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Artigo de método

Geração rápida de reação eletroquímica de eletrólito de bateria in-silico usando minimização de energia multiescala 3T-VASP

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DOI:

10.3791/68854

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22 de agosto de 2025

 ,  ,  ,  ,  , 
1College of Computer Science and Artificial Intelligence, Wenzhou University, 2Wenzhou University Artificial Intelligence and Advanced Manufacturing Institute, 3Tencent Quantum Laboratory, 4Tencent Quantum Laboratory

Neste artigo

Resumo

A estrutura 3T-VASP combina transformação de estrutura hierárquica com gradientes multiescala ab initio para reduzir significativamente o número de etapas necessárias para escapar dos mínimos de energia local e modelar reações eletroquímicas. Este protocolo apresenta um método para gerar subprodutos de reação eletroquímica para várias combinações de componentes eletrolíticos usando apenas 100-150 cálculos estáticos de DFT.

Resumo

Os eletrólitos são componentes importantes nas baterias de íons de lítio. No entanto, a degradação da bateria devido a reações eletroquímicas irreversíveis no eletrólito pode consumir moléculas de eletrólito e reduzir severamente sua vida útil efetiva. Portanto, é importante estudar as vias de reação eletroquímica no eletrólito da bateria para melhorar ainda mais a confiabilidade da bateria de íons de lítio. Infelizmente, é difícil estudar experimentalmente as vias exatas de reação eletroquímica do eletrólito no eletrólito, que geralmente contém muitas espécies químicas (diferentes solventes, sais, moléculas aditivas e interfaces de eletrodos). Esses subprodutos da reação podem formar uma interfase de eletrólito sólido complexo (SEI) na interface eletrólito-eletrodo (LiF, Li2CO3, Li2O, LiOH, compostos de organolítio, etc.), que são mais difíceis de analisar, em vez de serem liberados como as pequenas moléculas de gás mais fáceis de analisar. Nossa recente publicação sobre a técnica de transformação de tensor em camadas em combinação com o software de teoria do funcional da densidade (transformação de tensor em camadas - Vienna Ab-initio Simulation Package (VASP) ou 3T-VASP) permite o uso prático da abordagem ab-initio para gerar subprodutos de reação eletroquímica eletrolítica fisicamente significativos em apenas 100-150 etapas DFT. Neste trabalho, descrevemos o funcionamento interno do código 3T-VASP (disponível publicamente no Github) com mais detalhes, juntamente com as etapas de preparação da simulação necessárias para configurar corretamente o fluxo de trabalho 3T-VASP para novos sistemas eletrolíticos de interesse além dos exemplos apresentados na publicação original do 3T-VASP.

Introdução

A investigação das vias de reação eletroquímica em novas composições de eletrólitos de baterias é importante para identificar métodos para melhorar o desempenho e a vida útil da bateria de veículos elétricos1. No entanto, esses estudos costumam ser difíceis porque os eletrólitos da bateria geralmente são feitos pela mistura de diferentes componentes, como solvente, sal e moléculas aditivas, que interagem entre si e com diferentes superfícies (eletrodos catódicos e anódicos) sob diferentes tensões e temperaturas de operaçãoda bateria 2. Em experimentos, algumas das reações irreversíveis de decomposição eletroquímica de eletrólitos são mais fáceis de investigar porque produzem pequenos subprodutos de moléculas de gás que são liberados da solução eletrolítica para o ar (correspondentemente, facilitando a sondagem usando técnicas experimentais como cromatografia gasosa 3,4,5). No entanto, muitos desses subprodutos são moléculas maiores ou misturas sólidas orgânicas-inorgânicas complexas, como compostos complexos de polímeros de organolítio6, que não serão liberados no meio ambiente como moléculas de gás. Isso dificulta o estudo experimental dessas vias de reação eletroquímica mais complexas2.

