Name: Um protocolo Experimental para Femtosecond NIR/UV - XUV bomba-sonda experimentos com Lasers de elétrons livres (Vídeo) | JoVE Journal
Uploaded: 2018-10-23T12:30:00.000+00:00
Duration: 9 min 49 s
Description: Aprenda a realizar experimentos bomba-sonda com laser de elétrons livres e laser óptico femtossegundo para estudar reações fotoquímicas ultrarrápidas em moléculas gasosas. Este método permite analisar rearranjos atômicos e eletrônicos em tempo real.

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Os autores agradecer Evgeny Savelyev Cédric Bomme, Nora Schirmel, Harald Redlin, Stefan Düsterer, Erland Müller, Hauke Höppner, Sven Toleikis, Jost Müller, Marie Kristin Czwalinna, Rolf Treusch, Thomas Kierspel, Terence Mullins, Sebastian Trippel, Joss Wiese, Jochen Küpper, Felix Brauβe, Faruk Krecinic, Arnaud Rouzée, Piotr Rudawski, por Johnsson Kasra Amini, Alexandra Lauer, Michael Burt, Mark Brouard, Lauge Christensen, Jan Thøgersen, Henrik Stapelfeldt, Nora Berrah, de Maria Müller, de Anatoli Ulmer, de Simone Techert , Artem Rudenko, Daniela Rupp e Melanie Schnell, que participou o FLASH beamtime, durante a qual foram adquiridos os dados específicos mostrado e discutido aqui e que contribuíram para a análise e interpretação. O trabalho das equipes científicas e técnicas no FLASH, que fizeram a experiência possível, é reconhecido também com gratidão. D.R. reconhece apoio de ciências químicas, Geociências e Biosciences Division, escritório de ciências básicas de energia, escritório de ciência, departamento de energia dos EUA, Grant no. DE-FG02-86ER13491. Os experimentos no FLASH também apoiaram o Gemeinschaft de Helmholtz através do programa de investigador de Young de Helmholtz. Reconhecemos que a sociedade Max Planck para o financiamento do desenvolvimento e a operação inicial da estação campo final dentro do Max Planck avançados grupo de estudo em CFEL e por fornecer este equipamento para CAMP@FLASH. A instalação do CAMP@FLASH foi parcialmente financiada pelo BMBF subsídios 05K10KT2, 05K13KT2, 05K16KT3 e 05K10KTB da FSP-302

