Um protocolo para a produção de vidro fundido nuclear sintético, semelhante à trinitita, é apresentado.
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Artigo de método
Produção de Synthetic Nuclear Melt vidro
Neste artigo
Resumo
Resumo
Detritos nucleares substitutos realistas são necessários dentro da comunidade forense nuclear para testar e validar técnicas de análise pós-detonação. Aqui, descrevemos um novo processo para produzir detritos superficiais a granel usando um forno de alta temperatura. O material desenvolvido neste estudo é física e quimicamente semelhante à trinitita (o vidro fundido produzido pelo primeiro teste nuclear). Supõe-se que este vidro nuclear sintético seja semelhante ao material vitrificado produzido perto do epicentro (marco zero) de qualquer detonação nuclear de superfície em um ambiente desértico. O processo descrito aqui pode ser aplicado para produzir outros tipos de vidro fundido nuclear, incluindo aquele que provavelmente será formado em um ambiente urbano. Isso pode ser feito simplesmente modificando a matriz precursora à qual esse processo de produção é aplicado. O vidro fundido produzido neste estudo foi analisado e comparado com a trinitita, revelando uma morfologia cristalina, estrutura física, fração de vazios e composição química comparáveis.
Introdução
Preocupações com o potencial uso malicioso de armas nucleares por terroristas ou nações desonestas destacaram a importância da análise forense nuclear para fins de atribuição. 1 Técnicas rápidas de análise pós-detonação são desejáveis para encurtar o cronograma de atribuição o máximo possível. O desenvolvimento e validação de tais técnicas requer amostras realistas de detritos nucleares para teste. Os testes nucleares não ocorrem mais nos Estados Unidos e os detritos nucleares da superfície da era dos testes não estão prontamente disponíveis (com exceção da trinitita - o vidro derretido produzido pelo primeiro teste nuclear no local da trindade) e, portanto, são necessários detritos substitutos realistas.
O objetivo principal do método descrito aqui é a produção de detritos nucleares substitutos realistas semelhantes à trinitita. Amostras sintéticas de vidro fundido nuclear que estão prontamente disponíveis para a comunidade acadêmica podem ser usadas para testar técnicas de análise existentes e desenvolver novos métodos, como termocromatografia para análise rápida pós-detonação. 2 Com esse objetivo em mente, o presente estudo está focado na produção de amostras que imitam a trinitita, mas não contêm nenhuma informação sensível sobre o design de armas. Os componentes de combustível e adulteração dentro dessas amostras são completamente genéricos e a comparação com a trinitita é baseada na química, morfologia e características físicas. As semelhanças entre a trinitita e o vidro nuclear sintético produzido neste estudo foram discutidas anteriormente. 3
O objetivo deste artigo é delinear os detalhes do processo de produção usado na Universidade do Tennessee (UT). Este processo de produção foi desenvolvido com dois parâmetros principais em mente: 1) a composição do material incorporado ao vidro fundido nuclear e 2) a temperatura de fusão do material. Existem métodos para estimar a temperatura de fusão de redes formadoras de vidro4 e essas técnicas foram empregadas aqui, juntamente com experimentos adicionais para determinar a temperatura de processamento ideal para a matriz de trinitita. 5
Métodos alternativos para a produção de detritos substitutos foram publicados recentemente. O uso de lasers de alta potência tem a vantagem de criar temperaturas suficientemente altas para causar fracionamento elementar dentro da matriz alvo. 6 Substratos cromatográficos porosos têm sido usados para produzir pequenas partículas semelhantes às partículas de precipitação usando métodos de fase condensada7. O último método é mais útil para a produção de detritos particulados (precipitação nuclear) e foi demonstrado com metais naturais. As vantagens do método apresentado aqui são 1) simplicidade, 2) reprodutibilidade e 3) escalabilidade (os tamanhos das amostras podem variar de pequenas esferas a grandes pedaços de vidro fundido). Além disso, este método é expansível tanto em termos de produção quanto de variedade de cenários explosivos cobertos, e já foi demonstrado usando materiais radioativos. Uma amostra foi ativada com sucesso no Reator de Isótopos de Alto Fluxo (HFIR) no Laboratório Nacional de Oak Ridge (ORNL). Compostos naturais de urânio foram adicionados à matriz antes da fusão e os produtos de fissão foram produzidos in situ por irradiação de nêutrons.
Métodos na indústria de fabricação de vidro e aqueles empregados para fins de imobilização de resíduos radioativos8 foram consultados no desenvolvimento do método aqui apresentado. Os efeitos únicos da radiação em vidros são de interesse inerente9 e constituirão uma importante área de estudo à medida que esse método for desenvolvido.