A modelagem ab-initio, como a teoria do funcional da densidade (DFT), é um método promissor para estudar potenciais vias de degradação eletroquímica no eletrólito in silico7. No entanto, a simples minimização da energia DFT da estrutura eletrolítica complexa (mistura líquida com concentrações de componentes eletrolíticos experimentalmente razoáveis em uma caixa de condição de contorno periódica) falhará em gerar estruturas de baixa energia correspondentes a subprodutos de reação eletroquímica fisicamente significativos. As estruturas minimizadas pela DFT normalmente têm maior energia e representam subprodutos não físicos que correspondem a caminhos de degradação eletroquímica incorretos, porque as estruturas ficam presas em mínimos de energia locais durante o procedimento de minimização de energia da DFT. Métodos como dinâmica molecular ab-initio (AIMD) 8 , 9 , campo de força de rede neural10 , 11 , 12 , 13 , 14 , 15 , 16 ou metadinâmica baseada em DFT17 , 18 , 19 são frequentemente usados para explorar estruturas eletrolíticas mais diversas, que podem incluir subprodutos de reação eletroquímica mais significativos. A triagem computacional para gerar componentes eletrolíticos que são previstos como eletroquimicamente mais estáveis também é frequentemente tentada20. No entanto, todos esses métodos têm suas próprias desvantagens, como: exigir recursos computacionais grandes e longos7, grande quantidade de dados de treinamento ab-initio 13 ou conhecimento prévio sobre os eventuais subprodutos da reação eletroquímica para enviesar a simulação em resultados específicos21.

Recentemente, introduzimos um método para realizar a minimização da energia da estrutura ab-initio de maneira multiescala, conectando os gradientes de energia obtidos de qualquer método ab-initio, como as forças atômicas DFT calculadas usando o software Vienna Ab-initio Simulation Package (VASP)22, com os gradientes da função de transformação da estrutura calculados usando PyTorch (3T-VASP) 23 , 24. Essa abordagem permite que o usuário simplesmente configure uma caixa de simulação preenchida com vários tipos e contagens de moléculas componentes de eletrólitos e execute uma calculadora externa de energia atômica e força (como um campo de força clássico ou VASP DFT). A minimização da energia da estrutura é então realizada automaticamente de maneira multiescala, que respeita os modos naturais de transformação da estrutura das moléculas relevantes (translações e rotações de diferentes segmentos da molécula). Como uma simulação 3T-VASP é normalmente "concluída" dentro de 100-150 chamadas DFT estáticas enquanto gera subprodutos de reação fisicamente significativos (muitos deles foram observados experimentalmente na literatura anterior) 24, é possível executar muitos conjuntos diferentes de trajetórias 3T-VASP para gerar vias de reação eletroquímica potencialmente significativas e subprodutos no eletrólito para posterior investigação computacional ou experimental. Os princípios e a matemática por trás da minimização da estrutura de gradiente multiescala foram discutidos em profundidade em uma publicação anterior24. Neste trabalho, pretendemos detalhar ainda mais a arquitetura do software 3T-VASP e o fluxo de trabalho computacional, a configuração do ambiente computacional necessário para executar o 3T-VASP, a preparação de arquivos de entrada para simulação 3T-VASP de novos sistemas, o monitoramento de simulações 3T-VASP e o exemplo de trajetórias de saída.

Primeiro, é necessário entender a arquitetura geral do software 3T-VASP, conforme mostrado na Figura 1. O 3T-VASP funciona identificando e explorando os modos de transformação da estrutura natural na molécula (porque essas são transformações de estrutura mais fáceis para as moléculas realizarem, mantendo uma energia de estrutura ab-initio relativamente baixa) 24 . Embora seja possível programar manualmente esses modos de transformação de estrutura para cada nova espécie de molécula (é complicado fazê-lo), o 3T-VASP oferece a automação desse processo para o usuário, explorando as informações disponíveis no arquivo de campo de força clássico que representa a molécula24. Uma vez que esses modos de transformação de estrutura são determinados para os componentes desejados da molécula de eletrólito, o usuário precisa especificar a caixa de condição de contorno periódica e seus parâmetros de vetor de rede (a caixa pode estar originalmente vazia ou parcialmente preenchida com cátions individuais ou superfície do eletrodo) para ser preenchida com os tipos e números desejados de outras moléculas de eletrólitos (como solventes, íons de sal, aditivos). O algoritmo 3T usará o campo de força clássico (uma calculadora de campo de força clássica integrada está incluída no 3T-VASP) ou o software VASP do ambiente de computação para calcular a energia atômica e as forças para realizar a transformação da estrutura em várias escalas, o que pode minimizar a energia da estrutura em um número modesto de chamadas DFT estáticas24. Essa redução de custo computacional possibilita repetir a trajetória da reação eletroquímica e a geração de subprodutos para um grande número de estruturas iniciais.