<ol><li>Feldhaus, J., Arthur, J., Hastings, J. B. <a target="_blank" href="https://www.slac.stanford.edu/pubs/slacpubs/12250/slac-pub-12342.pdf">X-ray free-electron lasers.</a> J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 38, S799-S819 (2005).</li>
<li>Pellegrini, C. <a target="_blank" href="https://link.springer.com/article/10.1140/epjh/e2012-20064-5">The history of X-ray free electron lasers.</a> Eur. Phys. J. H. 37, 659-708 (2012).</li>
<li>Bostedt, C., et al. <a target="_blank" href="https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0168900208020172">Experiments at FLASH.</a> Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. A. 601, 108-122 (2009).</li>
<li>Fang, L., et al. <a target="_blank" href="http://iopscience.iop.org/article/10.1088/0953-4075/47/12/124006/meta">Probing ultrafast electronic and molecular dynamics with free-electron lasers.</a> J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 47, 124006(2014).</li>
<li>Rudenko, A., Rolles, D. <a target="_blank" href="http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0368204815001553">Time-resolved studies with FELs.</a> J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom. 204, 228-236 (2015).</li>
<li>Bostedt, C., et al. <a target="_blank" href="https://journals.aps.org/rmp/abstract/10.1103/RevModPhys.88.015007">Linac Coherent Light Source: The first five years.</a> Rev. Mod. Phys. 88, 015007(2016).</li>
<li>Wernet, P., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Orbital-specific+mapping+of+the+ligand+exchange+dynamics+of+Fe%28CO%295+in+solution%5BTitle%5D)+AND+%22Nature%22%5BJournal%5D)">Orbital-specific mapping of the ligand exchange dynamics of Fe(CO)5 in solution.</a> Nature. 520, 78-81 (2015).</li>
<li>McFarland, B. K. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Ultrafast+X-ray+Auger+probing+of+photoexcited+molecular+dynamics%5BTitle%5D)+AND+%22Nat.+Commun%22%5BJournal%5D)">Ultrafast X-ray Auger probing of photoexcited molecular dynamics.</a> Nat. Commun. 5, 4235(2014).</li>
<li>Erk, B., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Imaging+charge+transfer+in+iodomethane+upon+X-ray+photoabsorption%5BTitle%5D)+AND+%22Science%22%5BJournal%5D)">Imaging charge transfer in iodomethane upon X-ray photoabsorption.</a> Science. 345, 288-291 (2014).</li>
<li>Boll, R., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Charge+transfer+in+dissociating+iodomethane+and+fluoromethane+molecules+ionized+by+intense+femtosecond+X-ray+pulses%5BTitle%5D)+AND+%22Struc.+Dyn%22%5BJournal%5D)">Charge transfer in dissociating iodomethane and fluoromethane molecules ionized by intense femtosecond X-ray pulses.</a> Struc. Dyn. 3, 043207(2016).</li>
<li>Amini, K., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Photodissociation+of+aligned+CH3I+and+C6H3F2I+molecules+probed+with+time-resolved+coulomb+explosion+imaging+by+site-selective+XUV+ionization%5BTitle%5D)+AND+%22Struct.+Dyn%22%5BJournal%5D)">Photodissociation of aligned CH3I and C6H3F2I molecules probed with time-resolved coulomb explosion imaging by site-selective XUV ionization.</a> Struct. Dyn. 5, 014301(2018).</li>
<li>Savelyev, E., et al. <a target="_blank" href="http://iopscience.iop.org/article/10.1088/1367-2630/aa652d">Jitter-correction for IR/UV-XUV pump-probe experiments at the FLASH Free-Electron Laser.</a> New J. Phys. 19, 043009(2017).</li>
<li>Dell'Angela, M., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Real-Time+Observation+of+Surface+Bond+Breaking+with+an+X-ray+laser%5BTitle%5D)+AND+%22Science%22%5BJournal%5D)">Real-Time Observation of Surface Bond Breaking with an X-ray laser.</a> Science. 339, 1302-1305 (2013).</li>
<li>Öström, H., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Probing+the+transition+state+region+in+catalytic+CO+oxidation+on+Ru%5BTitle%5D)+AND+%22Science%22%5BJournal%5D)">Probing the transition state region in catalytic CO oxidation on Ru.</a> Science. 347, 978-982 (2015).</li>
<li>Ackermann, W., et al. <a target="_blank" href="https://www.nature.com/articles/nphoton.2007.76">Operation of a free-electron laser from the extreme ultraviolet to the water window.</a> Nat. Photonics. 1, 336-342 (2007).</li>
<li>Feldhaus, J. <a target="_blank" href="http://iopscience.iop.org/article/10.1088/0953-4075/43/19/194002/meta">FLASH-the first soft X-ray free electron laser (FEL) user facility.</a> J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 43, 194002(2010).</li>
<li>Emma, P., et al. <a target="_blank" href="https://www.nature.com/articles/nphoton.2010.176">First lasing and operation of an Angstrom-wavelength free-electron laser.</a> Nat. Photonics. 4, 641-647 (2010).</li>
<li>Krikunova, M., et al. <a target="_blank" href="http://iopscience.iop.org/article/10.1088/1367-2630/11/12/123019">Time-resolved ion spectrometry on xenon with the jitter-compensated soft X-ray pulses of a free-electron laser.</a> New J. Phys. 11, 123019(2009).</li>