O método descrito abaixo é apropriado para qualquer aplicação em que uma amostra de vidro fundido a granel seja desejada. Essas amostras se assemelham mais ao material encontrado perto do epicentro de uma explosão nuclear. Amostras de vários tamanhos podem ser produzidas, no entanto, métodos que empregam tochas de plasma ou lasers serão mais úteis para simular detritos de partículas finas. Além disso, os HTFs comerciais não atingem temperaturas altas o suficiente para causar fracionamento elementar para uma ampla gama de elementos. Este método deve ser empregado quando as características físicas e morfológicas são de importância primordial.
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Protocolo
Atenção: O processo descrito aqui inclui o uso de material radioativo (por exemplo, Urânio Nitrato Hexahydrate) e várias matérias corrosivas. Vestuário de protecção adequado e equipamento deve ser utilizado (incluindo um jaleco, luvas, óculos de protecção, e um exaustor), durante a preparação da amostra. Além disso, áreas de laboratório utilizados para este trabalho deve ser monitorizado regularmente por contaminação radioativa.
Nota:. Os compostos químicos necessários estão listados na Tabela 1 Esta formulação foi desenvolvida através do exame anteriormente relataram dados relativos à composição para trinitite 10 As fracções de massa aqui apresentados foram determinados calculando a média das fracções de massa para várias amostras trinitite diferentes 10 A massa "em falta".. (as frações para não somar à unidade) existe para permitir uma certa flexibilidade quando adicionar combustível, adulteração e outros constituintes. A nossa análise independente de diversas amostras trinitite sugere que o quartzo é a única fase mineralsobrevivendo em trinitite. 5 Portanto, quartzo é o único mineral incluído em nossa Trinitite Formulação Padrão (STF). Apesar de grãos relíquia de outros minerais têm sido relatados em trinitite, 11 estes tendem a ser a excepção e não a regra. Em geral, o quartzo é a única mineral encontrado no vidro fundido. 10,12 Além disso, a areia de quartzo é um componente comum do concreto e asfalto, que será importante na formação de vidro em fusão nuclear urbano.
-4| Média de Dados Trinitite | Padrão Trinitite Formulação (STF) | ||
| Composto | Fração de massa | Composto | Fração de massa |
| SiO2 | 6.42x10 -1 | SiO2 | 6.42x10 -1 |
| Al 2 O 3 | 1.43x10 -1 | Al 2 O 3 | 1.43x10 -1 |
| CaO | 9.64x10 -2 | CaO | 9.64x10 -2 |
| FeO | 1.97x10 -2 | 1.97x10 -2 | |
| MgO | 1.15x10 -2 | MgO | 1.15x10 -2 |
| Na2O | 1.25x10 -2 | Na2O | 1.25x10 -2 |
| K2O | 5.13x10 -2 | KOH | 6.12x10 -2 |
| MnO | 5.05x10 -4 | MnO | |
| TiO2 | 4.27x10 -3 | TiO2 | 4.27x10 -3 |
| Total | 9.81x10 -1 | Total | 9.91x10 -1 |
Tabela 1. Lista dos compostos químicos.
1. Preparação do STF
Nota: O equipamento necessário inclui uma microbalança, espátulas metálicas, uma argamassa de cerâmica e pilão, uma coifa química, luvas de látex, um jaleco e óculos de protecção.
- A mistura dos componentes não-radioactivos
- Adquirir, pelo menos, 65 g de areia de quartzo (SiO2), 15 g de Al 2 O 3 </ sub> em pó, 10 g de CaO em pó, 2 g de FeO em pó, 2 g de MgO em pó, 2 g de Na 2 O pó, 7 g de pastilhas de KOH, 1 g de MnO em pó e 1 g de TiO 2 em pó ( compostos listados na Tabela 1).
- Usar uma microbalança e pequena espátula para medir com precisão as fracções de massa de cada composto tal como listado na Tabela 1. Para melhores resultados a preparação de 100 g de matriz precursor não radioactivo de uma só vez.
- Usar um almofariz e pilão para pulverizar (a ~ 10-20 granulação uM) e misturar completamente os compostos, a formação de uma mistura em pó homogénea contendo 64,2 g de SiO2, 14,2 g de Al 2 O 3, 9,64 g de CaO, 1,97 g de FeO, 1,15 g de MgO, 1,25 g de Na 2 O. 6,12 g de KOH, 0,0505 g de MnO, e 0,427 g de TiO 2.
- Agita-se a mistura, utilizando um misturador de bola, pouco antes de o próximo passo é dado.
- Mistura de STF com Urânio Nitrato Hexahydrate (UNH)
- Acquire, pelo menos, 1 g de UNH.
