Struktura 3T-VASP łączy hierarchiczną transformację struktury z wieloskalowymi gradientami ab initio , aby znacznie zmniejszyć liczbę kroków potrzebnych do ucieczki od lokalnych minimów energii i modelowania reakcji elektrochemicznych. Protokół ten przedstawia metodę generowania produktów ubocznych reakcji elektrochemicznych dla różnych kombinacji składników elektrolitu przy użyciu zaledwie 100-150 statycznych obliczeń DFT.
Subskrypcja JoVE jest wymagana do oglądania tego materiału. Zaloguj się lub rozpocznij bezpłatny okres próbny.
Artykuł metodologiczny
Szybkie wytwarzanie reakcji elektrochemicznej elektrolitu w akumulatorze in-silico przy użyciu wieloskalowej minimalizacji energii 3T-VASP
W tym artykule
Podsumowanie
Streszczenie
Elektrolity są ważnymi składnikami akumulatorów litowo-jonowych. Jednak degradacja akumulatora spowodowana nieodwracalnymi reakcjami elektrochemicznymi w elektrolicie może zużywać cząsteczki elektrolitu i poważnie skrócić jego efektywną żywotność. Dlatego ważne jest zbadanie ścieżek reakcji elektrochemicznych w elektrolicie akumulatora, aby jeszcze bardziej poprawić niezawodność akumulatora litowo-jonowego. Niestety, trudno jest eksperymentalnie zbadać dokładne szlaki reakcji elektrochemicznej elektrolitu w elektrolicie, który zwykle zawiera wiele związków chemicznych (różne rozpuszczalniki, sole, cząsteczki dodatków i interfejsy elektrod). Te produkty uboczne reakcji mogą tworzyć złożoną interfazę elektrolitu stałego (SEI) na granicy faz elektrolit-elektroda (LiF, Li2CO3, Li2O, LiOH, związki litu organicznego itp.), które są trudniejsze do analizy, zamiast być uwalniane jako łatwiejsze do analizy małe cząsteczki gazu. Nasza niedawna publikacja na temat techniki wielopoziomowej transformaty tensorowej w połączeniu z oprogramowaniem do teorii funkcjonału gęstości (wielopoziomowa transformacja tensorowa - Vienna Ab-initio Simulation Package (VASP) lub 3T-VASP) umożliwia praktyczne zastosowanie podejścia ab-initio do generowania fizycznie znaczących produktów ubocznych reakcji elektrochemicznej elektrolitu w zaledwie 100-150 krokach DFT. W tej pracy opisujemy bardziej szczegółowo wewnętrzne działanie kodu 3T-VASP (publicznie dostępnego na Githubie), wraz z etapami przygotowania symulacji potrzebnymi do prawidłowego skonfigurowania przepływu pracy 3T-VASP dla nowych systemów elektrolitowych, które są przedmiotem zainteresowania, poza przykładami przedstawionymi w oryginalnej publikacji 3T-VASP.
Wprowadzenie
Badanie ścieżek reakcji elektrochemicznych w nowych składach elektrolitów akumulatorów jest ważne dla określenia metod poprawy wydajności i żywotności akumulatorów pojazdów elektrycznych1. Jednak takie badania są często trudne, ponieważ elektrolity akumulatorowe są często wytwarzane przez mieszanie różnych składników, takich jak rozpuszczalnik, sól i cząsteczki dodatków, które oddziałują ze sobą i z różnymi powierzchniami (elektrody katodowe i anodowe) pod różnymi napięciami roboczymi i temperaturami akumulatora2. W eksperymentach niektóre z nieodwracalnych reakcji elektrochemicznego rozkładu elektrolitów są łatwiejsze d....
Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.
Protokół
1. Konfiguracja środowiska komputerowego do uruchomienia 3T-VASP
UWAGA: Zaleca się korzystanie z Linuksa27 w następujących krokach.
- Skonfiguruj środowisko conda28 przeznaczone do uruchamiania 3T-VASP.
- Zainstaluj conda (taką jak miniconda) na komputerze z systemem Linux, postępując zgodnie z oficjalnymi instrukcjami (link znajduje się w Tabeli materiałów ).
- Utwórz nowe środowisko conda 3T, aktywuj je i zainstaluj usługę Git, uruchamiając następujące polecenia:
conda create --name 3T python=3.11
conda aktywuj 3T....
Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.