<li>Johnsson, P., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Characterization+of+a+two-color+pump-probe+setup+at+FLASH+using+a+velocity+map+imaging+spectrometer%5BTitle%5D)+AND+%22Opt.+Lett%22%5BJournal%5D)">Characterization of a two-color pump-probe setup at FLASH using a velocity map imaging spectrometer.</a> Opt. Lett. 35, 4163-4165 (2010).</li>
<li>Glownia, J. M., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Time-resolved+pump-probe+experiments+at+the+LCLS%5BTitle%5D)+AND+%22Opt.+Express%22%5BJournal%5D)">Time-resolved pump-probe experiments at the LCLS.</a> Opt. Express. 18, 17620-17630 (2010).</li>
<li>Schulz, S., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Femtosecond+all-optical+synchronization+of+an+X-ray+free-electron+laser%5BTitle%5D)+AND+%22Nat.+Commun%22%5BJournal%5D)">Femtosecond all-optical synchronization of an X-ray free-electron laser.</a> Nat. Commun. 6, 5938(2015).</li>
<li>Strüder, L., et al. <a target="_blank" href="http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0168900209023900">Large-format, high-speed, X-ray pnCCDs combined with electron and ion imaging spectrometers in a multipurpose chamber for experiments at 4th generation light sources.</a> Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. A. 614, 483-496 (2010).</li>
<li>Löhl, F., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Electron+Bunch+Timing+with+Femtosecond+Precision+in+a+Superconducting+Free-Electron+Laser%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+Lett%22%5BJournal%5D)">Electron Bunch Timing with Femtosecond Precision in a Superconducting Free-Electron Laser.</a> Phys. Rev. Lett. 104, 144801(2010).</li>
<li>Czwalinna, M. K. <a target="_blank" href="http://scholar.google.com/scholar?hl=en&safe=off&q=%22%28+%29%22">Dissertation (PhD Thesis)</a>. , Universität Hamburg. (2012).</li>
<li>Schorb, S., et al. <a target="_blank" href="http://aip.scitation.org/doi/full/10.1063/1.3695163">X-ray-optical cross correlator for gas-phase experiments at the LCLS free-electron laser.</a> Appl. Phys. Lett. 100, 121107(2012).</li>
<li>Beye, M., et al. <a target="_blank" href="http://aip.scitation.org/doi/abs/10.1063/1.3695164">X-ray pulse preserving single-shot optical cross-correlation method for improved experimental temporal resolution.</a> Appl. Phys. Lett. 100, 121108(2012).</li>
<li>Bionta, M. R., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Spectral+encoding+method+for+measuring+the+relative+arrival+time+between+x+ray%2Foptical+pulses%5BTitle%5D)+AND+%22Rev.+Sci.+Instrum%22%5BJournal%5D)">Spectral encoding method for measuring the relative arrival time between x ray/optical pulses.</a> Rev. Sci. Instrum. 85, 083116(2014).</li>
<li>Redlin, H., et al. <a target="_blank" href="https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0168900210021935">The FLASH pump-probe laser system: Setup, characterization and optical beamlines.</a> Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. A. 635, S88-S93 (2011).</li>
<li>Rolles, D., et al. <a target="_blank" href="http://iopscience.iop.org/article/10.1088/0953-4075/47/12/124035/meta">Femtosecond x-ray photoelectron diffraction on gas-phase dibromobenzene molecules.</a> J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 47, 124035(2014).</li>
<li>Maltezopoulos, T., et al. <a target="_blank" href="http://iopscience.iop.org/article/10.1088/1367-2630/10/3/033026/meta">Single-shot timing measurement of extreme-ultraviolet free-electron laser pulses.</a> New J. Phys. 10, 033026(2008).</li>
<li>Meyer, M., et al. <a target="_blank" href="http://photon-science.desy.de/research/research_highlights/archive/two_color_photoionization_in_xuv_free_electron_and_visible_laser_fields/index_eng.html">Two-color photoionization in XUV free-electron and visible laser fields.</a> Phys. Rev. A. 74, 011401(2006).</li>
<li>Radcliffe, P., et al. <a target="_blank" href="https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0168900207019699">An experiment for two-color photoionization using high intensity extreme-UV free electron and near-IR laser pulses.</a> Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A. 583, 516-525 (2007).</li>
<li>Gagnon, E., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Soft+X-ray-driven+femtosecond+molecular+dynamics%5BTitle%5D)+AND+%22Science%22%5BJournal%5D)">Soft X-ray-driven femtosecond molecular dynamics.</a> Science. 317, 1374-1378 (2007).</li>
<li>Wernet, P., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Real-time+evolution+of+the+valence+electronic+structure+in+a+dissociating+molecule%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+Lett%22%5BJournal%5D)">Real-time evolution of the valence electronic structure in a dissociating molecule.</a> Phys. Rev. Lett. 103, 013001(2009).</li>
<li>Calegari, F., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Ultrafast+electron+dynamics+in+phenylalanine+initiated+by+attosecond+pulses%5BTitle%5D)+AND+%22Science%22%5BJournal%5D)">Ultrafast electron dynamics in phenylalanine initiated by attosecond pulses.</a> Science. 346, 336-339 (2014).</li>
</ol>

