2. Enkapsulacja supersieci mory grafenowej
    1. Umieść wafel ze wstępnie oczyszczoną, pozbawioną pęcherzyków dolną bramką na stoliku pod próbkę. Zlokalizuj dolną bramę za pomocą obiektywu 10x.
    2. Zaimportuj skontrastowany kolorystycznie obraz górnego stosu z jasnym polem do Inkscape i wyrównaj go do rysunków. Zlokalizuj i nakreśl granicę pozbawionego pęcherzyków obszaru supersieci grafenu mory moiry górnego stosu, który zostanie nałożony na dolną bramkę.
    3. Dostosuj orientację bramy, aby pokryć największy obszar górnego stosu bez pęcherzyków powietrza. Następnie nakreśl granicę dolnej bramy.
    4. Aby oderwać folię PC po enkapsulacji, należy ustawić temperaturę stolika próbki na 160 °C, która jest wyższa od temperatury zeszklenia PC (147 °C).
    5. Załaduj szklane szkiełko górnym stosem, a następnie przesuń je do pozycji wstępnego włączenia. Z grubsza wyrównaj zarówno dolną, jak i górną bramę do rysunków.
    6. Ustaw ostrość na dolnej bramce, a następnie lekko podnieś płaszczyznę ogniskowej. Włącz szklany suwak w dół z prędkością 0.1 mm/s, aż górny stos stanie się widoczny w płaszczyźnie ogniskowej.
    7. Zidentyfikuj inną środkową płaszczyznę ogniskowej między dolną bramką a górnym stosem. Ustaw prędkość na 5 μm/s i stopniowo włączaj stempel, aż górny stos pojawi się w polu widzenia.
      UWAGA: W temperaturze powyżej 120 °C, gdy stempel zetknie się z waflem, bardzo trudno jest je rozdzielić. Użycie środkowej płaszczyzny ogniskowej jako punktu odniesienia zapewnia, że stempel i płytka nie stykają się, dopóki nie zostanie osiągnięte optymalne wyrównanie.
    8. Powtarzaj krok 3.5.7, aż dolna bramka i górny stos znajdą się prawie w tej samej płaszczyźnie ogniskowej. Dokładnie dopasuj je do rysunków. Służy to jako ostateczne wyrównanie, zanim stempel zetknie się z płytką. Tymczasem stolik na próbkę osiąga około 160 °C.
      UWAGA: Wysoka temperatura powoduje konwekcję powietrza, co prowadzi do oscylacji obrazu z kamery, co komplikuje precyzyjne wyrównanie. Jednak ważne jest, aby szybko zakończyć wyrównanie, aby zapobiec termicznemu relaksacji kąta skrętu. W związku z tym wymaga to sporej wprawy.
    9. Użyj prędkości 5 μm/s, aby włączyć stempel, aż dotknie płytki. Gdy czoło fali znajdzie się blisko dolnej bramy, zmniejsz prędkość do 0,5 μm/s.
    10. Powoli wsuń górny stos w dolną bramę. Gdy czoło fali przejdzie przez górny stos, przełącz się z powrotem na 5 μm/s, aby zahaczyć cały stempel o płytkę (podobnie jak Rysunek 5J).
      UWAGA: Uważnie kontroluj czoło fali podczas angażowania górnego stosu. Płynny proces zwiększa prawdopodobieństwo utrzymania docelowego kąta skrętu w końcowym stosie.
    11. Odczekaj 1 minutę, aby upewnić się, że folia PC jest całkowicie zmiękczona, a następnie odłącz stempel z prędkością 5 μm/s. Folia PC pozostaje przyklejona do płytki, podczas gdy stempel PDMS cofa się, tworząc przezroczyste czoło fali pomiędzy nimi (podobnie jak w Rysunek 5K).
    12. Gdy tylko czoło fali zostanie całkowicie schowane, folia PC i stempel PDMS zostaną całkowicie odłączone. Podnieś stempel do góry na dodatkowe 3 sekundy z prędkością 5 μm/s, a następnie zacznij nim przesuwać, aby oderwać folię PC (podobnie jak w Rysunek 5L).
    13. Po oderwaniu folii PC należy całkowicie odczepić szkiełko z prędkością 1 mm/s, a następnie wyjąć je z gniazdka. Wyłączyć grzałkę sceniczną i włączyć system chłodzenia wodą. Gdy stage ostygnie do temperatury pokojowej, wyjmij płytkę i sprawdź zakapsułkowaną supersieć mory grafenowej za pomocą mikroskopu optycznego.