- Dentro de um exaustor, pulverizar alguns cristais UNH (utilizando um almofariz e pilão) para formar um pó fino de 1-2 mm grânulos.
- Adicionar 33,75 g de UNH por grama da matriz precursor não radioactivo (esta relação é apropriado para simular uma arma simples, com um rendimento de 1 kilotoneladas) 13.
- Misture bem a mistura em pó, incluindo o UNH, utilizando um almofariz e pilão. Conclua mistura final, pouco antes do passo de fusão.
2. Produção de 1 grama Melt vidro Amostra
Nota: O equipamento necessário inclui uma HTF avaliado em 1.600 ° C ou superior, cadinhos de alta pureza grafite, aço inoxidável longas pinças cadinho, luvas resistentes ao calor e proteção para os olhos. Luvas resistentes ao calor e proteção para os olhos devem ser usados ao introduzir ou retirar amostras do forno. Óculos de segurança matizado (ou óculos de sol) são úteis como eles reduzem o brilho do forno.
- Produção de uma amostra não-radioactivos
- Encher um prato cerâmico de espessura (tal como um almofariz) com ~ 100 g de areia de quartzo puro e mantida a temperatura ambiente perto da localização do forno onde as amostras vai ser derretido.
- Pré-aqueça o HTF a 1.500 ° C.
- Medir cuidadosamente 1,00 g da mistura em pó não-radioactiva e colocar o pó num cadinho de grafite de alta pureza.
- Com cuidado, coloque o cadinho no HTF aquecida (usando um longo par de pinças de aço cadinho) e derreter a mistura durante 30 min.
- Retirar a amostra (de novo usando pinças) e verter a amostra fundida na argamassa preenchido com areia.
- Permitir que a pérola de vidro para esfriar por 1-2 min antes de utilizar.
- Polir o talão para remover a areia residual (se necessário).
- Produção de uma amostra radioactiva
- Repita os passos pontos 2.1.1 e 2.1.2 supra.
- Meça cuidadosamente 1,00 grama da mistura em pó radioativo (incluindo UNH) e coloque o powd er num cadinho de grafite de elevada pureza utilizando uma espátula e microbalança separado para evitar contaminação cruzada.
- Repita os passos 2.1.4 - 2.1.6 supra.
- Monitorar a área ao redor do forno (com um detector portátil de radiação e / ou ensaios de furto) para verificar se há contaminação radioativa.
3. Amostra de Activação
Nota: As equações que se seguem foram obtidos assumindo que o grau de utilização de armas (enriquecido) de metal de urânio. As quantidades de óxido de urânio UNH ou terá de ser dimensionados de acordo com a fracção de massa de urânio elementar e o nível de enriquecimento de 235 L.
- A ativação de uma amostra Melt vidro com urânio Fue
- Calcule a fração de massa de metal de urânio necessário para a amostra usando a equação abaixo de 13 (onde m U representa a fração de massa de urânio e Y representa o rendimento arma):
473 / 53473eq1.jpg "/> - Opcional: Calcula-se a fracção de massa de violação (por exemplo, urânio natural, de chumbo, de tungsténio) utilizando a equação abaixo: 13
- Calcular o número alvo de fissão na amostra utilizando a seguinte equação 13 em que M representa o s massa da amostra em gramas e N f representa o número de fissões produzidas na amostra durante a irradiação:
- Calcule o tempo de irradiação necessário usando a equação abaixo de 13 m, onde 235 representa a fração de massa 235 U (nível de enriquecimento) e t TIR é o tempo de irradiação em segundos:
- Irradiar a amostra parat segundos IRR em um fluxo de nêutrons térmicos de 4,0 x 10 14 n / cm2 / seg. Por exemplo, um 60 seg irradiação em pneumático Tubo 1 (TP-1) em HFIR (com uma térmica a ressonância proporção de 35) irá produzir cerca de 1,1 x 10 11 fissões numa amostra contendo 870 ug de UNH (equivalente a 410 mg de urânio natural, ou 3,0 ug de 235 U). Isto foi realizado por um 0,433 g de esferas de vidro concebidos para simular uma amostra de vidro em fusão produzidas por uma arma com um rendimento de 0,1 kilotoneladas. Esta amostra foi minuciosamente analisado por Cook et al 14.
- Siga os protocolos de segurança aplicáveis para o manuseio da amostra radioativa pós-irradiação.
