Síntese e desempenho catalítico de ouro intercalados nas paredes de mesoporosos Silica

O objetivo geral deste procedimento é sintetizar novos materiais catalíticos com nano ouro interado nas paredes de sílica mesoporosa. Isso é feito primeiro formando minhas células com a adição de surfactante, que atua como um modelo para a formação de sílica mesoporosa. Uma fonte de silício e um agente de modificação de superfície são então adicionados à solução antes de adicionar um precursor de ouro gota a gota para resultar em nanopartículas de ouro.

Após agitação por 24 horas, a solução é transferida para um forno para processamento hidrotérmico. Durante o tratamento de processamento hidrotérmico, a sílica é polimerizada para formar sua estrutura mesoporosa, e o precursor de ouro começa a crescer em nanoescala. A etapa final é calcinar o material para remover qualquer surfactante restante e obter uma estrutura mesoporosa bem definida.

Em última análise, a absorção de fiz, difração de raios-x e microscopia eletrônica de transmissão são usadas para mostrar que as nanopartículas de ouro são interligadas nas paredes bem definidas da sílica mesoporosa. A principal vantagem desse método sobre outros, como a precipitação direta, é que os materiais sintetizados aqui são muito robustos termicamente. Geralmente, os indivíduos novos neste método terão dificuldades porque uma síntese bem-sucedida requer controle do processo sobre a temperatura e as condições da solução.

A nanotecnologia é definida como um regime de tamanho, o regime em nanoescala no qual as propriedades de um material mudam em função da alteração do tamanho das partículas. Nesse caso, estamos falando de nanopartículas de ouro, e o ouro também sofre por ser um metal macio que derrete facilmente. Portanto, a prova de princípio aqui que podemos demonstrar para adicionar estabilidade térmica ao ouro deve ser aplicável a todos os sistemas metálicos.

Para iniciar a preparação do ouro em intercalado na parede de sílica mesoporosa ou GMS, adicione 2,0 gramas de P 1 23 a 75 mililitros de solução de ácido clorídrico de dois molares. À temperatura ambiente, aplique agitação magnética na solução. A uma velocidade de 350 rotações por minuto até que P 1 23 esteja completamente dissolvido, a solução ficará límpida.

Adicione quatro gramas de TEOS a um pequeno frasco, seguido de 180 microlitros de T-E-S-P-T-S. Agite lentamente o frasco para misturar os dois produtos químicos em outro frasco e dissolva 38 miligramas de ácido cloroórico em um mililitro de água deionizada. Aumente a temperatura da solução P 1 23 para 35 graus Celsius em banho de óleo com temperatura controlada por termopar.

Em seguida, adicione toda a mistura TEOS e T-E-S-P-T-S à solução P 1 23 e mantenha a solução em agitação magnética vigorosa de 700 rotações por minuto. Depois que a solução mexer por dois minutos, adicione toda a solução preparada de ácido cloro ORIC gota a gota em 30 segundos. Agite a solução a 700 rotações por minuto durante 24 horas a 35 graus Celsius.

Após 24 horas, transfira a solução para um frasco lacrado e guarde em um forno regulado a 100 graus Celsius por 72 horas. Isso é chamado de processamento hidrotérmico. Após o processamento hidrotérmico, filtre a solução com um papel de filtração número um e pressão negativa sob um funil.

Em seguida, lave a amostra duas vezes com água e três vezes com etanol para remover o ácido clorídrico restante. Durante cada processo de lavagem, adicione água ou etanol um centímetro acima do sólido e espere o material secar. Transferir a precipitação da filtração para um cadinho cerâmico para calcinar numa fornalha.

Defina o programa de rampa para aumentar de 25 para 550 graus Celsius por duas horas e para manter 550 graus Celsius por quatro horas. Em seguida, deixe a amostra permanecer no forno com a porta fechada até que a temperatura caia abaixo de 40 graus Celsius. Após a calcinação, transfira o produto para um frasco de vidro com uma espátula plástica, o material sintetizado apresenta uma cor vermelha através da oxidação do álcool benzo.

Como reação de referência, os materiais GMS são testados e apresentam alta seletividade e reciclabilidade. Como a oxidação do álcool benzo é uma reação em fase líquida sem um solvente separado, transfira cinco mililitros de álcool benzo para um frasco de 25 mililitros e três gargalos. Em seguida, adicione 10 miligramas do catalisador GMS ao álcool benzo.

Configure um banho de óleo com temperatura controlada com agitação magnética a 100 graus Celsius. Para garantir um controle preciso e uniforme da temperatura de reação. Colocar o balão com álcool benzoílico e catalisador no banho de óleo e agitar a 150 rotações por minuto.