Wyniki
Jeśli minimalizacja energii 3T jest ustawiona prawidłowo, należy zaobserwować stopniowe rozpraszanie cząsteczek elektrolitu w skrzynce PBC podczas fazy 3T-FF, bez zachodzącej reakcji chemicznej (rysunek 9A). Ważne jest, aby pamiętać, że 3T-FF opiera się na klasycznej energii pola siłowego, więc konieczne jest, aby parametry pola siłowego były wystarczająco dobre, aby zapewnić, że cząsteczki zachowają swoją prawidłową geometrię i że trajektoria 3T ani się nie załamie (przyciąganie międzygatun.......
Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.
Dyskusja
Główną zaletą algorytmu 3T jest jego zdolność do umożliwienia szybkiej minimalizacji energii struktury, co pozwala łatwo uniknąć trywialnych lokalnych minimów energetycznych poprzez minimalizację struktury w sposób hierarchiczny poprzez wieloskalową wsteczną propagację gradientu tensorowego. Z tego powodu optymalizator 3T ma tendencję do generowania fizycznych struktur o niskiej energii w złożonych systemach, które są trudniejsze do optymalizacji przy użyciu innych algorytmów minimalizacji energii struktury
Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.
Oświadczenia
Kod 3T-VASP jest publicznie dostępny (https://www.github.com/jpmailoa/External_3T) i jest oferowany jako usługa komercyjna na platformie Tencent Elastic First-principle Simulation (TEFS) w chmurze Tencent Cloud. Autorzy deklarują brak dodatkowego konfliktu interesów.
Podziękowania
Prace te są wspierane przez finansowanie z programu badawczo-rozwojowego "Pioneer" i "Leading Goose" w Zhejiang, numer grantu 2025C01222. Prace obliczeniowe zostały sfinansowane przez firmę Tencent i przeprowadzone przy użyciu platformy Tencent Elastic First-principles Simulation (TEFS) w systemie przetwarzania w chmurze Tencent.
....Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.
Materiały
| Nazwa | Firma | Numer katalogowy | Komentarze |
|---|---|---|---|
| Conda | Conda | Oficjalne instrukcje instalacji Conda na komputerze z systemem Linux można znaleźć w: https://docs.conda.io/projects/conda/en/stable/user-guide/install/linux.html | |
| Oprogramowanie GROMACS | Wydział Chemii Biofizycznej, Uniwersytet w Groningen | 2021.3 | Wersja wykonywalna Gromacs z 18 sierpnia 2021 r. Standardowy plik wykonywalny w najnowszej wersji również powinien działać, choć nie został jeszcze przetestowany. Instrukcję instalacji GROMACS w środowisku 3T conda można znaleźć pod tym linkiem: https://manual.gromacs.org/documentation/2021.3/download.html i https://manual.gromacs.org/2021.3/install-guide/index.html |
| Oprogramowanie InterMol | Grupa Koszulek, University of Colorado Boulder | External_3T wersja | Oryginalny kod InterMol opracowany przez grupę Shirts zawiera błąd związany z konwersją pola siłowego Gromacs -> LAMMPS. Do naprawienia tego błędu wymagana jest wersja InterMol zawarta w dystrybucji External_3T Github. |
| Pliki wejściowe artykułów JoVE | Laboratorium Kwantowe Tencent | Przykłady plików wejściowych dla tego manuskryptu JoVE są dostępne na stronie 3T-VASP Github pod adresem https://www.github.com/jpmailoa/External_3T | |
| Skrypty artykułów JoVE | Laboratorium Kwantowe Tencent | Skrypty Pythona dla tego manuskryptu JoVE dostępne na stronie 3T-VASP Github pod adresem https://www.github.com/jpmailoa/External_3T | |
| Oprogramowanie VASP | Obliczeniowa Fizyka Materiałowa, Wydział Fizyki, Uniwersytet Wiedeński | vasp.6.2.1 | Wydanie pliku wykonywalnego VASP z 17 maja 2021 r. Standardowy równoległy plik wykonywalny VASP w najnowszej wersji również powinien działać, chociaż nie został jeszcze przetestowany. Instrukcje i samouczki dotyczące VASP można znaleźć pod tymi linkami: https://www.vasp.at/ https://www.vasp.at/tutorials/latest/ |
| Oprogramowanie VMD | Zespół Biofizyki Teoretycznej i Obliczeniowej, Uniwersytet Illinois w Urbana-Champaign | 1.9.3 | Standardowy plik wykonywalny VMD w najnowszej wersji. |
Bibliografia
- Cao, X., et al. Effects of fluorinated solvents on electrolyte solvation structures and electrode/electrolyte interphases for lithium metal batteries. Proc Natl Acad Sci U S A. 118 (9), e2020357118(2021).
- Campion, C. L., Li, W., Lucht, B. L.
Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.
Przedruki i uprawnienia