Os autores declaram não interesses concorrentes.

Devido à complexidade de configurações as experimentais, experimentos de bomba-sonda com lasers de elétrons livres exigem um elevado nível de conhecimentos e experiência e necessidade de muito cuidadosa, preparação e discussões detalhadas com a científica equipes que operam os laser de elétrons livres, o laser óptico e a estação final, antes e durante o experimento. Ao realizar a experiência, determinação precisa de sobreposição espacial e temporal perto de todos os diagnósticos e monitoramento cronometrando sistemas, conforme descrito no presente protocolo, são essenciais.
Note que a maioria dos métodos descritos aqui só são aplicáveis para uma escala de energia de fótons específicos do FEL desde que eles contam com efeitos que dependem fortemente da energia do fóton. Por exemplo, a determinação da sobreposição temporal "áspera" usando luz dispersa dirigido em um fotodíodo foi encontrada para funcionar bem para as energias do fóton até ~ 250 eV. Energias superiores do fóton, o sinal gerado pelos pulsos de FEL se torna tão pequeno que é difícil de detectar. Nesse caso, verificou-se um cabo SMA em aberto que pode ser trazido muito perto (menos de um milímetro) para ou até mesmo para o feixe FEL para produzir um sinal mais confiável para executar o procedimento descrito no passo 3.1) do protocolo. Da mesma forma, o melhor alvo para determinar o momento de "bem", descrito no passo 3.2), é fortemente dependente da energia do fóton. Para pulsos de FEL na região de raios-x mole acima 65,7 eV e eV ~ 57 energia do photon (correspondente os 4 limites de ionização ded do xenon e CH3, respectivamente), Xe e CH3e XUV eu foram encontrados para ser alvos adequados para o procedimento passo descrito em 3.2. O método usando o CH3, que foi encontrado para trabalhar para as energias do fóton até 2 keV (acima do qual não tenha ainda sido testado), enquanto o método usando o Xe foi testado até 250 eV. Para energias de fótons abaixo 50 eV, o laço, suavizando o processo em H2 pode ser usado19. A energias de fótons acima de 400 eV, um processo semelhante em N2 é também adequado20. Abordagens alternativas envolvem as mudanças na refletividade de uma amostra sólida25,26,30 ou a formação de faixas laterais no espectro de fotoelétron31,32.
Para atingir a melhor resolução temporal, é necessário classificar os dados experimentais em uma base de cena por cena, na análise dos dados, para compensar a variação de tempo de chegada entre o FEL e os pulsos de laser óptico, conforme descrito na etapa 5. No entanto, a qualidade dos dados da bomba-sonda e, em especial, a resolução temporal possível, depende fortemente do desempenho do FEL durante o experimento e as durações de pulso dos pulsos de laser óptico e os pulsos de FEL que podem ser fornecidos durante esse tempo. Para os dados exemplares mostrados aqui, a duração do pulso dos pulsos UV foi estimada em 150 fs (FWHM) e a duração do pulso FEL foi estimada em 120 fs (FWHM). Embora o tempo de chegada total-jitter de aproximadamente 90 fs (rms) antes de correção de jitter pode ser reduzida a aproximadamente 27 fs (rms) usando o procedimento descrito aqui12, a melhoria resultante da resolução temporal total do experimento foi bastante reduzido devido as durações de pulso relativamente longo do FEL e o laser óptico. Ambos podem, no entanto, ser reduzidos substancialmente, caso em que o impacto do regime de correção de distorção será mais significativos. Por exemplo, um novo laser óptico está sendo instalado em FLASH, que terá uma duração de pulso (o infravermelho) abaixo de fs 15, enquanto a nova operação de FEL modos também estão sendo testados que pode produzir pulsos de FEL com durações de pulso de alguns femtoseconds ou mesmo abaixo. Estes desenvolvimentos em breve irão permitir experiências de bomba-sonda combinando FEL e pulsos de laser óptico com uma resolução global temporal de apenas algumas dezenas de femtoseconds.
Enquanto o aumento da disponibilidade de curtos e intensos pulsos XUV e raio-x produzido por FELs tem gerado um número de NIR/UV - XUV bomba-sonda experiências tais como essa descrita aqui, experimentos de bomba-sonda semelhantes também podem ser realizados com alta geração de harmônica (HHG) fontes de33,34,35. A principal limitação dos experimentos baseados em FEL é tipicamente a resolução temporal realizável, que é fundamentalmente limitada pela sincronização entre o FEL e o laser ótico ou a precisão com que o relativo sincronismo entre a bomba e o sonda de pulsos podem ser medidos. Isto não é o caso, para experimentar uma bomba baseada em HHG-sonda, onde os pulsos XUV e NIR intrinsecamente são sincronizados com precisão do ciclo secundário e que em geral, portanto, pode ter uma muito maior resolução temporal. A principal vantagem dos experimentos baseados em FEL, por outro lado, é várias ordens de magnitude maior fóton fluência, que permite experimentos, por exemplo., em diluir a destinos que não são ser viável com fontes atuais de HHG, especialmente no maior energias de fótons em regime de raios-x mole. Num futuro previsível, experimentos de bomba-sonda com FELs e HHG permanecerá, portanto, complementares, com alguma sobreposição na região XUV onde ambos podem ser usados para investigações semelhantes. Algumas das etapas para realizar essas experiências também são semelhantes, e alguns dos métodos descritos aqui, portanto, também podem ser aplicado para experimentos baseados em HHG bomba-sonda.