4. Definicja geometrii pręta Halla dla urządzeń supersieci grafenowej moiry

  1. Usuń folię PC, zanurzając wafel w chloroformie na 20 minut. Po wyjęciu z roztworu chloroformu opłucz wafel alkoholem izopropylowym i wysusz suszarką.
  2. Sprawdź ponownie stos za pomocą mikroskopu optycznego, aby upewnić się, że pozostaje niezmieniony po usunięciu filmu PC. Następnie użyj trybu stukania AFM, aby zeskanować zakapsułkowaną supersieć mory grafenowej. Wybierz obszary wolne od pęcherzyków, pęknięć i naprężeń jako docelowy obszar urządzenia. Proces ten odfiltrowuje wysoce nieuporządkowane obszary, poprawiając spójność kąta skrętu w różnych próbkach.
  3. Użyj litografii wiązką elektronów (EBL), aby określić konfigurację kontaktu, a następnie użyj reaktywnego trawienia jonowego (RIE) ze standardową recepturą trawienia hBN (mieszanina CHF3 iO2), aby odsłonić świeże krawędzie grafenu. Jednowymiarowe styki krawędziowe Cr/Au29 są odparowywane termicznie bezpośrednio po wytrawieniu.
  4. Użyj EBL i RIE, aby zdefiniować końcową geometrię urządzenia pręta Halla. Na tym kończy się proces wytwarzania urządzenia do supersieci grafenu moiry.

Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.

Wyniki

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Przeprowadzono pomiary transportu w niskiej temperaturze, aby scharakteryzować urządzenia supersieci grafenowo-moirowej. Zaczynając od MATBG jako przykładu, typowy schemat wentylatora Landaua dla wysokiej jakości urządzenia magicznego kąta jest pokazany w Rysunek 8A22. Współczynnik wypełnienia pasm płaskich ν = 4n/ns opisuje gęstość nośną układu, gdzie n jest gęstością nośnika, a ns =

Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.

Dyskusja

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Narzucenie małego kąta skrętu między warstwami grafenu może wprowadzić znaczny nieporządek w heterostrukturze. Dlatego, aby zmaksymalizować wskaźnik sukcesu w wytwarzaniu wysokiej jakości urządzeń z supersieci grafenowo-moirowej, niezbędna jest wysoce przestrajalna konfiguracja transferu z precyzyjną kontrolą położenia, kąta i temperatury. Ponadto zidentyfikowano kilka krytycznych aspektów podczas procesu produkcyjnego: rygorystyczne kryteria wyboru płatków, wstępnie oczyszczone dolne bramki bez pęcherzyków powietrza, ab...

Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.

Oświadczenia

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Autorzy deklarują brak konfliktu interesów.

Podziękowania

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Autorzy serdecznie dziękują wszystkim obecnym i byłym członkom Grupy Jarillo-Herrero za rozwój i optymalizację protokołu produkcji. Prace te były wspierane przede wszystkim przez Biuro Badawcze Armii MURI W911NF2120147; przy wsparciu również ze strony 2DMAGIC MURI FA9550-19-1-0390, MIT/Microsystems Technology Laboratories Samsung Semiconductor Research Fund, Sagol WIS-MIT Bridge Program, National Science Foundation (DMR-1809802), Gordon and Betty Moore Foundation's EPiQS Initiative poprzez GBMF9463 grantów oraz Fundacji Ramona Arecesa. W pracy wykorzystano Harvard's Center for Nanoscale Systems, wspierane przez NSF (ECS-0335765).

Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.

Materiały

Lista materiałów użytych w tym artykule
NazwaFirmaNumer katalogowyKomentarze
Platforma izolacji drgań laboratoryjnychMinus K Technology, Inc100BM-8Izolacja drgań do niestandardowej konfiguracji transferu
Kolorowa kameraKamera CMOS Teledyne FLIR LLCBFS-U3-200S6C-Cdo niestandardowej konfiguracji transferu
Pompa membranowaPfeiffer VacuumMVP 015-2Zapewnij moc ssania podciśnienia, aby zabezpieczyć płytkę na stoliku próbki
Stopień obrotu napędu bezpośredniegoThorlabs, IncDDR 100Stopień obrotowy do niestandardowej konfiguracji transferu
Ergonomiczny mikroskop o dużej mocyMitutoyo FS70do niestandardowej konfiguracji transferu
Stolik goniometruThorlabs, IncGNL 18 i GNL 10Kontroluj kąt nachylenia szkiełka
Kryształy grafituNGS Trading & Consulting GmbHFlaggy FlakesPłaskie i błyszczące kryształy grafitu do eksfoliacji grafenu
Laser światłowodowy superkontinuum dużej mocyFianium, IncSC-400 Do ablacji laserem grafenowym
Mikro siłowniki liniowe z wbudowanymi sterownikamiZaber TechnologiesX-NA08A25Sterowanie stolikiem na próbki X-Y
Mitutoyo 10x M Plan APO ObiektywMitutoyo 378-803-3Obiektyw 10x używany na etapie transferu
Mitutoyo 2x M Plan APO ObiektywMitutoyo 378-801-12Obiektyw 2x używany na etapie transferu
Mitutoyo 50x M Plan APO ObiektywMitutoyo 378-805-3Obiektyw 50x używany na stopniu transferowym
Siłownik z napędemZaber TechnologiesTRB12CC Sterowanie stolikiem uchwytu do szkieł X-Y-Z
Poli(węglan bisfenolu A)MiliporeSigma181641-25GCząstki PC do wytwarzania szkiełek ze stemplami PC / PDMS
Wafle Prime Grade SiNOVA Electronic MaterialsFP02-61160-DOWafel Si domieszkowany P do złuszczania materiału 2D. Szczegółowy opis: 6" P < 100> 0,001-0,005 oma-cm 650-700μ m Grube wafle SSP Si klasy Prime z tylko pierwotnym płaskim i 2850 A° ± 5% suchy tlenek termiczny
Niebieska samoprzylepna folia z tworzywa sztucznego bez silikonuUltron Systems, Inc1005R/1009RNiebieska taśma do złuszczania materiałów 2D
SYLGARD 184 Silikonowa kapsułka ClearDow Inc.4019862Pieczęć PDMS
Tryb gwintowania Sonda AFM z aluminiową powłoką odblaskowąInnovative Solutions Bulgaria LtdTap300Al-GKońcówka trybu gwintowania używana do czyszczenia końcówki
Ręczny stolik liniowy XYNewport CorporationM-462-XYX-Y do niestandardowej konfiguracji transferu
XYZ ręczny stolik liniowyNewport CorporationM-562-XYZStolik ze szklanym uchwytem na prowadnice X-Y-Z do niestandardowej konfiguracji transferu
Korpus mikroskopu

