Synteza i wydajność katalityczna złota interkalowanego w ściankach mezoporowatej krzemionki

Ogólnym celem tej procedury jest synteza nowych materiałów katalitycznych z nanozłotem umieszczonym w ściankach mezoporowatej krzemionki. Osiąga się to poprzez uprzednie uformowanie moich komórek z dodatkiem środka powierzchniowo czynnego, który działa jak szablon do tworzenia mezoporowatej krzemionki. Źródło krzemu i środek modyfikujący powierzchnię są następnie dodawane do roztworu przed dodaniem kroplami prekursora złota, aby uzyskać cząstki nano złota.

Po mieszaniu przez 24 godziny roztwór przenosi się do pieca w celu obróbki hydrotermalnej. Podczas obróbki hydrotermalnej krzemionka ulega polimeryzacji, tworząc jej mezoporowatą strukturę, a prekursor złota zaczyna rosnąć w nanoskali. Ostatnim krokiem jest kalcynacja materiału w celu usunięcia resztek środków powierzchniowo czynnych i uzyskania dobrze zdefiniowanej mezoporowatej struktury.

Ostatecznie absorpcja fiz, dyfrakcja promieniowania rentgenowskiego i transmisyjna mikroskopia elektronowa są wykorzystywane do wykazania, że nanocząstki złota są interlokowane w dobrze zdefiniowanych ściankach mezoporowatej krzemionki. Główną zaletą tej metody w porównaniu z innymi, takimi jak bezpośrednie wytrącanie, jest to, że syntetyzowane tutaj materiały są bardzo wytrzymałe termicznie. Ogólnie rzecz biorąc, osoby nowe w tej metodzie będą miały trudności, ponieważ udana synteza wymaga kontroli procesu nad temperaturą i warunkami roztworu.

Nanotechnologię definiuje się jako reżim wielkości, reżim w nanoskali, w którym właściwości materiału zmieniają się w funkcji zmiany wielkości cząstek. W tym przypadku mówimy o nanocząstkach złota, a złoto cierpi również z powodu tego, że jest miękkim metalem, który łatwo się topi. Tak więc dowód zasady, który możemy tutaj wykazać w celu dodania stabilności termicznej do złota, powinien mieć zastosowanie do wszystkich systemów metalowych.

Aby rozpocząć przygotowanie złota w interkalowanej ścianie mezoporowatej krzemionki lub GMS, dodaj 2,0 grama P 1 23 do 75 mililitrów dwumolowego roztworu kwasu solnego. W temperaturze pokojowej zastosuj mieszanie magnetyczne do roztworu. Przy prędkości 350 obrotów na minutę, aż do całkowitego rozpuszczenia P 1 23, roztwór będzie klarowny.

Dodaj cztery gramy TEOS do małej fiolki, a następnie 180 mikrolitrów T-E-S-P-T-S. Powoli potrząśnij fiolką, aby wymieszać dwie substancje chemiczne w innej fiolce, rozpuść 38 miligramów kwasu chloroorowego w jednym mililitrze wody dejonizowanej. Zwiększyć temperaturę roztworu P 1 23 do 35 stopni Celsjusza w kąpieli olejowej z temperaturą kontrolowaną przez termoparę.

Następnie dodać całą mieszaninę TEOS i T-E-S-P-T-S do roztworu P 1 23 i utrzymywać roztwór w energicznym mieszaniu magnetycznym z prędkością 700 obrotów na minutę. Po mieszaniu roztworu przez dwie minuty, w ciągu 30 sekund dodaj kroplami cały przygotowany roztwór kwasu chloro-orowego. Mieszaj roztwór z prędkością 700 obrotów na minutę przez 24 godziny w temperaturze 35 stopni Celsjusza.

Po 24 godzinach przenieś roztwór do szczelnie zamkniętej butelki i przechowuj w piekarniku nastawionym na 100 stopni Celsjusza przez 72 godziny. Nazywa się to przetwarzaniem hydrotermalnym. Po przetworzeniu hydrotermalnym przefiltruj roztwór za pomocą bibuły filtracyjnej numer jeden i podciśnienia pod lejkiem.

Następnie przemyć próbkę dwa razy wodą i trzy razy etanolem w celu usunięcia pozostałego kwasu solnego. Podczas każdego procesu prania dodaj wodę lub etanol jeden centymetr powyżej ciała stałego i poczekaj, aż materiał wyschnie. Przenieść wytrącanie z filtracji do tygla ceramicznego w celu kalcynacji w piecu.

Ustaw program rampy tak, aby zwiększał się od 25 do 550 stopni Celsjusza przez dwie godziny i utrzymywał 550 stopni Celsjusza przez cztery godziny. Następnie pozostaw próbkę w piecu z zamkniętymi drzwiczkami, aż temperatura spadnie poniżej 40 stopni Celsjusza. Po kalcynacji przenieść produkt do szklanej fiolki za pomocą plastikowej szpatułki, zsyntetyzowany materiał ma czerwony kolor poprzez utlenianie alkoholu benzo.

Jako reakcja wzorcowa, materiały GMS są testowane i wykazują wysoką selektywność i zdolność do recyklingu. Ponieważ utlenianie alkoholu benzo jest reakcją w fazie ciekłej bez oddzielnego rozpuszczalnika, przenieś pięć mililitrów alkoholu benzo do 25-mililitrowej kolby z trzema szyjkami. Następnie dodaj 10 miligramów katalizatora GMS do alkoholu benzo.

Ustaw kąpiel olejową o kontrolowanej temperaturze z mieszaniem magnetycznym w temperaturze 100 stopni Celsjusza. Aby zapewnić dokładną i jednolitą kontrolę temperatury reakcji. Umieścić kolbę z alkoholem benzoilowym i katalizatorem w kąpieli olejowej i mieszać z prędkością 150 obrotów na minutę.

