Espectroscopia de Piezorreflectância de Transições Ópticas em Cristais em Camadas de van der Waals

Minha pesquisa desenvolveu espectroscopia de piezoreflectância para identificar transições ópticas diretas em semicondutores em camadas e entender mudanças espectrais impulsionadas por deformação. Esse método é adequado para estudos ópticos em escala micrométrica de semicondutores em camadas, incluindo cristais de van der Waals em grande e poucas camadas. Para começar, obtenha o material a granel de um cristal de van der Waals, como dissulfeto de tungstênio ou WS2, para caracterização óptica.

Dilua o material cortando-o repetidamente com fita adesiva até atingir a espessura desejada. Transfira os fragmentos finos da fita para um carimbo de polidimetilsiloxano, ou PDMS, colocando o carimbo sobre a fita. Após aproximadamente cinco minutos, retire o PDMS para que lascas retidas possam ser usadas para transferências subsequentes.

Limpe a superfície piezocerâmica enxaguando-a com acetona e seque a superfície usando ar limpo e seco ou nitrogênio. Aplique uma camada muito fina de um meio adesivo na piezocerâmica. Imediatamente coloque o PDMS, carregando a lasca sobre o adesivo úmido na piezocerâmica.

Pressione suavemente para garantir o contato. Espere aproximadamente 30 segundos e retire o PDMS para que o material permaneça na piezocerâmica. Verifique a adesão por inspeção visual ou confirme sob um microscópio óptico, se necessário.

Aplique uma pasta de prata para fixar a piezocerâmica e coloque a piezocerâmica preparada contendo a amostra transferida no palco para garantir contato elétrico com os eletrodos inferiores da piezocerâmica. Forme o contato elétrico superior usando pasta de prata e fio de cobre. Após aplicar a pasta de prata, deixe secar e curar em temperatura ambiente por aproximadamente 10 horas antes de prosseguir.

Depois, insira a amostra montada no sistema óptico. Conecte os eletrodos ao gerador de corrente alternada ou de tensão AC e ao terra usando fios isolados. Mantenha todos os condutores expostos isolados e posicionados longe do caminho óptico.

Ligue a fonte de luz halógena e coloque na saída máxima. Certifique-se de que o chopper óptico não esteja obstruindo a fenda de entrada do monocromador. Direcione o feixe para a câmera do dispositivo acoplado por carga e alinhe o ponto na região selecionada da amostra usando os microcontroladores XYZ.

Depois, ajuste a abertura do diafragma da íris para definir o diâmetro do ponto na amostra. Altere o caminho do sinal da prévia do dispositivo de acoplamento de carga para o detector de fotodiodo de pino de silício removendo o divisor de feixe do caminho óptico. Em seguida, configure o pré-amplificador definindo a tensão de polarização, o tipo de filtro e o corte de polarização.

Deslocamento de entrada, modo de ganho e sensibilidade para alcançar um sinal estável sem saturação. Documente os valores selecionados. Configure o amplificador de bloqueio para exibir o componente X em fase.

Defina a frequência de referência para o gerador de tensão AC e selecione a fonte de referência interna. Depois, escolha uma constante de tempo e sensibilidade apropriadas. Ative o gerador de tensão AC e defina a amplitude desejada.

Verifique se o sinal chega à piezocerâmica sem sobrecarregar o dispositivo. Inicie o aplicativo de aquisição e selecione o modo de medição correspondente à saída de bloqueio X. Insira parâmetros consistentes de hardware, incluindo uma constante de tempo representando a taxa de amostragem, e especifique o caminho até o arquivo de texto de saída para salvar os dados.

Defina a faixa espectral em comprimento de onda ou energia do fóton e defina o tamanho do passo do monocromador de acordo com os limites do instrumento. Inicialize os dispositivos, inicie a varredura e permita que continue sem interrupções até o fim do intervalo programado. Estime a duração total multiplicando o número de passos pela constante de tempo e planeje de acordo.

Após a conclusão, desligue o gerador de tensão AC sem perturbar a posição da amostra. Confirme que o gerador de tensão AC permanece desligado. Mantenha a posição do feixe na amostra sem alterações.

Para garantir que o foco seja mantido, direcione o feixe para a prévia do dispositivo acoplado de carga. Refoca e recobra o local. Depois, retorne o caminho do sinal para o fotodiodo.

Ligue o chopper óptico usando seu controlador e defina a frequência igual à frequência de modulação usada anteriormente. Verifique se a saída de referência do chopper está conectada à entrada de referência lock-in. Configure o amplificador de lock-in para exibir a reflectância referenciada R e selecione o controlador chopper como fonte de referência externa.

Ajuste a constante de tempo e a sensibilidade para manter um sinal estável enquanto as configurações do pré-amplificador permanecem inalteradas. Na aplicação de aquisição, selecione o modo de medição que representa o canal R de lock-in. Compare a constante de tempo com a configuração de lock-in e defina um novo caminho de arquivo de texto de saída.

Nomeie os arquivos para codificar a amostra, localização e parâmetros de aquisição para emparelhar conjuntos de dados. Defina o mesmo alcance espectral e tamanho de passo monocromador que foram usados durante a medição do componente delta R para aquele ponto na amostra. Inicie o exame e permita que ele termine completamente.

Após concluir, desligue o helicóptero óptico. Se não houver mais medições planejadas, desligue a fonte de luz, o monocromador e outros instrumentos. Após rotular os conjuntos de dados, calcule e plote o delta normalizado R dividido pelo espectro R versus energia de fótons para identificar transições ópticas.

Por fim, ajuste o espectro usando o modelo de formato de linha de Aspnes selecionando uma faixa de energia que inclua a ressonância, refinando iterativamente parâmetros e validando o ajuste com base em resíduos e estabilidade. O componente AC modulado por deformação delta R e o componente DC proporcional à reflectância R foram medidos para um único ponto no dissulfeto de tungstênio. A linha de base corrigida Delta R dividida pelo espectro R mostrou ressonâncias exotônicas claras.

O ajuste da terceira derivada de Aspnes reproduziu o delta R dividido pelo espectro R. O modelo foi decomposto em quatro componentes e sua soma era mostrada por uma linha tracejada. A forma da linha delta R foi preservada enquanto a amplitude aumentou monotonamente à medida que a tensão de corrente alternada foi aumentada de 100 para 1.200 volts.

As magnitudes de pico em energias selecionadas escalavam linearmente com a amplitude de tensão aplicada. Aumentar a constante de tempo de bloqueio de três segundos para 10 segundos e 30 segundos reduziu o ruído de alta frequência e revelou características mais fracas no dissulfeto de molibdênio. Ele permite que os pesquisadores detectem transições ópticas diretas responsivas à tensão nesses materiais com sensibilidade aprimorada.

O principal desafio é maximizar a relação sinal-ruído, garantindo transferência eficiente de deformação e montagem estável da amostra para medições ópticas confiáveis. Estudos futuros podem estender esse método para monocamadas e heteroestruturas para explorar efeitos de deformação e transições ópticas em sistemas mais complexos.