Bibliografia

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,
  1. Cao, Y., et al. Correlated insulator behaviour at half-filling in magic-angle graphene superlattices. Nature. 556 (7699), 80-84 (2018).
  2. Cao, Y., et al. Unconventional superconductivity in magic-angle graphene superlattices. Nature. 556 (7699), 43-50 (2018).
  3. Andrei, E. Y., et al. The marvels of moiré materials. Nat Rev Mater. 6 (3), 201-206 (2021).
  4. Chen, G., et al. Evidence of a gate-tunable Mott insulator in a trilayer graphene moiré superlattice. Nat Phys. 15 (3), 237-241 (2019).
  5. Burg, G. W., Zhu, J., Taniguchi, T., Watanabe, K., MacDonald, A. H., Tutuc, E. Correlated insulating states in twisted double bilayer graphene. Phys Rev Lett. 123 (19), 197702(2019).
  6. Cao, Y., et al. Tunable correlated states and spin-polarized phases in twisted bilayer-bilayer graphene. Nature. 583 (7815), 215-220 (2020).
  7. Shen, C., et al. Correlated states in twisted double bilayer graphene. Nat Phys. 16 (5), 520-525 (2020).
  8. Liu, X., et al. Tunable spin-polarized correlated states in twisted double bilayer graphene. Nature. 583 (7815), 221-225 (2020).
  9. He, M., et al. Symmetry breaking in twisted double bilayer graphene. Nat Phys. 17 (1), 26-30 (2021).
  10. Park, J. M., Cao, Y., Watanabe, K., Taniguchi, T., Jarillo-Herrero, P. Tunable strongly coupled superconductivity in magic-angle twisted trilayer graphene. Nature. 590 (7845), 249-255 (2021).
  11. Cao, Y., Park, J. M., Watanabe, K., Taniguchi, T., Jarillo-Herrero, P. Pauli-limit violation and re-entrant superconductivity in moiré graphene. Nature. 595 (7868), 526-531 (2021).
  12. Hao, Z., et al. Electric field-tunable superconductivity in alternating-twist magic-angle trilayer graphene. Science. 371 (6534), 1133-1138 (2021).
  13. Park, J. M., et al. Robust superconductivity in magic-angle multilayer graphene family. Nat Mater. 21 (8), 877-883 (2022).
  14. Zhang, Y., et al. Promotion of superconductivity in magic-angle graphene multilayers. Science. 377 (6614), 1538-1543 (2022).
  15. Cao, Y., et al. Nematicity and competing orders in superconducting magic-angle graphene. Science. 372 (6539), 264-271 (2021).
  16. Sharpe, A. L., et al. Emergent ferromagnetism near three-quarters filling in twisted bilayer graphene. Science. 365 (6453), 605-608 (2019).
  17. Serlin, M., et al. Intrinsic quantized anomalous Hall effect in a moiré heterostructure. Science. 367 (6480), 900-903 (2020).
  18. Chen, G., et al. Tunable correlated Chern insulator and ferromagnetism in a moiré superlattice. Nature. 579 (7797), 56-61 (2020).
  19. De Sanctis, A., et al. Strain-engineering of twist-angle in graphene/hBN superlattice devices. Nano Lett. 18 (12), 7919-7926 (2018).
  20. Kazmierczak, N. P., et al. Strain fields in twisted bilayer graphene. Nat Mater. 20 (7), 956-963 (2021).
  21. Beechem, T. E., Ohta, T., Diaconescu, B., Robinson, J. T. Rotational disorder in twisted bilayer graphene. ACS Nano. 8 (2), 1655-1663 (2014).
  22. Uri, A., et al. Mapping the twist-angle disorder and Landau levels in magic-angle graphene. Nature. 581 (7806), 47-52 (2020).
  23. Zondiner, U., et al. Cascade of phase transitions and Dirac revivals in magic-angle graphene. Nature. 582 (7811), 203-208 (2020).
  24. Wang, D., et al. Thermally induced graphene rotation on hexagonal boron nitride. Phys Rev Lett. 116 (12), 126101(2016).
  25. Woods, C. R., et al. Macroscopic self-reorientation of interacting two-dimensional crystals. Nat Commun. 7 (1), 10800(2016).