A disponibilidade de raio-x pulsos de laser de elétrons livres (FELs)1,2 e curta e intensa extrema ultravioleta (XUV) abriu novas oportunidades para experimentos de bomba-sonda de femtossegundo explorando o local - e elemento-especificidade do processo interno-escudo foto-absorção3,4,5,6. Tais experiências podem ser usadas, por exemplo, para investigar a dinâmica molecular e cobrar a transferência se processa em líquidos7 e gasoso as moléculas8,9,10,11 , 12, e para observações em tempo real de reações catalíticas e ultra rápida de superfície química13,14 , com uma resolução temporal de 100 femtoseconds ou abaixo. Se o experimento de bomba-sonda é executado através da combinação de um laser de femtosecond óptico sincronizado com o FEL, que foi o caso em todos os exemplos mencionados acima, a intrínseca tremulação de chegada-tempo entre os pulsos FEL e o laser óptico tem que ser medida em uma base de cena por cena, corrigida na análise dos dados, a fim de alcançar a melhor resolução temporal possível.
Dentro de uma grande colaboração, vários experimentos de bomba-sonda laser de óptica com um laser de elétrons livres foram recentemente realizados9,10,11,12, ambos no FLASH XUV FEL15 ,16 e as instalações de17 LCLS FEL de raio-x e um protocolo experimental para executar e analisar estas experiências foi desenvolvido, que é apresentado a seguir. O método é demonstrado por uma experiência exemplar realizada para o FLASH laser de elétrons livres, a fim de estudar fotoquímica ultra rápida em moléculas da fase gasosa através da velocidade mapa íon imagem11,12. No entanto, a maioria das estratégias é também aplicáveis aos experimentos semelhantes de bomba-sonda usando outros alvos ou outras técnicas experimentais e também pode ser adaptada a outras facilidades FEL. Enquanto algumas das etapas individuais aqui apresentaram ou variações disso já foram discutidas na literatura18,19,20, este protocolo fornece uma descrição abrangente das principais etapas, incluindo alguns que aproveitam as mais recentes melhorias técnicas na sincronização e o diagnóstico de sincronismo, que têm melhorado consideravelmente a estabilidade e a resolução temporal para bomba-sonda experimentos12, 21.
O protocolo seguinte assume uma bomba-sonda-estação final, tais como o instrumento acampamento no FLASH22, equipado com um íon de tempo-de-voo, uma imagem do impulso de íon ou um mapa de velocidade de imagem espectrômetro de íons (VMI); um jato de gás efusivo ou supersônico; e um sincronizado infravermelho próximo (NIR) ou ultravioleta (UV) femtosecond laser, cujos pulsos podem ser sobrepostos collinearly ou perto-collinearly com o feixe de laser de elétrons livres, como esboçado esquematicamente na Figura 1. Além disso, um conjunto apropriado de diagnósticos de ferramentas tais como uma tela de visualização do feixe removível (ex. uma raquete revestida com pó Ce:YAG ou um Ce:YAG fino cristal) na região de interação, um rápido fotodiodo sensível a impulsos tanto FEL e laser e um monte hora de chegada monitor (BAM)23,24 ou "ferramenta de sincronismo"25,26,27 são necessários, os quais são geralmente integrados na estação final da bomba-sonda ou são fornecidos pela facilidade de FEL, se solicitado antes do experimento. Finalmente, a correção de jitter de cena por cena pressupõe que os dados experimentais são gravado e acessíveis numa base de cena por cena e vinculado para as medições de cena por cena da tremulação de tempo de tempo de chegada do bando, usando um único "bando de ID" ou por outro esquema equivalente.
No FLASH, os sistemas específicos que são cruciais para experimentos de bomba-sonda são:
<ul><li>O feedback ativo, tudo-óptica e sistema de estabilização do laser da bomba-sonda para o oscilador mestre do laser, que inclui um cruz-correlator óptico equilibrado que estabiliza a saída do oscilador do laser da bomba-sonda para o oscilador de mestre do laser, e um Cruz-correlator ("deriva correlator") para corrigir para drifts lentos do amplificador do laser em relação o oscilador21.</li>
	<li>Os monitores de chegada-tempo de bando (BAMs) que medem as variações de tiro-ao-shot na hora de chegada do bando de elétrons em várias posições no acelerador no que diz respeito ao mestre do laser oscilador23,24. Eles podem ser usados para um ativo feedback loop para estabilizar o timing do elétron cachos com respeito o oscilador mestre do laser, reduzindo assim a trações lentas o tempo de chegada. Além disso, o BAM localizado fechado para o experimento (BAM 4DBC3) pode ser usado para uma correção de jitter de tiro-ao-shot na análise dos dados, o que é detalhadamente na etapa 5.1 do protocolo experimental.</li>
	<li>A bomba-sonda laser raia câmera, que mede o tempo relativo entre a bomba-sonda laser saída e a radiação de dipolo gerado pelo bando de elétrons no final do acelerador antes que é guiado para o despejo de feixe28.</li>
	<li>A câmera de foco, que imagens a laser "virtual" foco usando a parte do feixe de laser que está vazando através do espelho de viragem passado para trás com o foco da lente para monitorar parasiticamente lentas trações espaciais do laser óptico.</li>
</ul>Sistemas similares estão disponíveis em outras instalações FEL e são cruciais para a realização de um experimento de bomba-sonda confiável.

<table><tbody><tr><td>Xenon</td><td>Linde</td><td></td><td>minican</td></tr><tr><td>CH3I (iodeto de metila)</td><td>Sigma Aldrich</td><td>67692</td><td>ou outra amostra adequada</td></tr><tr><td>FEL pump-probe endstation</td><td>CAMP@FLASH ou LAMP@LCLS</td><td></td><td>ou uma estação final semelhante em outra instalação</td></tr><tr><td>FEL fotodiodo XUV rápido</td><td>Opto Diode Corp.</td><td></td><td></td>AXUVHS11</tr><tr><td>viés T</td><td>Tektronix</td><td>PSPL5575A</td><td></td></tr><tr><td>rápido ( &ge; 2 GHz) osciloscópio</td><td>LeCroy WaveMaster</td><td>8600A</td><td></td></tr></tbody></table>

um protocolo experimental para femtosecond nir/uv - xuv bomba-sonda experimentos com lasers de elétrons livres

An Experimental Protocol for Femtosecond NIR/UV - XUV Pump-Probe Experiments with Free-Electron Lasers

Este protocolo descreve etapas chaves na execução e análise de experimentos de bomba-sonda de femtossegundo que combinam femtosecond laser óptico com um laser de elétrons livres. Isto inclui métodos para estabelecer que a espacial e temporal de sobreposição entre os pulsos de laser óptico e elétrons livres durante o experimento, bem como aspectos importantes da análise dos dados, tais como correcções para variação do tempo de chegada, que são necessários para obter conjuntos de dados bomba-sonda de alta qualidade com a melhor resolução temporal possível. Esses métodos são demonstrados para uma experiência exemplar realizada para o laser de elétrons livres de FLASH (Hamburgo LASer de elétrons livres), a fim de estudar fotoquímica ultra rápida em moléculas da fase gasosa através da imagem latente de íon de mapa de velocidade. No entanto, a maioria das estratégias também é aplicável aos experimentos semelhantes de bomba-sonda usando outros alvos ou outras técnicas experimentais.