- Calcule a fração de massa de metal de urânio necessário para a amostra usando a equação abaixo de 13 (onde m U representa a fração de massa de urânio e Y representa o rendimento arma):
- A ativação de uma amostra Melt vidro com plutônio combustível (fatores de planejamento)
- Calcule a fração de massa de plutónio metálico necessário para a amostra usando a equação abaixo, onde 13 m represen Puts a fração de massa de plutônio e Y representa o rendimento arma:
- Repita os passos 3.1.2 e 3.1.3 acima.
- Determine o tempo de irradiação necessário para se obter o número desejado de fissão na amostra de vidro fundido. Este tempo depende da composição e do grau do plutónio, bem como do espectro de energia de neutrões.
- Calcule a fração de massa de plutónio metálico necessário para a amostra usando a equação abaixo, onde 13 m represen Puts a fração de massa de plutônio e Y representa o rendimento arma:
Nota: Muito cuidado deve ser tomado quando se lida com plutônio e análise adicional será necessário. Como desta escrita, única urânio foi usado nas amostras de vidro de fusão sintéticas produzidas na UT e irradiados em HFIR.
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Resultados
As amostras não radioactivos produzidos neste estudo foram comparados com trinitite e as Figuras 1-3 mostram que as propriedades físicas e morfologia são de fato semelhante. A Figura 1 fornece fotografias que revelam as semelhanças na cor e textura que são observados ao nível macroscópico. A Figura 2 mostra Microscópio Eletrônico de Varredura (MEV) imagens secundárias Electron (SE) que revelam características semelhantes ao nível micron. A análise SEM f...
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Discussão
Nota sobre passos 1.2.2 e 1.2.3: A quantidade exata de UNH vai variar dependendo do cenário que está sendo simulado. As fórmulas de planeamento desenvolvidos por Giminaro et al., Pode ser utilizado para seleccionar a massa apropriada de urânio de uma determinada amostra 13, conforme discutido na secção "Amostra A activação" do presente documento. Além disso, óxido de urânio (UO 2 ou U 3 O 8) pode ser usado em lugar de UNH, se disponível, e a fracção de massa...
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Divulgações
Este trabalho foi realizado sob o número de concessão DE-NA0001983 do Programa Stewardship Science Academic Alliances (SSAA) da National Nuclear Security Administration (NNSA).
Agradecimentos
Partes deste estudo foram publicadas anteriormente no Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry. 3,13 Uma patente está pendente para este método.
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Materiais
| Nome | Empresa | Número de catálogo | Comentários |
|---|---|---|---|
| Forno de Alta Temperatura (HTF) | Carbolite | HTF 18 | 1.800 ° C HTF usado para derreter amostras |
| Forno de gota de alta temperatura | CM Inc. | 1706 BL | 1.700 &# 176; C Forno de gota usado para derreter amostras |
| Cadinhos de grafite | SCP Science | 040-060-041 | Cadinhos de grafite de alta pureza de 27 ml (pacote com 10) |
| Pinças de cadinho | Grainger | 5ZPV0 | 26 pol., pinças de aço inoxidável para manuseio de cadinhos |
| Luvas resistentes ao calor | Grainger | 8814-09 | Luvas usadas para proteger as mãos do calor durante a introdução/remoção da amostra |
| Argamassa & Pilão | Fisherbrand | S337631 | 300 ml, Almofariz e pilão de cerâmica para pó e mistura |
| Micro Balance | Grainger | 8NJG2 | 220 g Cap, balança de alta precisão para medir a massa de pó |
| Espátulas | Fisherbrand | 14374 | Espátulas de metal para medir pequenas quantidades de pó |
| SiO2 | Sigma-Aldrich | 274739-5KG | Quartz Sand Número CAS: 14808-60-7 |
| Al2O3 | Sigma-Aldrich | 11028-1KG | Óxido de Alumínio em Pó Número CAS: 1344-28-1 |
| CaO | Sigma-Aldrich | 12047-2.5KG | Pó de Óxido de Cálcio Número CAS: 1305-78-8 |
| FeO | Sigma-Aldrich | 400866-25G | Pó de Óxido de Ferro Número CAS: 1345-25-1 |
| MgO | Sigma-Aldrich | 342793-250G | Pó de Óxido de Magnésio Número CAS: 1309-48-4 |
| Na2O | Sigma-Aldrich | 36712-25G | Pó de Óxido de Sódio Número CAS: 1313-59-3 |
| KOH | Sigma-Aldrich | 278904-250G | Pellets de Hidróxido de Potássio Número CAS: 12030-88-5 |
| MnO | Sigma-Aldrich | 377201-500G | Pó de Óxido de Manganês Número CAS: 1344-43-0 |
| TiO2 | Sigma-Aldrich | 791326-5G | Contas de Óxido de Titânio Número CAS: 12188-41-9 |
Referências
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Reimpressões e permissões