figure-introduction-1
Figura 1: Fluxo de trabalho computacional do 3T-VASP. (A) Pré-processamento de estruturas de entrada 3T-VASP (rede de condição de contorno periódica e pequenas moléculas). A parametrização do campo de força de moléculas pequenas pode ser feita automaticamente usando o servidor web SwissParam, modificada manualmente após a parametrização do servidor web LigParGen ou carregada de um cache com base na parametrização finalizada anteriormente. A segmentação de grupos micro e macro do algoritmo 3T é feita automaticamente analisando as subestruturas da molécula com base em suas ligações rotativas. O arquivo de entrada de rede PBC está no formato de arquivo VASP POSCAR e deve ser projetado para ter espaço físico vazio suficiente para embalar o número desejado de moléculas de entrada. A rede PBC pode ser uma caixa vazia preenchida com alguns íons ou uma estrutura de superfície com algum espaço vazio. (B) Os tipos e números desejados de pequenas moléculas são colocados no espaço vazio na rede PBC usando PackMol. (C) Minimização da estrutura 3T de gradiente multiescala usando calculadora de campo de força integrada (3T-FF, principalmente para permitir a dispersão líquida e criar uma estrutura inicial fisicamente razoável para 3T-VASP sem permitir reações químicas). (D) Minimização da estrutura 3T de gradiente multiescala usando software externo, como a calculadora VASP (3T-VASP permite que as reações eletroquímicas prossigam). Clique aqui para ver uma versão maior desta figura.

Vários softwares externos de código aberto, como o GROningen Machine for Chemical Simulations (GROMACS), um software clássico de dinâmica molecular baseado em campo de força, que é útil para executar simulações de dinâmica molecular em larga escala25 e InterMol, uma base de código de biblioteca Python desenvolvida por Shirts et al. para conversões de formato de arquivo de dinâmica molecular26, são utilizados para permitir a parametrização automatizada do campo de força da molécula e a extração de ligações rotativas. O VASP é usado para permitir a reação eletroquímica durante a fase ab initio (ciclos 3T-VASP). As etapas necessárias para instalar essas dependências são apresentadas neste artigo.

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Protocolo

1. Configurando um ambiente de computação para executar o 3T-VASP

NOTA: Recomenda-se usar o Linux27 para as etapas a seguir.

