Представлен протокол синтеза и обработки поликристаллической керамики SrTiO3, легированной неравномерно Pr, а также исследование их термоэлектрических свойств.
Для просмотра этого контента требуется подписка на JoVE. Войдите или начните свой бесплатный пробный период.
Методическая статья
Представлен протокол синтеза и обработки поликристаллической керамики SrTiO3, легированной неравномерно Pr, а также исследование их термоэлектрических свойств.
Мы демонстрируем новую стратегию синтеза для получения керамики SrTiO3, легированной Pr, с помощью комбинации методов твердофазной реакции и искрового плазменного спекания. Поликристаллическая керамика, обладающая уникальной морфологией, может быть получена за счет оптимизации параметров процесса, в частности скорости нагрева искровой плазмы. Фаза и морфология синтезированной керамики были детально исследованы с помощью рентгеновской дифракции, сканирующей электронной микрокопии и энергодисперсионной рентгеновской спектроскопии. Было замечено, что зерна этой объемной Pr-легированной керамики SrTiO3 были усилены границами зерен, обогащенных Pr. Также были исследованы свойства электронного и теплового переноса в зависимости от температуры и концентрации легирующих веществ. Было обнаружено, что такая микроструктура приводит к улучшению термоэлектрических свойств. В частности, это привело к значительному улучшению мобильности носителя и коэффициента термоэлектрической мощности. В то же время это привело к заметному снижению теплопроводности. В результате достигнуто значительное улучшение (> на 30%) термоэлектрической добротности для всего температурного диапазона по всем ранее зарегистрированным максимальным значениям для керамики на основе SrTiO3. В данном синтезе демонстрируются этапы получения объемной поликристаллической керамики из неравномерно легированного Pr-хроматом SrTiO3.
Оксид термоэлектрики было показано, что перспективными кандидатами для высокотемпературных термоэлектрических приложений, из устойчивости и стоимости перспективы в электронных свойств транспорта. Среди оксидных термоэлектрических п-типа, высокопримесная титаната стронция (STO) привлек много внимания из-за его интригующих электронных свойств. Тем не менее, большая общая теплопроводность (κ ~ 12 Вт м -1 К -1 при 300 К для монокристаллов) 1 и низкой подвижности носителей (μ ~ 6 см 2 В -1 с -1 при 300 К для монокристаллов) 1 отрицательно влиять на производительность термоэлектрический который оценивается безразмерной добротности, ZT = α 2? t / κ, где α является коэффициент Зеебека, σ электропроводности, Т абсолютная температура в градусах Кельвина, а κ общее теплопроводность. В данном Определим числитель как коэффициент мощности, PF = α 263, Т. Для того, чтобы этого оксида термоэлектрического материала, чтобы конкурировать с другими термоэлектриков высокотемпературных (например, SiGe сплавов), более выраженное повышение коэффициента мощности и / или уменьшение теплопроводности решетки требуется.
Большинство экспериментальных исследований с целью улучшения термоэлектрических свойств STO в основном фокусировались на снижение теплопроводности через деформационного поля и масса флуктуаций рассеяния фононов. Эти попытки включают в себя: (I) с одним или двумя легирование Sr 2+ и / или Ti 4+ сайты, а основные усилия в отношении этого направления, 2,3 (II) Синтез природных сверхрешетки Ruddlesden-Поппер структур для того, чтобы дополнительно уменьшить теплопроводность через изоляционный слой SRO, 4 и (III) композитный инженерии добавлением наноразмерного второй фазы. 5 Однако до недавнего времени, ни одна стратегия повышение не было сообщено substantially увеличить термоэлектрического коэффициента мощности в этих оксидов. В сообщил максимальный коэффициент мощности (PF) значения в объемной одно- и поли-кристаллического СТО были приурочены к верхнему пределу ПФ <1,0 Вт м -1 K -1.
Разнообразие подходов синтеза и методов обработки были использованы для реализации идеи пытались выше. В пути синтеза порошка включают обычные твердофазной реакции, 6 золь-гель, 7 гидротермальной, 8 и сгорание синтез, 9, тогда как обычном спекании, 6 горячего прессования 10 и недавно искры плазмы спекания 12 среди общих методов, используемых для уплотнения порошков в объемной керамики. Тем не менее, для аналогичного легирующей примеси (например, La) и концентрации легирующей примеси, полученные в результате объемной керамики демонстрируют спектр электронных и тепловых свойств транспортных. Это большой из-за сильно зависит от процесса дефекта химии SrTiO <суб> 3, что приводит к свойствам синтеза-зависимыми. Существует лишь несколько отчетов оптимизации синтеза и обработки параметров в пользу термоэлектрический транспорта. Стоит отметить, что из-за очень малого свободного пробега фононов в SrTiO 3 (л рН ~ 2 нм при 300 К), 11 наноструктурирование не жизнеспособным вариантом для улучшения производительности TE сыпучих STO керамики, прежде всего, за счет сокращения в решеточной теплопроводности.