Se o FEL e os pulsos de laser óptico são espacialmente sobrepostos na região de interação do espectrômetro de íons, a sobreposição temporal, ou seja., o valor de atraso T0, no qual os pulsos de laser e FEL chegarem exatamente ao mesmo tempo, pode ser encontrado variando o intervalo entre pulsos de FEL e NIR e analisando a relação entre o Xe2 + para íon3 + Xe rendimento em função do atraso, conforme explicado acima na seção 3.2.1. Quando o pulso NIR chega após o pulso de FEL (que precisa ter uma energia de fótons de 67,5 eV ou superior), o Xe3 + rendimento do íon é aumentado devido à ionização pós de animado, íon2 + Xe metaestável que são criados durante a decadência do eixo helicoidal processo a seguir o Xe (d) interno-escudo ionização18, conforme mostrado na Figura 2. Plotando a relação do Xe2 + para Xe3 + íon rendimento como uma função de atraso, portanto, produz uma função de passo, que pode ser equipada para extrair o valor exato de T0.
Uma função de passo semelhante pode ser obtida através da variação do atraso entre os pulsos de laser e FEL e analisando os traços de tempo-de-voo do íon ou imagens de impulso íon de íons altamente carregados de iodo, tais como eu+ 3 , ou4 +, criado na ionização de CH3 eu, tal como explicado acima no passo 3.2.2). Neste caso, uma contribuição de baixa energia aparecerá como um pico adicional no centro dos picos no espectro de tempo-de-voo altamente carregada de iodo ou como um ponto brilhante no centro das imagens impulso correspondente, como mostrado na Figura 3. Os íons de baixa energia são criados quando o CH3eu moléculas são primeiro dissociadas pelo pulso de laser e o fragmento íon pós-então é ionizado pelo pulso FEL9,10. Esse método pode ser usado se os pulsos ou NIR ou UV são utilizados para o experimento de bomba-sonda, enquanto a energia do fóton FEL é superior a 57 eV, que é o limiar de ionização interno-escudod iodo 4 CH3eu.
Para correta para a variação no tempo relativo de chegada dos pulsos FEL em relação os pulsos de laser, os dados de cena por cena gravados pelo monitor de hora de chegada do bando (BAM), mostrado na Figura 4, podem ser usados para classificar os dados gravados da bomba-sonda na pós-análise, conforme explicado acima na seção 5. Isso geralmente melhora a resolução temporal e a qualidade global dos dados da bomba-sonda consideravelmente, conforme mostrado na Figura 4 e, mais detalhadamente, Saveliev et al . 201712.
<img alt="Figure 1" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/57055/57055fig1.jpg"> Figura 1: configuração Experimental. Croqui da instalação experimental para um experimento de UV-bomba XUV-sonda em moléculas da fase gasosa. O UV (266 nm) feixe de laser é produzido como a terceira harmônica de um raio de 800 nm titânio: safira (Ti:Sa) usando cristais Beta bário borato (BBO) e compactados usando um compressor de prisma. Collinearly é sobreposto com o feixe de XUV FEL usando um espelho perfurado e focada no interior de um feixe de gás supersônico no centro de uma de22,do verso velocidade mapa imagem espectrômetro29. Distribuições de impulso de íons e elétrons são registradas em lados opostos do espectrómetro usando um conjunto de MCP/fósforo tela seguido por uma câmera CCD. <a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/57055/57055fig1large.jpg" target="_blank">Clique aqui para ver uma versão maior desta figura.</a>
<img alt="Figure 2" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/57055/57055fig2.jpg"> Figura 2: atraso-dependência do rendimento íon Xe. Espectro de tempo-de-voo de íon XE (sinal de MCP dissociado gravada por um digitador rápido) a energia do photon eV 83 e com o NIR laser pulsa uma chegada 1 μs antes (rastreamento de top, preto) e depois (rastreamento de fundo, vermelho) os pulsos de FEL. A mudança do Xe2 + a3 + relação de Xe é claramente visível. <a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/57055/57055fig2large.jpg" target="_blank">Clique aqui para ver uma versão maior desta figura.</a>
<img alt="Figure 3" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/57055/57055fig3.jpg"> Figura 3: Delay-dependência do rendimento de íon iodo e dinâmica. (A) Zoom-in em I4 + pico no espectro de tempo-de-voo de íon do CH3gravei a energia do photon 727 eV e com os pulsos de laser UV chegando antes (linha vermelha) e depois (linha preta) os pulsos de FEL. A linha verde e azul, respectivamente, mostrar o espectro de tempo-de-voo para FEL e UV laser pulso sozinho. Esta figura foi modificada de Boll et al . 201610. (B) imagem de impulso de íon de I3 + íons de CH3gravei a energia do photon eV 107 e com o UV pulsos chegando antes os FEL de pulsos de laser. (C) mesmo que (B), mas com os pulsos de UV chegam após os pulsos de FEL. A escala de cores em (B) e (C) mostra o rendimento de íon em unidades arbitrárias. <a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/57055/57055fig3large.jpg" target="_blank">Clique aqui para ver uma versão maior desta figura.</a>
<img alt="Figure 4" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/57055/57055fig4.jpg"> Figura 4: variação de tempo de chegada relativo do FEL pulsa em relação os pulsos de laser óptico. (A) cena por cena bando de dados do monitor de tempo de chegada (BAM) para todos os tiros FEL, gravados durante uma verificação de atraso exemplar. O valor de referência BAM0 foi definido como a média de valor do BAM para esta verificação. (B) íon rendimento de baixa energia cinética3 + íons produzido em um experimento de bomba-sonda de UV-XUV na difluoroiodobenzene antes correção do jitter a chegada de tiro-ao-shot. A linha vermelha mostra que uma mínimos quadrados ajuste de uma função de distribuição cumulativa (função erro de Gauss) para os dados experimentais. O ajuste do parâmetro σ é uma medida da resolução temporal total do experimento bomba-sonda. (C) como em (B) mas com as imagens de tiro único recorreram em novas latas de atraso, usando os dados BAM. As barras de erro representam um desvio padrão. Figura adaptada de Saveliev et al . 201712. <a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/57055/57055fig4large.jpg" target="_blank">Clique aqui para ver uma versão maior desta figura.</a>