  1. Configure o ambiente conda28 dedicado à execução do 3T-VASP.
    1. Instale o conda (como miniconda) na máquina Linux seguindo as instruções oficiais (consulte a Tabela de Materiais para o link).
    2. Crie um novo ambiente conda 3T, ative-o e instale o git executando os seguintes comandos:
      conda criar --nome 3T python=3.11
      conda ativar 3T
      conda install git -c conda-forge
    3. Clone o repositório github 3T-VASP e entre no diretório
      https://github.com/jpmailoa/External_3T.git de clone do git
      cd External_3T
    4. Instale o mamba para gerenciar dependências do conda e instale as bibliotecas necessárias para o ambiente 3T conda:
      conda install mamba -c conda-forge
      mamba install --file requirements.txt -c pytorch -c conda-forge -c rdkit
  2. Instale o software GROMACS no ambiente 3T.
    1. Instale o GROMACS no ambiente 3T conda (as instruções de instalação podem ser encontradas na Tabela de Materiais).
      NOTA: Se o usuário não planeja processar nenhuma nova molécula em um formato .pkl (consulte a etapa 2.3) e pode trabalhar com moléculas existentes que foram processadas anteriormente (na forma de arquivo .pkl), esta instalação do GROMACS (etapa 1.2) pode ser ignorada.
  3. Instale a versão modificada do InterMol no ambiente 3T.
    1. Siga estas instruções para instalar uma versão de correção de bugs do InterMol:
      cd utils/Convert_Gromacs_LAMMPS/InterMol
      compilação de setup.py python
      instalação do setup.py python
      CD.. /.. /..
      NOTA: Se o usuário não planeja processar nenhuma nova molécula em um formato .pkl (consulte a etapa 2.3) e pode trabalhar com moléculas existentes que foram processadas anteriormente (na forma de arquivo .pkl), esta instalação do InterMol (etapa 1.3) pode ser ignorada.
  4. Especifique o caminho do software VASP no código 3T-VASP.
    1. Instale o software VASP no ambiente 3T. As instruções e tutoriais podem ser encontrados na Tabela de Materiais.
    2. Abra o arquivo 'utils/calculator_3T_VASP.py' e marque a função 'run_VASP'. Procure a seguinte linha padrão no script Python:
      os.system('nohup mpirun -n '+n_gpu+' --allow-run-as-root ~/software/vasp.6.2.1/bin/vasp_std')
      1. A linha padrão acima deve ser modificada para a chamada do sistema SO que aponta para o executável VASP do usuário e especifica os recursos de computação, por exemplo:
        os.system('mpirun -np 2 /caminho/para/vasp/bin/vasp_std')
  5. Certifique-se de que as bibliotecas de terceiros não Python necessárias estejam disponíveis no ambiente 3T conda executando estes comandos no terminal Linux (ou instale, se necessário):
    GMX
    wget
    Descompacte
    packmol
    NOTA: Esses comandos só serão chamados durante o pré-processamento do arquivo de formato de campo de força de molécula, portanto, se o usuário estiver planejando trabalhar apenas com arquivos .pkl de molécula pré-processados, as bibliotecas 'wget' e 'unzip' não precisam ser instaladas.
  6. Execute um teste para garantir que o 3T-VASP tenha sido configurado corretamente.
    1. Use o Python para executar qualquer um dos seguintes scripts de teste, que são fornecidos com base em uma publicação anterior24:
      randomize_3T_bulk_electrolyte_reduction.py python
      randomize_3T_bulk_electrolyte_oxidation.py python
    2. Uma execução bem-sucedida gerará logs no arquivo de saída 'default.log', que pode ser monitorado em um terminal Linux separado (exemplo mostrado na Figura 2).

figure-protocol-1
Figura 2: Exemplo de conteúdo de um arquivo de log 3T durante uma execução de teste após uma instalação bem-sucedida. O arquivo de log padrão simplesmente registra o número da etapa atual de um ciclo 3T e o tempo de computação decorrido desde o início do ciclo. Clique aqui para ver uma versão maior desta figura.