Przepływ tlenu gazowego o czystości 99,9% do kolby z prędkością dwóch mililitrów na minutę kontrolowany przez regulator przepływu masowego. Gdy temperatura kąpieli olejowej osiągnie 100 stopni Celsjusza i ustabilizuje się, wprowadź tlen gazowy do kolby z trzema szyjkami. Utrzymuj stałe natężenie przepływu tlenu i temperaturę i pozwól reakcji postępować przez sześć godzin.

Po reakcji przefiltrować produkt bibułą filtracyjną numer jeden. Zebrać fazę ciekłą i przenieść do fiolki do chromatografii gazowej w fiolce, wymieszać cztery części kwasu octowego o stopniu HPLC. Dla każdej pojedynczej części próbki umieścić fiolkę na próbniku automatycznym chromatografu gazowego w celu analizy.

Zmyć stały osad z bibuły filtracyjnej wodą dejonizowaną, a następnie etanolem przed pozostawieniem osadu do wyschnięcia na powietrzu za pomocą szpatułki. Zebrać wysuszone ciało stałe, które jest katalizatorem pochodzącym z recyklingu. Powtórz tę procedurę z katalizatorem z recyklingu trzy razy w każdym powtórzeniu, dostosuj ilość alkoholu benzo do ilości katalizatora z recyklingu, aby pozostała w tym samym stosunku.

Zważ trzy oddzielne porcje po 300 miligramów zsyntetyzowanego GMS magazynu. Porcje zsyntetyzowanego GMS w szklanych fiolkach oznaczonych jako partia pierwsza, partia druga i partia trzecia. Partia pierwsza będzie służyć jako grupa kontrolna, natomiast partia druga i partia trzecia zostaną poddane obróbce termicznej.

Zaprogramuj piec tak, aby rozgrzewał się od 25 stopni Celsjusza do 400 stopni Celsjusza w ciągu 0,5 godziny, a następnie utrzymuj 400 stopni Celsjusza przez cztery godziny. Umieścić drugą partię w tyglu i uruchomić program, pozwalając próbce pozostać w piecu przy zamkniętych drzwiczkach, aż temperatura spadnie poniżej 40 stopni Celsjusza. W przypadku trzeciej partii zaprogramuj piec tak, aby rozgrzewał się z 25 stopni Celsjusza do 650 stopni Celsjusza w ciągu 0,75 godziny i utrzymywał temperaturę 650 stopni Celsjusza przez cztery godziny.

Umieść partię trzecią w tyglu i uruchom program jak poprzednio. Pozostawić próbkę w piecu z zamkniętymi drzwiczkami, aż temperatura na przyrządzie do absorpcji fiz spadnie poniżej 40 stopni Celsjusza. DGA materiały GMS poddaje się temperaturze 90 stopni Celsjusza przez 60 minut, a następnie 350 stopniom Celsjusza przez 480 minut.

Przeprowadź pełną analizę izotermiczną na materiałach DGA, aby uzyskać dane dotyczące absorpcji gazów. Rozproszyć próbkę GMS na całkowicie węglowym mikroskopie elektronowym o siatce 200 lub siatce TEM i obserwować próbkę pod transmisyjnym mikroskopem elektronowym. Uruchom również dyfrakcję rentgenowską z promieniowaniem miedzi K alfa zgodnie z opisem w protokole tekstowym.

Obraz TEM GMS ujawnia, że matryca krzemionkowa tworzyła dobrze zdefiniowane długie kanały o stabilnej ściance. Stwierdzono, że średnica porów wynosi około pięciu nanometrów i ma kształt sześciokątny, co jest typowe dla mezoporowatej krzemionki. Porównanie absorpcji BET fiz, izotermy dla matrycy krzemionkowej bez interlokacji złota z izotermą dla GMS ze złotem i interlokacją w ściankach pokazuje, że nie ma znaczącej różnicy między tymi dwoma materiałami.

Oba wykazują typowy dla mezo porowatych materiałów kształt z pętlą histerezy wskazującą, że złote wtrącenie nie naruszyło struktury porów. Pokazano również strukturę porów BET i BJH Słaby rozkład kalcynacji materiału GMS w różnych temperaturach. Kalcynacja w wysokiej temperaturze nie zmieniła mezoporowatej matrycy krzemowej.

Co więcej, zarówno struktura porów, jak i rozkład porów pozostały takie same po obróbce temperaturowej do 650 stopni Celsjusza, co wskazuje, że złoto nie agregowało i nie blokowało porów. Stabilność termiczna złota w GMS jest dodatkowo weryfikowana przez dyfrakcję rentgenowską poprzez wzór dyfrakcyjny materiału GMS, kalcynowanego w różnych temperaturach. Lokalizacja piku, intensywność piku i szerokość piku nie wykazują żadnych zmian spowodowanych procesem kalcynacji, co wskazuje, że cząstki złota nie zmieniły się pod względem wielkości ani morfologii.

Jeden mistrz, ta technika może być wykonana w 120 godzin, jeśli zostanie wykonana prawidłowo. Podczas próby tej syntezy ważne jest, aby dokładnie kontrolować warunki reakcji, ponieważ środek szablonowy jest wrażliwy na niewielkie zmiany pH, temperatury i stężenia. Realizacja tej technologii zapewniła naukowcom paradygmat, dzięki któremu możemy nadać stabilność termiczną układom katalitycznym. Jest to obecnie wdrażane w systemach uszlachetniania biomasy i technologiach antykotechnologicznych dla szerokiego portfolio technologii energii odnawialnej.