  26. Lau, C. N., Bockrath, M. W., Mak, K. F., Zhang, F. Reproducibility in the fabrication and physics of moiré materials. Nature. 602 (7895), 41-50 (2022).
  27. Castellanos-Gomez, A., et al. Deterministic transfer of two-dimensional materials by all-dry viscoelastic stamping. 2D Mater. 1 (1), 011002(2014).
  28. Zomer, P. J., Guimarães, M. H. D., Brant, J. C., Tombros, N., van Wees, B. J. Fast pick up technique for high quality heterostructures of bilayer graphene and hexagonal boron nitride. Appl Phys Lett. 105 (1), 013101(2014).
  29. Wang, L., et al. One-dimensional electrical contact to a two-dimensional material. Science. 342 (6158), 614-617 (2013).
  30. Bistritzer, R., MacDonald, A. H. Moiré bands in twisted double-layer graphene. Proc Natl Acad Sci U S A. 108 (30), 12233-12237 (2011).
  31. Uri, A., et al. Superconductivity and strong interactions in a tunable moiré quasicrystal. Nature. 620 (7975), 762-767 (2023).
  32. Xia, L. -Q., et al. Topological bands and correlated states in helical trilayer graphene. Nat Phys. 21 (2), 239-244 (2025).
  33. Zhu, J., Li, T., Young, A. F., Shan, J., Mak, K. F. Quantum oscillations in two-dimensional insulators induced by graphite gates. Phys Rev Lett. 127 (24), 247702(2021).
  34. Jang, S. K., Youn, J., Song, Y. J., Lee, S. Synthesis and characterization of hexagonal boron nitride as a gate dielectric. Sci Rep. 6 (1), 30449(2016).
  35. Kim, K., et al. der Waals heterostructures with high accuracy rotational alignment. Nano Lett. 16 (3), 1989-1995 (2016).
  36. Cao, Y., et al. Superlattice-induced insulating states and valley-protected orbits in twisted bilayer graphene. Phys Rev Lett. 117 (11), 116804(2016).
  37. Roberts, A., et al. Response of graphene to femtosecond high-intensity laser irradiation. Appl Phys Lett. 99 (5), 051912(2011).
  38. Park, J. M., Cao, Y., Watanabe, K., Taniguchi, T., Jarillo-Herrero, P. Flavour Hund's coupling, Chern gaps and charge diffusivity in moiré graphene. Nature. 592 (7852), 43-48 (2021).
  39. Li, H., et al. Electrode-free anodic oxidation nanolithography of low-dimensional materials. Nano Lett. 18 (12), 8011-8015 (2018).
  40. Park, J. M., Sun, S., Watanabe, K., Taniguchi, T., Jarillo-Herrero, P. Simultaneous transport and tunneling spectroscopy of moiré graphene: Distinct observation of the superconducting gap and signatures of nodal superconductivity. , http://arxiv.org/abs/2503.16410 (2025).
  41. Long, G., et al. Achieving ultrahigh carrier mobility in two-dimensional hole gas of black phosphorus. Nano Lett. 16 (12), 7768-7773 (2016).
  42. Haigh, S. J., et al. Cross-sectional imaging of individual layers and buried interfaces of graphene-based heterostructures and superlattices. Nat Mater. 11 (9), 764-767 (2012).
  43. Wang, W., et al. Clean assembly of van der Waals heterostructures using silicon nitride membranes. Nat Electron. 6 (12), 981-990 (2023).
  44. Masubuchi, S., et al. Autonomous robotic searching and assembly of two-dimensional crystals to build van der Waals superlattices. Nat Commun. 9 (1), 1413(2018).
  45. Mannix, A. J., et al. Robotic four-dimensional pixel assembly of van der Waals solids. Nat Nanotechnol. 17 (4), 361-366 (2022).

Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.

Przedruki i uprawnienia

Poproś o pozwolenie na ponowne wykorzystanie tekstu lub ilustracji tego artykułu JoVE

Poproś o pozwolenie

Tagi

Grafenowa superstruktura morykontrola k ta skr ceniatechnika suchego transferuablacja laserowaheksagonalny azotek borubezp cherzykowa bramka dolnamateria y dwuwymiarowekwantowe urz dzenia elektronicznekopu a nadprzewodz caskorelowany stan izolacyjny

Powiązane artykuły