2. Preparando arquivos de entrada 3T-VASP

  1. Prepare a estrutura de treliça de caixa periódica no formato de arquivo VASP POSCAR.
    1. Nomeie os arquivos de rede 3T-VASP como '.vasp' e salve-os em uma subpasta da pasta 'input' (como a pasta 'input/Electrolyte_Reduction'). Escreva os arquivos no formato de um arquivo POSCAR VASP. Um exemplo de tal arquivo POSCAR de rede PBC com três cátions de lítio dentro dele é mostrado abaixo na Figura 3.
  2. Prepare o arquivo de substituição de propriedade da estrutura de treliça de caixa periódica.
    1. Nomeie esses arquivos de substituição de propriedade de estrutura de rede 3T-VASP como '.override', coloque-os na subpasta da pasta 'input' (como a pasta 'input/Electrolyte_Reduction' da etapa 2.1) e escreva-os no formato JSON como um dicionário com a entrada de chave 'movable_group' e 'atom_charge_proximity' (veja o exemplo na Figura 4).
  3. Prepare arquivos de estrutura de molécula no formato de arquivo XYZ.
    1. Nomeie esses arquivos de estrutura da molécula 3T-VASP como '.xyz' (veja o exemplo na Figura 5) e coloque-os na pasta 'input'. O 3T-VASP verificará se o '.xyz' foi previamente convertido em um arquivo .pkl ou não e, caso contrário, a molécula será processada usando um servidor web de parametrização de campo de força SwissParam externo gratuito29. Se a parametrização do campo de força for baseada em outro servidor web, como LigParGen30 , ou a parametrização manual for desejada, consulte a etapa 2.6.
  4. Prepare os arquivos de entrada VASP do modelo a serem usados durante cada etapa do 3T-VASP.
    1. Use os arquivos de entrada VASP padrão, como INCAR, KPOINTS e POTCAR (POSCAR não é necessário). No arquivo INCAR, certifique-se de que o número de etapas em execução de dinâmica molecular NSW não esteja definido ou definido como o valor padrão de NSW = 0 (exemplo mostrado na Figura 6). Coloque esses arquivos em uma subpasta da pasta 'templates/VASP' (como 'templates/VASP/Electrolyte_Reduction').
  5. Prepare um arquivo de configuração 3T que configure todos os outros arquivos de entrada.
    NOTA: Este arquivo de configuração deve ser fornecido na forma de um formato de lista JSON (com cada membro da lista sendo um bloco de dicionário que indica as configurações de um ciclo 3T)24 e colocado na pasta 'configs' (como 'configs/Electrolyte_Reduction.json', exemplo mostrado na Figura 7 abaixo). Parâmetros não especificados em cada ciclo herdarão os parâmetros da configuração do ciclo anterior.
  6. (Opcional) Se necessário, use a parametrização manual ou o servidor web LigParGen para parametrizar o campo de força da molécula.
    1. Use LigParGen ou parametrização manual para moléculas que não podem ser parametrizadas pelo SwissParam, como moléculas carregadas, estruturas ressonantes ou radicais. Consulte os exemplos adicionais fornecidos para orientação:
      example_LigParGen_FF_assignment.py python
      example_manual_FF_assignment.py python

figure-protocol-2
Figura 3: Exemplo de arquivo POSCAR de rede PBC preenchido com alguns íons de lítio. (A) O tamanho da caixa é 14 × 14 × 14 Å3, e há espaço vazio suficiente para ser posteriormente empacotado por moléculas de eletrólitos usando PackMol. (B) O arquivo de rede PBC, que é essencialmente um arquivo VASP POSCAR que pode ser visualizado diretamente usando software de terceiros, como Visual Molecular Dynamics (VMD) 31 . Clique aqui para ver uma versão maior desta figura.

figure-protocol-3
Figura 4: Exemplo de arquivo de substituição de propriedade de rede PBC. Este dicionário descreve as modificações de propriedades que devem ser aplicadas em átomos dentro da rede PBC. A entrada de lista aninhada de exemplo para a chave 'movable_group' significa que o átomo de lítio 0,1,2 são todos grupos individuais de átomos que podem se mover independentemente durante a simulação 3T. Além disso, o valor de carga parcial de +0,5 é aplicado em cada átomo de lítio usando a chave 'atom_charge_proximity'. Clique aqui para ver uma versão maior desta figura.

figure-protocol-4
Figura 5: Exemplo de um arquivo XYZ de molécula . (A) Este arquivo está no formato de um arquivo XYZ de molécula padrão contendo apenas os elementos e coordenadas do átomo. (B) Este arquivo XYZ da molécula pode ser visualizado diretamente usando software de terceiros, como o VMD. Clique aqui para ver uma versão maior desta figura.

figure-protocol-5
Figura 6: Exemplo de um arquivo VASP INCAR de modelo 3T aceitável. A maioria das configurações neste arquivo deve ser ajustada com base nas necessidades do usuário. O único requisito para o relaxamento 3T-VASP é que o valor NSW não esteja definido ou definido como NSW = 0. Clique aqui para ver uma versão maior desta figura.