Fluxo de gás oxigênio com 99,9% de pureza para o frasco a dois mililitros por minuto controlado por um controlador de fluxo de massa. Quando a temperatura do banho de óleo atingir 100 graus Celsius e se estabilizar, introduza gás oxigênio no frasco de três pescoços. Mantenha a taxa de fluxo de oxigênio e a temperatura constantes e deixe a reação prosseguir por seis horas.

Após a reação, filtre o produto com um papel de filtragem número um. Colete a fase líquida e transfira um para um frasco de cromatografia gasosa no frasco para misturar quatro partes de ácido acético de grau HPLC. Para cada amostra de uma parte, coloque o frasco em um amostrador automático de cromatógrafo a gás para análise.

Lave o precipitado sólido no papel de filtro com água deionizada e depois etanol antes de deixar o precipitado secar ao ar com uma espátula. Colete o sólido seco, que é o catalisador reciclado. Repita este procedimento com catalisador reciclado três vezes em cada repetição, ajuste a quantidade de álcool benzo para que a quantidade de catalisador reciclado permaneça na mesma proporção.

Pesar três porções separadas de 300 miligramas de armazenamento GMS sintetizado. As porções de GMS sintetizado em frascos de vidro marcados como lote um, lote dois e lote três. O lote um servirá como grupo de controle, enquanto o lote dois e o lote três serão submetidos ao processamento térmico.

Programe o forno para aumentar de 25 graus Celsius a 400 graus Celsius em 0,5 horas e, em seguida, mantenha 400 graus Celsius por quatro horas. Coloque o lote dois em um cadinho e inicie o programa permitindo que a amostra permaneça no forno com a porta fechada até que a temperatura caia abaixo de 40 graus Celsius. Para o lote três, programe o forno para aumentar de 25 graus Celsius para 650 graus Celsius em 0,75 horas e mantenha seus 650 graus Celsius por quatro horas.

Coloque o lote três em um cadinho e inicie o programa como antes. Deixe a amostra permanecer no forno com a porta fechada até que a temperatura caia abaixo de 40 graus Celsius no instrumento de absorção fiz. DGAs os materiais GMS a 90 graus Celsius por 60 minutos e depois a 350 graus Celsius por 480 minutos.

Execute uma análise completa de isotermas nos materiais DGAs para obter dados de absorção efervescente. Disperse a amostra GMS em um microscópio eletrônico de transmissão totalmente de carbono de 200 mesh ou grade TEM e observe a amostra em um microscópio eletrônico de transmissão. Execute também a difração de raios X com radiação K alfa de cobre, conforme descrito no protocolo de texto.

Uma imagem TEM do GMS revela que a matriz de sílica formou canais longos bem definidos com uma parede estável. O diâmetro dos poros foi identificado em torno de cinco nanômetros e hexagonal na forma, como é típico da sílica mesoporosa. A comparação da absorção de BET fiz, isoterma para matriz de sílica sem interação de ouro com a isoterma para GMS com ouro e interada nas paredes revela que não há diferença significativa entre os dois materiais.

Ambos apresentam a forma típica de materiais mesoporosos com uma alça de histerese, indicando que a interação dourada não impôs nenhuma alteração na estrutura dos poros. Estrutura de poros BET e BJH Má distribuição para calcina de material GMS em diferentes temperaturas também são mostradas. A calcinação em alta temperatura não alterou a matriz de silício mesoporoso.

Além disso, tanto a estrutura dos poros quanto a distribuição dos poros permaneceram as mesmas após o tratamento com temperatura de até 650 graus Celsius, indicando que o ouro não se agregou e bloqueou os poros. A estabilidade térmica do ouro em GMS é ainda verificada por difração de raios-x através do padrão de difração do material GMS, calcina em diferentes temperaturas. A localização do pico, a intensidade do pico e a largura do pico não mostram nenhuma alteração devido ao processo de calcinação, indicando que as partículas de ouro não mudaram em tamanho ou morfologia.

Um mestre, esta técnica pode ser feita em 120 horas se executada corretamente. Ao tentar essa síntese, é importante controlar as condições de reação com precisão, pois o agente de modelagem é sensível a pequenas mudanças no pH, temperatura e concentração A realização dessa tecnologia forneceu aos pesquisadores um paradigma pelo qual podemos conferir estabilidade térmica aos sistemas catalisadores. Isso está sendo implementado atualmente em sistemas de atualização de biomassa e tecnologias antigas para um amplo portfólio de tecnologias de energia renovável.