Este protocolo descreve as principais etapas para executar e analisar experimentos de bomba-sonda combinando femtosecond laser óptico com um laser de elétrons livres para estudar reações fotoquímicas ultra rápidas em moléculas da fase gasosa.

Um protocolo Experimental para Femtosecond NIR/UV - XUV bomba-sonda experimentos com Lasers de elétrons livres

This protocol describes key steps in performing and analyzing femtosecond pump-probe experiments that combine a femtosecond optical laser with a ...

Este método pode ajudar a responder a perguntas-chave na física e química, como quais ligações são quebradas primeiro ou como átomos e elétrons se reorganizam durante uma reação química. A principal vantagem desta técnica é que a radiação ultravioleta extrema de um Laser de Elétrons Livres ou FEL pode atuar como uma sonda específica do local porque só ioniza átomos específicos dentro de uma molécula. Aprender a alcançar a sobreposição espacial e temporal entre o FEL e os raios laser ópticos beneficia-se da demonstração visual porque diagnósticos muito específicos são usados e os efeitos podem ser sutis.Demonstrando este procedimento será Demitrios Rompotis, físico do FLASH Free-Electron Laser em DESY. Primeiro, verifique se o detector de íons, o detector de elétrons e a potência de alta tensão para os eletrodos do espectrômetro de íons estão desligados. Feche as persianas de laser fel e óptica usando o software de instrumento.Configure os filtros e atenuadores instalados na linha de feixe para que a energia de pulso FEL e a potência do laser óptico sejam reduzidas a menos de 1%. Em seguida, insira a tela de visualização do feixe Cerium YAG na região de interação. Abra o obturador FEL e examine a tela através de uma câmera CCD.Se o ponto de viga não for detectável na tela, aumente ligeiramente a intensidade do feixe. Uma vez localizado o ponto de viga, marque a posição do feixe FEL como uma região de interesse no software de aquisição de dados da câmera. Em seguida, abra o obturador de laser óptico e feche o obturador FEL.Ajuste os espelhos de direção para alinhar o raio laser óptico com a posição do feixe FEL marcado. Repita este processo de bloqueio do feixe para refinar a sobreposição espacial e verificar se a sobreposição é estável. Uma vez que os feixes estejam alinhados, remova a tela de visualização do feixe.Ligue os detectores e a potência do eletrodo espectrômetro. Certifique-se de que um fotodiodo rápido conectado a um osciloscópio rápido seja instalado perpendicular ao feixe FEL, juntamente com uma malha móvel para desviar uma pequena quantidade de fótons espalhados para o diodo. Reduza a energia de pulso FEL e a potência óptica do laser para 1%de transmissão.Em seguida, feche as persianas de laser fel e óptica. Insira a malha de dispersão no feixe. Ajuste a posição da malha, a energia de pulso FEL e a potência do laser óptico para que cada feixe individual produza um sinal claro e ambos os sinais tenham a mesma altura.Em seguida, feche o obturador óptico laser. Configure o osciloscópio rápido para usar a melhor base de tempo disponível e coletar cerca de 100 médias para um rastreamento. Regissão e salve um traço de referência apenas do feixe FEL.Em seguida, feche o obturador FEL e abra o obturador óptico a laser. Compare o traço do laser óptico com o traço de referência FEL. Em seguida, mude o tempo óptico de chegada do pulso de laser para que o início do sinal de laser óptico corresponda precisamente ao início do sinal FEL.Repita o bloqueio do feixe e a comparação de início do sinal para confirmar que os pulsos de laser fel e óptico estão precisamente alinhados. Observe o momento em que os pulsos de laser fel e óptico se sobrepõem como a estimativa inicial de T0. Para começar a ajustar finamente o T0, atenuar o FEL e o laser óptico em um grau suficiente para evitar danificar os detectores de íons e elétrons quando o gás xenônio é introduzido no sistema. Certifique-se de que o espectrômetro está em tempo de modo de voo.Em seguida, introduza gás xenônio na câmara através do jato de gás ou permitindo gás xenônio na câmara evacuada através de uma válvula de agulha. Se este último método for utilizado, atinja uma pressão de câmara entre uma vez 10 a sete negativos e uma vezes 10 para os seis milibarais negativos. Registo um tempo de íon xenônio de espectro de voo.Em seguida, feche o obturador FEL e ajuste a energia de pulso FEL para que o xenônio dois mais e o xenônio três mais estejam entre os estados