figure-protocol-6
Figura 7: Exemplo de arquivo de configuração 3T. Cada elemento na lista (um bloco) representa as configurações de um ciclo 3T ('modo' determina se o ciclo é uma minimização 3T-FF ou 3T-VASP). Quando uma chave não é especificada no dicionário de um bloco, isso significa que o par chave-valor do bloco anterior será usado. 'lattice_poscar' especifica a localização do arquivo POSCAR da estrutura de treliça no estilo VASP ('arquivo', etapa 2.1) e seu arquivo de substituição ('override', etapa 2.2, se houver algum disponível). 'molecule_xyz' especifica todas as espécies de moléculas adicionais que gostaríamos de adicionar à caixa PBC, com 'arquivo' especificando a localização do arquivo XYZ da molécula e 'contagem' especificando o número de tais espécies de moléculas a serem adicionadas à caixa PBC. 'mode' especifica 'FF' (modo 3T-FF) ou 'VASP' (modo 3T-VASP). 'n_epoch' especifica o número de etapas de minimização que devem ser feitas nesse ciclo 3T. 'out_tag' especifica o nome que deve ser usado para os arquivos de log associados a esse ciclo (e, portanto, o usuário deve dar aos ciclos nomes exclusivos para evitar a substituição acidental de arquivos de log ou saída importantes). 'print_freq' especifica a frequência com que o arquivo de log de saída deve ser gravado (1 = saída para o arquivo de log em cada etapa). Quando o modo 3T-VASP começa a ser usado, o usuário deve especificar ainda mais a localização da pasta dos arquivos de modelo VASP na chave 'VASP_template' do dicionário 'lattice_poscar'. Clique aqui para ver uma versão maior desta figura.

3. Execute as minimizações de energia 3T-FF e 3T-VASP

  1. Execute a geração de trajetória 3T-FF/3T-VASP única.
    1. Para um exemplo de arquivo de configuração da etapa 2.5 ('configs/Electrolyte_Reduction.json'), execute os comandos:
      pitão
      >> de main_run_utils importação principal
      >> main('configs/Electrolyte_Reduction.json')
      NOTA: Dependendo da configuração da máquina do usuário, pode levar várias horas para concluir essa geração de trajetória (ela contém 250 chamadas estáticas VASP DFT). O usuário pode acompanhar o progresso inspecionando o conteúdo do arquivo 'default.log' em um terminal Linux separado (etapa 1.6).
  2. Se a geração de trajetória em larga escala for desejada, prepare um script Python para automatizar a geração e a utilização do arquivo de configuração.
    1. Para o script de automação em larga escala (Figura 8), escreva uma função curta (como 'config_modify_func') para substituir frases específicas no arquivo de modelo de configuração (como 'configs/Electrolyte_Reduction_template.json'). Isso gerará automaticamente novos arquivos de configuração para produzir diferentes trajetórias 3T-VASP. Por exemplo, execute o seguinte script de automação em grande escala:
      randomize_3T_bulk_electrolyte_reduction.py python
      NOTA: Uma vez que o código 3T-VASP tenha sido configurado corretamente e a simulação tenha sido iniciada, a minimização da estrutura multiescala 3T será executada em segundo plano. Dependendo da configuração da máquina do usuário, pode levar vários dias para concluir a geração de várias trajetórias. Este exemplo de protocolo contém 2500 chamadas estáticas VASP DFT (10 trajetórias 3T-VASP), que serão concluídas dentro de 30 a 40 h em um nó de computação com 4 GPUs Nvidia V100. Conforme mencionado na etapa 3.1.1, o progresso geral pode ser rastreado verificando o conteúdo do arquivo 'default.log' em um terminal Linux separado. O 3T-VASP também despejará periodicamente a trajetória de saída, que pode ser revisada em tempo real. No exemplo do arquivo de configuração (Figura 7, etapa 2.5), o campo 'out_tag' em um bloco 3T descreve o nome dos arquivos de saída onde os resultados desse ciclo 3T serão gravados. Por exemplo, o valor 'out_tag' de 'FF_step3' significa que a trajetória atômica de todo o ciclo será gravada em 'FF_step3.xyz' (na forma de formato de arquivo XYZ de vários quadros), enquanto a energia calculada pela calculadora de campo de força 3T integrada do modo 'FF' (ou energia DFT calculada pelo VASP no modo 'VASP') será gravada em 'FF_step3_outE.txt' (a unidade de energia neste arquivo está em quilocalorias por mol [kcal/mol]).

figure-protocol-7
Figura 8: Exemplo de script de automação de geração de trajetória 3T-VASP. Um arquivo de configuração de modelo precisa ser fornecido como a entrada 'tag' para a função 'multiple_runs'. Além disso, o número de trajetórias a serem geradas (10) e a função que modifica o conteúdo do arquivo de configuração do modelo para gerar novos arquivos de configuração aleatórios (a função 'config_modify_func') também precisam ser fornecidos. Clique aqui para ver uma versão maior desta figura.