Недавно мы сообщили о более чем 30 улучшение термоэлектрической в неравномерно Пр-легированных SrTiO 3 керамики, происходящих из одновременно расширенной коэффициента термоэлектрической мощности% и снижение теплопроводности. 12,13 В этом подробном протоколе видео, мы представляем и обсудить шаги нашей стратегии синтеза для получения этих Pr-легированного STO керамики, обладающие улучшенными электронные и термоэлектрические свойства.
Доступ ограничен. Войдите в систему или начните пробный период, чтобы просмотреть этот контент.
1. Подготовка Пр-легированного SrTiO 3 порошок
2. Подготовка массовых поликристаллический Пр-легированного SrTiO 3 Ceramic
3. Характеристика электронных и тепловой Транспорт свойства объемной керамики
где ρ воды представляет собой плотность воды при температуре измерения (например, равен 1 г см -3 при 300 К). 14
где L представляет собой толщину диска и T 1/2 составляет половину времени максимального подъема температуры друга сIDE образца.
Примечание: Паркер модель 15 предполагает идеальные условия адиабатического образца и мгновенного импульсного нагрева, другие модели были предложены на протяжении многих лет, на долю которых приходится на различные потери при измерении таких как тепловые потери, продолжительность импульса конечной, неравномерный нагрев импульса и неоднородное структуры. Мы использовали модель Cowan 16 с коррекцией импульса, который является одним из самых передовых методов. Следует отметить, что для того, чтобы максимально увеличить количество тепловой энергии, передаваемой от передней поверхности и максимального сигнала, наблюдаемые в ИК-детектор, образец поверхности должны обладать высокой эмиссионной. Обычно это требует применения тонким слоем графита на поверхности образцов. Неопределенность 2% -5% при измерении температуропроводности существует, вытекающие из определения размера. 17
Примечание: Из-за чувствительности метода, используемого для анализа, провести три измерения, чтобы определить теплоемкость в том числе (1) Измерение базовой вычитания фона, (2) измерение теплоемкости стандартный материал (например, сапфира) с известным C P, и (3) Измерение удельной теплоемкости образца. Убедитесь, что образцы являются плоскими и зеркально-полированной, чтобы сделать идеальный контакт с нижней части тигля измерения (Pt / Rh кастрюли с Al 2 O 3, тигли, используемые в этой работе). Подробнее о точном составе этапе DSC, сравнение методов ДСК для других, и точных инструкций для измерения образец можно найти в различных источниках. 19
/52869/52869eq4.JPG "Ширина =" 200 "/>
Доступ ограничен. Войдите в систему или начните пробный период, чтобы просмотреть этот контент.
Рентгеновские дифракции модели были собраны для, как подготовленных порошков и соответствующих объемных керамики в зависимости от Pr-контента (рисунок 1) для того, чтобы изучить влияние Pr-легирования на SrTiO 3 решетку, растворимость Pr в SrTiO 3 и формирование вторичной фазы (ов). Модели подтвердить образование SrTiO 3 фазы во всех, как подготовленных порошков, где отражения могут быть проиндексированы в кубической решетке с пространственной группой (рис 1А).
Доступ ограничен. Войдите в систему или начните пробный период, чтобы просмотреть этот контент.
В этом протоколе, мы представили этапы стратегии синтеза для того, чтобы успешно подготовить основная поликристаллических PR-легированного SrTiO 3 керамику, обладающие улучшенными электронные и термоэлектрические свойства. Основные этапы протокола включают (I) твердотельный синтез легированного SrTiO 3 порошка в воздухе при атмосферном давлении и (II) Воспользовавшись возможностями техники искры плазмы спекания для уплотнения, как подготовленный порошок в высоко- насыпная плотность керамики и в то ...
Доступ ограничен. Войдите в систему или начните пробный период, чтобы просмотреть этот контент.
Авторам нечего раскрывать.
Авторы выражают признательность за грант KAUST на конкурсной основе, инициируемый факультетом (FIC).
Доступ ограничен. Войдите в систему или начните пробный период, чтобы просмотреть этот контент.
| Имя | Компания | Каталожный номер | Комментарии |
|---|---|---|---|
| Порошок SrCO3, 99,9% | Sigma Aldrich | 472018 | |
| TiO2 нанопорошок, 99,5% | Sigma Aldrich | 718467 | |
| Pr2O3 Спеченные комки, 99,9% | Alfa Aesar | 35663 | |
| Искровое плазменное спекание | Dr. Sinter Lab | SPS-515S | |
| Система измерения удельного сопротивления/коэффициента Зеебека | Ulvac-Riko | ЗЭМ-2 | |
| Лазерная вспышка Система измерения термодиффузии | Netzsch | LFA-457 Микровспышка | |
| Дифференциальная сканирующая калориметрия (ДСК) Система | Netzsch | 404C Pegasus | |
| Система измерения физических свойств (PPMS) | Квантовое проектирование | ||
| Полевой эмиссионный сканирующий электронный микроскоп (FE-SEM) | Hitachi | SU-6600Oxford | |
| Instruments | |||
| Рентгеновский дифрактометр | Rigaku | Ultima IV | |
| Настольный распылитель для нанесения покрытий | Denton Vacuum | Desk II | |
| Diamond Колесная пила | South Bay Technology |
Доступ ограничен. Войдите в систему или начните пробный период, чтобы просмотреть этот контент.