carregados de xenônio mais fortes no tempo de espectro de voo e estados carregados de xenônio mais altos sejam suprimidos tanto quanto possível. Em seguida, feche o obturador FEL e abra o obturador óptico a laser. Ajuste a potência óptica do laser para que os pulsos de laser produzam principalmente xenônio plus com apenas uma pequena quantidade de xenônio dois mais.Abra o obturador FEL quando o ajuste estiver concluído. Com base no valor T0 bruto previamente determinado, defina o tempo de pulso de laser fel e óptico para que os pulsos de laser ópticos cheguem cerca de 200 picosegundos antes dos pulsos FEL. Adquira um tempo de íon xenônio de espectro de voo e determine a razão de xenônio dois mais xenônio três mais das áreas de pico.Em seguida, configure os lasers de tal forma que os pulsos de laser ópticos cheguem cerca de 200 picosegundos após os pulsos FEL. Adquira outro tempo de espectro de voo e determine a razão de xenônio dois mais xenônio três mais. Verifique se o sinal de xenônio três mais é significativamente mais forte neste espectro do que no espectro anterior.Às vezes, a diferença entre laser cedo e laser no final do sinal de xenônio é muito pequena devido à sobreposição espacial insuficiente. Nesse caso, deve-se repetir o procedimento de sobreposição espacial para obter uma grande diferença nos dois sinais. Defina o tempo de laser para a metade entre os dois valores anteriores e adquira outro tempo de espectro de voo.Compare a proporção de xenônio dois mais xenônio três mais para determinar se os pulsos de laser ópticos estão chegando antes ou depois dos pulsos FEL. Se os pulsos de laser ópticos estiverem chegando antes dos pulsos fel, defina o tempo para a metade entre o valor atual e o valor em que os pulsos de laser ópticos chegaram a 200 picosegundos após os pulsos FEL. Adquira outro tempo de espectro de voo e examine a proporção de xenônio dois mais xenônio três mais.Continue ajustando o tempo de pulso de laser até que T0 tenha sido aproximado com uma precisão de mais de 500 femtosegundos. Em seguida, configure uma varredura de atraso sobre uma região de mais ou menos um picosecond em torno da posição aproximada de T0 em passos de no máximo 50 femtosegundos. Adquira um tempo de espectro de voo e determine a razão de xenônio dois mais xenônio três mais para cada etapa.Plote essas proporções em relação aos tempos de atraso, obtenha uma função de passo e calcule o centro da função de passo para obter a posição temporal exata de T0. O tempo de íon xenônio da espectroscopia de voo poderia ser usado para determinar se um pulso de 800 nanômetros perto do IR chegou em um alvo de gás xenônio antes ou depois de um pulso FEL com uma energia de fóton de pelo menos 67,5 elétrons volts. Após a ionização do xenônio metastável animado dois mais ocorreu quando o pulso quase IR chegou após o pulso FEL aumentar o xenônio três mais rendimento. Plotando a proporção de xenônio dois mais xenônio três mais em função do tempo de atraso forneceu uma função de passo a partir da qual T0 poderia ser determinado.Imagens de impulso de íons de iodo também foram usadas para determinar T0 com uma energia de fótons de pelo menos 57 elétrons volts. Uma contribuição de baixa energia foi visível como um pico apenas quando o pulso UV chegou antes do pulso FEL. T0 foi extraído de um enredo do rendimento do íon-pico em função do tempo de atraso.Dados de tiro por tiro registrados por um Monitor de Tempo de Chegada do Grupo foram usados para corrigir o nervosismo no tempo de chegada relativo dos pulsos FEL em relação aos pulsos de laser ópticos. Isso produziu uma melhoria notável na qualidade dos dados, particularmente na resolução temporal. Uma vez dominado, estabelecer a sobreposição temporal e espacial entre os pulsos de laser ópticos e o FEL pode ser feito em cerca de duas a três horas, enquanto a medição da sonda da bomba que se segue normalmente leva vários dias.Embora este procedimento tenha sido desenvolvido para átomos e moléculas na fase gasosa, também pode ser aplicado a outras amostras, como nanopartículas ou líquidos e sólidos. Não se esqueça que trabalhar com lasers femtosegundos de alta potência pode ser extremamente perigoso. Treinamento de segurança específico é obrigatório.E quando trabalhar com lasers de alta potência, use sempre seus óculos de segurança a laser protetores.

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Research

JoVE Journal

Chemistry

Química

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