Nadtlenek wodoru (H2O2) jest wszechobecnym produktem ubocznym wielu biochemicznych reakcji katalizowanych enzymami, w tym tych pośredniczonych przez oksydazę mleczanową, oksydazę glutaminianową i oksydazę glukozy1. Jego wszechobecna obecność w szerokim zakresie procesów fizjologicznych i patologicznych 2,3,4 czyni go kluczową biomolekułą do zrozumienia zdrowia i stanów chorób człowieka. Dlatego dokładne wykrywanieH2O2 w ultra-niskich stężeniach jest niezbędne do uzyskania precyzyjnych informacji o warunkach organizmu, wzbudzając duże zainteresowanie badaczy opracowaniem wrażliwych metod wykrywania z niskim limitem wykrywania (LOD).
Tradycyjne metody detekcjiH2O2 5,6, takie jak spektroskopia, chromatografia i chemiluminescencja, położyły fundament pod analizę ilościową, ale cierpią na wrodzone ograniczenia, które utrudniają ich powszechne zastosowanie. Techniki te zazwyczaj opierają się na poręcznych, kosztownych instrumentach i wymagają specjalistycznej wiedzy zawodowej, co czyni je niepraktycznymi w scenariuszach wykrywania na miejscu, przenośnych urządzeń lub w miejscu ośrodka opieki. Dlatego istnieje pilna potrzeba alternatywnych technologii detekcji, które łączą wysoką czułość z miniaturyzacją, niskimi kosztami i łatwością użycia.
Wraz z rozwojem technologii mikronanonano, organiczne tranzystory elektrochemiczne (OECT) stały się obiecującą platformą do zastosowań biosensorów, dzięki swoim wrodzonym zaletom, takim jak miniaturyzacja, niskie napięcie robocze, doskonała zdolność wzmacniania sygnału oraz biokompatybilność 7,8,9. Czujniki oparte na OECT są coraz częściej badanedo wykrywania H2O2, ze szczególnym naciskiem na modyfikację materiałów wrażliwych na H2O2 na mikroelektrodach w celu zwiększenia czułości detekcji. Na przykład Cicoira i in.10 zbudowaliczujnik H 2O2 oparty na OECT o liniowym zakresie detekcji od 5 μM do 103 μM i niskim LOD 5 μM, gdy Pt był używany jako źródło, drenaż i materiał bramowy. Guo i in.11 wykonali OECT na elastycznym podłożu z polietylonu (tereftalan etylenu)(PET) oraz wsporze przepustowym. Urządzenie wykorzystywało sitodrukowaną elektrodę z pastą węglową zmodyfikowaną nanorurkami węglowymi i nanocząstkami Pt jako elektrodę bramkową, a PEDOT: PSS jako materiał kanałowy, wykazując liniowy zakres detekcji 0,5-100 μM oraz LOD 0,2 μM dlaH2-O2. Qi i in.12 zgłosili ambipolarny OECT typu dawca-akceptor (D-A) o polimerowym OECT z pojedynczym organicznym mieszanym przewodnikiem jonowo-elektronicznym (OMIEC), który wykazywał liniowy zakres detekcji 0,001-100 μM oraz LOD 1 nM dlaH2O2. Wspomniany wcześniej czujnik H2O2 osiągał niski LOD głównie zależny od potencjału Nernsta generowanego przez elektrodę bramki opartą na Pt katalizującą H2O2, która mogła regulować elektrochemiczny (de) domieszkowany stan warstwy kanałowej w celu wykorzystania doskonałej możliwości wzmacniania sygnału. W ten sposób wcześniejsze badania w tej dziedzinie stworzyły solidne podstawy teoretyczne i eksperymentalne do dalszej optymalizacji.
Głównym celem tego badania jest opracowanie wysoce kontrolowanego i czułego czujnika H2O-2 opartego na OECT poprzez dalsze wykorzystanie potencjału Nernsta, kluczowego mechanizmu leżącego u podstaw wydajności czujników elektrochemicznych. Aby to osiągnąć, proponujemy synergiczny mechanizm potencjału Nernsta13, który opiera się na reakcji kaskadowej obejmującej dwa kluczowe komponenty: elektrody bramkowe oparte na Pt, które katalizują H2O2, oraz warstwową warstwę kanału półprzewodnikowego (PEDOT: BTB/PEDOT: PSS), która oddziałuje z jonami wodoru powstałymi jakoprodukt uboczny katalizy H2O2. Ten projekt opiera się na ugruntowanych badaniach: błękit bromotymolowy (BTB), dobrze znany wskaźnik chemiczny dla słabych kwasów i zasad14, został pomyślnie zintegrowany z PEDOT (jako PEDOT: BTB) na bramce OECT lub warstwie kanałowej do pomiaru pH w poprzednich badaniach, potwierdzając wykonalność reakcji kaskadowej kluczowej dla naszego podejścia.
W porównaniu z alternatywnymi metodami detekcji H₂O₂ opartymi na OECT, nasza synergiczna strategia Potencjału Nernsta oferuje wyraźne zalety. W przeciwieństwie do konwencjonalnych konstrukcji, które opierają się wyłącznie na katalitycznej aktywności elektrod bramki opartych na Pt do generowania potencjału Nernsta, nasze podejście zwiększa sterowalność poprzez połączenie tego procesu katalitycznego z zachowaniem warstwy kanałowej odpowiadającej na pH na pH. Ta synergia nie tylko poprawia czułość czujnika, ale także zwiększa jego stabilność i możliwość dostrajania, odpowiadając na kluczowe ograniczenia istniejących czujników opartych na OECT. Ponadto technika ta wpisuje się w szerszy trend biosensingu opartego na OECT, który kładzie nacisk na integrację materiałów funkcjonalnych i innowacyjnych mechanizmów reakcji, aby przesuwać granice wydajności detekcji.
W kontekście szerszej literatury dotyczącej detekcji elektrochemicznej 15,16,17,18,19,20,21, OECT stały się fundamentem przenośnego biosensingu ze względu na zdolność wzmacniania słabych sygnałów elektrochemicznych, co czyni je idealnymi do wykrywania analitów o niskim stężeniu. Nasza praca opiera się na tej podstawie, udoskonalając mechanizm Nernst oparty na potencjale, oferując nową perspektywę na optymalizację wydajności OECT dla wykrywania H2O2. Dla czytelników rozważających zastosowanie tej metody nasz projekt jest szczególnie dobrze dostosowany do scenariuszy wymagających wysokiej czułości, przenośności i sterowalności, takich jak diagnostyka w miejscu, monitorowanie in vitro oraz analiza próbek środowiskowych lub biologicznych na miejscu, gdzie tradycyjne metody są niepraktyczne. Wyjaśniając ramy koncepcyjne i zalety naszego podejścia, to wprowadzenie dostarcza czytelnikom niezbędnego kontekstu do oceny, czy metoda ta odpowiada ich specyficznym potrzebom aplikacyjnym.