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Resultados

Se a minimização da energia 3T estiver configurada corretamente, deve-se observar uma dispersão gradual das moléculas de eletrólitos dentro da caixa PBC durante a fase 3T-FF, sem que ocorra nenhuma reação química (Figura 9A). É importante notar que o 3T-FF depende da energia clássica do campo de força, por isso é necessário que os parâmetros do campo de força sejam bons o suficiente para garantir que as moléculas mantenham suas geometrias corretas e que a trajetória do 3T não entre em colaps...

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Discussão

A principal vantagem do algoritmo 3T é sua capacidade de permitir a minimização rápida da energia da estrutura, que pode facilmente escapar dos mínimos triviais de energia local, realizando a minimização da estrutura de maneira hierárquica por meio da retropropagação do gradiente tensorial multiescala. Por causa disso, o otimizador 3T tende a gerar estruturas físicas de baixa energia em sistemas complexos, que são mais difíceis de otimizar usando outros algoritmos de minimização de energia de estrutura2...

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Divulgações

O código 3T-VASP está disponível publicamente (https://www.github.com/jpmailoa/External_3T) e é oferecido como um serviço comercial na plataforma Tencent Elastic First-principle Simulation (TEFS) na Tencent Cloud. Os autores declaram não haver conflito de interesse adicional.

Agradecimentos

Este trabalho é apoiado por financiamento do Programa de P&D "Pioneer" e "Leading Goose" de Zhejiang, número de concessão 2025C01222. O trabalho computacional foi financiado pela Tencent e realizado usando a plataforma Tencent Elastic First-principles Simulation (TEFS) no sistema de computação Tencent Cloud.

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Materiais

Lista de materiais utilizados neste artigo
NomeEmpresaNúmero de catálogoComentários
CondaCondaAs instruções oficiais para instalar o Conda na máquina Linux podem ser encontradas em: https://docs.conda.io/projects/conda/en/stable/user-guide/install/linux.html 
Software GROMACSDepartamento de Química Biofísica, Universidade de Groningen2021.3Lançamento executável do Gromacs a partir de 18 de agosto de 2021. O executável padrão na versão mais recente também deve funcionar, embora ainda não tenha sido testado. As instruções de instalação do GROMACS no ambiente 3T conda podem ser encontradas neste link: https://manual.gromacs.org/documentation/2021.3/download.html e https://manual.gromacs.org/2021.3/install-guide/index.html
Software InterMolGrupo de camisas, Universidade do Colorado BoulderExternal_3T versãoO código InterMol original desenvolvido pelo grupo Shirts tem um bug associado ao Gromacs -> conversão de campo de força LAMMPS. A versão do InterMol incluída na distribuição External_3T Github é necessária para corrigir esse bug.
Arquivos de entrada de artigos JoVELaboratório Quântico TencentExemplos de arquivos de entrada para este manuscrito JoVE disponíveis na página do Github 3T-VASP em https://www.github.com/jpmailoa/External_3T
Scripts de artigos JoVELaboratório Quântico TencentScripts Python para este manuscrito JoVE disponíveis na página do Github 3T-VASP em https://www.github.com/jpmailoa/External_3T
Software VASPFísica de Materiais Computacionais, Departamento de Física, Universidade de Vienavasp.6.2.1Versão executável do VASP a partir de 17 de maio de 2021. O executável VASP paralelo padrão na versão mais recente também deve funcionar, embora ainda não tenha sido testado. Instruções e tutoriais para a VASP podem ser encontrados nestes links: https://www.vasp.at/
https://www.vasp.at/tutorials/latest/  
Software VMDGrupo de Biofísica Teórica e Computacional, Universidade de Illinois em Urbana-Champaign1.9.3Executável VMD padrão na versão mais recente.

Referências

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  12. Mailoa, J. P., et al. A fast neural network approach for direct covariant forces prediction in complex multi-element extended systems. Nat Mach Intell. 1, 471-479 (2019).
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